王超梅,李 尋,鄭和秋野,彭志娟
東華理工大學(xué) 水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 南昌 330013
鈾、釷在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移
王超梅,李 尋*,鄭和秋野,彭志娟
東華理工大學(xué) 水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 南昌 330013
利用自制花崗巖水平單裂隙實(shí)驗(yàn)裝置與有機(jī)玻璃裂隙對(duì)照裝置,采用脈沖注入法,研究了飽水單裂隙中鈾(Ⅵ)和釷(Ⅳ)混合元素作為溶質(zhì)的運(yùn)移情況。獲得了兩個(gè)元素濃度隨時(shí)間的變化曲線及核素的運(yùn)移參數(shù),得到以下結(jié)論:(1) 元素在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移能力與裂隙中水流流速有關(guān),流速越小,峰現(xiàn)時(shí)間越晚,元素的相對(duì)濃度越小,拖尾現(xiàn)象越明顯;(2) 花崗巖單裂隙中,等流速、等運(yùn)移距離條件下,釷的相對(duì)濃度小于鈾,并且隨著流速減小和運(yùn)移距離增長(zhǎng),差異逐漸增大,表明鈾在花崗巖中的運(yùn)移能力強(qiáng)于釷,主要與元素化學(xué)性質(zhì)有關(guān);(3) 對(duì)比空白裂隙,元素在花崗巖單裂隙中的穿透曲線有明顯的峰值削弱、峰現(xiàn)時(shí)間滯后和拖尾現(xiàn)象,表明花崗巖對(duì)鈾、釷運(yùn)移的阻滯效果十分理想。
花崗巖單裂隙;鈾;釷;運(yùn)移
隨著核工業(yè)的發(fā)展,放射性廢物的安全處置已成為制約核燃料循環(huán)的關(guān)鍵問(wèn)題。針對(duì)高放廢物,地質(zhì)處置法由于其安全、經(jīng)濟(jì)、合理得到國(guó)際認(rèn)可[1]。在地質(zhì)介質(zhì)方面,花崗巖是我國(guó)的重點(diǎn)考察對(duì)象。花崗巖中存在的少量交錯(cuò)裂隙是放射性元素遷移返回生物圈的主要通道,因此,研究放射性元素在花崗巖裂隙中的運(yùn)移規(guī)律有助于理解元素的遷移行為,可為放射性廢物的安全評(píng)價(jià)提供一定的依據(jù)。
有關(guān)放射性元素在花崗巖中的遷移研究很早就引起了人們的關(guān)注,研究影響元素遷移的因素主要包括元素所處巖體表面的性質(zhì)、地下水環(huán)境以及元素自身的化學(xué)形態(tài)和化學(xué)性質(zhì)等[2-3]。McKay等[4]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)基質(zhì)擴(kuò)散對(duì)減緩溶質(zhì)運(yùn)移和削弱穿透曲線峰值有較大影響;趙欣[5]指出了放射性元素在巖體中遷移是多種機(jī)制的過(guò)程,巖石的礦物組分、地下水的Eh-pH、地下水的組分等控制著元素的遷移行為。Baik等[6]研究了U在不同表面形貌的花崗巖上的吸附情況,發(fā)現(xiàn)粉碎巖石表面、加工巖芯的新鮮面以及巖芯的天然裂隙面對(duì)U的吸附行為有較大差異,接觸時(shí)間和pH對(duì)不同材料的吸附作用有不同程度的影響。van Loon等[7]采用自行設(shè)計(jì)的動(dòng)態(tài)柱實(shí)驗(yàn)裝置,獲得了大批關(guān)鍵元素在巖體中的遷移參數(shù),為瑞典建立地下實(shí)驗(yàn)室和處置庫(kù)安全評(píng)價(jià)提供了重要數(shù)據(jù)。黨海軍等[8]采用擴(kuò)散法研究了Sr、I和Pu在花崗巖中的擴(kuò)散行為,研究發(fā)現(xiàn)水巖平衡過(guò)程中,元素的存在形態(tài)與化學(xué)種類對(duì)擴(kuò)散行為有明顯影響。
綜合以往元素運(yùn)移實(shí)驗(yàn)研究,有以下幾個(gè)特點(diǎn):一是大多數(shù)實(shí)驗(yàn)中巖石材料采用了壓碎的巖石,只有少量的研究是在完整巖石或巖芯上進(jìn)行的;二是以往的實(shí)驗(yàn)介質(zhì)尺度偏小,大多在幾厘米到幾十厘米之間;三是動(dòng)態(tài)運(yùn)移實(shí)驗(yàn)多以柱法為主,水平裂隙中的動(dòng)態(tài)試驗(yàn)較少。因此,本工作自行設(shè)計(jì)加工花崗巖水平單裂隙以及有機(jī)玻璃裂隙對(duì)照,對(duì)比研究流速對(duì)混合元素鈾、釷的運(yùn)移行為的影響。
1.1 材料制備
花崗巖單裂隙裝置:花崗巖樣品采自內(nèi)蒙古青山區(qū),該區(qū)的花崗巖未受風(fēng)化,巖體中無(wú)大裂隙分布,巖體結(jié)構(gòu)完整。采用排水法和稱重法測(cè)得花崗巖的密度和孔隙度分別為2.81 kg/L和0.14%。采樣后加工成長(zhǎng)1 500 mm、寬500 mm、厚度分別為20 mm和 25 mm的兩塊花崗巖板。板面打磨平整光滑,無(wú)裂隙分布。水平放置花崗巖板,在厚25 mm的花崗巖板上表面打磨一條寬10 mm、深1.5 mm、長(zhǎng)1 500 mm的單裂隙槽,將厚20 mm花崗巖板自然蓋合在有裂隙槽的花崗巖板上方,四周用粘合劑固定。
有機(jī)玻璃裂隙裝置:加工長(zhǎng)2 000 mm、厚度分別為20 mm和10 mm的兩塊光滑有機(jī)玻璃板,與花崗巖單裂隙方法相似,鑿一條寬10 mm、深1.5 mm、長(zhǎng)2 000 mm的單裂隙槽,并將上板合實(shí),四周粘合。
1.2 鈾釷混合液的配制及測(cè)量方法
鈾釷混合液的配制:釷標(biāo)準(zhǔn)溶液(GB W04430)及鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液(GB W01160)來(lái)自北京核地科技發(fā)展中心,質(zhì)量濃度均為1 g/L;分別取釷和鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液各10 mL,移至100 mL容量瓶中,用φ=3%的HNO3定容,配成質(zhì)量濃度分別為100 mg/L的鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)混合溶液。
測(cè)量方法:利用5100型電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES,美國(guó)安捷倫公司)測(cè)定樣品中鈾、釷的含量。鈾、釷的測(cè)量波長(zhǎng)分別為409.013、385.957 nm。測(cè)量中存在較小的光譜干擾為線性干擾,對(duì)本次實(shí)驗(yàn)的相對(duì)濃度值無(wú)影響。
1.3 實(shí)驗(yàn)裝置
單裂隙實(shí)驗(yàn)裝置示于圖1,實(shí)驗(yàn)裝置主要由進(jìn)水箱、源水箱、花崗巖裂隙、匯水箱以及出水箱五部分組成(花崗巖單裂隙與有機(jī)玻璃單裂隙主要裝置相同,只在裂隙部分材料不同)。為了能在不同運(yùn)移距離處取樣,在單裂隙槽對(duì)應(yīng)的上板設(shè)置多個(gè)取樣孔,取樣孔位置如圖1(a)、(b)所示。裂隙的進(jìn)水端裝有流量計(jì)可控制進(jìn)水端的流量,裂隙中的流量大小根據(jù)出水端量筒收集到的液體體積確定。通過(guò)調(diào)節(jié)流量大小,完成不同流速條件下鈾、釷混合元素的運(yùn)移實(shí)驗(yàn)。
1.4 實(shí)驗(yàn)原理及實(shí)驗(yàn)步驟
(a)——花崗巖單裂隙孔位分布,(b)——有機(jī)玻璃單裂隙孔位分布圖1 單裂隙實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental set-up for a single fracture
實(shí)驗(yàn)原理:調(diào)節(jié)單裂隙進(jìn)水端的流量計(jì)控制流速,從A0孔瞬時(shí)定量注入示蹤劑(鈾、釷混合液)。每間隔一定時(shí)間,從A1取樣孔用注射器抽取液體,測(cè)出液體中鈾、釷的相對(duì)濃度隨時(shí)間變化曲線。再根據(jù)一維穩(wěn)定流二維水動(dòng)力彌散理論,用解析法求出鈾、釷運(yùn)移參數(shù)??紤]到每次取樣會(huì)使溶質(zhì)的總量減少,使其與實(shí)際的運(yùn)移情況存在較大偏差,因此,每次只對(duì)一個(gè)孔連續(xù)取樣。依次完成A1—A4孔的示蹤實(shí)驗(yàn)。
實(shí)驗(yàn)步驟:(1) 如圖1組裝實(shí)驗(yàn)裝置并接通供水裝置,檢測(cè)是否有漏水現(xiàn)象;(2) 保證裂隙充分飽水之后,調(diào)節(jié)流量計(jì)穩(wěn)定后,用紅墨水做示蹤實(shí)驗(yàn),在A0孔瞬時(shí)注入2 mL紅墨水,確定各取樣孔的取樣時(shí)間間隔;(3) 注入鈾、釷混合液,從注入鈾、釷混合液開始計(jì)時(shí),每隔一定時(shí)間從固定取樣孔(A1)取出1 mL的水樣,記下樣品編號(hào)及取樣時(shí)刻;(4) 實(shí)驗(yàn)完成后用清水沖洗30 min,通過(guò)上述步驟,即完成了一次試驗(yàn),通過(guò)改變?nèi)游恢?依次從A1—A4)和調(diào)節(jié)流量,重復(fù)以上步驟完成多組實(shí)驗(yàn);(5) 取樣結(jié)束后統(tǒng)一對(duì)樣品進(jìn)行稀釋、過(guò)濾并測(cè)定其濃度值。
相同步驟完成鈾、釷混合液在有機(jī)玻璃裂隙中的運(yùn)移實(shí)驗(yàn)。
2.1 花崗巖單裂隙中鈾、釷混合元素的運(yùn)移曲線
鈾、釷混合液在花崗巖單裂隙A1—A4系列孔的時(shí)間與相對(duì)濃度(ρ/ρm)關(guān)系曲線示于圖2、3。從圖2、3可以得出以下結(jié)論。
(1) 不同流速(v)條件下,鈾、釷的穿透曲線均為單峰不對(duì)稱曲線,峰值隨著運(yùn)移距離的增加而降低,與對(duì)流-彌散方程(ADE)曲線相比,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的曲線均存在不同程度的“縮首”、“拖尾”現(xiàn)象;“縮首”的原因是裂隙表面存在大量凹槽,會(huì)出現(xiàn)優(yōu)勢(shì)流的情況;“拖尾”的原因是元素在裂隙中運(yùn)移時(shí),一方面作為溶質(zhì)在對(duì)流、機(jī)械彌散和分子擴(kuò)散作用下在橫向和縱向上運(yùn)輸,另一方面,在運(yùn)移過(guò)程中,元素與裂隙面發(fā)生不同程度的離子交換、吸附作用,以及元素會(huì)從裂隙壁表面向巖體的微孔隙和微裂隙中擴(kuò)散,減緩了元素運(yùn)移,造成了拖尾現(xiàn)象。
θ=23 ℃,pH=6.8■——A1,●——A2,▲——A3,×——A4(a)——v=0.003 4 m/s,(b)——v=0.006 7 m/s,(c)——v=0.008 9 m/s圖2 鈾在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移曲線Fig.2 Transport curves of U in single fractured granite
θ=23 ℃,pH=6.8■——A1,●——A2,▲——A3,×——A4(a)——v=0.003 4 m/s,(b)——v=0.006 7 m/s,(c)——v=0.008 9 m/s圖3 釷在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移曲線Fig.3 Transport curves of Th in single fractured granite
(2) 隨著流速減小,兩個(gè)元素的穿透曲線均表現(xiàn)為:峰現(xiàn)時(shí)間推遲,相對(duì)濃度值減小,且拖尾現(xiàn)象更加明顯,原因是當(dāng)流速較大時(shí),對(duì)流占優(yōu)勢(shì),離子交換作用變?nèi)酰瑪U(kuò)散作用很小甚至可忽略。而流速減小時(shí),元素與花崗巖表面的接觸時(shí)間變長(zhǎng),增強(qiáng)了離子交換程度和吸附作用,增大了元素向巖體的擴(kuò)散量,因此,裂隙中元素的相對(duì)濃度值減小。
(3) 鈾、釷的穿透曲線形狀存在明顯的差異,具體表現(xiàn)為:等流速、等運(yùn)移距離時(shí),釷的穿透曲線的相對(duì)濃度值小于鈾。隨著運(yùn)移距離的增長(zhǎng)和流速減小,兩個(gè)元素的穿透曲線相對(duì)濃度值差異逐漸增大。結(jié)合裂隙中水流的pH變化,示蹤液注入點(diǎn)pH在4.3~4.7,取樣口pH在6.9~7.4。裂隙中供水的pH為中性,示蹤液雖偏酸性,但在大量中性水的稀釋下,pH會(huì)偏向中性。而中性溶液中釷會(huì)生成氫氧化釷沉淀而滯留。
2.2 有機(jī)玻璃空對(duì)照裂隙中鈾、釷混合元素運(yùn)移曲線
鈾、釷混合溶液通過(guò)有機(jī)玻璃單裂隙a1—a4系列孔的時(shí)間與相對(duì)濃度關(guān)系曲線示于圖4。對(duì)比鈾、釷在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移曲線(v=0.003 4 m/s),可看出以下結(jié)果。
(1) 鈾、釷在有機(jī)玻璃單裂隙中的穿透曲線形狀相似,即兩種元素的相對(duì)濃度值和峰現(xiàn)時(shí)間接近,分析原因是鈾、釷在有機(jī)玻璃單裂隙的運(yùn)移過(guò)程中,主要在對(duì)流和水動(dòng)力彌散作用下運(yùn)移。有機(jī)玻璃單裂隙表面較光滑且?guī)缀醪煌杆?,元素在裂隙中幾乎無(wú)化學(xué)反應(yīng)發(fā)生,裂隙表面對(duì)元素的阻滯能力較弱,拖尾現(xiàn)象也不明顯。
(2) 等流速條件下,對(duì)比有機(jī)玻璃單裂隙,鈾、釷在花崗巖單裂隙中穿透曲線的峰值大大削減,鈾、釷的相對(duì)濃度值減小,拖尾現(xiàn)象明顯。原因可能是鈾、釷在花崗巖單裂隙的運(yùn)移過(guò)程中,① 元素會(huì)向巖體的微孔隙和微裂隙中擴(kuò)散;② 元素會(huì)在裂隙面上發(fā)生離子交換和沉淀等作用;③ 花崗巖單裂隙表面存在大量微型凹槽,元素會(huì)滯留在凹槽中。以上三方面的原因?qū)е骡櫤外Q在花崗巖單裂隙中的運(yùn)移時(shí)間大大增長(zhǎng),運(yùn)移的溶質(zhì)濃度顯著降低。說(shuō)明花崗巖對(duì)元素鈾、釷運(yùn)移的阻滯效果十分理想。
θ=23 ℃,pH=6.8,v=0.003 4 m/s■——a1,●——a2,▲——a3,×——a4(a)——鈾,(b)——釷圖4 有機(jī)玻璃單裂隙中的運(yùn)移曲線Fig.4 Transport curves in single organic glass fracture
2.3 參數(shù)確定
結(jié)合本次實(shí)驗(yàn)?zāi)P?,在一維穩(wěn)定流二維水動(dòng)力彌散條件下,瞬時(shí)投放示蹤劑,則有解[9]:
(1)
式中:ρ(x,y,t)為在t時(shí)刻、流場(chǎng)中點(diǎn)(x,y)處的示蹤劑的質(zhì)量濃度,g/L;m,瞬時(shí)注入示蹤劑的質(zhì)量,kg;M,含水層厚度,m;n,巖石孔隙度;t,示蹤劑投放時(shí)間,s;v,地下水流速,m/s;DL、DT,縱向、橫向彌散系數(shù),m2/s,彌散系數(shù)表征在一定流速條件下、多孔介質(zhì)對(duì)某種污染物質(zhì)的彌散能力。忽略分子擴(kuò)散,則有:
(2)
式中,αL、αT,介質(zhì)的縱向、橫向彌散度,m。把式(2)代入(1)得:
(3)
若ρm表示時(shí)間為tm、流場(chǎng)中點(diǎn)(x,y)處示蹤劑的最大值濃度,其中tm是式(3)中ρ(x,y,t)取極大值所對(duì)應(yīng)的時(shí)間,即:
且引入以下無(wú)因次變量:
無(wú)量綱徑距:
引入上述各無(wú)因次變量,經(jīng)變換有:
(4)
(5)
式中:xi為取樣孔距注入孔的橫向距離;Bi為各取樣孔實(shí)測(cè)穿透曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合所得B值,其中i表示孔位號(hào)(i=1,2,3,4),與圖1 (a)、(b)對(duì)應(yīng)。
根據(jù)各取樣孔所獲得的穿透曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線(依據(jù)公式(4)用計(jì)算機(jī)繪制)進(jìn)行配線,求水動(dòng)力彌散參數(shù),求得縱向彌散度αL。
例如,v=0.006 7 m/s,求鈾在A4孔的縱向彌散度,利用origin軟件對(duì)實(shí)測(cè)曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行配線擬合,結(jié)果示于圖5,得擬合最佳時(shí)B4值為10.985 4,代入公式(5)得出αL=0.091 0 m。
離散點(diǎn)表示實(shí)測(cè)結(jié)果,實(shí)線表示標(biāo)準(zhǔn)曲線圖5 U的配線結(jié)果Fig.5 Wiring results of U
同理,求得鈾、釷在不同運(yùn)移距離處縱向彌散度,結(jié)果列于表1。從表1可看出以下兩點(diǎn)。
(1) 有機(jī)玻璃單裂隙中縱向彌散度大于花崗巖單裂隙中的彌散度,表明了元素在有機(jī)玻璃單裂隙中遷移的更快,該結(jié)果主要與裂隙介質(zhì)性質(zhì)有關(guān)?;◢弾r單裂隙表面凹凸不平整的微型溝槽結(jié)構(gòu)延遲了溶質(zhì)運(yùn)移;元素在花崗巖單裂隙遷移的過(guò)程中,由于擴(kuò)散作用、離子交換作用及沉淀作用等,導(dǎo)致元素的縱向彌散度減小。
(2) 不同流速條件下,花崗巖單裂隙中的縱向彌散度均表現(xiàn)為:鈾>釷,說(shuō)明了鈾在花崗巖中遷移得比釷快。這主要與元素自身性質(zhì)有關(guān)。元素越難溶解,則元素越難運(yùn)移,縱向彌散度就越小[10]。
2.4 誤差分析
本次實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的誤差來(lái)源主要有以下兩點(diǎn)。
表1 鈾、釷縱向彌散度
(1) 取樣誤差。由于裂隙的空間很小,裂隙中的水流量較小、流速較慢,用注射器取樣時(shí),取樣流量大于裂隙水流流量,流場(chǎng)會(huì)受到干擾,使得測(cè)量結(jié)果有一定的偏差。
(2) 測(cè)量誤差。取樣后的溶液在測(cè)量前統(tǒng)一進(jìn)行了稀釋、過(guò)濾處理,存在一定的人為誤差。此外,測(cè)量?jī)x器(ICP-OES)的精度會(huì)受到溫度、氬氣純度等的影響。
通過(guò)在花崗巖單裂隙及有機(jī)玻璃單裂隙中開展了鈾、釷混合溶液的動(dòng)態(tài)運(yùn)移實(shí)驗(yàn),獲得了鈾、釷的穿透曲線及縱向彌散度。得到以下結(jié)論:
(1) 元素在花崗巖中的運(yùn)移行為與流速有關(guān),隨著流速越小,元素與巖體的相互作用時(shí)間越長(zhǎng),穿透曲線的峰現(xiàn)時(shí)間推遲,元素的相對(duì)濃度值減小,且拖尾現(xiàn)象明顯,原因是流速較大時(shí),元素運(yùn)移對(duì)流占優(yōu)勢(shì),當(dāng)流速減小,元素會(huì)大量擴(kuò)散到巖體中,且元素在裂隙表面的吸附、離子交換、沉淀作用會(huì)大大加強(qiáng);
(2) 同運(yùn)移距離和同流速條件下,穿透曲線的相對(duì)濃度值:鈾>釷,縱向彌散度:鈾>釷,表明在花崗巖單裂隙中鈾的運(yùn)移能力強(qiáng)于釷;其主要原因與釷自身化學(xué)性質(zhì)有關(guān),釷在裂隙中更難溶解,難運(yùn)移;
(3) 對(duì)比有機(jī)玻璃單裂隙,鈾、釷在花崗巖單裂隙中的穿透曲線的相對(duì)濃度值低、拖尾現(xiàn)象明顯,原因是花崗巖單裂隙表面凹凸不平整的微型溝槽結(jié)構(gòu)延遲了溶質(zhì)運(yùn)移,元素在花崗巖單裂隙中會(huì)存在擴(kuò)散、吸附、離子交換等作用,花崗巖對(duì)鈾、釷隨裂隙水流運(yùn)移的阻滯效果十分理想。
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U, Th Transport in Single Fractured Granite
WANG Chao-mei, LI Xun*, ZHENG He-qiu-ye, PENG Zhi-juan
School of Water Resources and Environmental Engineering,East China Institute of Technology, Nanchang 330013, China
The transport of U(Ⅵ) and Th(Ⅳ) through saturated single fracture with pulsed injection was studied using a self-made horizontal single fractured granite and an single fractured organic glass as control. Relative concentration change with time and radionuclide transport parameters are obtained. The results show that: (1) The transport ability of these two elements is related to flow rate. The relative concentration is reduced and the tailing phenomena is more obvious while the flow rate is reduced. (2) Under a same flow rate and transport distance, the relative concentration of Th in the fracture is lower than that of U, and the difference between the two elements increases with a lower flow rate and a longer transport distance, which indicates that the transport ability of U is stronger than that of Th as a result of the different chemical properties between these two elements. (3) Comparing with the control, the peak of the breakthrough curve in granite fracture is smaller in value and occurr later with tailing phenomena, which indicates that granite is an ideal material for retarding the transport of U and Th.
single fractured granite; uranium; thorium; transport
2017-01-13;
2017-07-06
國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(D010901);江西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20122BA206001)
王超梅(1992—),女,云南祥云人,碩士研究生,水利工程專業(yè),E-mail: 1539622847@qq.com
*通信聯(lián)系人:李 尋(1974—),女,江西南昌人,博士,主要從事多孔介質(zhì)中溶質(zhì)運(yùn)移、供水安全等方面的科研與教學(xué)工作,E-mail: xli@ecit.edu.cn
TL942.21
A
0253-9950(2017)04-0278-06
10.7538/hhx.2017.39.04.0278