程麟鈞，王 帥， 宮正宇， 楊 琦， 王業(yè)耀

1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083 2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站, 國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

2008—2016年臭氧監(jiān)測(cè)試點(diǎn)城市的臭氧污染特征

程麟鈞1,2，王 帥2， 宮正宇2， 楊 琦1， 王業(yè)耀1,2

1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083 2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站, 國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

選取臭氧試點(diǎn)城市北京、沈陽(yáng)、上海和重慶，通過(guò)對(duì)2008—2016年臭氧監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析研究，可以看出4個(gè)試點(diǎn)城市中北京的臭氧污染最嚴(yán)重。4個(gè)城市的臭氧污染特征均為高濃度臭氧所占比例較大，高值比較高，低濃度臭氧所占比例較小。北京、沈陽(yáng)和上海的年平均臭氧濃度總體呈上升趨勢(shì)。北京、上海、重慶、沈陽(yáng)4個(gè)城市9年的超標(biāo)天數(shù)比例分別為15.9%、7.7%、3.9%、6.5%。上海的臭氧濃度在秋季非常高。2012年的臭氧變化趨勢(shì)比較異常，可能是由于2012年發(fā)生的不尋常氣候條件導(dǎo)致。4個(gè)城市的臭氧濃度變化和氣象條件的變化顯著相關(guān)。

臭氧；試點(diǎn)城市；污染特征

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展、人口增加和機(jī)動(dòng)車保有量的增加，揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等O3前體物的排放量居高不下，部分城市O3污染問(wèn)題開始逐漸凸顯。在2012年頒布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[1]中，O3作為一項(xiàng)基本污染物被要求在全國(guó)所有地級(jí)及以上城市開展監(jiān)測(cè)。在全國(guó)大范圍開展O3監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，很多城市存在O3超標(biāo)問(wèn)題，O3已成為繼PM2.5后困擾城市空氣質(zhì)量改善和達(dá)標(biāo)管理的另一種重要二次污染物[2-4]。

近地面的O3本身就是一種重要的氣態(tài)污染物，同時(shí)也是能使低層大氣增溫的重要“溫室氣體”之一[5]，光化學(xué)反應(yīng)是城市近地面O3的主要來(lái)源，高濃度O3作為城市光化學(xué)煙霧的特征產(chǎn)物，已引起國(guó)內(nèi)外的普遍關(guān)注[6-7]。

2008年1月起，原國(guó)家環(huán)保局在北京、天津、上海、重慶、青島、沈陽(yáng)、廣州、惠州8個(gè)城市的17個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位開展O3試點(diǎn)監(jiān)測(cè)工作；2013年開始，環(huán)境保護(hù)部在74個(gè)城市(京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角區(qū)域及直轄市、省會(huì)城市和計(jì)劃單列市)496個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位開展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6項(xiàng)污染物的例行監(jiān)測(cè)；2015年，在全國(guó)338個(gè)地級(jí)市1 436個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位全面實(shí)行新標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)6項(xiàng)污染物開展監(jiān)測(cè)。本文選取數(shù)據(jù)比較完整的北京、沈陽(yáng)、上海和重慶4個(gè)城市，通過(guò)對(duì)2008—2016年監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，研究O3濃度的年、季、月和日的時(shí)間變化特征，探討O3濃度與部分氣象因子(溫度、濕度和日照時(shí)間)的關(guān)系，為客觀揭示重點(diǎn)城市O3污染特征提供科學(xué)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1數(shù)據(jù)來(lái)源

本文所使用的O3濃度數(shù)據(jù)來(lái)自環(huán)境保護(hù)部在北京、上海、重慶和沈陽(yáng)4個(gè)城市設(shè)置的50個(gè)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn)位(46個(gè)評(píng)價(jià)點(diǎn)和4個(gè)城市對(duì)照點(diǎn))自動(dòng)監(jiān)測(cè)設(shè)備，設(shè)備運(yùn)行期間按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193—2005)[8]定期進(jìn)行校準(zhǔn)和質(zhì)控操作。部分時(shí)段由于停電、儀器校準(zhǔn)等原因數(shù)據(jù)無(wú)效。O3評(píng)價(jià)指標(biāo)為日最大8 h滑動(dòng)平均質(zhì)量濃度(以下以“O3-8 h”表示)，數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)有效性按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[1]和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[9]執(zhí)行。城市每天的O3-8 h由每個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(不含對(duì)照點(diǎn))O3日最大8 h的算術(shù)平均質(zhì)量濃度得出。

1.2統(tǒng)計(jì)分析方法

O3-8 h按照《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》[10]劃分為5個(gè)級(jí)別：優(yōu)(1 ～100 μg/m3)，良(101～160 μg/m3)，輕度污染(161～215 μg/m3)，中度污染(216～265 μg/m3)，重度污染(266 ～800 μg/m3)。

為考察年際間城市O3-8 h變化趨勢(shì)，分別統(tǒng)計(jì)了2008—2016年4個(gè)城市第5、10、25、50、75、90、95百分位O3-8 h以及年均值，其中第90百分位O3-8 h在環(huán)境管理中用于城市O3年度達(dá)標(biāo)評(píng)價(jià)的判定。使用秩相關(guān)系數(shù)法判斷上述指標(biāo)9年來(lái)的變化趨勢(shì)[9]。

為了分析O3濃度變化與氣象條件關(guān)系，使用逐步回歸分析法分析了O3-8 h與光照時(shí)間、溫度和相對(duì)濕度的相關(guān)性。

2 結(jié)果與討論

2.1O3污染現(xiàn)狀及年際變化趨勢(shì)

2.1.1 主要污染指標(biāo)的年際變化特征

2008—2016年4個(gè)試點(diǎn)城市的第90百分位O3-8 h如圖1所示。2008—2016年北京、上海、重慶、沈陽(yáng)第90百分位O3-8 h年均值分別為186、153、130、142 μg/m3。北京僅在2011年第90百分位O3-8 h為158 μg/m3，沒有超標(biāo)，其他年份均超標(biāo)，2015年超標(biāo)最嚴(yán)重，達(dá)203 μg/m3。4個(gè)城市中重慶的O3污染狀況相對(duì)較輕，但是2013年濃度上升比較快，在2013年達(dá)163 μg/m3。上海的O3污染比較嚴(yán)重，特別是2015、2016年，O3質(zhì)量濃度分別達(dá)161、164 μg/m3，已經(jīng)超標(biāo)。沈陽(yáng)O3污染從2009年開始比較嚴(yán)重，2014年和2016年均超標(biāo)，質(zhì)量濃度分別為165、162 μg/m3。整體上來(lái)看，4個(gè)城市的O3污染情況都比較嚴(yán)重，且呈上升趨勢(shì)，其中北京的污染狀況最嚴(yán)重。

圖1 2008—2016年4個(gè)試點(diǎn)城市的第90百分位O3-8 hFig.1 O3-8 h 90per concentration in four cities in 2008-2016

為詳細(xì)考察4個(gè)試點(diǎn)城市O3-8 h統(tǒng)計(jì)分布的變化情況，分別對(duì)2008—2016年各城市第5、10、25、50、75、90、95百分位O3-8 h的變化情況進(jìn)行了分析。如圖2所示，北京的O3濃度從第75百分位開始上升速率加快，說(shuō)明北京的O3污染特征是高濃度O3污染占比高，2011年的污染情況整體好于其他年份。上海的各百分位O3濃度各年份相對(duì)穩(wěn)定，但第95百分位占比各年份差異比較大，2011年最低，第 95百分位O3-8 h為157 μg/m3，2015年達(dá)200 μg/m3，2016年為191 μg/m3，可見上海近年的O3污染問(wèn)題比較突出。重慶的O3污染特征也比較明顯，從第75百分位開始，O3濃度上升比較快，且歷年的濃度值差異較大，以第95百分位為例，2010年最低只有130 μg/m3，但2013年就達(dá)到了184 μg/m3，重慶的地形和氣象條件都比較特殊，不同年份的O3濃度差異比較大，變化特征也不盡相同。沈陽(yáng)的O3濃度在2008年比較低，第95百分位O3-8 h只有115 μg/m3，但2009年驟升至167 μg/m3，且基本呈逐年升高趨勢(shì)，O3污染問(wèn)題也比較突出。整體來(lái)看，4個(gè)試點(diǎn)城市的O3污染特征均為高濃度O3比例較大，高值比較高，低濃度O3的比例較小。O3污染狀況越來(lái)越嚴(yán)重。

圖2 2008—2016年4個(gè)城市各百分位O3-8 h變化情況Fig.2 Variation of O3-8 h concentration of number of days in different levels in four cities in 2008-2016

為了更細(xì)致考察各城市不同百分位濃度的年際變化趨勢(shì)，對(duì)各百分位濃度進(jìn)行Spearman秩相關(guān)系數(shù)檢驗(yàn)，結(jié)果見表1。從表1可以看出，北京市O3濃度分布的低值區(qū)間呈下降趨勢(shì)，表現(xiàn)為第5百分位、第10百分位濃度下降，但中高濃度區(qū)間的O3濃度呈明顯上升趨勢(shì)，平均值呈明顯上升趨勢(shì)。上海和沈陽(yáng)各百分位濃度指標(biāo)和平均值均在升高，重慶的第5、10、25、50百分位O3濃度下降，高濃度區(qū)間的O3濃度上升。

北京、沈陽(yáng)、上海和重慶的年平均O3濃度趨勢(shì)如圖3所示。與圖1的第90百分位O3-8 h趨勢(shì)比較，北京的年平均O3濃度在4個(gè)城市中并不是最高的，但是第90百分位O3-8 h遠(yuǎn)高于其他3個(gè)城市，重慶的年平均O3濃度在4個(gè)城市中較低，但是第90百分位O3-8 h和其他3個(gè)城市差異很小，說(shuō)明北京和重慶的O3污染特征是高濃度污染比較嚴(yán)重。北京、沈陽(yáng)和上海的年平均O3濃度從2008年到2016年總體呈上升趨勢(shì)。華北和華東人口密度大，工業(yè)和農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá)，因此，這些區(qū)域的O3污染狀況主要是由O3前體物排放量大導(dǎo)致。特別是在夏天，強(qiáng)烈的太陽(yáng)輻射和高溫加劇了大氣光化學(xué)反應(yīng)。

表1 2008—2016年4個(gè)城市不同O3-8 h指標(biāo)的Spearman秩相關(guān)系數(shù)

注：“*”代表置信度0.05水平下顯著相關(guān)；“** ”代表置信度0.01水平下顯著相關(guān)。

圖3 試點(diǎn)城市O3的年際變化趨勢(shì)Fig.3 Annual ozone concentrations in four cities during 2008-2016

2.1.2 各級(jí)別天數(shù)變化趨勢(shì)

從2008—2016年4個(gè)試點(diǎn)城市的逐日O3-8 h等級(jí)來(lái)看，優(yōu)良天數(shù)占比最多，輕度污染、中度污染和重度污染的頻次占比相對(duì)較小，嚴(yán)重污染

級(jí)別只有2011年沈陽(yáng)出現(xiàn)2 d(圖4)。北京的O3污染情況最為嚴(yán)重，除2008年和2011年外，均有重污染級(jí)別天，中度污染級(jí)別天數(shù)從2008年的7 d升至2016年的25 d。上海的O3污染特征是優(yōu)級(jí)別天數(shù)占比較低，平均只有59.9%，從2011年開始出現(xiàn)中度污染天，2013年出現(xiàn)重度污染級(jí)別天數(shù)2 d。重慶的O3污染狀況整體較好，但從2008年到2016年優(yōu)級(jí)別天數(shù)比例變化來(lái)看，呈下降趨勢(shì)，2008年優(yōu)級(jí)別天數(shù)占比79.61%，2016年占比72.95%，而且從2013年開始，輕度污染天數(shù)明顯增加，所以重慶的O3污染趨勢(shì)是加重的。沈陽(yáng)的O3污染加重趨勢(shì)比較明顯，2008年的優(yōu)級(jí)別天數(shù)達(dá)336 d(占91.8%)，2016年是214 d(占58.47%)，輕度污染天數(shù)從2008年的4 d升至2016年的37 d。按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(160 μg/m3)進(jìn)行評(píng)價(jià)，北京、上海、重慶、沈陽(yáng)4個(gè)城市9年的超標(biāo)天數(shù)比例分別為15.9%、7.7%、3.9%、6.5%，整體均呈上升趨勢(shì)。

圖4 2008—2016年試點(diǎn)城市O3-8 h各級(jí)別天數(shù)比例變化情況Fig.4 Number of days in different levels in four cities during 2008-2016

2.2O3污染的季節(jié)變化特征

北京、沈陽(yáng)、上海和重慶的季節(jié)性平均O3濃度趨勢(shì)如圖5所示。北京的O3污染主要集中在春、夏季，重慶春季的O3濃度較低。上海的O3濃度在秋季非常高，這在很多研究中都有提及[11-13]。這主要是由當(dāng)?shù)靥鞖饬鲃?dòng)模式導(dǎo)致，是東亞季風(fēng)、熱帶氣旋與長(zhǎng)三角區(qū)域海陸風(fēng)相互作用的產(chǎn)物。

圖5 試點(diǎn)城市O3的季節(jié)變化趨勢(shì)Fig.5 Seasonal ozone concentrations in four cities from 2008 to 2016

2012年夏季，除上海以外的其他3個(gè)城市O3濃度明顯下降，但在接下來(lái)的冬季，4個(gè)城市的O3濃度急劇上升。這可能是由2012年比較異常的氣候條件導(dǎo)致[14]。在2011、2012年冬季海洋和大氣環(huán)流異常的影響下，2012年3月發(fā)生了拉尼娜現(xiàn)象，2012年中國(guó)春季和夏季氣溫偏高，秋季氣溫偏低，導(dǎo)致異常的O3污染趨勢(shì)。

2.3O3污染和氣象因素的關(guān)系

O3濃度變化和氣象條件的變化高度相關(guān)，將4個(gè)試點(diǎn)城市2008—2016年的O3-8 h和溫度、相對(duì)濕度及日照時(shí)間進(jìn)行多重線性回歸，結(jié)果見表2。從表2可見，4個(gè)城市的顯著性檢驗(yàn)均為0.000(<0.01)，所以O(shè)3濃度的變化與氣象要素的變化顯著相關(guān)，具有極顯著的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

各個(gè)城市的O3濃度變化具有不同的特征，控制因子各不相同。北京的O3濃度變化和溫度、濕度及日照時(shí)間都呈正相關(guān)，主要受日照時(shí)間影響(圖6)，所以北京O3污染的季節(jié)性最為明顯。從圖6可以看出，夏季日照強(qiáng)烈時(shí)，O3濃度非常高，超標(biāo)情況嚴(yán)重，冬季日照減弱，O3濃度也驟減，從長(zhǎng)時(shí)間序列來(lái)看，具有非常明顯的季節(jié)性特征。北京的O3濃度變化和濕度也呈比較明顯的正相關(guān)，北京的濕度月際變化很大，雨熱同期，而O3高濃度污染季節(jié)正好是降雨季節(jié)，所以在年際變化中表現(xiàn)出正相關(guān)性。

重慶的O3濃度變化主要受溫度影響，且和濕度呈負(fù)相關(guān)，以2015年的O3-8 h和平均相對(duì)濕度為例(圖7)，可以看到O3濃度的變化趨勢(shì)和濕度的變化趨勢(shì)相反。日照時(shí)間對(duì)重慶的O3濃度變化影響不大，這主要是因?yàn)樗拇ㄅ璧乇簧降睾透咴鼑?，大氣擴(kuò)散條件差，高AOD(氣溶膠光學(xué)厚度)使該區(qū)域能夠接受到的太陽(yáng)輻射較少[15-16]。盆地的特殊氣候特征和地理特征造成這一地區(qū)的O3濃度變化特征與其他地區(qū)不一樣。

表2 O3-8 h和主要?dú)庀髤?shù)的多重線性回歸結(jié)果

上海的O3濃度變化主要受濕度影響，并且和溫度呈負(fù)相關(guān)，沈陽(yáng)與上海相反，O3濃度變化主要受溫度影響，且與濕度呈負(fù)相關(guān)。

圖6 2008—2016年北京O3-8 h和日照時(shí)間的關(guān)系Fig.6 Relation between sunshine time and O3-8 h in Beijing from 2008 to 2016

3 結(jié)論

從4個(gè)試點(diǎn)城市2008—2016年的O3污染情況來(lái)看，北京的O3污染狀況最嚴(yán)重。4個(gè)城市的O3污染特征均為高濃度O3比例較大，高值比較高，低濃度O3的比例較小。北京、沈陽(yáng)和上海的年平均O3濃度從2008年到2016年總體呈上升趨勢(shì)。上海的O3濃度在秋季非常高。2012年的O3變化趨勢(shì)比較異常，可能是由2012年發(fā)生的不尋常氣候條件導(dǎo)致。4個(gè)城市的O3濃度變化和氣象條件的變化顯著相關(guān)。

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PollutionTrendsofOzoneinOzoneMonitoringPilotCitiesfrom2008to2016

CHENG Linjun1,2, WANG Shuai2, GONG Zhengyu2, YANG Qi1, WANG Yeyao1,2

1.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China 2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China

In this paper, the ozone monitoring data inthe selected pilot cities of Beijing, Shenyang, Shanghai and Chongqing from 2008 to 2016were analyzed. It can be seen that the ozone pollution in Beijing was the most serious in four cities. Ozone pollution characteristics of four cities are higher value with relatively larger proportion, the proportion of lower concentrations of ozone is relatively lower. The annual average ozone concentrations in Beijing, Shenyang and Shanghai increased overall from 2008 to 2016. The proportion of days beyond the standard was 15.9% in Beijing, 7.7% in Shanghai, 3.9% in Chongqing, and 6.5% in Shenyang in 2008-2016. Shanghai's ozone concentration is very high in the fall. The trend of ozone changing in 2012 is quite unusual, which probably due to unusual weather conditions that occurred in 2012. The changes of ozone concentrations in four cities are highly correlated with changes in meteorological conditions.

ozone; pilot cities; pollution characteristics

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0026- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.03

2017-05-10;

：2017-05-16

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2016YFC0201800)；國(guó)家重大儀器專項(xiàng)(2011YQ120024)

程麟鈞(1980-)，女，黑龍江鶴崗人，博士，工程師。

王業(yè)耀