施云芬，張世龍，王嘉浩，張 宇，董晨星，王 亮

(1.東北電力大學 化學工程學院,吉林 吉林132012；2.華電濰坊發(fā)電有限公司,山東 濰坊 261000；3.華電宿州發(fā)電有限公司,安徽 宿州 234000)

犧牲陽極防腐材料的研究進展

施云芬1，張世龍1，王嘉浩1，張 宇1，董晨星2，王 亮3

(1.東北電力大學 化學工程學院,吉林 吉林132012；2.華電濰坊發(fā)電有限公司,山東 濰坊 261000；3.華電宿州發(fā)電有限公司,安徽 宿州 234000)

綜述了陰極保護工程中鋁基、鋅基、鎂基、復合陽極等犧牲陽極材料的化學組成和性能特點，介紹了雜質(zhì)元素對犧牲陽極的危害。分析了合金元素對陽極材料性能的改善情況及各種陽極材料的適用環(huán)境和應(yīng)用，為陰極保護工程和新型聯(lián)合保護裝置在犧牲陽極材料選擇方面提供參考依據(jù)，并對新型犧牲陽極材料的發(fā)展和應(yīng)用前景進行展望。

鋁基；鋅基；鎂基；復合陽極；雜質(zhì)元素；新型聯(lián)合保護裝置

1 犧牲陽極保護

犧牲陽極陰極保護技術(shù)是金屬防腐蝕的一項重要保護技術(shù)，其原理是陽極材料自我腐蝕產(chǎn)生陰極電流使被保護金屬陰極極化[1]，陰極極化電位低于自然腐蝕電位，減緩陰極腐蝕進程。因其具有施工簡單、對周邊金屬設(shè)施干擾小甚至無干擾、電流發(fā)散能力好、陽極利用效率高等優(yōu)點，廣泛應(yīng)用于金屬防腐蝕工程[2]。鋼鐵設(shè)備的犧牲陽極陰極保護防腐蝕系統(tǒng)中，常用的陽極材料主要有鋁系、鎂系和鋅系三類[3]，在陽極材料中添加一些合金元素會極大的提高陽極的使用性能[4-6]。鋁基陽極材料比重小、發(fā)電量大、對碳鋼的驅(qū)動電位適中，是犧牲陽極的良好材料；但是其表面致密的鈍化膜阻礙電流的散發(fā)，電流效率較低，工程中應(yīng)用較少。鎂基陽極材料電流效率低、發(fā)電量大、對碳鋼的驅(qū)動電位大，易于過保護，可用于電阻率較高的土壤和淡水環(huán)境。鋅基陽極材料比重大、發(fā)電量小、對碳鋼的驅(qū)動電位低、受溫度影響大，常用于電阻率<20 Ω·m的土壤和海洋環(huán)境[7]。犧牲陽極材料的性能和保護效果有直接關(guān)系，犧牲陽極的保護效果主要有陽極材料的化學成分和組織結(jié)構(gòu)決定，因此陽極材料應(yīng)滿足下列要求[8]：極化率低，工作電位穩(wěn)定，理論電容量大，電流效率高，使用壽命長；陽極表面腐蝕均勻，對環(huán)境無毒害作用；材料來源廣、價格低、易于制備。

2 鋁基陽極材料

鋁的金屬活性強，發(fā)生電流量較大，抗氯離子侵蝕性強，是陰極保護常用的犧牲陽極材料，廣泛應(yīng)用于海洋鋼鐵構(gòu)筑物和長輸管道的防腐蝕工程中。純鋁表面會自發(fā)形成一層鈍化膜，這層保護膜減緩鋁陽極發(fā)生點腐蝕和自腐蝕速率，嚴重阻礙鋁陽極輸出電流發(fā)生量[9]，所以純鋁不能用作犧牲陽極。工程制造鋁陽極時需要加入活化元素，阻止鋁表面產(chǎn)生鈍化膜，早期添加鋅、鎂元素抑制鋁的鈍化，緊接著研究人員進一步改善鋁合金陽極性能，向陽極中加入Cd、Ga、Hg、Ba、Sn等合金元素[10]，這些元素在一定程度上，在擴張晶格中發(fā)揮了重要作用，阻止鋁陽極形成鈍化膜。此外，通過加入晶格限制元素，如Mn、Ti等對活化效果進行抑制[11]。表1中列出了國內(nèi)常用的三元合金系鋁基陽極。

表1 鋁合金陽極化學成分和電化學性能

2.1 Al-Zn-In系合金材料

該系列合金不需進行熱處理，綜合性能較高，是目前研究最多、應(yīng)用最廣泛的鋁合金陽極材料。在Al-Zn合金中[12]，Zn含量增高，開路電位負移，電流效率降低。加入適量的In可使合金活化[13-14]，In3+和Zn2+的沉積過程抑制Al-Zn-In犧牲陽極形成氧化膜，減少因氧化膜破裂和溶解導致犧牲陽極的質(zhì)量損失，從而提高Al-Zn-In犧牲陽極的電流效率。在此基礎(chǔ)上添加Cd、Sn、Si、Mg等元素構(gòu)成四元或五元合金[15]，能進一步改善鋁合金陽極材料的性能。Cd的加入促使Zn均勻分布，減少雜質(zhì)元素團聚于相界的局部，但Cd含量過高會產(chǎn)生“過活化”作用，自腐蝕程產(chǎn)生晶粒脫落，Cd加入量一般控制在0.01%以內(nèi)。Sn能使Al-Zn-In-Sn合金的電化學性能提高，尤其電流效率顯著提高，Sn的含量一般控制在0.01-0.1%之間。開路電位下Al-Zn-In-Mg-Ti系犧牲陽極由于氧化膜的存在導致陽極材料不易溶解，當對其施加外加電流后，雙電層電容逐漸增加，極化電阻減減小，氧化膜逐漸破碎，陽極電流迅隨著極化電位的增加而迅速增大，最后基本穩(wěn)定不變[16]。鋁基系列犧牲陽極除了上述合金類型，近幾年人們還研究開發(fā)許多具有較優(yōu)性能的新型鋁陽極[2]，如Al-Zn-In-Sn-Mg-Re、Al-Zn-In-Sn-Ca、Al-Zn-In-Sn-Mg-Si、Al-Zn-In-Si-Zr-Te、Al-Zn-In-Sn-Ca-Ga等，鋁系陽極綜合性能良好，電流效率高，被廣泛應(yīng)用為犧牲陽極陰極保護材料。Al-Zn-Sn合金陽極對鋁的純度要求高，需要超過99.9%。它的保護電位為-1.01V，電流效率高達78%；Al-Zn-Sn合金材料需要均質(zhì)化處理，在520℃保溫、水淬，加入少量Bi增大Sn的固溶度，使晶粒細化，含有0.08-0.16%Sn的合金具有較高的電流效率和較低的開路電位。

2.2 Al-Zn-Sn系合金材料

向Al-Zn合金中添加少量Sn元素可以改善陽極材料的溶解活性，Sn 通過溶于Al形成固溶體，降低了鋁陽極的晶間腐蝕程度。鋁合金中Sn含量為0.055%時，陽極的表面溶解均勻，電位處于-0.99--1.09 V，電流效率在84%以上，較負且穩(wěn)定，耦合電流適中。當Sn含量超過0.20%，將限制Sn的活化作用，溶解阻力逐漸增加，電流效率明顯降低，所以Sn含量在0.07%- 0.20%之間時，鋁合金陽極材料有更好的陽極性能[17]。但是這種合金必須經(jīng)固溶處理或均質(zhì)化處理才能得到預(yù)期的電化學性能，使錫的最大含量維持在亞穩(wěn)固溶體狀態(tài)，腐蝕電位和表面氧化膜的電阻降低到最小值，電流輸出達到一個最大值[18]。

2.3 Al-Zn-Hg系合金材料

Hg的摻雜可發(fā)生汞齊化反應(yīng)，提高鋁陽極的活化性能。Hg含量過低起不到明顯的活化作用，但含量過高會引起鋁合金陽極發(fā)生嚴重的自腐蝕現(xiàn)象。Hg含量控制在 0.03%- 0.05%時可達到活化鋁陽極的最佳效果。但是，合金熔煉時產(chǎn)生的Hg蒸氣直接毒害人體，使用時溶出的Hg和汞鹽污染環(huán)境，因此，國內(nèi)外現(xiàn)在禁止使用Al-Zn-Hg系合金材料[1]。

3 鎂基陽極材料

鎂基陽極材料具有較高的化學活性，密度低，電極電位較負、理論容量大、極化率低、對碳鋼驅(qū)動電壓高、適用于電阻率較高的土壤和淡水中金屬部件的保護，在陰極保護工程被廣泛應(yīng)用。根據(jù)開路電位的高低，鎂基陽極材料可分為高電位和低電位鎂基陽極。高電位鎂基陽極材料驅(qū)動電壓大，放電能力強，多用于電阻率較高的環(huán)境。但是鎂基陽極材料具有較高的化學活性，表面沒有致密的保護膜，自腐蝕性很強，導致鎂基陽極比鋁基、鋅基陽極的電流效率低得多，通常小于50%。鎂基犧牲陽極分為純鎂、Mg-Mn系合金和Mg-Al-Zn-Mn系合金三類，它們共同的特點是密度小，理論電容量大，電位負、極化率低，對鋼鐵的驅(qū)動電壓大(>0.6 V)，適用于電阻率較高的土壤和淡水中金屬構(gòu)件的保護[19]，通在鎂中加人適量Al、Zn和Mn等元素組成合金，可使鎂陽極的電化學性能得到改善。

3.1 純鎂

鎂的金屬性較強，其化學性質(zhì)受雜質(zhì)元素(如Fe、Cu、Ni等)影響很大，存在少量雜質(zhì)時，會增加鎂陽極鎂的自溶傾向，降低電流效率。雜質(zhì)元素一般以單質(zhì)的形式固溶于鎂基體中，而部分雜質(zhì)元素(如Al、Zn、Ni、Cu等)則與鎂形成金屬間化合物，它們以陰極的形式與鎂形成微型原電池，增大鎂陽極析氫的有效面積，進一步增大鎂的自腐蝕性[17]。降低純鎂陽極中雜質(zhì)元素含量是提高鎂陽極化學性能的必要途徑，雜質(zhì)元素的質(zhì)量分數(shù)應(yīng)控制在：Zn<0.03%、Mn<0.01%、 Fe<0.02%、Ni<0.001%、Cu<0.001%、 Si<0.01%。

純鎂陽極因其電位比鎂合金陽極電位更負，所以被稱為高電位鎂陽極，高電位鎂基陽極材料生產(chǎn)工藝分為鑄造和擠壓兩種，鑄造工藝靈活性大，成本低，可以按照要求制造陽極形狀和尺寸，因此占生產(chǎn)工藝的主導地位。擠壓工藝[18]是將模具中的鑄鎂在配套擠壓機中擠壓變形，使鑄造產(chǎn)生的縮孔、縮松、冷隔等缺陷被擠壓焊合，使高電位鎂陽極材料組織結(jié)構(gòu)更加致密，表面光潔度更高，晶粒均勻細小，晶界面積增大，使Fe、Cu、Ni等雜質(zhì)元素均勻分布，減少因雜質(zhì)元素團聚而造成的基體脫落，明顯提高其電化學性能。廣泛應(yīng)用于電阻率較高的淡水或土壤環(huán)境中，尤其用高純鎂制造的帶狀陽極可應(yīng)用于電阻率為1 170 Ω·cm以上的環(huán)境中，成為鎂陽極材料的主導產(chǎn)品。

3.2 Mg-Mn系合金

雜質(zhì)元素Fe、Cu、Ni對Mg-Mn陽極材料的電化學特性影響較大，這些雜質(zhì)元素使鎂基材料發(fā)生自溶，導致Mg及其合金產(chǎn)生負差異效應(yīng)[17]。摻入Mn可以有效的凈化鎂基中的雜質(zhì)元素，尤其是Fe元素。Mn通過降低Fe在鎂基中的溶解度來降低Fe的含量，在凝固過程中包圍Fe晶粒使其失活[18]。Mn在鎂中的固溶度為3.4%，采用適當?shù)娜蹮挿椒梢灾苽浜猩倭縈n晶體的Mg-Mn單相固溶體組織[20]。錳元素夾雜在其中對鎂陽極電化學性能產(chǎn)生較大影響，高電位鎂基陽極的化學成分和生產(chǎn)工藝共同決定著電化學性能[21-24]。控制鎂中的雜質(zhì)元素，可以消除雜質(zhì)的危害，減緩鎂基材料的腐蝕速率[25]。在鎂錳合金熔煉過程中，Mn和Fe可以產(chǎn)生較大的鐵錳金屬間化合物，沉積在溶液的底部，殘余的Fe被溶解在鎂基中的Mn包圍，在陰極中不產(chǎn)生有害雜質(zhì)[26]。然而，鎂合金中存在Mn的偏析，過多的Mn會導致合金的塑性和耐蝕性降低。國內(nèi)外生產(chǎn)鎂錳合金Mn的含量一般是0.5%- 1.3%，開路電位>-1.68 V，電流效率超過50%。Mg-Mn陽極在腐蝕中產(chǎn)生水合二氧化錳膜，比鎂合金表面的氫氧化鎂膜具有保護作用，減弱鎂陽極的析氫效應(yīng)。

向鎂錳合金中添加少量Ca進行固溶處理，晶界析出Mg2Ca金屬間化合物，細化合金的顯微組織，降低了合金的腐蝕電位，阻止了晶間腐蝕傾向，顯著提高鎂合金陽極的電流效率的速度，得到高性能鎂錳鈣合金[27-28]。

Sr是表面活性元素，平衡電位為-2.89 V，不僅能細化晶粒，還可以提高鎂合金的耐蝕性和延展性[29-30]。Mg-1Mn合金的電流效率隨Sr含量的增加先升高后降低，Sr含量為0.1%時鎂基陽極電化學性能達到最佳，電流效率達到54.5%，保護電位低至-1.73V；Sr含量低于0.3%時，鎂基晶間腐蝕傾向降低，晶粒脫落減少，當Sr含量超過0.3%時，陰陽極相的面積比增大，合金自腐蝕性增高，電流效率降低。為了將活潑的Sr迅速壓入鎂熔體中，劉相果等[31]采用添加Mg-Sr中間合金的對摻法，獲得Mg-Sr合金的最佳工藝參數(shù)?；诜治霾煌琒r含量Mg-Sr合金的電化學性能[32-34]，合金晶粒度隨Sr含量的增加而降低，晶界析出的Mg17Sr2相減少了晶粒的大塊脫落，基體雜質(zhì)元素(Fe、Cu、Ni等)不再團聚在晶界局部，均勻分布于整個相面內(nèi)。0.19%Sr含量的鎂基陽極材料電流效率達到最大58.56%，保護電位達到-1.735 V。

3.3 Mg-Al-Zn-Mn系合金

根據(jù)鋁和鋅的含量不同，合金的性能也不同[35]。其中性能較好的主要是Mg-6Al-3Zn-Mn合金，其表面腐蝕均勻，電流效率超過50%。鋁是鎂陽極中主要合金元素，與鎂形成Mgl7Al12強化相，提高合金的強度。然而，在鋁單獨存在時，可與鎂形成大量的MgAl、Mg2Al3和Mg4Al3等金屬間化合物，加快了鎂的自腐蝕速度。Zn可以降低Mg的負差異效應(yīng)，降低Mg的腐蝕速率。為了獲得良好的電化學性能，雜質(zhì)含量應(yīng)嚴格控制。在合金成分相近的情況下，雜質(zhì)少的合金的電流效率明顯高于含雜質(zhì)的合金[36]。

4 鋅基陽極材料

鋅基陽極電流效率高，發(fā)電量小，對鋼鐵陰極保護驅(qū)動電位低。鋅基陽極材料[2，37-38]主要分為高純鋅系和鋅合金系，純鋅陽極主要應(yīng)用于早期的陰極保護工程中，近年來鋅基合金陽極材料得以研究應(yīng)用。

4.1 純鋅

純鋅陽極材料要求鋅含量>99.995%，鐵雜質(zhì)<0.0041%，雜質(zhì)元素Fe、Cu、Pb等極大影響純鋅陽極的化學性能，并且加速鋅基的腐蝕溶解，尤其Fe對純鋅的影響最大。在鋅中鐵的固溶度約為0.0014%，鐵含量超過這一數(shù)值將以鐵晶粒析出，與鋅基構(gòu)成微型原電池，加速了鋅基的自腐蝕，提高了鋅基陽極的電位，降低了鋅基陽極的電流效率。因此高純鋅作為陽極材料時必須嚴格要求Fe含量<0.0014%，Cu含量<0.002%，Pb含量<0.003%，這樣才能保證鋅基陽極材料較高的電流效率和較低的開路電位。

4.2 Zn-Al系合金

為了消除雜質(zhì)元素的危害，研究工作發(fā)現(xiàn)加入Al、Cd、Si、Hg、Sn、Mn等少量合金元素[39]，不僅可以降低雜質(zhì)元素的危害，還能提高鋅基陽極材料的電流效率。Zn-Al合金中Al的單相α固溶體不僅降低合金材料的電極電位和極化率，而且提高鋅合金陽極的電流效率。向Zn-Al合金中再加入Mn、Cd和Sn其中一種元素[40]，可進一步提高鋅合金的性能。目前Zn-Al-Cd合金是國內(nèi)外廣泛應(yīng)用的陽極材料，其電流效率高，陽極極化小，陽極電位較負，發(fā)生電流穩(wěn)定，表面腐蝕均勻，溶解產(chǎn)物疏松易脫落。Cd元素的引入不僅細化了鋅合金的晶粒[41]，使陽極表面腐蝕產(chǎn)物疏松易脫落，同時，Cd和Al分別與雜質(zhì)元素Pb和Fe形成金屬間化合物，降低雜質(zhì)元素的電極電位從而減弱鋅合金陽極的自腐蝕性[41]。Zn-Al-Mn合金中的Mn可以提高鋅合金中鋁的固溶度，減弱鋅合金陽極的自腐蝕性，使電極電位和產(chǎn)生電流穩(wěn)定，提高合金陽極電流效率。Zn-Cd合金中Cd與鋅中的雜質(zhì)元素Fe優(yōu)先生成Cd2Fe金屬間化合物[43]，細化合金晶粒，使合金表面均勻腐蝕，腐蝕產(chǎn)物疏松易脫落，提高合金電流效率。表2中列出了國內(nèi)常用的鋅合金系陽極。

表2 鋅合金陽極化學成分和電化學性能

5 結(jié) 語

陽極材料從單一元素過渡到二元合金，然后開發(fā)出三元、四元等多元合金陽極，陽極合金通過添加不同元素，溶質(zhì)元素與合金元素形成固溶體或第二相，均勻地分散到陽極體系中，以激發(fā)陽極材料的活性，使合金晶粒細化，降低陽極材料的腐蝕性，提高陽極材料的電流效率，整體改善陽極材料的保護性能和電化學性能。為了更好的保護鋼鐵構(gòu)件，由此對犧牲陽極材料的化學性能要求越來越高，目前犧牲陽極材料的發(fā)展趨勢有以下兩個方面：

(1)拓展陽極的適應(yīng)范圍。陽極材料本身的性質(zhì)往往成為實際應(yīng)用的限制因素，例如鋅陽極電容量小，受溫度影響大，需要添加合金元素提高鋅陽極電容量和耐高溫性能；鎂陽極電流效率低，自腐蝕性強，使用壽命短，很少應(yīng)用于海洋防腐蝕工程，需要添加合金元素降低鎂陽極的自腐蝕性能，提高鎂陽極的電流效率；鋁陽極極易鈍化，難以適應(yīng)高電阻率的土壤和淡水環(huán)境，陽極材料中含有Hg，雖然對陽極材料性能有促進作用，但腐蝕產(chǎn)物對環(huán)境造成嚴重污染。此外高溫高壓搞含氧量體系、氣液固三相共存體系、電阻率變化較大的體系等，都需要不同材質(zhì)的陽極材料。因此，找出環(huán)境友好型、環(huán)境適應(yīng)性強及高性能犧牲陽極陽極材料已經(jīng)成為研究方向之一。

(2)新型復合陽極材料制備工藝的研究。鎂包鋅、鎂包鋁、鋁包鋅及緩蝕劑包層金屬等復合陽極材料，使用低溫涂料和特殊工藝，把特質(zhì)的材料組附屬到陽極材料的表面，內(nèi)部金屬元素可以通過膜表面進行交互作用，不影響陽極的活動，在陰極保護時利用外層合金高驅(qū)動電位產(chǎn)生的大電流使鋼鐵結(jié)構(gòu)快速極化，保證保護效果的同時降低陽極消耗量。鎂-鋅-鎂復合材料在充分利用鎂陽極快速極化的同時，重復利用鋅陽極材料，增加陽極的電流效率，因此，鎂-鋅-鎂復合材料將成為犧牲陽極的新的發(fā)展方向之一。

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The Research Progress of Sacrificial Anode Materials

Shi Yunfen1，Zhang Shilong1，Wang Jiahao1， Zhang Yu1，Dong Chenxing2，Wang Liang3

(1.School of Chemical Engineering，Northeast Electric Power University，Jilin Jilin 132012；2.Huadian Weifang power plant，Weifang Shandong 261000；3.Huadian Suzhou power plant，Suzhou Anhui 234000)

The chemical composition and performance characteristics of sacrificial anode materials，such as aluminum series，zinc series，magnesium series and composite anode，are reviewed.The improvement of the properties of alloy elements to anode materials and the applicable environment and application of various anode materials are analyzed，It provides reference for the cathodic protection project and the new combined protection device in the choice of sacrificial anode materials，and prospecting the development and application prospect of new sacrificial anode materials.

Aluminum series zinc series;Magnesium series;The composite anode;Impurity elements;New combined protection device

2017-04-25.

施云芬(1964-)，女，碩士，教授，主要研究方向：環(huán)境污染治理.

1005-2992(2017)04-0080-06

TG172

A

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