韓思杰桑樹勛周培明

（ 1 中國礦業(yè)大學煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室；2中國礦業(yè)大學資源與地球科學學院 ）

濟陽坳陷深部煤層吸附效應及含氣性特征

韓思杰1,2桑樹勛1,2周培明1,2

（ 1 中國礦業(yè)大學煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室；2中國礦業(yè)大學資源與地球科學學院 ）

深部煤層氣是中國目前煤層氣勘探開發(fā)的一個新的研究領域，以模擬深部條件下的煤層等溫吸附實驗為研究方法，分析煤層氣在溫度、壓力控制條件下的吸附效應，指出了濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層含氣性臨界深度，通過回歸分析預測了濟陽坳陷深部煤層的吸附量，揭示出深部環(huán)境（＞2000m）溫度、壓力和煤級共同控制的煤層含氣性特征。研究結果表明：濟陽坳陷深部煤層的含氣性臨界深度在800m至1200m之間，該深度以深，溫度、壓力的協(xié)變效應使得吸附量隨埋深增加而減??；基于朗格繆爾模型的深部煤層吸附量預測結果顯示，埋深4000m條件下高煤級煤仍具有較高吸附量，預測吸附量為12.29cm3/g，而低煤級煤僅為1.83cm3/g；在深部高溫熱效應下煤級隨埋深增加而升高，深部煤層吸附氣量在溫度、壓力和煤級“三重效應”控制下于3000～3500m出現(xiàn)轉折，該深度以下，吸附量隨著埋深增加而增加。

深部煤層；吸附效應；轉折深度；石炭系—二疊系煤層；含氣性；濟陽坳陷

中國深部煤層氣資源量豐富[1-3]，埋深在1500～3000m的煤層氣地質資源量約30.37×1012m3[4]，占總資源量的55%左右。20世紀80年代以來，美國皮森斯盆地、猶他盆地、大綠河盆地、漢納盆地以及加拿大的艾伯塔盆地相繼成功展開了深部煤層氣的商業(yè)開發(fā)[5]，近年來中國相繼在鄂爾多斯盆地、沁水盆地和準噶爾盆地成功取得了深部煤層氣勘探的突破[6-9]，顯示了深部煤層氣巨大的勘探開發(fā)價值。前人研究認為，深部煤層氣的吸附量隨埋深呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢[10-12]，在高溫高壓的雙重控制作用下存在含氣量的臨界深度，然而不同地區(qū)臨界深度差異性較大[13-14]；有學者通過高溫高壓等溫吸附實驗，發(fā)現(xiàn)高溫條件下吸附量隨壓力出現(xiàn)單調遞增的現(xiàn)象[15]，在頁巖的吸附動力學計算中，認為存在臨界溫度，該溫度以上，吸附量與壓力呈單調遞增關系[16]。另一方面，煤級的升高對吸附能力具有顯著的促進作用[17-18]，而溫度、壓力和煤級對深部煤層含氣性的“三重”影響卻鮮有報道。

濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層埋藏深度大，形成時間早，經歷多期構造變動，深部煤層吸附解吸過程復雜，其高地應力、高溫、高壓的地質背景為煤層氣的勘探開發(fā)帶來了挑戰(zhàn)[19-20]。本文通過實驗模擬濟陽坳陷深部煤層實際溫度和壓力背景，分析了深部煤層的吸附效應，厘定其臨界深度，在朗格繆爾吸附模型基礎上通過朗格繆爾參數(shù)與溫度的回歸關系預測深部煤層吸附量，進而揭示在深部條件下（＞2000m）溫度、壓力、成熟度“三重效應”控制下煤層的含氣性特征，為濟陽坳陷深部煤層氣勘探開發(fā)提供新的思路和方法。

1 地質背景

1.1 構造背景

濟陽坳陷位于渤海灣盆地東南部，是中國華北地區(qū)主要的含油氣盆地。受多期構造變動的影響，濟陽坳陷內構造情況十分復雜[21-25]。濟陽坳陷構造走向為北東—南西向，基本與區(qū)域的構造樣式方向一致，坳陷被西北部的埕寧隆起和南部的魯西隆起所限制，呈東北部開口、西南部相對收斂的基本構造格局。濟陽坳陷內發(fā)育車鎮(zhèn)凹陷、沾化凹陷、惠民凹陷、東營凹陷4個主要的次級凹陷（圖1），具“北斷南超”的構造特點[26]。

圖1 濟陽坳陷區(qū)域構造位置圖

石炭系—二疊系自沉積以來，經歷了印支運動、燕山運動和喜馬拉雅運動，形成一系列的不整合面。晚侏羅世—早白堊世受太平洋板塊擠壓作用的影響，形成了濟陽坳陷的雛形[27-28]。燕山期是濟陽坳陷山間斷陷盆地發(fā)育的主要時期，也是各次級凹陷形成的初期階段。燕山末期經歷短暫抬升后，坳陷邊界郯廬斷裂的走滑作用對研究區(qū)構造演化起到顯著的控制作用[29-30]。新生代中期以來濟陽坳陷進入急劇的熱沉降階段[31-32]，形成典型的斷陷—坳陷盆地。

1.2 煤層發(fā)育特征

受構造運動的影響，濟陽坳陷內凸起區(qū)石炭系—二疊系基本被剝蝕，僅在次級凹陷內局部發(fā)育。濟陽坳陷鉆井資料豐富，已揭露的石炭系—二疊系煤層的鉆井有70余口，石炭系—二疊系埋深普遍大于2000m，平均為4000m（圖2），石炭系—二疊系煤系殘留地層在各凹陷內均有分布，局部地區(qū)厚度較大，以無棣—陳家莊凸起為界，分塊性顯著，表現(xiàn)出明顯的南北分區(qū)。石炭系—二疊系煤層自下而上分別發(fā)育本溪組（C2b）、太原組（C2—P1t）、山西組（P1s）、下石盒子組（P2x）、上石盒子組（P2sh）及石千峰組（P3s），下部殘留地層發(fā)育，主要含煤層系保存較好，其中太原組巖性以砂泥巖為主，夾薄層的砂巖與煤層，含煤層8～20層，殘留累計厚度為10～15m，自北向南逐漸變?。簧轿鹘M巖性以砂巖與泥巖互層為主，夾數(shù)層煤層與碳質泥巖，含煤層2～4層，殘留累計厚度為4～10m。太原組和山西組的煤層在垂向上都具有下部發(fā)育好、向上逐漸變差的特點。

圖2 濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層埋深圖

濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層累計厚度一般為10～25m，局部達到40m，呈北東向展布，煤層在各凹陷中心內厚度大，向凹陷四周厚度逐漸變薄（圖3a）。太原組宏觀煤巖以亮煤、鏡煤為主，多屬半亮型煤；山西組宏觀煤巖以均一線理狀半暗煤和暗淡煤為主，偶見鏡煤線理，其次為半亮煤，少量光亮煤，屬半暗淡型煤，顯微組分中以鏡質組為主，大于60%,惰質組在25%左右，殼質組小于10%，含少量無機組分。煤層鏡質組反射率（Ro）呈現(xiàn)中心式分布，受殘留地層約束，以東營凹陷南坡、沾化凹陷孤北地區(qū)、惠民凹陷南部為高成熟度中心（圖3b），鏡質組反射率普遍大于1.0%，凹陷中心大于1.5%，達到高成熟階段。

圖3 濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層特征（a）煤層厚度等值線；（b）煤層鏡質組反射率等值線

1.3 煤層溫壓背景

濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層自形成以來經歷了印支運動、燕山運動及喜馬拉雅運動，具有復雜的埋藏史與熱史過程，導致現(xiàn)今的地溫場和地壓場變得十分復雜，而油氣的生成、運移、富集和分布與氣藏溫壓場特征關系密切。濟陽坳陷地層溫度隨埋深增加呈線性增加（圖4a），全區(qū)的地溫梯度為3～4℃/100m，整體屬于高異常狀態(tài)，這與新生代的構造熱事件有關[33]。2500m以淺地層壓力相對集中，基本保持在靜水壓力狀態(tài)；2500m以深，壓力點開始出現(xiàn)分散現(xiàn)象，超壓點逐漸增加（圖4b），表明深部地層局部發(fā)育超壓現(xiàn)象。

圖4 濟陽坳陷地層溫度、地層壓力垂向分布特征

2 模擬深部條件下等溫吸附實驗

2.1 實驗樣品及結果

由于濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層埋深大，普遍大于2000m，樣品不易采集。此次模擬實驗的樣品來自濟陽坳陷周緣煤礦，煤樣采自太原組，分別是氣煤、肥煤和貧煤，各樣品的最大鏡質組反射率（Ro,max）、工業(yè)分析和顯微組分測試結果見表1。考慮到研究區(qū)及鄰區(qū)晚古生代處于均勻的陸表海向陸相轉變的統(tǒng)一的沉積環(huán)境，該區(qū)形成的煤層在顯微煤巖結構和成分的差異不大，顯微組分、灰分、煤體結構等對吸附能力的影響不明顯，因此在實驗模擬的地層溫度與壓力條件下，與深部煤層具有相同煤級的淺部煤樣可以用來分析深部煤層的吸附效應。實驗方法按照GB/T 474制作粒度為0.25～0.18mm（60～80目）的煤樣200g，樣品均做平衡水處理。由于煤層中普遍含水，因此平衡水處理能夠更加客觀地反映地層條件下的煤層含水性。

表1 樣品顯微煤巖組分及煤質分析結果

深部煤層等溫吸附模擬實驗采用美國公司生產的ISO-300型等溫吸附解吸儀，煤樣粒度要求為60～80目，實驗用的甲烷濃度為99.99%，實驗方法及步驟按照GB/T 19560—2004執(zhí)行，平衡水條件下處理24小時，同時保證每個溫度條件下首先滿足煤樣的平衡水條件，數(shù)據(jù)處理的模型根據(jù)朗格繆爾單分子層吸附模型，求得煤的等溫吸附常數(shù)朗格繆爾體積（VL）和朗格繆爾壓力（pL）。實驗模擬設計溫度為30℃、40℃、50℃、60℃、70℃和80℃，最高模擬壓力為12MPa，等溫吸附曲線見圖5。

由表2可知，在實驗模擬高溫高壓條件下，濟陽坳陷平衡水條件下煤樣朗格繆爾體積為10.05～31.55cm3/g，朗格繆爾壓力為2.47～4.36MPa。在30～80℃溫度范圍內，BC9號煤樣朗格繆爾體積為21.70～31.55cm3/g，朗格繆爾壓力為2.47～2.86MPa；SC11號煤樣朗格繆爾體積為10.05～23.60cm3/g，朗格繆爾壓力為4.09～4.36MPa；YZ9號煤樣朗格繆爾體積為10.46～21.04cm3/g，朗格繆爾壓力為3.92～4.24MPa。

圖5 平衡水條件下煤樣等溫吸附曲線

表2 平衡水條件下煤樣等溫吸附實驗結果

2.2 模擬深部條件下煤層吸附特征

SC11號和YZ9號煤樣具有相近的鏡質組反射率（分別為0.91%和0.73%），對吸附量的影響不大。為了剔除YZ9號煤樣50℃吸附異常值，同時也考慮到中—高變質階段和低變質階段煤級對吸附量的影響，因此在探討溫度和壓力對煤層吸附量的影響時選取BC9號和SC11號煤樣作為本次研究對象。

2.2.1 溫度對煤層吸附特征的影響

BC9號和SC11號煤樣在恒定的儲層壓力條件下，其吸附量隨著溫度的升高呈明顯的降低趨勢（圖6）。壓力在8～12MPa時，溫度從30℃升高到80℃的過程中，BC9號煤樣吸附量減小了7.95～8.41cm3/g；溫度從40℃升高到80℃的過程中，SC11號煤樣吸附量減小了8.03～8.44cm3/g。并且，溫度越高，吸附量的減量越大，在低溫區(qū)（＜50℃），每升高1℃，兩種煤樣的吸附量減小0.1cm3/g；而在相對高溫區(qū)（＞50℃），每升高1℃，吸附量減小0.2cm3/g。

溫度對煤層甲烷的吸附具有負效應，而且隨著溫度的增加，這種負效應更為明顯，這是升溫作用的必然結果，暗示在深部煤層中，溫度對吸附能力的影響尤為突出，在預測深部煤層吸附量時應重點考慮溫度對朗格繆爾參數(shù)的影響。

圖6 恒定壓力下吸附量與溫度的關系

2.2.2 壓力對煤層吸附特征的影響

BC9號和SC11號煤樣在恒定的儲層溫度條件下，其吸附量隨著壓力的升高呈增加趨勢，但增加的幅度逐漸減緩（圖7）。溫度在40～80℃時，壓力從零升高到12MPa的過程中，BC9號煤樣吸附量增加了16.99～24.65cm3/g，SC11號煤樣吸附量增加了7.39～15.42cm3/g。然而，壓力越高，吸附量的增量越小，在低壓區(qū)（＜6MPa），吸附量呈線性增加，每升高1MPa，BC9號煤樣吸附量增加2.5cm3/g，而SC11號煤樣僅增加1cm3/g；而在相對高壓區(qū)（＞6MPa），每升高1MPa，BC9號煤樣吸附量增加0.5cm3/g，SC11號煤樣增加0.3cm3/g。

圖7 恒定溫度下吸附量與壓力的關系

壓力對煤層甲烷的吸附具有正效應，然而隨著壓力的增加，這種正效應逐漸減弱，可能存在飽和點。在濟陽坳陷煤層埋深普遍大于2000m的條件下，壓力的影響逐漸減小，煤層壓力普遍大于20MPa，由壓力引起的吸附量的增加可以忽略，在預測深部煤層吸附能力時可不考慮壓力對吸附作用的影響。

3 深部煤層氣含氣性特征

濟陽坳陷石灰系—二疊系煤層埋深普遍大于2000m，溫度大于100℃，壓力大于20MPa，而目前的實驗模擬條件很難達到，限制了對深部煤層吸附能力的研究。通過前文單因素的研究可以看出，溫度對吸附量具有明顯的負效應，壓力的正效應隨埋深增大逐漸減小。根據(jù)經典的朗格繆爾吸附模型，煤層的吸附量是由朗格繆爾體積和朗格繆爾壓力決定的，在溫度一定的條件下，煤層朗格繆爾體積（VL）和朗格繆爾壓力（pL）是一定的。根據(jù)濟陽坳陷地層溫壓背景（圖4），實驗的最高溫度（80℃）和最高壓力（12MPa）可以反映2000m左右的溫壓條件，濟陽坳陷深部煤層埋深普遍大于2000m，以該實驗模擬的最高溫度、壓力為基礎的深部煤層吸附量預測計算能夠較客觀地反映煤層吸附能力。

3.1 基于回歸方法的吸附量預測

圖8分別表示的是BC9號煤樣和SC11號煤樣朗格繆爾參數(shù)與溫度的變化關系，從圖中可以看出，朗格繆爾體積隨溫度呈負指數(shù)遞減，朗格繆爾壓力隨溫度呈平緩的線性增加趨勢，表明溫度對朗格繆爾體積的負效應明顯，同時隨著溫度的增加，負效應程度逐漸減小，而溫度對朗格繆爾壓力的影響較小，但是整體反映其為正效應；另一方面，朗格繆爾體積隨煤級增大而線性增加[34]，朗格繆爾壓力具有煤級越大、壓力越小的特點，這是由于高煤級的煤樣微觀孔隙大幅增加，吸附能力增強，使得其在低壓狀態(tài)下的吸附量增加更為明顯，能夠在較低的壓力下達到最大吸附量的一半。

本次研究模擬了高溫高壓環(huán)境下煤層的吸附效應，相較于前人的研究[13，34]，最高模擬溫度達到80℃，與最高模擬壓力（12MPa）匹配，更真實地反映了深部煤層地質背景。根據(jù)等溫吸附實驗結果，選取實驗溫度30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃以及預測溫度90～160℃，間隔10℃，結合相應埋深與地層壓力，根據(jù)圖4中實測溫度、壓力與埋深線性趨勢關系進行換算，預測的煤層最大埋深在4000m左右，與濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層平均賦存深度相當。預測時朗格繆爾參數(shù)是由實驗測得的VL和pL與溫度線性回歸分析獲得，回歸方程見圖8，最后代入朗格繆爾方程求解。計算結果見圖9，從吸附量隨埋深變化圖可以看出，對于同一煤級來說，濟陽坳陷深部煤層“含氣性臨界深度”出現(xiàn)在800m到1200m之間，高煤級煤的臨界深度相對低煤級煤要更深，這是由于高煤級煤本身具有更高的吸附能力，溫度對吸附效應的負效應比低煤級煤弱，從而導致了臨界深度的延遲。

圖8 朗格繆爾參數(shù)與溫度的關系

圖9 同一煤級實驗模擬與預測計算下的吸附量隨埋深變化關系

SC11號煤樣和BC9號煤樣的吸附量在埋深2000m左右分別為7.24cm3/g、18.91cm3/g，4000m左右分別為1.83cm3/g、12.29cm3/g，吸附能力受埋深和煤變質程度影響較大，埋深越大吸附量越小，2000m時高煤級煤吸附能力仍高于低煤級煤的最高吸附能力，2000m以深，煤層吸附量隨埋深增大減小趨勢明顯，其中低煤級煤降低幅度更大，4000m時高煤級煤吸附能力是最高吸附能力的55%，低煤級煤僅為13%，表明埋深對低煤級煤的影響尤為顯著。另一方面，無論埋深如何變化，高煤級煤的吸附能力始終大于同一埋深下的低煤級煤，這是因為高煤級煤具有更高的比表面積，吸附能力更強?？紤]到深部煤層受高溫熱效應影響煤級普遍增高，這就導致了煤層吸附能力的升高，在溫度、壓力和煤級的共同作用下，深部煤層的吸附能力如何變化值得探討。

3.2 深部煤層含氣性特征

一般認為，在吸附量臨界深度以下，煤層吸附量是單調遞減的，然而這樣的結果卻是沒有考慮煤級因素，在一定范圍內，煤級對煤巖甲烷吸附具有控制作用[35]。一方面埋深的增加會導致溫度和壓力的增加，另一方面升溫作用也會促進煤級的升高，因此在深部環(huán)境下高煤級和高壓條件共同促進煤層吸附作用，而高溫則抑制了吸附作用。在考慮溫度、壓力和煤級的情況下，深部煤層甲烷的吸附效應需要進一步認識。

為了更好地反映濟陽坳陷深部煤層的吸附效應，選取本文與前人的吸附數(shù)據(jù)[13]進行對比分析，同時定義2000m以深為深部煤層，探討在濟陽坳陷內深部煤層含氣性特征。濟陽坳陷石炭系—二疊系煤層有機質成熟度與埋深有如下關系[36]：

因此，根據(jù)上述公式以及煤巖的最大鏡質組反射率可以推算濟陽坳陷內石炭系—二疊系煤層的真實埋深；再利用溫度、壓力與埋深關系圖（圖4）推算該埋深下煤層所處的溫度和壓力值，根據(jù)上節(jié)中VL和pL的獲取方法，對每個煤樣多溫度點VL和pL進行趨勢擬合，進而得到該埋深下該煤樣的VL和pL；最后通過朗格繆爾方程計算其理論甲烷吸附量，計算參數(shù)和結果見表3。

結合本文以及文獻[13]的等溫吸附結果，通過朗格繆爾方程的計算可以得到，在溫度、壓力和煤級共同控制下，吸附量隨埋深呈現(xiàn)明顯的正U形（圖10），3000m以淺，吸附量隨埋深增加而減小，3500m以深則情況剛好相反，吸附量轉折深度為3000～3500m。這一結果表明深部煤層吸附能力雖然受到高地溫的制約，但是在另一方面高地溫卻促進了煤變質程度的升高，間接地提高了煤層的吸附能力。具體來說，在轉折深度以淺，溫度導致的吸附負效應占主導，產生吸附量隨埋深增大而減小的現(xiàn)象；越過轉折深度，溫度引起的煤級升高和壓力的增加而導致的吸附正效應成為主控因素，這時吸附量反而隨著埋深增加而增加。然而值得注意的是，隨著埋深增加，升溫效應越來越明顯，而高煤級煤的吸附能力則會出現(xiàn)反轉[37]，這就導致更深部煤層吸附能力的再次降低，因此關于深部煤層吸附效應仍需要進一步研究。

表3 基于朗格繆爾方程的深部煤層吸附量預測

圖10 濟陽坳陷深部煤層含氣性特征與轉折深度

總的來說，煤層含氣性是地層條件下，溫度、壓力、水分、煤級等共同作用的結果，顯然通過上述實驗以及預測結果可以看出，濟陽坳陷煤層的含氣性存在臨界深度（800～1200m），這是地溫場升高的必然結果，然而溫度的升高同樣會導致煤變質程度的升高，溫度對煤級增高的促進作用在高溫條件下更為明顯，因此在深部高地溫的環(huán)境下，需要考慮地層溫度、地層壓力和煤級的三重效應。通過朗格繆爾方程預測的深部煤層吸附量在這種“三重效應”影響下存在轉折深度（3000～3500m），該深度以下煤層含氣量隨埋深增加而增加，這一結果不僅反映了深部煤層復雜的吸附特征，同時對中國深部煤層氣的勘探具有啟發(fā)意義。

4 結論

(1)溫度對煤層吸附具有負效應，壓力具有正效應，在溫度、壓力協(xié)變的作用下，煤層吸附量隨埋深增加呈現(xiàn)明顯的先增后減現(xiàn)象，含氣性臨界深度為800～1200m。

(2)基于濟陽坳陷深部地層條件進行吸附量預測，對于同一煤級煤樣，在埋深4000m時，高煤級煤的吸附量為12.29cm3/g，仍占最高吸附量的55%，而低煤級煤僅為1.83cm3/g。

(3)在溫度、壓力和煤級“三重效應”控制下，深部煤層（＞2000m）吸附量隨埋深出現(xiàn)先減小后增加的趨勢，轉折深度為3000～3500m，轉折深度以下，升溫導致的煤級增高與高壓作用使得煤層吸附量增大。

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Adsorption effect and gas-bearing property of deep coal beds in Jiyang depression

Han Sijie1,2, Sang Shuxun1,2, Zhou Peiming1,2
( 1 Key Laboratory of Coalbed Methane Resources and Reservoir Formation Process of the Ministry of Education, China University of Mining and Technology; 2 School of Resources and Geosciences, China University of Mining and Technology )

The deep coalbed methane (CBM) is a new research subject in current CBM exploration and development in China. Based on the isothermal adsorption experiments, the adsorption effect of simulated deep coal beds under varying temperature and pressure conditions was analyzed. Then, the critical depth for gas-bearing of the Carboniferous-Permian coal beds in the Jiyang depression was determined, and the adsorption capacity of deep coal beds in this depression was predicted through regression analysis. It is revealed that the gas-bearing property of the coal beds are controlled jointly by temperature, pressure and coal rank in deep environment (>2000 m). The study results indicate that the critical depth for gas-bearing of the deep coal beds in the Jiyang depression ranges from 800 m to 1200 m, below which the adsorption capacity decreases as the depth increases, due to the covariant effect between temperature and pressure. According to the predicted results of the adsorption capacity of deep coal beds by the Langmuir model, the high-rank coals at depth of 4000 m still have higher adsorption capacity (12.29 cm3/g as predicted), while the low-rank coals only have adsorption capacity of 1.83 cm3/g. Due to thermal effect at high temperatures in deep environment, coal rank increases with increasing burial depth. The adsorption capacity of deep coal beds occurs transition at depth of 3000–3500 m due to three effects of temperature, pressure and coal rank, larger than which the adsorption capacity increases with increasing burial depth.

deep coal bed, adsorption effect, transition depth, Carboniferous-Permian coal beds, gas-bearing property, Jiyang depression

TE122.2

A

10.3969/j.issn.1672-7703.2017.05.004

國家自然科學基金項目“煤層氣—煤型氣疊合型氣藏成藏機理與地質預測方法研究”(41272154)。

韓思杰（1991-），男，安徽宣城人，在讀博士，現(xiàn)主要從事煤與油氣地質及CO2—ECBM相關的研究工作。地址：江蘇省徐州市中國礦業(yè)大學國家大學科技園煤層氣實驗室312室，郵政編碼：221000。E-mail：hsj_cumt@126.com

2017-05-10；修改日期：2017-07-24