蘇魯書(shū)，劉丙超，張善鶴，李春義

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580)

進(jìn)氣噴嘴位置對(duì)循環(huán)流化床反應(yīng)器循環(huán)量的影響

蘇魯書(shū)，劉丙超，張善鶴，李春義

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580)

在高10.6 m、內(nèi)徑100 mm的循環(huán)流化床冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置上研究了底部預(yù)提升氣以及噴嘴進(jìn)氣量對(duì)循環(huán)流化床反應(yīng)器循環(huán)量的影響，對(duì)比了3種不同噴嘴位置結(jié)構(gòu)下系統(tǒng)循環(huán)量的變化情況以及提升管底部和噴嘴附近氣固流動(dòng)行為的差異，描述了預(yù)提升段內(nèi)氣體分布及流動(dòng)結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明：預(yù)提升氣和噴嘴進(jìn)氣是顆粒向上輸送的重要推動(dòng)力，隨著噴嘴進(jìn)氣口高度的提高，預(yù)提升氣對(duì)顆粒循環(huán)速率的作用效果愈加明顯；對(duì)于噴嘴進(jìn)氣口位置最低的結(jié)構(gòu)，其系統(tǒng)循環(huán)量、噴嘴附近顆粒濃度以及氣固接觸狀況均優(yōu)于其它結(jié)構(gòu)；在提升管底部，氣體多次形成逆流接觸，內(nèi)循環(huán)流動(dòng)和局部渦流作用有效促進(jìn)了顆粒沿徑向混合，有利于顆粒循環(huán)量的提高。

循環(huán)流化床 循環(huán)量 噴嘴 流動(dòng)行為

近年來(lái)，石化行業(yè)的核心任務(wù)是以生產(chǎn)初級(jí)汽柴油為主向發(fā)展高附加值高端化工產(chǎn)品為主，催化裂化與化工生產(chǎn)聯(lián)系日益密切[1]。循環(huán)流態(tài)化具有處理能力強(qiáng)、熱質(zhì)傳遞高效、操作靈活等優(yōu)點(diǎn)[2]，從而使循環(huán)流化床反應(yīng)器在石油化工及其相關(guān)領(lǐng)域占有舉足輕重的地位。系統(tǒng)循環(huán)量(顆粒循環(huán)速率)與流化床內(nèi)傳質(zhì)傳熱特性、氣固接觸混合程度以及固體停留時(shí)間密切相關(guān)，進(jìn)而影響催化裂化反應(yīng)的選擇性與產(chǎn)品分布。提升管內(nèi)固體顆?？朔亓澳Σ料蛏线\(yùn)動(dòng)的能量主要來(lái)自于底部預(yù)提升氣和噴嘴進(jìn)料氣。因此，噴嘴附近不但是氣固反應(yīng)發(fā)生區(qū)域，而且噴嘴進(jìn)氣可提供氣力輸送所需能量，對(duì)整個(gè)反應(yīng)進(jìn)程起著關(guān)鍵的作用。同時(shí)，對(duì)于兩段提升管催化裂化多產(chǎn)丙烯等催化裂解工藝而言，為保證提升管內(nèi)既能實(shí)現(xiàn)高密度反應(yīng)環(huán)境又能夠較迅速地將產(chǎn)物輸送離開(kāi)提升管反應(yīng)器，大量固體顆粒連續(xù)穩(wěn)定地循環(huán)[3]是實(shí)現(xiàn)最大量增產(chǎn)低碳烯烴的關(guān)鍵。為此，本課題在循環(huán)流態(tài)化冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置上考察預(yù)提升氣和噴嘴進(jìn)氣對(duì)系統(tǒng)循環(huán)量的影響，對(duì)比研究不同噴嘴位置下預(yù)提升段內(nèi)的微觀流動(dòng)行為，以期為循環(huán)流化床反應(yīng)器的模擬與設(shè)計(jì)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及操作流程

循環(huán)流化床冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置見(jiàn)圖1。提升管總高10.6 m，是由內(nèi)徑100 mm、厚度10 mm的有機(jī)玻璃管組合而成。氣體由3處注入提升管內(nèi)，分別為底部的盤(pán)管型氣體分布器(用于固體顆粒的初始流化)、預(yù)提升段底部的立管以及輸送段底部4個(gè)對(duì)稱(chēng)布置的噴嘴。

工業(yè)操作中往往面臨系統(tǒng)循環(huán)量的瓶頸問(wèn)題，循環(huán)量不夠?qū)е铝骰矁?nèi)床層無(wú)法維持，顆粒懸浮密度不斷變稀，反應(yīng)轉(zhuǎn)化率和選擇性變差。進(jìn)氣噴嘴的軸向分布決定了催化裂化反應(yīng)和輸送段的質(zhì)量流率以及氣固接觸混合效率。對(duì)噴嘴進(jìn)氣口軸向高度(相對(duì)提升管底座)分別為0.9，1.9，2.7 m的3種不同結(jié)構(gòu)進(jìn)行對(duì)比研究，其中3種分布形式分別對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)A，B，C。

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，催化劑顆粒經(jīng)由安裝電動(dòng)蝶閥的斜管進(jìn)入提升管底部預(yù)提升段，與初級(jí)氣體混合上行；然后進(jìn)入輸送段底部，經(jīng)二級(jí)氣體加速后，顆粒開(kāi)始沿提升管快速向上流動(dòng)。在提升管頂部，顆粒進(jìn)入旋風(fēng)分離器進(jìn)行氣固分離，分離后的顆粒重新返回伴床完成循環(huán)流動(dòng)。

圖1 循環(huán)流化床冷態(tài)模擬裝置流程示意

1.2 實(shí)驗(yàn)介質(zhì)及操作條件

實(shí)驗(yàn)中使用FCC催化劑作為流化顆粒，其相關(guān)物性數(shù)據(jù)見(jiàn)表1，根據(jù)其顆粒密度和粒徑值，按照Geldart顆粒分類(lèi)法屬于A類(lèi)顆粒。流化介質(zhì)為常溫空氣，經(jīng)穩(wěn)壓閥控制在0.19 MPa后通過(guò)3處進(jìn)氣口分別引入提升管。

表1 FCC顆粒的物性參數(shù)

1.3 測(cè)量方法

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)量注入提升管內(nèi)的氣體體積流量(預(yù)提升、預(yù)流化以及噴嘴進(jìn)氣流量三者之和)?？紤]到實(shí)際操作條件下氣體偏離標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)，實(shí)際流量(Q1)應(yīng)采用式(1)校正。

(1)

式中：P0、T0分別為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)時(shí)的壓力(101.325 kPa)和開(kāi)爾文溫度(293.15 K)；P1、T1分別為實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氣體的壓力(kPa)和開(kāi)爾文溫度(K)；Q0為轉(zhuǎn)子流量計(jì)示數(shù)，m3/h。

將式(1)代入式(2)中可得提升管輸送段內(nèi)的表觀氣速Ug。

(2)

整個(gè)系統(tǒng)的固體顆粒循環(huán)量采用切換法測(cè)量，即通過(guò)切換伴床頂部的三通換向閥至測(cè)量筒，從而改變催化劑的流向使催化劑進(jìn)入測(cè)量筒，記錄一定時(shí)間Δt(10 s)內(nèi)催化劑在測(cè)量筒的累積體積Vb，按式(3)計(jì)算顆粒循環(huán)速率Gs。

(3)

(4)

2 結(jié)果與討論

2.1 不同結(jié)構(gòu)下預(yù)提升氣量Vp對(duì)固體顆粒循環(huán)速率Gs的影響

實(shí)驗(yàn)中通過(guò)改變預(yù)提升氣量和噴嘴進(jìn)氣量的相對(duì)大小來(lái)維持提升管內(nèi)總進(jìn)氣量不變(預(yù)提升氣量Vp：0，10，20，30，35 m3/h；對(duì)應(yīng)噴嘴進(jìn)氣量Vn：175，165，155，145，140 m3/h)，考察了不同條件下底部預(yù)提升氣量Vp對(duì)Gs的影響，結(jié)果如圖2所示。由圖2可以看出：①系統(tǒng)內(nèi)顆粒儲(chǔ)量一般通過(guò)伴床初始靜床高度L來(lái)衡量，隨著顆粒儲(chǔ)量的增多，Gs明顯升高；由于伴床內(nèi)較大的顆粒儲(chǔ)料量可以形成較高的背壓，給顆粒向提升管中流動(dòng)提供了足夠大的推動(dòng)力，因而可以將更多的顆粒送入提升管底部，大大提高了提升管內(nèi)顆粒循環(huán)率和顆粒密度。②維持提升管內(nèi)總進(jìn)氣量不變，系統(tǒng)循環(huán)量并未隨著噴嘴進(jìn)氣量的減少(預(yù)提升氣量相對(duì)增加)而降低，反而出現(xiàn)逐漸增加的現(xiàn)象。這是因?yàn)榈撞款A(yù)提升氣的通入可以有效降低下料管口處顆粒堆積密度，將來(lái)自伴床內(nèi)的顆?？焖偬嵘羾娮焯?，從而保證足夠的顆粒進(jìn)入提升管中上部氣固分離區(qū)。另外，噴嘴進(jìn)氣口軸向高度對(duì)Gs的影響較大。③3種結(jié)構(gòu)下的顆粒循環(huán)速率由大到小的順序?yàn)锳>B>C，且較高料位(L=460 cm)時(shí)3種結(jié)構(gòu)的Gs差異顯著。提升管底部流化床層高度由于噴嘴進(jìn)氣口高度的升高而被迫增加，預(yù)提升段內(nèi)更多的顆粒通過(guò)沉降作用返回濃相，噴嘴部分或完全暴露，噴嘴附近的顆粒密度降低，氣固流動(dòng)行為發(fā)生改變。同時(shí)，在L較高的情況下，固定Vp而提高進(jìn)氣口高度，會(huì)為了維持顆粒的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，將大量顆粒推入提升管頂部而消耗更多的能量，所以此時(shí)的Gs受?chē)娮爝M(jìn)氣口軸向高度的影響更大。

圖2 3種結(jié)構(gòu)下Vp對(duì)Gs的影響■—結(jié)構(gòu)A； ●—結(jié)構(gòu)B； ▲—結(jié)構(gòu)C。圖3～圖5同

圖3 3種結(jié)構(gòu)下Vn對(duì)Gs的影響

2.2 不同結(jié)構(gòu)下噴嘴進(jìn)氣量Vn對(duì)固體顆粒循環(huán)速率Gs的影響

進(jìn)一步考察了雙層進(jìn)氣結(jié)構(gòu)(Vp=0)中，不同條件下噴嘴進(jìn)氣量Vn對(duì)Gs的影響，如圖3所示。由圖3可以看出：在未通入預(yù)提升氣的情況下，隨著Vn的增加，Gs變化趨勢(shì)相對(duì)平緩，一方面是由于推動(dòng)力不足，限制了噴嘴進(jìn)料氣對(duì)顆粒的輸送，從而驗(yàn)證預(yù)提升氣在氣力輸送中的重要作用，另一方面可以歸因于氣體返混，隨著Vn的增加，更多的進(jìn)料氣進(jìn)入預(yù)提升段內(nèi)形成內(nèi)循環(huán)流動(dòng)，顆粒不斷被帶出，在一定程度上可緩解預(yù)提升氣減少對(duì)系統(tǒng)循環(huán)量的影響；在顆粒儲(chǔ)量較高(L=460 cm)的情況下，3種結(jié)構(gòu)Gs差異明顯，這與圖2反映的變化趨勢(shì)一致。說(shuō)明在較低位置下設(shè)置噴嘴進(jìn)氣口，可以有效縮短氣固接觸與混合距離，充分發(fā)揮噴嘴進(jìn)氣的推動(dòng)作用，這將有助于實(shí)現(xiàn)提升管內(nèi)高顆粒通量和高顆粒密度反應(yīng)環(huán)境。

2.3 不同結(jié)構(gòu)下顆粒濃度εs軸向徑向分布

圖4 3種結(jié)構(gòu)下提升管底部軸向s分布

圖5 L=230 cm時(shí)3種結(jié)構(gòu)下提升管底部和噴嘴區(qū)域徑向s分布

2.4 預(yù)提升段流動(dòng)結(jié)構(gòu)

圖6 環(huán)核流動(dòng)結(jié)構(gòu)及預(yù)提升段流動(dòng)結(jié)構(gòu)示意

研究發(fā)現(xiàn)，提升管內(nèi)氣、固兩相沿徑向存在不均勻的環(huán)-核流動(dòng)結(jié)構(gòu)，如圖6(a)所示，氣體傾向于從提升管中心區(qū)通過(guò)，而大量固體顆粒則聚集于邊壁區(qū)且向下流動(dòng)，這種不均勻的流動(dòng)結(jié)構(gòu)不利于氣、固之間充分地接觸與混合。圖6(b)給出了提升管底部區(qū)域氣體的流動(dòng)狀況。由圖6(b)可以看出，經(jīng)噴嘴注入提升管內(nèi)的氣體分成了兩部分：一部分由于劇烈地沖擊作用向下流動(dòng)，與底部向上流動(dòng)的氣體逆流接觸；另一部分則攜帶顆粒繼續(xù)向上流動(dòng)進(jìn)入提升管中上部區(qū)域。提升管中向下流動(dòng)氣體與中心預(yù)提升立管?chē)姵龅臍怏w射流逆流接觸，兩股氣體混合之后沿徑向向外側(cè)流動(dòng)，而在近邊壁處，由于氣體與顆粒及壁面間摩擦作用，氣體改為向下運(yùn)動(dòng)，在預(yù)提升段底部又與上升氣流發(fā)生劇烈的逆流混合繼而翻轉(zhuǎn)向上流動(dòng)，形成氣體內(nèi)循環(huán)流動(dòng)結(jié)構(gòu)。在結(jié)構(gòu)A中，兩股氣體會(huì)發(fā)生強(qiáng)烈的逆流混合，內(nèi)循環(huán)流動(dòng)明顯，氣體不斷地將底部顆粒帶入中上部反應(yīng)區(qū)域，一定程度上有利于顆粒循環(huán)速率的提高；同時(shí)，由于強(qiáng)烈的擾動(dòng)作用，在內(nèi)循環(huán)的基礎(chǔ)上容易形成局部渦流，進(jìn)一步強(qiáng)化了顆粒沿徑向混合。

2.5 徑向不均勻指數(shù)

(5)

式中：εsmf為初始流化固含率，本實(shí)驗(yàn)中εsmf=0.570。

圖7 3種結(jié)構(gòu)下提升管底部和噴嘴附近RNI比較條件1：■—底部區(qū)域； ■—噴嘴區(qū)域；條件2：■—底部區(qū)域； ■—噴嘴區(qū)域

2.6 瞬時(shí)顆粒濃度信號(hào)分析

圖8是不同結(jié)構(gòu)下提升管底部和噴嘴附近瞬時(shí)εs波動(dòng)信號(hào)。由圖8可以看出，底部區(qū)域的εs明顯高于噴嘴附近，這表明底部區(qū)域密相懸浮流占優(yōu)勢(shì)，但是其中也有一些較低的峰，這標(biāo)志著局部顆粒團(tuán)聚物的分散以及氣泡的快速產(chǎn)生與破碎；相比于結(jié)構(gòu)C，結(jié)構(gòu)A的波動(dòng)頻率明顯增加，波動(dòng)幅值也更大，氣固一直處于劇烈的湍動(dòng)狀態(tài)，說(shuō)明結(jié)構(gòu)A中氣固混合接觸效果更好。

圖8 3種結(jié)構(gòu)下提升管底部和噴嘴附近瞬時(shí)顆粒濃度信號(hào)分析結(jié)果

3 結(jié) 論

(1)顆粒在提升管內(nèi)向上運(yùn)動(dòng)需要的推動(dòng)力主要來(lái)自預(yù)提升氣和噴嘴進(jìn)氣，但兩者對(duì)于提高循環(huán)量的促進(jìn)機(jī)理各不相同。相比噴嘴進(jìn)氣對(duì)顆粒的直接加速作用，預(yù)提升氣在氣力輸送過(guò)程中主要起到催化劑的接力作用。

(2)相同操作條件下，結(jié)構(gòu)A中底部氣體與顆粒間傳遞速率加快，系統(tǒng)循環(huán)量明顯高于其它結(jié)構(gòu)，噴嘴附近固含率相對(duì)更高。進(jìn)氣噴嘴高度的降低對(duì)提高循環(huán)量有明顯的促進(jìn)作用。

(3)噴嘴進(jìn)氣和預(yù)提升氣在提升管底部區(qū)域會(huì)多次發(fā)生逆向混合，進(jìn)氣口高度的適當(dāng)降低有利于強(qiáng)化預(yù)提升段內(nèi)循環(huán)流動(dòng)和局部渦流作用，有效促進(jìn)了顆粒沿徑向的混合。

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EFFECTOFINLETNOZZLEPOSITIONONSOLIDFLUXINCIRCULATINGFLUIDIZEDBEDREACTOR

Su Lushu， Liu Bingchao， Zhang Shanhe， Li Chunyi

(StateKeyLaboratoryofHeavyOil，ChinaUniversityofPetroleum(EastChina)，Qingdao，Shandong266580)

Circulating fluidization，as an efficient and bubble-free contacting technology for gas and solid，is the research frontier of fluidization techniques.By a cold simulation apparatus with a riser of 10.6 m height and inner diameter of 100 mm，the effect of volume of pre-lifting gas as well as inlet jet gas on solid flux in circulating fluidized bed was studied.Especially，a comparative study of the solid flux with inlet nozzle at different positions as well as the difference of gas-solid flow behavior between region in the bottom and adjacent to nozzles was conducted.The gas distribution and flow structures in pre-lifting section in riser were described.The results show that pre-lifting gas and jet injection gas are the two important driving forces in pushing particles upward in riser.With the increase of jet inlet height，the effect of pre-lifting gas on solid flux becomes more obvious；the lower nozzle position shows the better performance in overall solid flux，solid holdup as well as gas-solid contact in nozzle region；Multiple gas countercurrent contact along with internal circulation flow as well as local vortex in bottom region of riser promote effectively the radial particle mixing and solid flux.

circulating fluidized bed； solid flux； nozzle； flow behavior

2017-03-23；修改稿收到日期：2017-05-18。

蘇魯書(shū)，碩士研究生，主要從事煉油工藝及流體動(dòng)力學(xué)方面的研究工作。

李春義，E-mail：chyli@upc.edu.cn。