孟曉艷，宮正宇，張 霞，王 帥，孫 浩

1.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 2.廊坊市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，河北 廊坊 065000

全國(guó)及重點(diǎn)區(qū)域臭氧污染現(xiàn)狀

孟曉艷1，宮正宇1，張 霞1，王 帥1，孫 浩2

1.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 2.廊坊市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，河北 廊坊 065000

分析2013—2016年中國(guó)開展臭氧(O3)監(jiān)測(cè)的338個(gè)城市(港、澳、臺(tái)不在統(tǒng)計(jì)范圍)O3污染現(xiàn)狀和時(shí)空變化特征，結(jié)果表明：中國(guó)城市O3污染日益突出，2015年54個(gè)城市O3超標(biāo)，75.9%的O3超標(biāo)城市位于京津冀及周邊、長(zhǎng)三角、珠三角區(qū)域，O3區(qū)域污染特征顯著。74個(gè)城市O3濃度整體呈上升趨勢(shì)并向高值區(qū)集中，京津冀區(qū)域O3污染最為嚴(yán)重。O3污染季節(jié)變化特征明顯，O3污染主要集中于5—10月，京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角區(qū)域O3最高超標(biāo)天數(shù)分別出現(xiàn)在6、5、10月。建議加強(qiáng)O3成因分析，建立O3污染控制策略，有效應(yīng)對(duì)O3污染，實(shí)現(xiàn)科學(xué)減排。

臭氧；重點(diǎn)區(qū)域；濃度特征；控制途徑

近地面臭氧(O3)是影響城市環(huán)境空氣質(zhì)量的重要污染物，人類活動(dòng)所產(chǎn)生的氮氧化物(NOx)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等在大氣中經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)生成O3等二次污染物[1-2]。O3濃度的升高不但對(duì)生態(tài)環(huán)境及人體健康帶來直接破壞性影響，還會(huì)加速PM2.5等污染物的轉(zhuǎn)化形成，進(jìn)一步影響環(huán)境空氣質(zhì)量[3-5]。2012年我國(guó)頒布了《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[6]，全國(guó)338個(gè)地級(jí)及以上城市(以下簡(jiǎn)稱338個(gè)城市)相繼開展了O3監(jiān)測(cè)。監(jiān)測(cè)結(jié)果[7]表明，以O(shè)3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)比例已超過PM10而僅次于PM2.5，成為繼PM2.5后困擾城市環(huán)境空氣質(zhì)量改善和達(dá)標(biāo)管理的另一種重要二次污染物，給環(huán)境保護(hù)部門和各級(jí)人民政府帶來巨大的壓力。

本文利用2013—2016年國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)中實(shí)施環(huán)境空氣質(zhì)量新標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)測(cè)的338個(gè)城市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(港、澳、臺(tái)不在統(tǒng)計(jì)范圍，下同)，重點(diǎn)分析我國(guó)城市O3污染現(xiàn)狀和時(shí)空變化特征，提出需關(guān)注的O3污染重點(diǎn)區(qū)域。

1 數(shù)據(jù)來源及評(píng)價(jià)方法

我國(guó)實(shí)施環(huán)境空氣質(zhì)量新標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)測(cè)分三步走，京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角區(qū)域及直轄市、省會(huì)城市和計(jì)劃單列市共計(jì)74個(gè)地級(jí)及以上城市(以下簡(jiǎn)稱74個(gè)城市)率先于2013年1月1日起開展了O3監(jiān)測(cè)，2014年O3監(jiān)測(cè)城市數(shù)量為161個(gè)，自2015年起增至338個(gè)，城市分布見圖1。本文在闡述我國(guó)O3污染現(xiàn)狀和空間分布特征時(shí)采用2015年338個(gè)城市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析O3濃度變化特征時(shí)采用2013、2014、2015年和2016年1—11月74個(gè)城市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。

注：地圖源自國(guó)家測(cè)繪地理信息局網(wǎng)址(http://219.238.166.215/mcp/Default.html)1∶400萬(wàn)基本要素版《中華人民共和國(guó)地圖》(2008年6月國(guó)家測(cè)繪局制)，審圖號(hào)GS(2008)1400號(hào)。下同。圖1 338個(gè)城市O3監(jiān)測(cè)分布圖Fig.1 Distributions of 338 cities monitoring O3

城市環(huán)境空氣中O3濃度統(tǒng)計(jì)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[8]有關(guān)要求進(jìn)行。其中，O3日評(píng)價(jià)采用O3日最大8 h平均質(zhì)量濃度(以下以“O3-8 h”表示)；O3年評(píng)價(jià)采用全年第90百分位O3-8 h。O3-8 h二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值為160 μg/m3。

2 O3污染現(xiàn)狀

2.1全國(guó)城市O3污染特征

從圖2可以看出，2015年全國(guó)338個(gè)城市第90百分位O3-8 h為62～203 μg/m3，平均值為134 μg/m3。達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的城市29個(gè)(占8.6%)，達(dá)到二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的城市255個(gè)(占75.4%)，劣于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的城市54個(gè)(占16.0%)。劣于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的54個(gè)城市中，包含京津冀及周邊區(qū)域內(nèi)的城市(共計(jì)62個(gè))24個(gè)、長(zhǎng)三角區(qū)域內(nèi)的城市(共計(jì)25個(gè))16個(gè)、珠三角區(qū)域內(nèi)的城市(共計(jì)9個(gè))1個(gè),占超標(biāo)城市的75.9%。其中，北京市第90百分位O3-8 h最高，為203 μg/m3。

從空間尺度看，我國(guó)O3區(qū)域污染特征顯著，京津冀及周邊、長(zhǎng)三角、珠三角區(qū)域O3污染突出，成渝地區(qū)不可忽視。

按省(自治區(qū)、直轄市)統(tǒng)計(jì)，第90百分位O3-8 h超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的有北京、山東、江蘇和上海，河北、浙江、河南等省O3濃度也較高(圖3)。同樣可以看出，京津冀及周邊、長(zhǎng)三角區(qū)域O3污染較為嚴(yán)重。

2.274個(gè)城市O3污染特征

2.2.1 74個(gè)城市O3濃度

從圖4可見，2013—2016年74個(gè)城市空氣質(zhì)量整體呈逐年好轉(zhuǎn)趨勢(shì)，SO2、NO2、PM10、PM2.5年均值和第95百分位CO日均值呈逐年下降趨勢(shì)，但第90百分位O3-8 h呈逐年上升趨勢(shì)。

圖2 2015年338個(gè)城市第90百分位O3-8 h分布Fig.2 Distributions of the 90th percentile of O3-8 h concentrations in 338 cities in 2015

圖3 2015年各省(自治區(qū)、直轄市)第90百分位O3-8 h統(tǒng)計(jì)Fig.3 Statistics of the 90th percentile of O3-8 h concentrations in 31 provinces in 2015

圖4 2013—2016年74個(gè)城市6項(xiàng)基本污染物濃度統(tǒng)計(jì)Fig.4 Statistics of 6 critical pollutants concentrations in 74 cities from 2013 to 2016

2013—2016年，74個(gè)城市及京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角三大重點(diǎn)區(qū)域O3濃度的最小值、最大值、平均值和第20百分位、第90百分位濃度(基于O3-8 h統(tǒng)計(jì))如圖5所示。74個(gè)城市及京津冀、長(zhǎng)三角區(qū)域O3濃度平均值和第20百分位、第90百分位濃度均呈上升趨勢(shì)，O3濃度最小值基本平穩(wěn)，最大值出現(xiàn)在2014年；珠三角區(qū)域O3濃度最小值、第20百分位濃度和平均值有所降低，但O3濃度最大值有所上升。對(duì)比三大重點(diǎn)區(qū)域O3濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，三大重點(diǎn)區(qū)域O3濃度變化特征不盡相同，京津冀區(qū)域O3污染最為嚴(yán)重。

圖5 2013—2016年74個(gè)城市及三大重點(diǎn)區(qū)域O3濃度變化Fig.5 Variations of O3 concentrations in 74 cities and three key regions from 2013 to 2016

2.2.2 74個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)

74個(gè)城市和京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角三大重點(diǎn)區(qū)域的SO2、NO2、PM2.5和PM10歷年超標(biāo)總天數(shù)逐年下降。從圖6可見，74個(gè)城市和京津冀、長(zhǎng)三角區(qū)域O3歷年超標(biāo)總天數(shù)逐年上升，珠三角不太明顯。2013—2016年，74個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)分別為1 585、1 955、2 197、2 313 d。2016年，京津冀區(qū)域13個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)為645 d，占74個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)的27.9%；長(zhǎng)三角區(qū)域25個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)為890 d，占38.5%；珠三角區(qū)域9個(gè)城市O3超標(biāo)天數(shù)為249 d，占10.8%，長(zhǎng)三角和珠三角區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)已超過PM10。

2013—2016年，74個(gè)城市第90百分位O3-8 h分別為139、145、150、156 μg/m3。從圖7可以看出，2013—2016年74個(gè)城市中第90百分位O3-8 h為105～190 μg/m3的城市個(gè)數(shù)最多，譜寬逐年變窄，低值減少，O3濃度分布逐漸向高值區(qū)集中。

這群軍中白衣天使，醫(yī)治的不僅是戰(zhàn)士們的傷口，更有戰(zhàn)士們的心靈。因有了她們的存在，在炮火飛濺的戰(zhàn)場(chǎng)，每個(gè)硬漢心中也赫然綻放著一朵朵紅玫瑰。

2.2.3 74個(gè)城市O3污染季節(jié)變化特征

O3的生成受光照、溫度、濕度等氣象因素影響很大[9-13]，我國(guó)O3污染具有明顯的日、季節(jié)變化特征，其中O3日濃度高值主要出現(xiàn)在13：00—18：00。從圖8可以看出，我國(guó)74個(gè)城市O3污染主要集中于5—10月，5—10月的O3污染超標(biāo)天數(shù)可以占全年O3總超標(biāo)天數(shù)的90%以上。從近4年的統(tǒng)計(jì)結(jié)果看，京津冀區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)6月最高，6月O3超標(biāo)天數(shù)占總超標(biāo)天數(shù)的25.5%；長(zhǎng)三角區(qū)域出現(xiàn)在5月，5月O3超標(biāo)天數(shù)占總超標(biāo)天數(shù)的20.0%；珠三角區(qū)域則在10月，10月O3超標(biāo)天數(shù)占總超標(biāo)天數(shù)的23.1%。

圖6 2013—2016年74個(gè)城市及三大重點(diǎn)區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)Fig.6 Statistics of O3 nonattainment days in 74 cities and three key regions from 2013 to 2016

圖7 2013—2016年74個(gè)城市第90百分位O3-8 h區(qū)間城市分布Fig.7 Distributions of city quantities of the 90th percentile of O3-8 h concentrations in 74 cities from 2013 to 2016

圖8 2013—2016年74個(gè)城市及三大重點(diǎn)區(qū)域O3月超標(biāo)天數(shù)Fig.8 Variations of O3 monthly nonattainment days in 74 cities and three key regions from 2013 to 2016

2.2.4 區(qū)域內(nèi)城市間O3污染特征

從區(qū)域內(nèi)部看，城市間O3污染既表現(xiàn)出相似性，也存在差異。以2016年5月14—23日京津冀區(qū)域O3污染過程為例(圖9)，在該O3污染時(shí)段，京津冀區(qū)域13個(gè)城市O3濃度普遍均高，且變化趨勢(shì)一致，5月17—22日連續(xù)6 d 大部分城市O3濃度均超過O3-8 h二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，最大O3-8 h發(fā)生在唐山，為281 μg/m3。

圖9 2016年5月14—23日京津冀區(qū)域O3濃度變化Fig.9 Variations of O3 concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei area during May 14 to 23 in 2016

2013—2016年京津冀區(qū)域13個(gè)城市的O3濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果見圖10。從圖10可見，2015年京津冀區(qū)域13個(gè)城市O3濃度存在不同程度的超標(biāo)，第90百分位O3-8 h為107～203 μg/m3，北京等7個(gè)城市第90百分位O3-8 h超標(biāo)。O3-8 h最大值為175～283 μg/m3。從近4年O3統(tǒng)計(jì)結(jié)果看，京津冀區(qū)域O3濃度高值主要集中在北京、唐山、衡水等城市，天津、秦皇島等城市O3濃度相對(duì)較低。

圖10 2013—2016年京津冀區(qū)域13個(gè)城市的O3濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果Fig.10 Statistics of O3 concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei area from 2013 to 2016

2.3O3控制途徑

1)建立O3污染控制策略，科學(xué)減排。O3作為光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物，形成機(jī)理復(fù)雜，與其前體物NOx和VOCs存在非線性關(guān)系。城市環(huán)境中O3的產(chǎn)生很大程度上取決于VOCs/NOx的值[14-16]：當(dāng)VOCs/NOx較小時(shí)，O3生成對(duì)VOCs比較敏感；VOCs/NOx較大時(shí)，O3生成對(duì)NOx比較敏感。很多研究都采用VOCs/NOx的值是否大于或小于8來判斷O3生成主要受VOCs還是NOx控制[17-18]。獲取O3污染重點(diǎn)區(qū)域的O3生成敏感性測(cè)試結(jié)果至關(guān)重要，但O3生成敏感性測(cè)試問題仍是目前備受關(guān)注的科學(xué)和工程問題，難以從短期的監(jiān)測(cè)結(jié)果得到科學(xué)的結(jié)論。而且不同區(qū)域甚至同一城市不同點(diǎn)位間O3生成敏感性測(cè)試結(jié)果都不盡相同。為此，應(yīng)重點(diǎn)針對(duì)NOx和VOCs排放的各類主要污染源，建立時(shí)空多尺度的O3前體物排放清單，有針對(duì)性地確立O3污染控制策略和減排方法，實(shí)現(xiàn)NOx和VOCs科學(xué)減排。

2)加強(qiáng)O3成因分析。目前，我國(guó)已有338個(gè)城市、1 436個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位開展O3監(jiān)測(cè)，另外還有16個(gè)背景站、96個(gè)區(qū)域站相繼開展O3監(jiān)測(cè)。環(huán)境保護(hù)部已初步建立了O3量值溯源質(zhì)控體系，為獲得可靠的O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)提供了有效保障。O3生成是很復(fù)雜的科學(xué)問題，基于現(xiàn)有大量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，可研究獲得O3污染現(xiàn)狀，與氣象因素、外來輸送及前體物濃度之間的關(guān)系，揭示我國(guó)O3和大氣氧化性的時(shí)空分布特征，診斷影響我國(guó)O3濃度的關(guān)鍵因素。

3)加強(qiáng)國(guó)家O3污染預(yù)報(bào)預(yù)警和重污染應(yīng)急響應(yīng)體系。我國(guó)已建立“全國(guó)或地區(qū)空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)信息發(fā)布系統(tǒng)”，已在顆粒物污染預(yù)報(bào)預(yù)警和重污染應(yīng)急中發(fā)揮重要作用。近地面O3濃度在特定時(shí)間段已呈現(xiàn)出增高趨勢(shì)，應(yīng)加強(qiáng)國(guó)家O3污染預(yù)報(bào)預(yù)警和重污染應(yīng)急響應(yīng)體系建設(shè)，及時(shí)指導(dǎo)并實(shí)施科學(xué)的NOx和VOCs減排工作，提示公眾減少在O3重污染空氣中的暴露時(shí)間，緩解O3污染所造成的危害。

3 結(jié)論

1)我國(guó)O3污染日益突出，338個(gè)城市中O3超標(biāo)城市數(shù)量為54個(gè)，其中75.9%的O3超標(biāo)城市位于京津冀及周邊、長(zhǎng)三角、珠三角區(qū)域，O3區(qū)域污染特征顯著。

2)74個(gè)城市O3濃度整體呈上升趨勢(shì)，京津冀區(qū)域O3污染最為嚴(yán)重。近4年74個(gè)城市第90百分位O3-8 h分別為139、145、150、156 μg/m3，O3濃度向高值區(qū)集中。

3)O3污染的日、季節(jié)變化特征突出，13：00—18：00是O3濃度高值時(shí)段，O3污染主要集中于5—10月。其中，京津冀區(qū)域O3超標(biāo)天數(shù)最高出現(xiàn)在6月，長(zhǎng)三角區(qū)域出現(xiàn)在5月，珠三角區(qū)域?yàn)?0月。

4)隨著我國(guó)加大力度控制和降低顆粒物(PM10、PM2.5)濃度，未來相當(dāng)長(zhǎng)的時(shí)期內(nèi)，O3會(huì)成為繼PM10和PM2.5后影響環(huán)境空氣質(zhì)量的突出問題。建議加強(qiáng)O3成因分析，建立O3污染控制策略，有效應(yīng)對(duì)O3污染，實(shí)現(xiàn)科學(xué)減排。

致謝：感謝空氣自動(dòng)站運(yùn)維人員及數(shù)據(jù)審核復(fù)核人員的辛勤工作！感謝“我國(guó)臭氧污染態(tài)勢(shì)及控制途徑研究”課題組的指導(dǎo)！

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PollutionCharacteristicsofOzoneinChinaandKeyRegions

MENG Xiaoyan1, GONG Zhengyu1, ZHANG Xia1, WANG Shuai1, SUN Hao2

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China 2.Langfang Environmental Monitoring Centre, Langfang 065000, China

Through the analysis of O3concentration temporal and spatial variation characteristics over 338 cities(Hongkong, Macao and Taiwan are not included in the statistics) during 2013 to 2016, it showed that O3pollution was increasingly prominent in China.O3concentrations in 54 cities exceeded the Class Ⅱ Ambient Air Quality, and of which 75.9% cities located in Beijing-Tianjin-Hebei and the surrounding area, Yangtze River Delta and the Pearl River delta, indicated a significant regional pollution characteristics. O3concentrations of 74 cities were mainly on the rise and the proportion of the cities which had high values was becoming lager. Beijing-Tianjin-Hebei area had got the most severe O3pollution. O3pollution showed outstanding seasonal characteristics, since the pollution was mainly concentrated from May to October. Beijing-Tianjin-Hebei area had the most polluted days in June, Yangtze River Delta in May, the Pearl River Delta in October. Suggestions were proposed that we should strengthen the O3formation analysis, establish the O3pollution control strategies to effectively cope with O3pollution and to realize scientific reduction.

ozone; key regions; concentration variation characteristics; control approach

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0017- 09

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.02

2017-01-06;

：2017-03-16

國(guó)家環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)“我國(guó)臭氧污染態(tài)勢(shì)及控制途徑研究(201509002)”

孟曉艷(1982-)，女，山東萊州人，碩士，高級(jí)工程師。

宮正宇