徐 蘊，丁 芳，朱世勝，劉倩南，楊培培

①

（淮北師范大學 化學與材料科學學院，安徽 淮北 235000）

金屬有機框架配合物在藥物傳輸方面的研究進展

徐 蘊，丁 芳，朱世勝，劉倩南，楊培培

①

（淮北師范大學 化學與材料科學學院，安徽 淮北 235000）

金屬有機框架材料（metal-organic frameworks，MOFs）因其穩(wěn)定性好、比表面積大、易于修飾和剪裁等特點，在氣體吸附、催化、光學以及生物醫(yī)學等方面受到廣泛關注.近年來，MOFs作為藥物傳輸?shù)囊环N新材料，具有較高的載藥量、生物可降解性及可控性等優(yōu)點，而被用來傳輸像布洛芬、5-FU、NO、普魯卡因胺等的治療藥物.MIL（Materials of Institute Lavoisier），NMOFs（Nanoscale Metal-organic Frameworks），bio-MOFs是MOFs的幾個重要分支，重點介紹這幾種MOFs材料在藥物傳輸方面的研究進展.

金屬有機框架配合物；藥物傳輸；研究進展

0 引言

金屬有機框架材料（metal-organic frameworks，MOFs）是一種新穎的功能材料，它是由金屬離子或者離子簇和有機配體鏈接而成的一系列具有二維或三維周期性結構的復合材料［1-5］.該材料同時兼?zhèn)錈o機材料和有機材料的優(yōu)勢.與傳統(tǒng)材料相比，MOFs具有孔隙率高，比表面積大，種類多樣，表面可修飾性等特點，其中一個標志性的特點是其內在的孔隙率，這使得它們能夠被用于氣體儲存、分離、催化以及多種依賴于高特異性主-客體相互作用的應用等方面［6-10］.MOFs這些結構特點使其成為最精彩、最多樣，也是發(fā)展最快的現(xiàn)代化學研究領域之一.MOFs如此好的結構特點決定它不僅可以應用在氣體儲存、分離、催化等方面，還可以同生物醫(yī)藥領域相結合，作為藥物傳輸?shù)妮d體應用到臨床醫(yī)學上.藥物載體是實現(xiàn)藥物傳輸?shù)慕橘|，是藥物傳輸?shù)闹匾M成部分，也是實現(xiàn)藥物緩釋各種優(yōu)點的主要因素.國內外學者對藥物載體研究的深入，不同種類的藥物載體具有不同的給藥效果.目前所研究的可以作為藥物載體材料的有大分子材料、脂質體、可生物降解的高分子材料、無機介孔材料等［11-13］，但這些材料有一定的缺點：穩(wěn)定性差，易分解，載藥量少，不均勻，污染環(huán)境等等.金屬有機框架材料具有可作為藥物載體的理想特征：比表面積大，孔隙率高，能夠包裹更多的藥物分子，易變化的金屬-配位鍵致使其有一定的生物降解能力，藥物分子容易與其合成嫁接等.在過去的幾年中，MOFs作為藥物載體裝載和釋放藥物分子的例子已經(jīng)被報道過［14-17］.本文將從MOFs的中幾個典型的藥物傳輸分支，介紹MOFs在藥物傳輸方面的研究進展.

1 幾種常見的MOFs藥物載體

1.1 MIL系列作為藥物載體

作為潛在藥物傳輸系統(tǒng)被研究的第一組MOFs是MIL家族，它是由Férey課題組提出來的［18］.MIL家族是由三價金屬離子中心和羧酸配體橋連而成，因其有較大的孔洞（2.5～3.4 nm）和好的比表面積（3 100-5 900 m2/g），而在藥物傳輸中很有發(fā)展前途.Férey課題組研究基于鉻的MIL-101和MIL-100對布洛芬藥物分子的儲存和釋放，如圖1所示，兩種材料都顯示出對布洛芬具有較高的承載能力：MIL-100，0.347 g布洛芬/g MOF；MIL-101，1.376 g布洛芬/g MOF.造成這兩種材料藥物裝載量不同的主要原因在于其孔徑大?。?9］.通過在37℃體外模擬實驗中觀察布洛芬的釋放效果來研究藥物傳輸機理，MIL-100裝載的布洛芬在最初的2 h內快速釋放，3 d后釋放完全，MIL-101裝載的布洛芬在最初的8 h內緩慢釋放，6 d后釋放完全.在用MOFs作為藥物傳輸?shù)妮d體時，載體材料的毒性，金屬與有機配體的生物相容性往往是要考慮在內的.由于這種MOFs包含有毒性的鉻離子，所以在藥物傳輸中的應用受到很大限制，而鐵離子是血紅蛋白的重要組成部分，并且氧化鐵納米粒子已被批準可作為臨床上的磁共振造影劑，體外實驗也表明這種粒子沒有毒性［20］.因此，F(xiàn)érey課題組又采用毒性很小的類似物MIL-101（Fe）替代前面的MIL-101（Cr）［21］，這種材料應該更適合作為藥物載體.Férey課題組同樣報道MIL-53的藥物緩釋［22］，MIL-53（Cr）和MIL-53（Fe）的藥物裝載量分別為0.220 g布洛芬/g MOF，0.210 g布洛芬/g MOF.同樣地，也研究在37℃體外模擬實驗中布洛芬的釋放效果的藥物傳輸機理.所裝載的藥物在3周之后釋放完全，如此長的釋放周期可能歸屬于MIL-53框架材料的柔性以及藥物與載體之間的強相互作用.

圖1 MIL-100/MIL101的合成及孔徑對比［19］

MIL家族的載藥量比先前所研究的任何一種藥物載體的載藥量都要高，且MIL載體是多孔疏水性材料，任何一個中心金屬離子都可以構建具有多孔疏水性的MOFs材料，從而應用到藥物傳輸中.MIL載體材料還可以設計成帶有正電荷或者負電荷的多孔親水性材料，用它運載與之帶有相反電荷的藥物分子.

1.2 NMOFs作為藥物載體

理想的藥物載體除了具備較高的載藥量，較高的封閉性，適宜的制備及提純方法等，還應當具有適當?shù)牧脚c粒形.大尺寸的MOFs不適宜人體系統(tǒng)循環(huán)，因而在藥物傳輸中受到限制，相對于較大的微米級顆粒，納米微粒具有非常大的優(yōu)勢，它們通過靜脈注射（IV，Intravenous injection）進行藥物傳輸，應用范圍比大尺寸的MOFs更為廣泛.人體中最小的毛細血管直徑在5～6 μm，因此，載藥微粒必須保證分布到血液中的粒子大小明顯小于5 μm，這樣微粒才不會形成聚集體而導致栓塞［23］.鑒于以上原因，將MOFs縮小至納米級別也就是NMOFs.NMOFs的優(yōu)勢在于可以通過多種給藥途徑進行藥物治療，而且能夠提高負載藥物的藥代動力學性質［24］.Lin等［25］用稀土元素Tb3+和Pt4+配合物（順式二氯二胺合鉑）合成NMOFs：NCP-1，該納米顆粒直徑約為58.3±11.3 nm.該顆粒很不穩(wěn)定，容易降解，半衰期約為1 h.對其表面用非晶硅修飾后，它的穩(wěn)定性增加，降解時間得到有效提高，約為9 h.細胞毒性的結果表明，該配位聚合物載體有效提高鉑藥物的效率，降低毒副作用.最近，Lin等［26］用Fe3+，2-氨基對苯二甲酸通過微波加熱溶劑熱法制備顆粒直徑約為200 nm NMOFs，然后用它同時裝載熒光成像劑和四價鉑前體藥物，該NMOFs是八面體結構，孔洞很大，比表面積達3 700～4 535 m2/g，熒光成像劑負載量達11 wt%，且它們能夠穿過細胞膜釋放熒光成像劑，四價鉑前體藥物負載量達12.8 wt%.對其表面用非晶硅修飾，它在體外的穩(wěn)定性得到提高，體外模擬實驗表明，半衰期約為14 h，而未負載的半衰期為1.2 h，這種兩種物質同時裝載的多功能NMOFs，達到治療和成像一體化的效果.蘇忠民課題組［27］用Zn2+和氮雜多羧基配體（5，5′，5″-（1，3，5-三嗪-2，4，6-三氨基）-三間苯二甲酸TATAT）合成具有良好控釋性能的高孔材料，由于該材料具有很好的三棱柱形納米籠結構孔道，他們研究該配合物對5-氟尿嘧啶的傳輸性能，發(fā)現(xiàn)其對5-氟尿嘧啶有很好的承載能力（約為0.501 g/g）.除此之外，該課題組還研究Zn2+和2-甲基咪唑形成的多孔配合物對5-FU的承載和控釋性能，發(fā)現(xiàn)5-FU與晶體質量比為2：1，且在甲醇中浸泡時間為3 d時，裝載量達到最大值為14.49 wt%，在PBS緩沖液（pH=7.4）和醋酸鹽的緩沖溶液（pH=5.0）中觀察5-FU的釋放效果，維持在37℃的環(huán)境中可以發(fā)現(xiàn)，在PBS緩沖液中5-FU是緩慢釋放的，一周內大約89.27%的藥物分子被釋放出來；在醋酸鹽的緩沖溶液中5-FU是爆發(fā)式釋放的，釋放速度明顯比在PBS緩沖液中要快，在12 h內80%的藥物分子被釋放出來［28］，如圖2所示.它作為藥物傳輸載體時，大大減少在正常機體中的副作用，提高其在病灶區(qū)的藥物性能.近年來，通過化學修飾將藥物分子包裹于不同載體材料中制成納米粒，形成一種新的藥物釋放體系來降低其毒副作用已成為研究熱點［29］.通過對NMOFs修飾使其攜帶多種功能基團，從而具有不同特征屬性.如通過葉酸修飾NMOFs，通過有機官能團相互結合，使其表面攜帶葉酸，成為具有可以與葉酸受體結合的靶向性載體，以此降低藥物的毒副作用，克服存在的缺點，然后裝載5-FU尿嘧啶，使得藥物裝載量增加，同時達到緩釋效果，在抗腫瘤方面有很好的應用前景.也可用磁性納米粒子，如鐵的氧化物對其進行修飾，以此達到藥物傳輸和熒光成像的雙重效果.

圖2 不同環(huán)境下5-FU分子在ZIF-8中的釋放速率［28］

1.3 Bio-MOFs作為藥物載體

理想的藥物載體還要求具有生物相容性和生物可降解性.新一代的MOFs應該根據(jù)特定的組成標準（這些組成標準應當能夠解決它們的環(huán)境以及生物相適性）去設計.Bio-MOFs指含有無毒的金屬離子（Mg2+，Ca2+，F(xiàn)e3+，Zn2+等）和低毒或者無毒的有機配體而構成，具有良好的生物學適應性，在生物醫(yī)學方面有潛在應用價值的MOFs材料［30］.Bio-MOFs的分子儲存釋放能力和潛在的生物相容性以及他們的微小化特性是輸送功能藥品、疫苗、基因等方面的潛在應用材料，因此可以被用在藥品、醫(yī)藥和化妝品領域.以生物小分子構筑的Bio-MOFs也稱之為MBioFs（Metal-biomolecule frameworks）.構筑MBioFs的配體極為豐富，有氨基酸，肽，蛋白質，堿基及糖等［31-41］.但是到目前為止，這樣一些MBioFs在生物醫(yī)學方面的應用并沒有被完全開發(fā)出來，只有部分的MBioFs被用來研究其藥物傳輸性能.Rosi課題組［23］最近用Zn2+，腺嘌呤，4，4-聯(lián)苯二甲酸合成MBioFs藥物載體材料.如圖3，這種MBioFs是陰離子型骨架結構，它通過與孔洞中原有的二甲胺陽離子進行交換裝載到材料的孔腔中，從而進行儲存和釋放陽離子藥物普魯卡因胺（一種抗心律失常藥）.除此之外，普魯卡因酰胺的釋放可以在PBS緩沖液中被檢測到，它展示緩沖液中的離子交換在藥物釋放過程中起非常重要的作用，每克MBioFs中裝載0.22 g的普魯卡因酰胺，Rosi課題組用HPLC檢測負載后的普魯卡因胺釋放機理，發(fā)現(xiàn)在PBS緩沖溶液中72 h后藥物才釋放完全，而在純水溶液中藥物只能釋放20%，這說明PBS緩沖溶液中的陽離子促進藥物的釋放，藥物分子中的陽離子與PBS緩沖溶液中的陽離子發(fā)生交換.此外，發(fā)現(xiàn)全過程藥物載體材料依然完好無損.普魯卡因胺因在人體內快速釋放，需要每3～4 h就要給予一定劑量，所以在臨床上的應用一直以來受到限制，Rosi課題組的這一發(fā)現(xiàn)，給普羅卡因胺的傳輸載體的尋找?guī)砗艽蟮南Ｍ?這種MBioFs只是適度的在水和生物緩沖液中保持穩(wěn)定幾周，但是它的毒性需要進一步的研究［42］.有些MOFs的中心金屬離子采用Zn2+，Mg2+，F(xiàn)e2+，Ca2+等具有生物活性的金屬離子，它們既沒有毒性，又可以給人體補充所需的微量元素，也可視為Bio-MOFs的范疇.蘇忠民等［43］用Mg2+和間苯二甲酸合成晶體，用其裝載5-FU和布洛芬，在37℃PBS緩沖液中可觀察到5-FU和布洛芬的釋放速度都比較快，經(jīng)過6～8 h后均釋放完全，這比bio-MIL-101（Fe）的釋放速率要快.

圖3 離子型BioMOF-1對普魯卡因酰胺控釋［23］

2 結論和展望

隨著人類對健康水平要求的提高，更多的藥物分子被開發(fā)出來，這就需要研制更多的藥物載體，MOFs因其孔隙率高，比表面積大，種類多樣，表面可修飾性等特點，目前在藥物傳輸、催化劑、傳感器以及儲存和分離系統(tǒng)中有著廣泛的應用.而MOFs在藥物傳輸方面的應用由于涉及到體內的醫(yī)療應用，要比其它類型的商業(yè)活動的應用要求更為嚴格.人和動物的監(jiān)管審批需要很多的投資，因此臨床使用需要更多的改進和完善.NMOFs是將MOFs縮小至納米級別，優(yōu)勢在于可以通過多種給藥途徑進行藥物治療，而且能夠提高負載藥物的藥代動力學性質.MBioFs是從生物分子的基礎上建立起來的，生物分子提供理想的特性去建立更多的生物性相適的并且容易回收的MOFs，而且給予MOF一些卓越的特性，比如說手性和特殊的識別自組裝性質，以及作為亞微觀尺度的基礎材料，與MOFs用傳統(tǒng)的有機連接體的合成方法相比，對MBioFs的合成探索還處于初期階段.BioMOFs在生物醫(yī)學中的應用較MOFs材料具有更好地可控性和生物學適應性，同時也可以發(fā)展配合物新的合成和結晶方法.以此擴展MOFs家族的結構特性和實踐應用范圍.MOFs材料在藥物傳輸方面的應用涉及到化學、生物、醫(yī)學等多學科領域，這些研究需要不同領域的科學家相互合作，以發(fā)掘更多更適宜的MOFs藥物載體材料.雖然MOFs在生物醫(yī)學上的應用還處于初期階段，但是早期跡象表明，MOFs為治療和診斷提供很大的希望，前途十分光明.

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Research Progress of Metal Organic Frameworks in Drug Delivery

XU Yun，DING Fang，ZHU Shisheng，LIU Qiannan，YANG Peipei

（School of Chemistry and Materials Science，Huaibei Normal University，235000，Huaibei，Anhui，China）

Metal-organic frameworks（MOFs）have been attractedmuch attentionof researchers due totheir good stability，large surface area，easy to modify and their much application in the areas of gas adsorption，ca?talysis，optics，and biomedicine.Recent studies show that MOFs as a new drug delivery material，have the ad?vantages of high drug loading，biodegradability and controllability，which are used to transfer Bloven，5-FU，NO，and other drugs procainamide.MILs，NMOFs，and bio-MOFs are the important branches of MOFs.This paper focuses on the research progress of these MOFs materials in drug delivery.

metal-organic frameworks；drug delivery；research progress

O 06-1

A

2095-0691（2017）03-0024-06

2017-01-16

安徽省大學生創(chuàng)新計劃資助項目（201610373044）；安徽省高校省級自然科學基金重點資助項目（KJ2017A380）

徐 蘊（1981- ），女，河南永城人，副教授，博士，研究方向：功能配合物.