林治全 于春雷何冬兵 馮素雅 張磊 陳丹平 胡麗麗

1)(中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所,強(qiáng)激光材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 201800)

2)(中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

N d3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃光纖的發(fā)光與激光特性研究?

林治全1)2)于春雷1)?何冬兵1)馮素雅1)張磊1)陳丹平1)胡麗麗1)

1)(中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所,強(qiáng)激光材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 201800)

2)(中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

(2017年3月20日收到;2017年6月5日收到修改稿)

以970 nm和808 nm半導(dǎo)體激光器作為抽運(yùn)源,從光纖長度和抽運(yùn)功率兩個方面,探討了Nd3+/Yb3+摩爾濃度比約為4:1的共摻磷酸鹽玻璃光纖的發(fā)光與激光特性.在970 nm抽運(yùn)下,光纖光譜以Yb3+離子的發(fā)光為主,但Yb3+→Nd3+能量傳遞會對光纖光譜(激光和受激放大自發(fā)輻射)產(chǎn)生調(diào)制作用,調(diào)制作用隨970 nm抽運(yùn)功率或光纖長度的增加而顯著,甚至出現(xiàn)顯著的雙波長激光現(xiàn)象.盡管玻璃樣品中Nd3+→Yb3+的能量傳遞效率ηNd→Yb高達(dá)64%,但在808 nm抽運(yùn)下,激光峰始終在1053 nm附近產(chǎn)生,且與808 nm抽運(yùn)功率大小和光纖長度無關(guān).為解釋這一現(xiàn)象,推導(dǎo)了考慮Nd3+離子受激輻射的能量傳遞模型.從理論模型來看,Nd3+→Yb3+能量傳遞作用隨Nd3+離子受激輻射信號光強(qiáng)度的增加而迅速減弱,這與該光纖實(shí)際測試的熒光光譜隨808 nm抽運(yùn)功率的變化規(guī)律相符合.因此,當(dāng)采用Nd3+離子來敏化Yb3+離子時,需要考慮Nd3+離子的受激輻射對Nd3+→Yb3+能量傳遞的抑制作用.

光纖激光器,磷酸鹽玻璃光纖,Nd3+?Yb3+能量傳遞

1 引 言

Nd3+離子和Yb3+離子是獲取高功率1μm激光最常用的稀土離子.Nd3+為四能級結(jié)構(gòu),具有發(fā)射截面大、吸收譜線豐富、激光閾值低等特點(diǎn);而Yb3+則因基質(zhì)引起的斯托克斯作用而產(chǎn)生準(zhǔn)三能級或準(zhǔn)四能級結(jié)構(gòu),具有量子虧損小、調(diào)諧波長寬、熒光壽命長等特點(diǎn).由于Nd3+的4F3/2能級只是略高于Yb3+的2F5/2能級,在共振能量傳遞或聲子協(xié)助能量傳遞的作用下[1],可發(fā)生Nd3+→Yb3+能量傳遞過程,這使得Nd3+/Yb3+共摻成為一種兼顧Nd3+離子和Yb3+離子優(yōu)點(diǎn)的一種重要途徑.在世界上第一臺激光器誕生后不久,Pearson和Porto[2]就在硼酸鹽玻璃中開展了基于Nd3+敏化Yb3+的研究,并在氙燈抽運(yùn)下獲得了Yb3+的激光輸出.至今,已有大量的文獻(xiàn)報(bào)道了不同基質(zhì)下Nd3+敏化Yb3+的相關(guān)研究工作,研究范圍涉及玻璃、晶體和透明陶瓷等三大材料領(lǐng)域.

對Nd3+→ Yb3+能量傳遞的研究可歸納為以下幾個主要的應(yīng)用方向:寬調(diào)諧激光器和高功率激光器[3?6]、非線性晶體[7,8],Pr3+離子泵源[9,10]、太陽能電池[11?13]以及超短脈沖放大[14].2005年,德國Jena大學(xué)的Limpet研究小組采用Nd3+/Yb3+共摻石英光纖,基于多波長抽運(yùn)(808 nm/940 nm/976 nm)獲得了1.3 kW激光輸出[4].這種抽運(yùn)方案利用了Nd3+→Yb3+能量傳遞來解決Yb3+離子抽運(yùn)功率不足的問題.但隨著半導(dǎo)體技術(shù)的發(fā)展,市面上已能獲得高功率的975 nm激光二極管(LD)泵源,因此基于Nd3+敏化Yb3+的抽運(yùn)方案在如今的光纖激光器中已很少采用.然而在基于晶體和透明陶瓷材料的高重復(fù)頻率大能量激光器中,用Nd3+離子來敏化Yb3+仍具有潛在的價值.采用Nd3+/Yb3+共摻一方面可以適當(dāng)減小Yb3+離子摻雜濃度[15],降低制備高質(zhì)量晶體或透明陶瓷的難度,提升材料的激光性能;另一方面可采用大能量的脈沖氙燈作為泵源,獲取大能量脈沖[16]以及基于自非線性效應(yīng)而產(chǎn)生的可見光激光[7,8].由于Yb3+的激發(fā)態(tài)2F5/2與基態(tài)的能級間隙約為10000 cm?1,該值正好與硅的能隙相當(dāng).受新能源需求的推動,基于Nd3+→Yb3+能量傳遞的太陽能電池也是當(dāng)前的一個熱點(diǎn)課題.Nd3+在可見光波段具有多個吸收峰,吸收太陽能的Nd3+離子可通過雙光子或三光子的量子裁剪將能傳遞給Yb3+離子[17,18],從而獲取量子效率大于1的高效太陽能電池[19].目前已報(bào)道Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率高達(dá)90%以上的材料,包括晶體[20]、透明陶瓷[15,16]和玻璃[14,21]等.最近,Schott公司推出的Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃,其Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率宣稱到達(dá)100%[14].由于Nd3+/Yb3+共摻在1μm的光譜較Nd3+單摻的寬很多,因此基于Nd3+→Yb3+能量傳遞的Nd3+/Yb3+共摻材料是一種極具潛力的獲取1μm超短脈沖的新材料.

相較于Nd3+→Yb3+能量傳遞過程,Yb3+→Nd3+能量傳遞過程則很少受到關(guān)注.1984年,陳述春等在磷酸鹽玻璃中觀察到了Yb3+→ Nd3+能量傳遞過程,并揭示了溫度對其傳遞效率的影響[22].1985年,法國的Lurin等[12]在硼酸鹽玻璃中也觀察到了該能量傳遞過程.對Yb3+→Nd3+能量傳遞過程較為詳細(xì)的討論則是西班牙的Jaque等[7,8]在Nd3+/Yb3+共摻的YA l3(BO3)4晶體中完成的.基本結(jié)論是,隨溫度和Nd3+摻雜濃度的增加,Yb3+→Nd3+能量傳遞效率顯著增加,而增加Yb3+離子的摻雜濃度對能量傳遞的貢獻(xiàn)則相對較小.此外,de Sousad等[11]指出基質(zhì)聲子能量大有利于Yb3+→ Nd3+能量傳遞過程的進(jìn)行.2005年,Jaque等[23]在Yb3+摻雜Nd3BWO9晶體中觀察到了基于抽運(yùn)功率和晶體溫度的熒光開關(guān)效應(yīng),即隨抽運(yùn)功率的增加或晶體溫度的升高,Yb3+離子的熒光強(qiáng)度迅速減弱而Nd3+離子的則迅速增強(qiáng),從而出現(xiàn)Yb3+離子熒光向Nd3+離子熒光的切換.該作者認(rèn)為這是Nd3+?Yb3+能量傳遞過程相互作用的結(jié)果,源于強(qiáng)激光抽運(yùn)導(dǎo)致的局部熱載.其后,Jaque等[24]在Yb3+摻雜NdPO4晶體中也觀察到類似的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象.利用Yb3+→ Nd3+能量傳遞對溫度的敏感性,哈爾濱工業(yè)大學(xué)的Xu等[25]于2013年開展了基于Nd3+/Yb3+共摻玻璃陶瓷進(jìn)行光學(xué)測量方面的研究工作,揭示了Nd3+/Yb3+共摻玻璃陶瓷可用作高靈敏度和較高準(zhǔn)確度的光學(xué)溫度傳感器.2016年,利用磷酸鹽玻璃所具有的稀土離子溶解度高和聲子能量大的特點(diǎn),我們拉制了摩爾濃度比約為4:1的Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃光纖,并在970 nMLD抽運(yùn)下,觀察到了Yb3+→Nd3+能量傳遞產(chǎn)生Nd3+離子激光的現(xiàn)象,且激光閾值隨光纖溫度的升高而顯著下降[26].

本文在前期工作的基礎(chǔ)上,首先對比研究了Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃的光譜測試結(jié)果,并計(jì)算了Nd3+? Yb3+能量傳遞效率;其次采用空間耦合端面抽運(yùn)的方式,探討了該光纖分別在970 nm和808 nm抽運(yùn)下的發(fā)光和激光特性;最后通過建立考慮受激輻射的能量傳遞理論模型,對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了解釋.

2 理論背景

對于Nd3+/Yb3+共摻體系,選擇不同的激發(fā)光源,會出現(xiàn)不同的能量傳遞過程:1)當(dāng)激發(fā)Nd3+離子時(例如808 nM抽運(yùn)),體系中會出現(xiàn)Nd3+→ Yb3+能量傳遞過程,如圖1所示;2)當(dāng)激發(fā)Yb3+離子時(例如970 nm抽運(yùn)),則出現(xiàn)Yb3+→ Nd3+能量傳遞過程.通常Nd3+離子的4F3/2能級略高于Yb3+的2F5/2能級(約1000 cm?1),因此室溫下Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率要遠(yuǎn)大于Yb3+→Nd3+能量傳遞效率.以上兩種能量傳遞的發(fā)光過程,都可采用抽運(yùn)光激發(fā)的稀土離子隨時間演化的退激發(fā)過程來描述.下面以Nd3+→ Yb3+能量傳遞過程為例來進(jìn)行說明.為簡化起見,以NNd1,NNd2和NNd分別表示Nd3+處于基態(tài)、激發(fā)態(tài)和總的粒子數(shù)密度,滿足N Nd=N Nd1+N Nd2;以N Yb1,N Yb2和N Yb分別表示Yb3+處于基態(tài)、激發(fā)態(tài)和總的離子數(shù)密度,滿足NYb=NYb1+NYb2.弱激發(fā)條件下,若忽略無輻射躍遷過程以及Nd3+與Nd3+相互間的能量傳遞,NNd2隨時間t的演化過程如下[1]:

圖1 (網(wǎng)刊彩色)Nd3+離子與Yb3+離子相互間在不同激發(fā)下的能量傳遞過程(參見文獻(xiàn)[7]和[26])Fig.1.(color on line)Energy transfer p rocesses between Nd3+and Yb3+for d iff erent puMp cond itions(see Ref.[7]and[26]).

式中AR為Nd3+的自發(fā)輻射速率,WET為Nd3+向Yb3+的能量傳遞速率.由(1)式可知,隨時間的演化,Nd3+和Yb3+都參與發(fā)光,二者在光譜上的相對強(qiáng)度表征了能量傳遞效率的大小.此時,Nd3+→Yb3+能量傳遞效率ηNd→Yb為

式中τNd=1/AR為Nd3+在其單摻體系中的熒光壽命,τNd/Yb=1/(AR+WETNYb1)為Nd3+在Nd3+/Yb3+共摻體系中的熒光壽命,二者都可通過熒光壽命測試得到.同理,對于Yb3+→Nd3+能量傳遞過程,其能量傳遞效率ηYb→Nd為

式中τYb為Yb3+在其單摻體系中的熒光壽命.通過比較τNd和τNd/Yb的表達(dá)式,不難發(fā)現(xiàn),Nd3+→Yb3+能量傳遞過程的存在使得Nd3+的壽命相對減少了.顯然,減少的程度與能量傳遞速率WET大小有關(guān).通常,Nd3+/Yb3+共摻體系中的Nd3+→Yb3+能量傳遞過程伴有聲子的參與.若考慮電偶極矩-電偶極矩相互作用模型,則WET具有如下關(guān)系[1,27]:

式中R是Nd3+與Yb3+之間的距離,Eph是匹配聲子的能量,k為玻爾茲曼常數(shù),T為溫度,fA(E)是Yb3+的吸收截面譜型函數(shù),fD(E±Eph)是Nd3+在聲子參與下的發(fā)射截面譜型函數(shù),其中正號對應(yīng)于湮滅聲子過程,負(fù)號對應(yīng)于產(chǎn)生聲子過程.由(4)式可知,Nd3+→Yb3+能量傳遞速率與稀土摻雜濃度、聲子能量、環(huán)境溫度以及Nd3+(在聲子協(xié)助下)發(fā)射截面譜型函數(shù)和Yb3+吸收截面譜型函數(shù)的重疊積分有關(guān).

3 實(shí) 驗(yàn)

由實(shí)驗(yàn)室采用傳統(tǒng)的激光玻璃單坩堝高溫熔煉技術(shù),經(jīng)配料、熔化、通氣除水、攪拌、澄清、澆注成型、退火工藝流程,分別熔制了纖芯玻璃(G0)、內(nèi)包層(G 1)和外包層(G 2)白玻璃,用于制備雙包層Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃光纖;熔制了Nd3+摻雜磷酸玻璃(G 3)和Yb3+摻雜磷酸鹽玻璃(G4),用于能量傳遞和發(fā)射截面計(jì)算.玻璃的組分和折射率參數(shù)見表1.

將熔制好的磷酸鹽玻璃G0,G3和G4切割后進(jìn)行磨片,加工厚度為0.5mm,用于熒光光譜和熒光壽命的測試.測試所采用的泵源為脈沖氙燈和975 nMLD激光器,測試儀器為Edinburgh Instruments FLS 920,測試溫度為室溫.Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃光纖的制備:1)將熔制好的磷酸鹽玻璃G0—G2切割后加工成直徑為20 mm的玻璃棒,酸洗后經(jīng)拉絲塔拉成直徑為1mm的玻璃小棒;2)借助六角模具,將1mm玻璃小棒排列出具有六角內(nèi)包層結(jié)構(gòu)的光纖預(yù)制棒;3)再經(jīng)拉絲塔拉制出雙包層磷酸鹽玻璃光纖.激光實(shí)驗(yàn)采用的是空間耦合抽運(yùn)的方式,詳見4.2—4.4節(jié).

表1 玻璃組分和折射率Tab le 1.The glass coMposition and refractive index.

4 結(jié)果與討論

4.1 N d3+/Y b3+共摻磷酸鹽玻璃的熒光光譜及發(fā)射截面

圖2(a)中實(shí)線所示為Nd3+/Yb3+共摻玻璃樣品G0在808 nm(脈沖氙燈)激發(fā)下的歸一化熒光光譜.作為參照,圖2(a)中虛線所示為Nd3+單摻玻璃樣品G3在808 nm激發(fā)下的歸一化熒光光譜.通過二者光譜的比較不難發(fā)現(xiàn),共摻樣品G0存在Yb3+離子在975 nm處的發(fā)光峰(源于2F5/2→2F7/2),且其熒光強(qiáng)度是Nd3+離子在1053 nm處的4倍,這表明樣品G0在808 nm激發(fā)下存在較強(qiáng)的Nd3+→Yb3+的能量傳遞過程.嚴(yán)格說來,該1053 nm處的發(fā)光不單屬于Nd3+離子,也包含Yb3+離子在該處的發(fā)光,是二者疊加的結(jié)果.圖2(b)所示的歸一化熒光光譜是Nd3+/Yb3+共摻樣品G0(紅線)和Yb3+單摻樣品G4(黑線)在975 nMLD激發(fā)下得到的.比較兩光譜,盡管共摻樣品G0的熒光譜以Yb3+離子的發(fā)光為主,但仍可觀察到Nd3+離子在1053 nm(4F3/2→4I11/2)和1324 nm(4F3/2→4I13/2)處的發(fā)光峰,這表明共摻樣品G0在975 nm激發(fā)下出現(xiàn)了Yb3+→Nd3+能量傳遞現(xiàn)象.注意圖2(b)中的插圖是1300—1400 nm波長范圍的局部放大示意圖.表2為玻璃樣品G0,G3和G4的熒光壽命測試結(jié)果.其中Nd3+壽命的測試波長為1053 nm,Yb3+壽命的測試波長為1006 nm.利用(2)式計(jì)算得到共摻樣品G0在808 nm激發(fā)下,Nd3+向Yb3+的能量傳遞效率約為64%;利用(3)式計(jì)算得到共摻樣品G 0在975 nm激發(fā)下,Yb3+向Nd3+的能量傳遞效率約為4%.值得強(qiáng)調(diào)的是,Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率與玻璃組分有關(guān)(見(4)式),我們的G0樣品組分與文獻(xiàn)[14]在其專利[28]中報(bào)道的組分有較大區(qū)別,因此G0中64%的ηNd→Yb較文獻(xiàn)[14]報(bào)道的100%低.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)(a)室溫下磷酸鹽玻璃樣品G0和G3在808 nm激發(fā)下的熒光光譜;(b)室溫下磷酸鹽玻璃樣品G 0和G 4在975 nm激發(fā)下的熒光光譜,插圖所示為1300 nm到1400 nm的局部放大Fig.2.(color on line)(a)Room-teMperature fl uorescence spectra of phosphate glass saMp le G 0 and G 3 under 808 nMexciting;(b)room-teMperature fl uorescence spectra of phosphate glass saMp le G 0 and G4 under 975 nMexciting,and the inset shoWs the local Magnifi cation froM1300 nMto 1400 nm.

表2 熒光壽命和能量傳遞效率Tab le 2.Fluorescence lifetiMe and energy transfer effi ciency.

以G3和G4的光譜數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),采用Füchtbauer-Ladenburg公式[29],計(jì)算了Yb3+和Nd3+離子的發(fā)射截面,計(jì)算結(jié)果如圖3所示.由圖3可知,Nd3+離子發(fā)射截面較窄,其發(fā)射截面峰位于1053 nm,該值約為Yb3+離子在975 nm處的3倍.相反,Yb3+離子發(fā)射截面比較寬,在1000—1100 nm范圍內(nèi)隨波長增加而逐漸減小.圖3中的藍(lán)色虛線為Yb3+離子的吸收截面,由G4樣品的吸收光譜數(shù)據(jù)計(jì)算得到.可以看出,Yb3+離子的吸收截面在1002—1045 nm范圍內(nèi)隨波長增加而逐漸減小,而在波長大于1045 nm的范圍內(nèi)則很弱,基本可忽略.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)Nd3+在G 3中的發(fā)射截面以及Yb3+在G4中的吸收截面和發(fā)射截面Fig.3.(color on line)EMission cross section of Nd3+in G 3,and absorp tion and eMission cross sections of Yb3+in G4.

4.2 970 nm抽運(yùn)下的激光特性

文獻(xiàn)[26]探討了由磷酸鹽玻璃G0—G2拉制的Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽雙包層玻璃光纖在970 nm抽運(yùn)下的激光特性,在長度為0.35 m的光纖中獲得了1028 nm和1053 nm的雙波長激光,二者分別來自于Yb3+離子和Nd3+離子的受激輻射,激光抽運(yùn)閾值分別為4.3W和31.5W.由于Yb3+離子的發(fā)射截面是波長的函數(shù),因此光纖長度導(dǎo)致振蕩激光波長的變化將反映出Yb3+→ Nd3+能量傳遞與光纖長度的關(guān)系.對此,一根長度為0.7 m的Nd3+/Yb3+共摻光纖用來進(jìn)一步探討該光纖在970 nm抽運(yùn)下的激光特性.圖4為實(shí)驗(yàn)光路圖,其中,Nd3+/Yb3+共摻光纖的纖芯和內(nèi)包層直徑分別為17μm和260μm,纖芯NA約為0.06.光譜儀(AQ6370C Yokogawa)用于記錄激光光譜.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)激光和放大自發(fā)發(fā)射(ASE)實(shí)驗(yàn)光路示意圖 待測Nd3+/Yb3+共摻光纖的輸出端切平角進(jìn)行激光實(shí)驗(yàn),切6?角進(jìn)行ASE實(shí)驗(yàn);LD,激光二極管;DM,雙色鏡;OSA,光纖光譜儀;PM,功率計(jì)Fig.4.(color on line)SiMp lified laser and ASE setup.Outpu t end-face of the Nd3+/Yb3+co-doped fiber cuts cleave and 6 degree for laser and ASE operating,respectively.LD,laser diode;DM,dichroic Mirror;OSA,op tical spectruManalyzer;PM,power Meter.

圖5(a)是0.7 m長的Nd3+/Yb3+共摻光纖隨970 nm抽運(yùn)功率變化的激光光譜.該測試結(jié)果與0.35 m長的測試結(jié)果[26]類似,隨抽運(yùn)功率的增加,在1053 nm附近產(chǎn)生Nd3+離子的激光峰.所不同的是,Yb3+離子的激光波長由0.35 m時的1028 nm紅移到此時的1034 nm,而1053 nm激光的抽運(yùn)閾值則由31.5W下降到此時的16.5W,下降了48%.借助合適的濾光片,將1053 nm激光分離出來,測量其激光功率.5(b)中的藍(lán)色曲線所示為1053 nm激光功率隨970 nMLD抽運(yùn)功率的變化.相較于總激光功率(即1034 nm和1053 nm激光的總功率),1053 nm激光的功率要低很多.在激光建立初期(抽運(yùn)功率為16.5 W),其功率約為總功率的1%.但當(dāng)抽運(yùn)功率增加到31.7W時,其占比則提高到了12%.注意到圖5(b)所記錄的1053 nm激光功率隨970 nm抽運(yùn)功率的增加是一個非線性快速增加的過程,這表明:隨970 nm抽運(yùn)功率的增加,1053 nm激光的增益強(qiáng)于1036 nm激光的增益.這與圖3中Yb3+離子的發(fā)射截面隨波長變化相矛盾(Yb3+離子在1053 nm處的發(fā)射截面是小于其在1036 nm處的發(fā)射截面),因此這必然是Yb3+→Nd3+能量傳遞增強(qiáng)的貢獻(xiàn).

圖5 (網(wǎng)刊彩色)(a)長度為0.7 m光纖隨970 nMLD抽運(yùn)功率變化的激光光譜;(b)激光輸出功率與970 nMLD抽運(yùn)功率之間的關(guān)系Fig.5.(color on line)(a)Laser spectra of the 0.7 MfiberWith increasing 970 nMLD puMp power;(b)laser output power versus 970 nMLD puMp power.

由于能量傳遞速率與環(huán)境溫度密切相關(guān)(見(4)式),不難推測圖5(b)中1053 nm對970 nm抽運(yùn)功率增加的響應(yīng)是由光纖溫度在抽運(yùn)過程中逐漸增加所導(dǎo)致的.這可從我們的前期工作中[26]揭示的1053 nm激光閾值隨光纖溫度的升高而顯著下降得到印證.對于我們的Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽光纖,熱負(fù)荷主要為量子虧損和較大的背景損耗(1.5 dB/m@1200 nm).需要強(qiáng)調(diào)的是,圖5(b)中1053 nm激光不僅僅來自于Nd3+離子的受激輻射,也包含Yb3+離子的受激輻射.

當(dāng)采用的光纖長度大于0.7 m時,1053 nm激光的閾值會進(jìn)一步減小.例如,對于長度為0.9 m的光纖,當(dāng)達(dá)到激光閾值時(P970=2.8W),將同時在1036 nm和1053 nm出現(xiàn)激光峰,但隨970 nm抽運(yùn)功率的增加(＞7.2W),兩激光峰會逐漸加寬而彌合在一起.此時,激光振蕩的辦法將不再適合于探討Nd3+離子和Yb3+離子的發(fā)光特性.但可采用ASE的辦法來定性討論.

4.3 970 nm抽運(yùn)下的ASE

ASE與振蕩激光的區(qū)別在于ASE沒有激光腔,因此能很好地反映稀土離子的發(fā)光特點(diǎn).故此,對Nd3+/Yb3+共摻光纖的輸出端進(jìn)行角度處理(切6?角)來實(shí)現(xiàn)ASE運(yùn)轉(zhuǎn).仍采用圖4所示的光路來進(jìn)行實(shí)驗(yàn).這里選取了長度分別為0.35,0.9和5.0m的光纖來進(jìn)行ASE實(shí)驗(yàn).

圖6 (網(wǎng)刊彩色)(a)長度為0.35 m光纖隨970 nMLD抽運(yùn)功率變化的ASE光譜;(b)計(jì)算的ASE光譜增益隨970 nMLD抽運(yùn)功率增加的變化,計(jì)算以P970=7.2 W的ASE光譜強(qiáng)度作為參考Fig.6. (color on line)(a)ASE spectra of 0.35-mlong fiber With increasing 970 nMLD puMp power;(b)the calcu lated variation of ASE-gain With increasing 970 nMLD puMp power.The ASE spectruMintensity of 7.2 WpuMp power(P970=7.2 W)is selected as the reference in the calcu lation.

圖6(a)是長度為0.35 m的Nd3+/Yb3+共摻光纖在970 nMLD抽運(yùn)下的ASE光譜.當(dāng)抽運(yùn)功率為7.2W時,在1053 nm處可觀察到一個小鼓包,包含了Nd3+離子基于Yb3+→ Nd3+能量傳遞的發(fā)光.隨970 nm抽運(yùn)功率的增加,Yb3+離子的發(fā)光增強(qiáng),并且其ASE中心波長藍(lán)移;與此同時,Nd3+離子在1053 nm處的發(fā)光也顯著增強(qiáng).圖6(b)所示為以970 nm抽運(yùn)功率為7.2 W時的ASE光譜作為參照計(jì)算的其他抽運(yùn)功率相對于此的光譜增益.不難發(fā)現(xiàn),1053 nm附近始終存在一個增益鼓包,這是Yb3+→Nd3+能量傳遞的貢獻(xiàn).此外,1053 nm處的增益隨?P970的增大而顯著.特別地,當(dāng)?P970大于9.3 W時(P970＞16.5 W),Nd3+離子在1053 nm處的增益變得特別顯著.結(jié)合4.2節(jié)對圖5(b)的討論結(jié)果,這可歸結(jié)于光纖溫度在抽運(yùn)過程中升高而導(dǎo)致的.

圖7 (網(wǎng)刊彩色)長度分別為0.9 m的光纖 (a)和5.0 m的光纖(b)在不同970 nMLD抽運(yùn)功率下的ASE光譜Fig.7.(color on line)ASE spectra of 0.9-m-long fiber(a)and 5.0-m-long fiber(b)under d iff erent 970 nMLD puMp power.

為探討光纖長度對ASE光譜的影響,將970 nMLD的抽運(yùn)功率控制在10 W以下(消除光纖溫度升高對光譜的影響).圖7(a)和圖7(b)是光纖長度分別為0.9 m和5.0m時的ASE光譜.結(jié)合圖7(a)、圖7(b)和圖6(a)的ASE光譜,可得到如下規(guī)律:隨光纖長度的增加,Yb3+離子的ASE發(fā)光中心向長波方向紅移;對應(yīng)于Nd3+離子發(fā)射截面峰值位置的1053 nm附近的發(fā)光強(qiáng)度顯著增強(qiáng).這一變化規(guī)律可從Yb3+離子發(fā)射截面隨波長變化來解釋:一方面,Yb3+離子的發(fā)射截面(見圖3)隨波長的紅移而減小(即輻射概率相對減小),導(dǎo)致Yb3+離子上能級壽命相對增加,由(2)式可知,這將導(dǎo)致Yb3+→Nd3+能量傳遞效率相對增大;另一方面,Yb3+離子發(fā)光中心的紅移將增大Yb3+與Nd3+離子在發(fā)射截面上的差異,進(jìn)一步增強(qiáng)Yb3+→Nd3+能量傳遞對Yb3+離子發(fā)光的調(diào)制作用.如果將的Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃光纖視為Yb3+單摻光纖,那么Nd3+離子的作用就是等效增大了光纖在1053 nm附近的發(fā)射截面,從而對970 nm抽運(yùn)下的光譜產(chǎn)生調(diào)制.從4.2節(jié)和4.3節(jié)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果來看,該調(diào)制作用與抽運(yùn)功率大小和光纖長度有關(guān).

4.4 808 nm抽運(yùn)下的激光特性

在4.1節(jié)中指出,Nd3+/Yb3+共摻磷酸鹽玻璃G0具有較高的Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率(約為 64%).由4.3節(jié)的討論可知,短光纖更利于Yb3+離子的發(fā)光.對此,選取長度為0.25 m的Nd3+/Yb3+共摻光纖來進(jìn)行808 nm抽運(yùn)的激光實(shí)驗(yàn).實(shí)驗(yàn)所采用的光路與圖4類似,但泵源為808 nMLD激光器.圖8(a)所示為0.25 m長的Nd3+/Yb3+共摻光纖隨808 nm抽運(yùn)功率變化的激光光譜.當(dāng)808 nm的抽運(yùn)功率為1.5 W時(P808=1.5 W)時,在1053 nm處產(chǎn)生激光峰,并且激光峰的位置幾乎不隨808 nm抽運(yùn)功率的增加而變化.對比測試其他光纖長度在808 nm抽運(yùn)下的激光光譜,發(fā)現(xiàn)該光纖只在1053 nm附近產(chǎn)生激光峰,與808 nm的抽運(yùn)功率和光纖長度無關(guān)(例如0.3 m/0.5 m/0.8 m/1.2 m等).顯然這與在970 nm抽運(yùn)下的測試結(jié)果不同.圖8(b)記錄了長度為0.05 m的Nd3+/Yb3+共摻光纖在不同808 nm激發(fā)功率下的熒光光譜,用于進(jìn)一步探討Nd3+/Yb3+共摻光纖的發(fā)光特性.該光纖的輸出端進(jìn)行了切6?角處理.圖8(b)中Yb3+離子在975 nm和1003 nm處的發(fā)光強(qiáng)度隨808 nm抽運(yùn)功率的增加而緩慢增加,呈現(xiàn)飽和的發(fā)光特點(diǎn);相反Nd3+離子在1053 nm處的發(fā)光則迅速增強(qiáng).當(dāng)抽運(yùn)功率為5.3 W時,1053 nm與975 nm之間的強(qiáng)度差為10 dB.顯然,當(dāng)進(jìn)行激光運(yùn)轉(zhuǎn)時,必然在1053 nm附近產(chǎn)生激光.

圖8 (網(wǎng)刊彩色)(a)長度為0.25 m的Nd3+/Yb3+共摻光纖隨808 nMLD抽運(yùn)功率變化的激光光譜;(b)長度為0.05 m的共摻光纖隨808 nMLD抽運(yùn)功率增加的熒光光譜Fig.8.(color on line)Laser spectra of 0.25-m-long fiber(a)and fl uorescence spectra of 0.05-m-long fiber(b)With increasing 808 nMLD puMp power.

為從理論上探討Nd3+/Yb3+共摻光纖在808 nm抽運(yùn)下的光譜特性,首先需要在(1)式的基礎(chǔ)上考慮供體Nd3+離子的受激輻射,此時(1)式改寫為

其中WR為Nd3+的受激輻射躍遷速率,與外界入射信號光的強(qiáng)度成正比.此時Nd3+向Yb3+能量傳遞效率為

對于WR=0的情形,(6)式可化簡為(2)式.而對于WR?=0的情形,顯然隨Nd3+離子受激輻射速率的增加,ηNd→Yb(WR)逐漸減小. 假設(shè)Nd3+的受激輻射限于1053 nm處,即WR=σem/1053P1053/hνS,其中σem/1053為Nd3+ 離子在1053 nm處的發(fā)射截面,P1053為光纖纖芯中1053 nm信號光的功率,h為普朗克常數(shù),ν為頻率,S為光纖纖芯的橫截面積.對于包層抽運(yùn),低功率激光運(yùn)轉(zhuǎn)下的激發(fā)態(tài)粒子數(shù)是很低的,即NYb2?NYb1,由(2)式可得到如下關(guān)系式:

將參數(shù)ηNd→Yb=0.64,AR=1448 s?1,σem/1053=3.76 × 10?20cm2,h=6.63 × 10?34J.s, ν =2.85 × 1014s?1,S=2.27 × 10?6cm2代入(8)式得到

顯然,(9)式揭示了Nd3+→ Yb3+能量傳遞效率隨Nd3+離子受激輻射光功率的增大而減小的變化規(guī)律,二者的關(guān)系如圖9所示.因此,圖8(a)和圖8(b)中所示的光譜隨808 nm抽運(yùn)功率增加的變化規(guī)律,實(shí)質(zhì)是供體Nd3+離子的受激輻射作用抑制Nd3+→Yb3+能量傳遞的結(jié)果.同樣,對于Nd3+/Yb3+共摻光纖在970 nm抽運(yùn)下的情形,Yb3+→Nd3+能量傳遞效率也將受到Y(jié)b3+離子受激輻射的抑制.但970 nm抽運(yùn)功率的增加所導(dǎo)致的光纖溫度升高以及Nd3+離子所具有的發(fā)射截面大的特性等因素,對光纖中的Yb3+→Nd3+能量傳遞過程的促進(jìn)作用能夠克服Yb3+離子受激輻射的抑制作用,因此會出現(xiàn)明顯的雙波長激光現(xiàn)象.

圖9 Nd3+→Yb3+能量傳遞效率隨Nd3+離子受激輻射信號光功率的變化規(guī)律.Fig.9.Nd3+→Yb3+energy transfer effi ciency With respect to the signal power of stiMu lated eMission of Nd3+ions.

5 結(jié) 論

以970 nm和808 nm半導(dǎo)體激光器作為抽運(yùn)源,從光纖長度和抽運(yùn)功率兩個方面,探討了Nd3+/Yb3+摩爾濃度比約為4:1的共摻磷酸鹽玻璃光纖的發(fā)光和激光特性.選擇不同波長的抽運(yùn)源,該光纖將呈現(xiàn)不同的發(fā)光規(guī)律.在970 nm抽運(yùn)下,光纖光譜以Yb3+離子的發(fā)光為主,但Yb3+→ Nd3+能量傳遞會對光纖光譜產(chǎn)生調(diào)制作用,這種調(diào)制作用隨970 nm抽運(yùn)功率和光纖長度的增加而顯著,甚至出現(xiàn)明顯的雙波長激光現(xiàn)象.相反,在808 nm抽運(yùn)下,光纖光譜以Nd3+離子的發(fā)光為主,盡管玻璃樣品熒光壽命測試結(jié)果表明,Nd3+→Yb3+的能量傳遞效率ηNd→Yb約為64%.借助考慮Nd3+離子受激輻射的能量傳遞模型,認(rèn)識到Nd3+離子的受激輻射對Yb3+→Nd3+能量傳遞具有很強(qiáng)的抑制作用,因此該共摻光纖在808 nm抽運(yùn)下,光譜上以Nd3+離子的發(fā)光為主.同樣,在970 nm抽運(yùn)下,Yb3+離子的受激輻射也會對Yb3+→Nd3+能量傳遞產(chǎn)生抑制作用,但在抽運(yùn)過程中,光纖溫度升高對Yb3+→Nd3+能量傳遞的促進(jìn)作用是主要的,所以光譜上出現(xiàn)Yb3+→Nd3+能量傳遞對Yb3+發(fā)光的調(diào)制現(xiàn)象.同時Nd3+離子在1053 nm附近的發(fā)射截面遠(yuǎn)大于Yb3+離子在該波長范圍的發(fā)射截面可能也是一個重要因素.這個需要進(jìn)一步的論證.

[1]Rivera-Lopez F, Babu P, BasavapoorniMa C,Jayasankar C K,Lavin V 2011 J.Appl.Phys.109 123514

[2]Pearson A D,Porto S P S 1964 Appl.Phys.Lett.4 202

[3]Petit V,CaMy P,Doualan J L,MoncorgéR 2006 Appl.Phys.Lett.88 051111

[4]Reichel V,Moerl K W,Unger S,Jetschke S,Mueller H,K irchhof J,Sand rock T,Harschack A,LieMA,LiMpert J,ZellMer H,TuennerMann A 2005 Proceedings of the XV In ternational SyMposiuMon Gas F low,CheMica l Lasers,and H igh-Power Lasers Bellingham,AMerica,March 23,2005 p404

[5]Jetschke S,Reichel V,Moerl K,Unger S,Roepke U,Mueller H 2005 Proceedings of Fiber Lasers II:Technology,SysteMs,and Applications Bellingham,AMerica,April 22,2005 p59

[6]LiMpert J,LieMA,ZellMer H,TünnerMann A 2003 E lectron.Lett.39 645

[7]Jaque D,RaMirez MO,Bausá L E,Solé J G,Cavalli E,Speghini A,Bettinelli M2003 Phys.Rev.B 68 035118

[8]RaMirez MO,Jaque D,Bausá L E,Martín IR,Lahoz F,Cavalli E,Speghini A,Bettinelli M2005 J.Appl.Phys.97 093510

[9]Galagan B I,Denker B I,DMitruk L N,Motsartov V V,Osiko V V,Sverchkov S E 1996 J.Quan tuME lect.26 99

[10]SugiMoto N,Ohishi Y,Katoh Y,Tate A,ShiMokozono M,Sudo S 1995 Appl.Phys.Lett.67 582

[11]de Sousa D F,Batalioto F,Bell MJ V,O liveira S L,Nunes L A O 2001 J.Appl.Phys.90 3308

[12]Lu rin C,Parent C,Le F leMG,HagenMu ller P 1985 J.Phys.Chem.Solids 46 1083

[13]Lu rin C,Parent C,Le F leMG 1985 J.Less-ComMon Metals 112 91

[14]George S A,PuciloWski A,Hayden,J S,U rru ti E H 2016 Proceeding of Advanced Solid State Lasers Boston,Massachusetts,O ct.31–Nov.3,2016 p JTu2A.18

[15]Lupei V,Lupei A,Ikesue A 2005 Appl.Phys.Lett.86 111118

[16]Lupei V,Lupei A,Gheorghe C,Hau S,Ikesue A 2009 Opt.Lett.34 2141

[17]Borrero-González L J,Nunes L A O 2012 J.Phys.:Condens.Matter 24 385501

[18]Borrero-González L J,Nunes L A O,Bianchi G S,Astrath F B G,Baesso ML 2013 J.Appl.Phys.114 013103

[19]Yu D C,Zhang Q Y 2013 Sci.China:Chem.43 1431(in Chinese)[禹德朝,張勤遠(yuǎn) 2013中國科學(xué):化學(xué)43 1431]

[20]Jia Z T,A rcangeli A,Tao X T,Zhang J,Dong C M,Jiang MH,Bonelli L,Tonelli M2009 J.Appl.Phys.105 083113

[21]Sontakke A D,Biswas K,Sen R,Annapu rna K 2010 J.Opt.Soc.Am.B 27 2750

[22]Chen S C,Mao S,Dai F M1984 Acta Phys.Sin.33 515(in Chinese)[陳述春,茅森,戴鳳妹1984物理學(xué)報(bào)33 515]

[23]Jaque D,García Solé J,Macalik L,Hanuza J,Majchrowski A 2005 Appl.Phys.Lett.86 011920

[24]Jaque D,SoléJ G,Speghini A,Bettinelli M,Cavalli E,Ródenas A 2006 Phys.Rev.B 74 035106

[25]Xu W,Zhao H,Zhang Z G,Cao WW2013 Sens.Actuator B:Chem.178 520

[26]Lin Z Q,Yu C L,He D B,Feng S Y,Chen D P,Hu L L 2016 IEEE Photon.Tech.Lett.28 2673

[27]Lou L R,Y in M,Li Q T 2014 FundaMen tals of LuMinescence Physics:Optical Transition Processes in Solids(Hefei:Press of University of Science and Technology of China)p152(in Chinese)[樓立人,尹民,李清庭 2014發(fā)光物理基礎(chǔ):固體光躍遷過程(合肥:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)出版社)第152頁]

[28]George S,Carlie N,PuciloWski S,Hayden J 2014 US Paten t 14 088 973

[29]Payne S A,Chase L L,SMith L K,Kway WL,K rupke WF 1992 IEEE J.QuantuMElectron.28 2619

PACS:42.55.Wd,42.70.JkDOI:10.7498/aps.66.164204

*Pro ject supported by the National Natural Science Foundation of China(G rant Nos.61405215,61505232),the You th Innovation ProMotion Association of the Chinese AcadeMy of Sciences,and the National High Technology Research and DevelopMent PrograMof China(G rant No.2016YFB 0402201).

?Corresponding author.E-Mail:sdycllcy@163.com

StiMu lated eMission and laser behaviors of N d3+/Yb3+Co-doped phosphate g lass fi ber?

Lin Zhi-Quan1)2)Yu Chun-Lei1)?He Dong-Bing1)Feng Su-Ya1)Zhang Lei1)Chen Dan-Ping1)Hu Li-Li1)
1)(Key Laboratory ofMaterials for High Power Laser,Shanghai Institute ofOptics and Fine Mechanics,Chinese AcadeMy of Sciences,Shanghai201800,China)
2)(University of Chinese AcadeMy of Sciences,Beijing 100049,China)

20 March 2017;revised Manuscrip t

5 June 2017)

The energy transfer phenoMenon between Nd3+and Yb3+generates the research interest in Nd3+/Yb3+co-doping,because it provides a straight-forward way to combine the features of Nd3+and Yb3+to develop soMe potential app lications,such as solar cells,high energy pulse and tunable lasers.Substantial research work has been conducted to study the spectroscopic p roperties of Nd3+/Yb3+in diff erent glasses,crystal and ceraMic host Materials.However,it is still not very clear about the laser properties of the Nd3+/Yb3+co-doping system,especially the high rare-earth solubility phosphate glass.This work reports the stimulated eMission and laser properties of an Nd3+/Yb3+co-doped phosphate glass fiber under singly 970 nMand 808 nMLD puMping.TheMolar doping ratio of Nd3+:Yb3+is 4:1.Using the free-space coup led Method,the laser properties of the co-doped fiber under 970 nMpuMp are tested fi rst in a laser cavity coMp rised of a butt-coup led dichroicMirror With high refl ectivity(≥99.5%)and a cleaved fiber ended With～4.6%Fresnel reflectivity.It is found that With the increase of 970 nMpuMp power(P970)two discrete laser peaks and one peak located at 1053 nMWith a larger threshold can be observed for fiber length equal to and less than 0.7m.The 1053 nMlaser is produced by Yb3+→Nd3+energy transfer,and its lasing threshold decreasesWith increasing fiber length in this length region.Then,the aMp lified spontaneous eMission(ASE)spectra for fiber lengths of 0.35 m,0.9 Mand 5.0 Munder 970 nMpuMping are tested by cutting 6?at the output port.The test results indicate that the Yb3+→Nd3+energy transfer hasamodu lation eff ect on fiber spectrum,and themodu lation becomesmore obvious for a longer fiber length.Atwo-fold proMotion MechanisMis suggested to exp lain theModu lation eff ect:1)the reabsorption eff ect of Yb3+leading to relatively lifetiMe prolongation increases the Yb3+→Nd3+energy transfer effi ciency;2)the red-shifted oscillator laser wavelength leads to a larger eMission cross section diff erence between Nd3+and Yb3+.Besides,theMeasureMent resu lts in 0.35-m-long fiber also suggest that the 1053 nMlaser in fiber laser test May be due to a fiber teMperature raising eff ect during the increase of P970.The laser properties and ASE spectra of the fiber under 808 nMpuMping have been studied in the saMe fiber test setup.However,the tested results are quite diff erent froMthe 970 nMpuMping case.Only one lasing peak at 1053 nMis detected,and it is found that the peak is not dependent on the 808 nMpuMp power(P808)nor the fiber length.To exp lain this phenoMenon,one energy transfer Model With taking into consideration the stimulated eMission of Nd3+is derived.According to this theoreticalModel,Nd3+→Yb3+energy transfer effi ciency fast decreases With the increase of simu lated eMission intensity of Nd3+.This exp lanation is experiMentally supported by a 0.05-m-long Nd3+/Yb3+co-doped phosphate glass fiber With varying P808.Therefore,the adop tion of Nd3+to sensitize Yb3+for developing some laser app lications needs to consider the suppression eff ect of Nd3+stimulated eMission on Nd3+→Yb3+energy transfer.

fiber lasers,phosphate glass fiber,Nd3+?Yb3+energy transfer

10.7498/aps.66.164204

?國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:61405215,61505232)、 中國科學(xué)院青年促進(jìn)會和國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(批準(zhǔn)號:2016YFB 0402201)資助的課題.

?通信作者.E-Mail:sdycllcy@163.com

?2017中國物理學(xué)會C h inese P hysica l Society

http://Wu lixb.iphy.ac.cn