鄧俊鴻 李貴新

(南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系,深圳 518055)

非線性光學(xué)超構(gòu)表面

鄧俊鴻 李貴新?

(南方科技大學(xué)材料科學(xué)與工程系,深圳 518055)

(2017年5月15日收到;2017年6月5日收到修改稿)

在線性光學(xué)范疇內(nèi),人們已經(jīng)通過(guò)亞波長(zhǎng)尺度的超薄超構(gòu)表面成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)光的眾多新穎特性的調(diào)控功能.其主要理念是通過(guò)對(duì)具有亞波長(zhǎng)尺度且空間方向變化的超構(gòu)功能基元進(jìn)行特定的排列,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)光的偏振、相位和振幅的有效控制.近來(lái),超構(gòu)表面上的非線性光學(xué)特性也引起了大家的廣泛關(guān)注.在本綜述中,我們對(duì)非線性光學(xué)超構(gòu)表面的設(shè)計(jì)、超構(gòu)功能單元的材料和對(duì)稱(chēng)性選擇、非線性手性光學(xué)、非線性貝里幾何相位和非線性波前整形等內(nèi)容進(jìn)行了總結(jié);最后對(duì)非線性光學(xué)超構(gòu)表面在調(diào)控光與物質(zhì)的相互作用中面臨的挑戰(zhàn)和前景進(jìn)行了展望.

超構(gòu)表面,非線性光學(xué),貝里幾何相位,超構(gòu)材料

1 引 言

光學(xué)超構(gòu)材料可定義為人工設(shè)計(jì)的光學(xué)結(jié)構(gòu)材料,其功能基元或“超構(gòu)原子”允許以天然材料不可能的方式來(lái)控制光的傳播[1-4].通過(guò)合理選擇超構(gòu)功能基元的材料和幾何形狀,我們可以人為地設(shè)計(jì)超構(gòu)材料的線性光學(xué)參數(shù),例如其有效介電常數(shù)、磁導(dǎo)率以及折射率等,而且超構(gòu)單元的電磁響應(yīng)可以不受其化學(xué)成分的限制.目前,人們利用超構(gòu)材料已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了許多新奇的光物理現(xiàn)象,例如負(fù)折射、超分辨成像和光學(xué)隱身等[1-4].然而,在光學(xué)波段,三維超構(gòu)材料在納米加工技術(shù)中面臨的困難和不可避免的光損耗限制了其實(shí)際應(yīng)用.

光學(xué)超構(gòu)表面的出現(xiàn)為解決三維超構(gòu)材料中所面臨的困難提供了嶄新的解決思路.超構(gòu)表面是一類(lèi)由具有空間變化的超構(gòu)功能基元組成的結(jié)構(gòu)化界面.通過(guò)在金屬或介質(zhì)材料構(gòu)成的二維或準(zhǔn)二維表面上引入光的相位突變,可以在亞波長(zhǎng)尺度下實(shí)現(xiàn)對(duì)光的偏振、振幅和相位的有效調(diào)控[1-3,5-8].與三維超構(gòu)材料相比,超構(gòu)表面的二維屬性更容易實(shí)現(xiàn)體積更緊湊、損耗更低的光學(xué)器件的制備.此外,光通過(guò)亞波長(zhǎng)厚度的超構(gòu)表面不像其在三維超構(gòu)材料中那樣更依賴(lài)傳播效應(yīng),因此所帶來(lái)的色散效應(yīng)更弱.此外,超薄超構(gòu)表面往往比三維的超構(gòu)材料更易與現(xiàn)有的互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)技術(shù)兼容,因此更容易集成到現(xiàn)有的光電技術(shù)中.從某種意義上說(shuō),超構(gòu)表面的出現(xiàn)預(yù)示著“平面光學(xué)”時(shí)代的到來(lái).近幾年,人們利用超構(gòu)表面實(shí)現(xiàn)了許多有趣的光學(xué)現(xiàn)象,如異常反射和透射、平面透鏡成像、光學(xué)全息顯示、光自旋霍爾效應(yīng)和渦旋光束等[9-20].此前,本領(lǐng)域多篇綜述文章已經(jīng)討論了線性光學(xué)系統(tǒng)中超構(gòu)表面光學(xué)器件的進(jìn)展[6-8].當(dāng)前,有關(guān)超構(gòu)表面的研究逐漸轉(zhuǎn)向以實(shí)際應(yīng)用為主的相關(guān)領(lǐng)域.例如,利用超構(gòu)表面可實(shí)現(xiàn)高效的全息成像[21-24]、高數(shù)值孔徑透鏡[25-27]、產(chǎn)生和測(cè)量光的自旋和軌道角動(dòng)量[28,29].眾所周知,將多種光學(xué)功能集成于微小尺寸的單一芯片上在光電集成領(lǐng)域是迫切需要解決的問(wèn)題,而光學(xué)超構(gòu)表面的出現(xiàn)為未來(lái)設(shè)計(jì)新型光學(xué)元件提供了很好的契機(jī).另一方面,非線性光學(xué)效應(yīng)在頻率轉(zhuǎn)換、光開(kāi)關(guān)設(shè)計(jì)等領(lǐng)域有著重要應(yīng)用,因而對(duì)于進(jìn)一步拓展超構(gòu)表面功能集成能力將起到至關(guān)重要的作用[30,31].

非線性光學(xué)的研究已經(jīng)涵蓋了從X-射線到微波波段,在本綜述中,我們主要總結(jié)了近年來(lái)從可見(jiàn)光到紅外光波長(zhǎng)范圍內(nèi)的有關(guān)非線性光學(xué)超構(gòu)表面研究的最新進(jìn)展,特別是非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程.首先,簡(jiǎn)單介紹了非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換的基本原理,討論了非線性超構(gòu)功能基元的材料選擇和對(duì)稱(chēng)性設(shè)計(jì)原理;然后,總結(jié)了非線性手性光學(xué)超構(gòu)表面的設(shè)計(jì)思路;介紹了非線性光學(xué)相位精確控制的新方法,討論了其在非線性光學(xué)自旋軌道相互作用、光束整形和波前調(diào)控中的應(yīng)用;最后展望了非線性光學(xué)超構(gòu)表面所面臨的挑戰(zhàn)及未來(lái)發(fā)展前景.

2 非線性光學(xué)超構(gòu)表面

在電偶極近似下,材料對(duì)光的電場(chǎng)的非線性響應(yīng)可以用材料的非線性極化強(qiáng)度來(lái)描述,其表達(dá)形式可描述為[30,31]：PNL=ε0(χ(2)E2+χ(3)E3+ …),其中ε0是真空介電常數(shù),E是電場(chǎng),χ(2)和χ(3)分別是二階和三階非線性極化率.通過(guò)泵浦光的倍頻、和頻、三倍頻(SHG和THG)和四波混頻(FWM)等過(guò)程(圖1),可以在非線性光學(xué)材料中產(chǎn)生新頻率的光.這些過(guò)程已廣泛應(yīng)用于商用的激光系統(tǒng)中.其中,二倍頻和三倍頻過(guò)程是二階非線性光學(xué)參量過(guò)程,可以獲得頻率為基波頻率的二倍或者三倍的非線性光波.而四波混頻是另外一種三階非線性光學(xué)參量過(guò)程,對(duì)非簡(jiǎn)并四波混頻而言,三個(gè)具有不同能量的基波光子在與非線性物質(zhì)相互作用的過(guò)程中可以產(chǎn)生新頻率的光子.四波混頻在光相位共軛[32]、光開(kāi)關(guān)和產(chǎn)生頻率梳等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用[33].

圖1 非線性光學(xué)過(guò)程中的能級(jí)示意圖 (a)SHG; (b)THG;(c)非簡(jiǎn)并FWM;實(shí)線和虛線分別表示電子能級(jí)以及材料極化對(duì)應(yīng)的虛能級(jí)Fig.1.Schematic energy diagrams of important nonlinear optical processes：(a)Secondharmonic generation(SHG);(b)third harmonic generation(THG); (c)nondegeneratefour-wave mixing(FWM).

本部分將首先討論表面等離激元共振結(jié)構(gòu)中的非線性光學(xué)現(xiàn)象,然后進(jìn)一步擴(kuò)展到非線性光學(xué)超構(gòu)材料[34,35].在非線性等離激元共振和超構(gòu)表面器件的研究中,一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題是如何通過(guò)調(diào)控超構(gòu)功能基元的排列、構(gòu)成材料和幾何形狀來(lái)提高非線性光學(xué)過(guò)程的效率.

2.1 非線性光學(xué)材料的選擇

等離激元超構(gòu)材料的非線性效率應(yīng)由超構(gòu)原子的宏觀極化率和構(gòu)成材料在微觀尺度下的極化率所共同決定.利用局域表面等離激元共振,可以極大地增強(qiáng)超構(gòu)功能基元附近的電磁場(chǎng)強(qiáng)度.由于局域電磁場(chǎng)強(qiáng)度對(duì)超構(gòu)單元的幾何形狀極其敏感,因此可以通過(guò)設(shè)計(jì)不同幾何形狀的超構(gòu)功能基元來(lái)調(diào)控等離激元超構(gòu)表面的非線性光學(xué)響應(yīng)(圖2).由于光在三維等離激元超構(gòu)材料的傳播過(guò)程中,能量會(huì)顯著地被金屬結(jié)構(gòu)所散射、吸收而產(chǎn)生強(qiáng)烈的衰減,因而限制了其在光頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程的實(shí)際應(yīng)用.為解決此問(wèn)題,人們?cè)诓粩嗵剿鞲鞣N物理機(jī)理以實(shí)現(xiàn)超構(gòu)功能基元上非線性光學(xué)效率的提高.例如,利用等離激元共振的超構(gòu)功能基元中的電、磁共振已被證明可用于提高倍頻[36-49]、三倍頻[50-57]和四波混頻[58-64]的效率.此外,通過(guò)將有機(jī)和無(wú)機(jī)半導(dǎo)體材料與等離激元共振超構(gòu)單元結(jié)合構(gòu)造出復(fù)合型超構(gòu)表面,也可極大地提高非線性光學(xué)效率[55,65].例如,將多重量子阱半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的亞帶間躍遷與超構(gòu)功能基元的等離激元共振效應(yīng)進(jìn)行耦合,可將金屬/多重量子阱復(fù)合超構(gòu)表面上產(chǎn)生的倍頻效率比量子阱本身提高幾個(gè)數(shù)量級(jí)[65,66].另一種增強(qiáng)超構(gòu)表面上非線性光學(xué)效率的方法是將超構(gòu)表面與具有高的三階非線性極化率的π共軛有機(jī)聚合物進(jìn)行集成.相比于單純的金屬超構(gòu)表面,這種金屬有機(jī)復(fù)合超構(gòu)表面可將產(chǎn)生三倍頻的效率提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)[55].以上提高非線性光學(xué)效率的方法主要通過(guò)增強(qiáng)超構(gòu)功能基元的表面附近的局域光場(chǎng),實(shí)現(xiàn)在其鄰近增益材料中產(chǎn)生高效率的非線性光學(xué)相互作用.

圖2 非線性光學(xué)超構(gòu)表面 (a)等離激元共振激元超構(gòu)表面上產(chǎn)生的SHG,超構(gòu)功能基元具有反演對(duì)稱(chēng)性破缺的幾何結(jié)構(gòu)[43,46];(b)基于等離激元共振(左)和介質(zhì)(右)超構(gòu)表面可產(chǎn)生增強(qiáng)的THG[53,67];(c)石墨烯納米島上產(chǎn)生地電致可調(diào)諧SHG和THG輻射[75],其中石墨烯膜單層結(jié)構(gòu)即為超構(gòu)功能基元;ω,頻率;E,電場(chǎng);ITO,氧化銦錫Fig.2.Nonlinear photonic metasurfaces：(a)Examples of plasmonic metasurfaces for second harmonic generation (SHG)[43,46];(b)plasmonic(left)and dielectric(right) metasurfaces for third harmonic generation(THG)[53,67]; (c)electrically tunable SHG and THG in graphene nanoislands[75].ω,frequency;E,electric field;ITO,indium tin oxide.

然而,等離激元共振超構(gòu)表面亦具有明顯的缺點(diǎn)：其較低的損傷閾值,在強(qiáng)脈沖激光照射下易于損壞,這極大地限制了其非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率的進(jìn)一步提高.為了避免這一限制,一些課題組提出由電介質(zhì)或半導(dǎo)體材料制成的非線性超構(gòu)表面,例如,利用硅超構(gòu)單元中電[67]和磁的米氏共振,可在硅基超構(gòu)表面上(圖2(b))產(chǎn)生高效率的三倍頻信號(hào)[68].另外,在具有三階極化率的非線性光學(xué)材料中,可以將外部電場(chǎng)與基波進(jìn)行和頻從而產(chǎn)生倍頻光.這種與三階極化率相關(guān)的非線性效應(yīng)稱(chēng)為電致倍頻,其物理機(jī)理不同于傳統(tǒng)的與二階極化率相關(guān)的倍頻過(guò)程[69,70].由于介質(zhì)的空間對(duì)稱(chēng)性對(duì)三階極化率的限制要比對(duì)二階極化率的少,所以電致倍頻效應(yīng)為電光非線性超構(gòu)表面的發(fā)展提供了新的思路.目前,相關(guān)研究小組使用基于單層WSe2的晶體管結(jié)構(gòu)(文獻(xiàn)[71—74])中激子電荷效應(yīng),可獲得具有較大調(diào)制深度的電致倍頻效應(yīng).此外,通過(guò)摻雜石墨烯超構(gòu)表面[75]和納米石墨烯表面[76](圖2(c))上電可調(diào)諧等離激元共振效應(yīng),可實(shí)現(xiàn)石墨烯結(jié)構(gòu)與基波的強(qiáng)相互作用,進(jìn)而可高效地產(chǎn)生倍頻和三倍頻信號(hào).可以預(yù)測(cè),電致倍頻效應(yīng)和超構(gòu)功能基元中的等離激元共振效應(yīng)為可調(diào)諧非線性超構(gòu)表面器件的研發(fā)開(kāi)辟出了新的思路.除非線性諧波輻射外,等離激元共振超構(gòu)表面亦可用于實(shí)現(xiàn)四波混頻過(guò)程[58-64],例如,通過(guò)金屬介電金屬納米光學(xué)微腔中的四波混頻可實(shí)現(xiàn)非線性光學(xué)負(fù)折射效應(yīng)[60].

2.2 對(duì)稱(chēng)性

對(duì)稱(chēng)性在非線性諧波輻射中起著重要的作用.在非線性光學(xué)中,頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程中的選擇定則不僅由材料的化學(xué)成分所決定,而且由晶體材料的空間對(duì)稱(chēng)性決定[30,31].目前多數(shù)的研究所涉及的超構(gòu)功能基元主要是多晶(金屬)和無(wú)定形(聚合物)材料,而不是單晶材料制成,所以本文中我們不討論微觀晶體對(duì)稱(chēng)性對(duì)非線性光學(xué)響應(yīng)的影響,關(guān)于非線性光學(xué)的微觀選擇定則的研究在文獻(xiàn)[30,31]有著更深入的討論.與微觀對(duì)稱(chēng)性的選擇定則相似,超構(gòu)表面的宏觀對(duì)稱(chēng)性也在非線性光學(xué)過(guò)程中起著重要作用[77,78].超構(gòu)表面的宏觀對(duì)稱(chēng)性由單個(gè)超構(gòu)功能基元的局域?qū)ΨQ(chēng)性和超構(gòu)功能基元晶格的全局對(duì)稱(chēng)性所共同決定.因此,我們可以通過(guò)合理設(shè)計(jì)超構(gòu)功能基元的幾何結(jié)構(gòu)來(lái)調(diào)節(jié)其非線性光學(xué)響應(yīng).例如,由各向同性材料構(gòu)成的超構(gòu)功能基元上亦可產(chǎn)生二階非線性過(guò)程(例如倍頻),盡管根據(jù)微觀選擇規(guī)則,二階非線性過(guò)程在各向同性材料中原則上是被禁止的.表面等離激元共振超構(gòu)表面上每個(gè)超構(gòu)單元的光學(xué)響應(yīng)對(duì)結(jié)構(gòu)尺寸、形狀和周?chē)殡姯h(huán)境都非常敏感,因此超構(gòu)功能基元的局域?qū)ΨQ(chēng)性對(duì)于倍頻的產(chǎn)生尤為重要.因此,針對(duì)具有局域反演對(duì)稱(chēng)性破缺的等離激元共振超構(gòu)表面,比如U形共振器[36]和L形超構(gòu)功能基元等[37,40],有關(guān)倍頻效應(yīng)已經(jīng)被廣泛地研究.在這些體系中,結(jié)構(gòu)表面對(duì)倍頻的貢獻(xiàn)是最重要的,因此倍頻對(duì)表面缺陷和粗糙度也會(huì)非常敏感.當(dāng)超構(gòu)功能基元的尺寸不在深亞波長(zhǎng)范圍時(shí),需要考慮由延遲效應(yīng)引起的與對(duì)稱(chēng)性相關(guān)的多極子的貢獻(xiàn)[37].此外,通過(guò)對(duì)超構(gòu)表面的局域和全局對(duì)稱(chēng)性的調(diào)控,可以有效地操控倍頻輻射的相位、振幅和偏振特性.例如,通過(guò)加入不產(chǎn)生倍頻信號(hào)的無(wú)源超構(gòu)單元,可增強(qiáng)非中心對(duì)稱(chēng)的超構(gòu)功能基元的倍頻信號(hào)[40].基于類(lèi)似的概念,通過(guò)控制鄰近超構(gòu)功能基元的集體相干輻射效應(yīng)或單個(gè)超構(gòu)功能基元的多級(jí)諧振效應(yīng)[46],可極大地提高等離激元共振超構(gòu)表面產(chǎn)生倍頻的效率.這些關(guān)于對(duì)稱(chēng)性的考慮也適用于其他二階非線性光學(xué)過(guò)程中,例如和頻或參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程.

非線性光學(xué)研究中較多使用的是線偏振的泵浦源.然而在光的自旋軌道耦合相互作用這一新研究領(lǐng)域中,與光子自旋相關(guān)的圓偏振態(tài)具有相當(dāng)重要的作用.其實(shí),在早期的非線性光學(xué)研究中,人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在圓偏振光泵浦條件下,非線性諧波產(chǎn)生的過(guò)程也遵循特定的選擇定則,這些選擇定則與非線性諧波輻射的級(jí)次和晶體的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性相關(guān)[77,78].對(duì)于在非線性光學(xué)晶體中傳播的圓偏振基波,入射光子和所產(chǎn)生的非線性諧波光子的自旋總角動(dòng)量是不守恒的,自旋角動(dòng)量的差值必須由晶體來(lái)提供.因此非線性晶體的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性具有重要的作用.對(duì)于m重對(duì)稱(chēng)的晶體,從晶體向產(chǎn)生的諧波光子傳遞的角動(dòng)量p是旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)階數(shù)的整數(shù)倍,即p=m?(其中?是約化普朗克常數(shù)).對(duì)于第n次非線性諧波輻射,入射光子的自旋角動(dòng)量為n?,而所產(chǎn)生的光子具有+?(與入射光子相同的自旋)或-?(與入射光子相反的旋轉(zhuǎn))的自旋角動(dòng)量.因此,允許產(chǎn)生諧波輻射級(jí)數(shù)為n=l(m±1),其中l(wèi)是任意整數(shù),+或-符號(hào)對(duì)應(yīng)于所生成的諧波與入射基波分別具有相同或相反的圓偏振態(tài).這一選擇定則已成功應(yīng)用于具有各種旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的非線性光學(xué)超構(gòu)表面研究中[43,55].例如,具有三重和四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的超構(gòu)表面上可產(chǎn)生與基波偏振態(tài)相反的圓偏振的倍頻和三倍頻信號(hào)[43,55].有趣的是,圓偏振態(tài)的基波泵浦下,具有三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的結(jié)構(gòu)不能產(chǎn)生三倍頻[43],然而在線偏振態(tài)的基波泵浦下卻可以實(shí)現(xiàn).

2.3 超構(gòu)表面的優(yōu)勢(shì)

在非線性光學(xué)材料的設(shè)計(jì)過(guò)程中,相比于三維超構(gòu)材料,二維元件的設(shè)計(jì)限制較少[35,79-81].如同三維超構(gòu)材料,只要能夠選擇合適的亞波長(zhǎng)超構(gòu)功能基元,超構(gòu)表面可用于同時(shí)調(diào)節(jié)光的線性和非線性響應(yīng).通常情況下,相位匹配[79-86]對(duì)于非線性諧波輻射和四波混頻是至關(guān)重要的,但是對(duì)于超構(gòu)表面而言對(duì)這一條件的要求可以大大放寬,因?yàn)橛行У姆蔷€性光學(xué)過(guò)程僅發(fā)生在亞波長(zhǎng)厚度的材料層中.在這種情況下,相位匹配條件的地位不再像在常規(guī)的非線性光學(xué)晶體中那樣重要[30,31].由于超構(gòu)功能基元允許我們?cè)趤啿ㄩL(zhǎng)尺度下進(jìn)行局域控制非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換,并能夠調(diào)制出射非線性光的相位、振幅和偏振等參量,所以在非線性功能集成方面,超構(gòu)表面已超越了過(guò)去研究中僅包含均勻排列的等離激元共振結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)超構(gòu)材料.

3 手性非線性光學(xué)

如果物體的鏡像不能與其本身重疊,我們就可以稱(chēng)物體具有手性特征.長(zhǎng)期以來(lái),人們已經(jīng)廣泛地使用手性光學(xué)技術(shù)來(lái)表征化學(xué)表面、生物分子和光學(xué)晶體的對(duì)稱(chēng)性.手性物質(zhì)對(duì)左旋和右旋圓偏振光之間相位和吸收的差異表現(xiàn)為材料的光學(xué)活性和圓二向色性這兩種手性光學(xué)特性.通常情況下,天然材料的手性光學(xué)效應(yīng)是相當(dāng)弱的[87,88].利用人工手性超材料中的強(qiáng)等離激元共振效應(yīng),為獲得強(qiáng)的手性光學(xué)響應(yīng)開(kāi)辟了新的途徑[89-97].手性超構(gòu)材料已被用于實(shí)現(xiàn)光學(xué)負(fù)反射[89]、紅外圓偏振器[93]和高靈敏度生物傳感等[94].利用對(duì)物理界面對(duì)稱(chēng)性的高度敏感性,基于倍頻的非線性手性光學(xué)技術(shù)已經(jīng)成為探測(cè)化學(xué)表面和生物分子手性的重要手段[98-101].與線性圓二向色性類(lèi)似,不同圓偏振態(tài)的基波產(chǎn)生的倍頻信號(hào)的效率不同,由此可定義為非線性圓二向色性(圖3(a)).近來(lái),等離激元共振超構(gòu)材料中的非線性手性光學(xué)效應(yīng)引起了廣泛的關(guān)注.在許多情況下,文獻(xiàn)所報(bào)道的非線性手性光學(xué)響應(yīng)一般是與下列兩種性質(zhì)密切相關(guān)：第一種源于超構(gòu)材料(圖3(b))的三維性質(zhì)引起的內(nèi)稟線性手性光學(xué)效應(yīng);另外一種來(lái)自于基波的傾斜入射引起的外稟結(jié)構(gòu)手性[63,102-107].

非線性手性光學(xué)超構(gòu)表面在產(chǎn)生非線性光學(xué)的圓二向色性的研究中引起了廣泛關(guān)注.它們不僅比三維超構(gòu)材料更容易加工制備,而且更易與手性化學(xué)分子的物理界面相容.當(dāng)然,超構(gòu)功能基元兩側(cè)的不對(duì)稱(chēng)介電環(huán)境可以引起線性手性效應(yīng)光學(xué)響應(yīng),但是線性光學(xué)手性通常很弱,所以在非線性光學(xué)過(guò)程中難以得到體現(xiàn).下文中我們總結(jié)了近期在等離激元共振超構(gòu)表面上實(shí)現(xiàn)非線性手性光學(xué)效應(yīng)的研究中所取得的進(jìn)展.例如通過(guò)調(diào)整超構(gòu)功能基元之間的耦合效應(yīng),在具有手性的超構(gòu)表面上實(shí)現(xiàn)了非線性倍頻圓二向色性,其CD值高達(dá)52%[108](如圖3(c);其中倍頻圓二向色性定義為,其中ω是入射光的頻率,ILCP和IRCP分別是左和右旋圓偏振光的倍頻信號(hào)的強(qiáng)度).利用金三角形等離激元共振結(jié)構(gòu)[109]組成的非線性超構(gòu)表面,能產(chǎn)生CD值高達(dá)37%的倍頻圓二向色性信號(hào),可用于非線性光學(xué)手性水印技術(shù)(圖3(d)).此外,具有三重(trisceli型,圖3(e))和四重(gammadion型)旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的非手性超構(gòu)表面被證明可用于產(chǎn)生極強(qiáng)的非線性手性光學(xué)效應(yīng),測(cè)量所得的倍頻圓二向色性和三倍頻圓二向色性值分別高達(dá)98%和79%[110].與之前的手性超構(gòu)表面觀察到的非線性圓二向色性效應(yīng)相比[108-110],垂直入射的基波在線性光學(xué)范疇下幾乎不產(chǎn)生圓二向色性.通過(guò)以上研究我們可以看出,要實(shí)現(xiàn)非常強(qiáng)的非線性光學(xué)圓二向色性,三維超構(gòu)材料并不是必需的.此外,對(duì)于超構(gòu)材料,將外稟手性與強(qiáng)烈的非線性光學(xué)效應(yīng)相結(jié)合,可觀察到極強(qiáng)的非線性光學(xué)活性[111],例如U形超構(gòu)表面上產(chǎn)生的非線性光學(xué)活性比碘酸鋰晶體高出數(shù)百倍.具有強(qiáng)非線性手性光學(xué)效應(yīng)的超構(gòu)表面可為設(shè)計(jì)新型的手性光電子器件和手性生物傳感器件提供新的發(fā)展方向[99,100].

圖3 非線性光學(xué)圓二向色性 (a)在非線性手性材料中產(chǎn)生SHG的非線性圓二向色性的示意圖(ω為頻率),例如,左旋圓偏振(LCP)強(qiáng)于右旋圓偏振(RCP)基波所產(chǎn)生的倍頻信號(hào);(b)由于三維鏡像的對(duì)稱(chēng)性破缺,三維非線性手性超構(gòu)單元同時(shí)顯示出強(qiáng)的線性和非線性手性光學(xué)響應(yīng)[107];(c)超手性光學(xué)超構(gòu)表面示意圖,其產(chǎn)生的線性圓二向色性很弱但是非線性手性效應(yīng)非常強(qiáng)[108]; (d)用于非線性手性水印的等離激元共振超構(gòu)表面：左右旋偏振光基波泵浦下獲得倍頻圖像L/R,類(lèi)似超構(gòu)表面可用于將圖像編碼[109];(e)Trisceli型手性超構(gòu)表面,基波在垂直入射時(shí)顯示出極強(qiáng)的倍頻光手性光學(xué)效應(yīng)[110]Fig.3.Nonlinear optical circular dichroism：(a)Schematic illustration of nonlinear circular dichroism for second harmonic generation(SHG)in a bulk nonlinear chiral material;(b)three-dimensional nonlinear chiral meta-atom displaying simultaneously strong linear and nonlinear chirality due to its broken 3D mirror symmetry[107];(c)scanning electron microscopy image of a chiral metasurface that gives rise to very strong nonlinear but weak linear circular dichroism[108];(d)a plasmonic metasurface for nonlinear chiral watermarking[109];(e)trisceli-type chiral metasurface showing strong SHG chirality for normal light incidence[110].

4 非線性光學(xué)相位設(shè)計(jì)

常規(guī)介質(zhì)中折射率的色散阻礙了基波向非線性諧波的有效轉(zhuǎn)化,通過(guò)在人工微結(jié)構(gòu)中引入非線性極化率的相位調(diào)制可以克服這一困難,因?yàn)橛眠@種方式可以補(bǔ)償由于色散效應(yīng)導(dǎo)致基波和非線性諧波之間的相位失配,從而使非線性頻率轉(zhuǎn)化效率獲得顯著提高[30,31].因此,在非線性光學(xué)研究中,在局域空間上能控制非線性光學(xué)極化率相位的有效設(shè)計(jì)方法是非常令人期待的[79-81].此前,最成功的設(shè)計(jì)空間非線性相位的方法是準(zhǔn)相位匹配技術(shù),例如,在鐵電材料中的周期性電極化(即利用強(qiáng)電場(chǎng)使材料中的疇向發(fā)生定向偏轉(zhuǎn))已被廣泛用于實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配,從而獲得高效率的倍頻和參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程等[82,83].

雖然傳統(tǒng)的準(zhǔn)相位匹配方案已經(jīng)被成功地應(yīng)用,但這一技術(shù)也有其缺陷.例如,電極化技術(shù)僅能在非線性極化率中用于產(chǎn)生二元相位狀態(tài)(0和π).然而,這種二進(jìn)制相位態(tài)可能導(dǎo)致一些并不希望的非線性光學(xué)過(guò)程出現(xiàn).此外,由于極化鐵電材料的周期單元通常比光的波長(zhǎng)大很多,這可能導(dǎo)致產(chǎn)生不需要的衍射級(jí)次.如果能克服二元相位和大的單元尺寸這兩個(gè)問(wèn)題,將可以通過(guò)準(zhǔn)相位匹配技術(shù)實(shí)現(xiàn)更高效率的非線性光學(xué)效率以及更好地控制非線性光學(xué)過(guò)程.而利用非線性超構(gòu)表面可以在空間上連續(xù)地調(diào)控非線性光學(xué)極化率的相位(從0到2π),它的出現(xiàn)為我們解決上述問(wèn)題提供了新的方案.

4.1 超構(gòu)表面的人工極化

在非線性材料上用電極化的方式實(shí)現(xiàn)二元相位的概念最近已經(jīng)被應(yīng)用于設(shè)計(jì)非線性光學(xué)超構(gòu)表面.例如,對(duì)于U形超構(gòu)功能基元[45],可以簡(jiǎn)單地通過(guò)反轉(zhuǎn)U形結(jié)構(gòu)的開(kāi)口方向(圖4(a))來(lái)使二階非線性極化率攜帶0,π的相位.這一概念可用于設(shè)計(jì)基于二元相位掩模的超構(gòu)表面,從而可以控制倍頻光的衍射和聚焦效應(yīng)[45].然而,對(duì)于非線性過(guò)程中更復(fù)雜的光束操控,在空間上能進(jìn)行連續(xù)的相位調(diào)控是大家迫切希望看到的技術(shù).

圖4 用于相位控制的非線性光學(xué)超構(gòu)表面 (a)U形超構(gòu)功能基元組成的非線性光學(xué)超構(gòu)表面[45];(b)基于貝里幾何相位超構(gòu)功能基元的非線性超構(gòu)表面可用于THG產(chǎn)生,超構(gòu)功能基元的空間方向變化可對(duì)三倍頻信號(hào)引入連續(xù)的梯度相位,從而導(dǎo)致THG光束的偏轉(zhuǎn);由C2對(duì)稱(chēng)的超構(gòu)功能基元所構(gòu)成的超構(gòu)表面可以將左旋圓偏振(LCP)和右旋圓偏振(RCP)的三倍頻信號(hào)分別衍射到第一和第二級(jí)方向,而使用具有C4對(duì)稱(chēng)的超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面僅可以將具有反向圓偏振態(tài)的三倍頻信號(hào)衍射到第一級(jí)方向[116];(c)基于貝里幾何相位的金屬/量子阱復(fù)合超構(gòu)表面產(chǎn)生圓偏振倍頻效應(yīng),亞能帶間躍遷與等離激元共振耦合可產(chǎn)生高效率的倍頻輻射[117];(d)通過(guò)調(diào)整超構(gòu)功能基元的共振條件,對(duì)等離激元共振超構(gòu)表面上的FWM過(guò)程進(jìn)行相位控制[118];χ(2),等效非線性二階極化率;ω,頻率;k,波矢Fig.4.Nonlinearmetasurfaces for phase control：(a)Nonlinear photonic metasurface consisting of split-ring resonator meta-atoms[45];(b)THG from a nonlinear metasurface based on geometric Berry phase meta-atoms,the spatially varying orientation of the meta-atoms results in a continuous phase gradient for the THG signal,leading to a de fl ection of the nonlinear beam[116];(c)metal/quantum-well hybrid metasurface exhibiting a Berry phase for SHG[117];(d)phase control of FWM in plasmonicmetasurfaces[118].χ(2),e ff ective nonlinear second-order susceptibility;ω,frequency;k,wave vector.

4.2 非線性貝里幾何相位

在線性光學(xué)系統(tǒng)中,入射圓偏振光與各向異性的超構(gòu)功能基元相互作用,散射光中具有與入射光手性相反的圓偏振光并且攜帶了與超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)角度有關(guān)的幾何相位[112,113],即Pancharatnam-Berry幾何相位(也稱(chēng)為貝里幾何相位).早期,以色列科學(xué)家使用亞波長(zhǎng)光柵實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了這一概念[114,115].貝里幾何相位的主要優(yōu)點(diǎn)是它不依賴(lài)于結(jié)構(gòu)的尺寸、光學(xué)共振或固有的材料色散.類(lèi)比于線性光學(xué)的貝里幾何相位,我們?cè)诔瑯?gòu)表面上所引入的非線性光學(xué)幾何相位已被證明能夠連續(xù)控地局域控制有效非線性極化率的相位[116](圖4(b),(c)).

如文獻(xiàn)[116]中所描述,可以通過(guò)簡(jiǎn)單的坐標(biāo)變換來(lái)理解材料非線性極化率中的貝里幾何相位.對(duì)于沿著超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)軸方向傳播的圓偏振態(tài)基波,局域的有效非線性偶極矩(極化強(qiáng)度)可以表示為,其中αθ是超構(gòu)功能基元的第n次諧波的非線性極化率張量,θ為超構(gòu)原子的方位角,Eσ為基波的電場(chǎng)強(qiáng)度,σ=±1分別表示左旋或右旋圓偏振.對(duì)于與基波圓偏振態(tài)的旋向相同或相反的非線性諧波輻射,超構(gòu)功能基元的非線性極化率可以分別表示為從而得出非線性極化率的相位因子為：(n-1)iθσ和(n+1)iθσ,可見(jiàn)這是僅取決于超構(gòu)原子旋轉(zhuǎn)的幾何方位角.

圖5 超構(gòu)功能基元對(duì)應(yīng)的非線性光學(xué)幾何相位.具有一、二、三和四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性(C1—C4)的非線性幾何相位超構(gòu)功能基元,第n次非線性諧波對(duì)應(yīng)的幾何相位為(n-1)θσ或(n+1)θσ (a)C1對(duì)稱(chēng)超構(gòu)功能基元上產(chǎn)生的SHG,(n=2)對(duì)應(yīng)的幾何相位為σθ和3σθ(綠色箭頭),THG,(n=3)對(duì)應(yīng)的幾何相位為2σθ和4σθ(紫色箭頭);(b)C2超構(gòu)功能基元上禁止產(chǎn)生倍頻信號(hào),與基波的圓偏振相同和相反的THG光對(duì)應(yīng)的幾何相位為2σθ和4σθ;(c)在C3超構(gòu)功能基元中,在圓偏振基波泵浦下,三倍頻輻射是被禁止的;倍頻光圓偏振態(tài)與基波相反,對(duì)應(yīng)的幾何相位為3σθ;(d)在C4超構(gòu)功能基元中,無(wú)法產(chǎn)生SHG,THG的圓偏振態(tài)與基波手性相反,對(duì)應(yīng)的幾何相位為4σθFig.5.Nonlinear geometric phase elements Nonlinear phase elements with one-,two-,three-and four-fold rotational symmetry(C1–C4)：(a)The relative phases of the SHG,(n=2)waves from a C1symmetric meta-atom are θ and 3θ(green arrows),the relative phases of the THG,(n=3)waves are 2θ and 4θ(purple arrows);(b)SHG from a C2symmetric structure is forbidden,hence only the relative phases for the THG are observed,2θ and 4θ;(c)for a C3meta-atom the THG is forbidden,and the relative phase of SHG,with opposite circular polarization compared with the incoming wave,is 3θ;(d)SHG from C4meta-atoms is forbidden,and the relative phase of the THG,with opposite circular polarization,is 4θ.

表1 非線性貝里幾何相位(非線性諧波級(jí)次和超構(gòu)功能基元的旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性決定了諧波輻射過(guò)程中的非線性幾何相位.n,諧波振蕩級(jí)數(shù);C1—C4,一到四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的超構(gòu)功能基元;θ,超構(gòu)功能基元相對(duì)于參考系的旋轉(zhuǎn)角; σ,光的圓偏振態(tài))Table 1.Nonlinear geometric Berry phase(n,order of harmonic generation;C1–C4,one-to four-fold rotational symmetry of the meta-atom;θ,relative orientation angle of the meta-atom with respect to the reference system;σ,circular polarization state of the light).

此前,我們通過(guò)具有三重和四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的超構(gòu)功能基元組成的具有相位梯度的超構(gòu)表面(圖5(c),(d)),從實(shí)驗(yàn)上已證明了可以連續(xù)控制倍頻和三倍頻輻射的非線性幾何相位.在這兩種情況下,倍頻和三倍頻的圓偏振態(tài)與基波的相反,并且這兩種非線性輻射分別具有3θσ和4θσ的非線性幾何相位.此外,也可以使用具有較低旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的超構(gòu)功能基元來(lái)獲得非線性幾何相位.例如,具有兩重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的納米棒產(chǎn)生的三倍頻的圓偏振分別與基波相同或者相反,對(duì)應(yīng)的非線性幾何相位分別為2θσ和4θσ[116](圖5(b)).類(lèi)似地,具有一重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的U形超構(gòu)功能基元,可用于產(chǎn)生圓偏振態(tài)與基波相同或相反的倍頻,分別對(duì)應(yīng)θσ和3θσ的貝里幾何相位[117](圖5(a)).總體來(lái)看,我們可以通過(guò)簡(jiǎn)單地旋轉(zhuǎn)超構(gòu)功能基元的方向,實(shí)現(xiàn)對(duì)不同級(jí)次的非線性諧波輻射的貝里幾何相位的連續(xù)可調(diào).

4.3 非線性相位的突變

光通過(guò)線性超構(gòu)表面時(shí)引入突變相位可用于操控基于線偏振基波引起的非線性諧波輻射和四波混頻信號(hào)的非線性相位[118].通過(guò)精確調(diào)整矩形納米孔[118]或者納米腔超構(gòu)原子結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)寬比,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)四波混頻信號(hào)的非線性相位在0—2π的連續(xù)調(diào)控(圖4(d)).雖然類(lèi)似方法也可以對(duì)非線性諧波輻射中的光輻射相位進(jìn)行連續(xù)控制,然而這種方法的缺點(diǎn)是：非線性極化率的相位和幅度同時(shí)依賴(lài)于每個(gè)超構(gòu)功能基元的大小和形狀,不利于非線性光學(xué)器件復(fù)雜功能的設(shè)計(jì).

4.4 非線性動(dòng)態(tài)貝里相位

到目前為止,我們討論的非線性光學(xué)相位主要是與超構(gòu)功能基元的幾何性質(zhì)有關(guān).其實(shí),旋轉(zhuǎn)的超構(gòu)表面中的時(shí)間效應(yīng)也是相當(dāng)有趣的.我們首先回顧線性光學(xué)中的動(dòng)態(tài)貝里幾何相位.具有自旋角動(dòng)量σ?的光(σ=±1)[119],分別對(duì)應(yīng)于左旋或右旋圓偏振態(tài),當(dāng)其通過(guò)以角頻率?旋轉(zhuǎn)的半波片后,其自旋會(huì)產(chǎn)生反轉(zhuǎn).在這個(gè)過(guò)程中,光波疊加了一個(gè)時(shí)間依賴(lài)的動(dòng)態(tài)貝里幾何相位±2?t,其中t是時(shí)間.在這一過(guò)程中,動(dòng)態(tài)相位的變化會(huì)導(dǎo)致透射光產(chǎn)生±2?的頻移,正號(hào)或負(fù)號(hào)表示相對(duì)于與基波的圓偏振光的旋轉(zhuǎn)方向相同或者相反[120-125],該頻移通常稱(chēng)為旋轉(zhuǎn)多普勒頻移.

盡管在線性光學(xué)中人們已經(jīng)成功證明了動(dòng)態(tài)貝里相位的存在,研究者也在不斷地探索這一現(xiàn)象在非線性光學(xué)過(guò)程中是否亦有對(duì)應(yīng).在非線性光學(xué)范疇下,根據(jù)旋轉(zhuǎn)超構(gòu)表面上非線性諧波輻射中的自旋角動(dòng)量守恒定律和對(duì)稱(chēng)選擇定則,本文作者與合作者詳細(xì)描述了非線性動(dòng)態(tài)貝里相位的產(chǎn)生機(jī)理[126].相關(guān)理論指出非線性諧波的動(dòng)態(tài)貝里相位等于-(n?1)sσ?t,其中s=±1表示超構(gòu)表面的旋轉(zhuǎn)方向,?符號(hào)對(duì)應(yīng)于產(chǎn)生的n次諧波與基波具有相同或相反的圓偏振態(tài).實(shí)驗(yàn)上,通過(guò)旋轉(zhuǎn)具有三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)性的β硼酸鋇晶體所產(chǎn)生的倍頻信號(hào)可觀察到非線性旋轉(zhuǎn)多普勒效應(yīng)[126].我們有理由認(rèn)為,在旋轉(zhuǎn)超構(gòu)表面產(chǎn)生的非線性諧波中可以以相同的方式產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)多普勒效應(yīng).雖然關(guān)于超構(gòu)表面的非線性光學(xué)相位的研究仍處于初期階段,但是近期的研究結(jié)果充分體現(xiàn)了超構(gòu)表面在調(diào)控非線性光學(xué)過(guò)程的巨大潛力.

1990年，我就讀的師范學(xué)校每個(gè)月都安排觀看電影。盡管還是膠片電影，可偶爾的燒片與缺失，并沒(méi)有影響思想火花的燃燒。《焦裕祿》《大決戰(zhàn)》《最長(zhǎng)的青春》等一大批優(yōu)秀的主旋律電影，徹底改變了我們這些農(nóng)場(chǎng)娃的思想和觀念，我們的眼界更寬了、奮斗目標(biāo)更長(zhǎng)遠(yuǎn)了。

5 非線性光的波前調(diào)控

光的波前調(diào)控已經(jīng)成功應(yīng)用于超分辨率成像和高維度光子糾纏等領(lǐng)域.雖然諸如透鏡、衍射光學(xué)元件和空間光調(diào)制器等常規(guī)光學(xué)元件已被廣泛用于光的波前整形,然而,這些常規(guī)的光學(xué)元件的厚度或像素尺寸通常遠(yuǎn)大于光的波長(zhǎng),這不可避免地限制了光電子器件的進(jìn)一步小型化.相比之下,具有亞波長(zhǎng)分辨率的超薄光學(xué)超構(gòu)表面在光的波前整形方面有著卓越的表現(xiàn).例如,使用超構(gòu)表面可產(chǎn)生光學(xué)渦旋波束和艾里光束(Ariy beam)等[127,128].在可見(jiàn)光到近紅外光波段,等離激元共振和介電超構(gòu)表面已用于計(jì)算全息圖像顯示的研究[13,14,19,21-24].超薄超構(gòu)表面全息器件的光學(xué)效率已經(jīng)高于80%,這已表明其具有很大的實(shí)際應(yīng)用潛力[21].此外,通過(guò)單次的電子束曝光過(guò)程,可以制備出具有對(duì)光自旋依賴(lài)的貝里幾何相位涵蓋0到2π范圍的超構(gòu)功能基元[21,24].因此,從制造成本的角度來(lái)看,超構(gòu)表面全息器件的成本要遠(yuǎn)低于具有相同相位階數(shù)的傳統(tǒng)衍射光學(xué)元件.

將用于線性光波前調(diào)控的相關(guān)技術(shù)推廣到非線性光學(xué)過(guò)程,并將它們與非線性光學(xué)中的概念結(jié)合起來(lái),將為設(shè)計(jì)集成型的超快光學(xué)器件開(kāi)辟新途徑.例如,利用超薄超構(gòu)表面實(shí)現(xiàn)的非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程,可為波前整形和模式轉(zhuǎn)換提供更大的自由度.

圖6 非線性光束整形和全息成像 (a)由U形超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面上的倍頻衍射,控制U形結(jié)構(gòu)的開(kāi)口取向,可以在材料的非線性極化率中引入0或π的離散相位[137];(b)由V形超構(gòu)功能基元構(gòu)成的超構(gòu)表面所產(chǎn)生的三倍頻全息圖[138];(c)圓偏振基波光泵浦下產(chǎn)生的非線性超構(gòu)表面全息圖,U形超構(gòu)功能基元的不同取向決定了產(chǎn)生不同貝里幾何相位的非線性極化率,這種技術(shù)利用不同圓偏振態(tài)的倍頻光的相位不同,從而可以將不同非線性圖像編碼在同一個(gè)超構(gòu)表面上[139].ω,頻率;LCP,左旋圓偏振態(tài);RCP,右旋圓偏振態(tài)Fig.6.Nonlinear beam shaping and holography：(a)Di ff raction of second harmonic generated(SHG)signals from a metasurface made of split-ring resonator meta-atoms[137];(b)artistic depiction of a nonlinear THG hologram obtained using V-shaped meta-atoms[138];(c)nonlinear metasurface hologram for circularly polarized light,the local Berry phase in the nonlinear polarization results from the orientation of the split-ring resonator meta-atoms[139].ω,frequency;LCP,left circular polarization;RCP,right circular polarization.

5.1 二元非線性相位與光束整形

非線性光學(xué)領(lǐng)域中最著名的波前整形器件之一便是相位共軛反射鏡,其主要功能是可以將入射光沿原入射方向反射回去,并且反射光與入射光與具有共軛相位[129,130].自從相位共軛反射鏡的概念提出之后,人們對(duì)非線性光束的波前整形的研究也取得了越來(lái)越多的進(jìn)展.例如,通過(guò)電場(chǎng)極化方法對(duì)鐵電晶體進(jìn)行二元相位編碼,實(shí)現(xiàn)對(duì)倍頻光的的非線性拉曼-奈斯衍射的控制[131,132].利用非線性微結(jié)構(gòu)材料中的二元非線性相位也可以產(chǎn)生非線性艾里光束[133,134],這種光束在光鑷和彎曲的等離子體通道的產(chǎn)生方面具有重要的應(yīng)用.在金屬有機(jī)復(fù)合光學(xué)微結(jié)構(gòu)上可利用二元相位實(shí)現(xiàn)對(duì)χ(3)的調(diào)制,從而產(chǎn)生三倍頻渦旋光束[135].此外,通過(guò)將U形超構(gòu)功能基元與量子阱結(jié)合,可以實(shí)現(xiàn)兩個(gè)亞波長(zhǎng)光源的相干疊加進(jìn)而可用于操控遠(yuǎn)場(chǎng)倍頻輻射的偏振態(tài)及傳播路徑[136].近來(lái),基于U形超構(gòu)功能基元的二元相位特性,非線性超構(gòu)表面已被用于實(shí)現(xiàn)倍頻信號(hào)的光學(xué)渦旋和艾里光束[137](圖6(a)).以上討論的非線性光束整形器件中僅使用了二階相位,因此會(huì)引入非線性光學(xué)極化率中高階的傅里葉成分,從而將不可避免地產(chǎn)生高階光衍射效應(yīng)等,進(jìn)而可能影響光束整形的效果和效率.

5.2 全息成像中的連續(xù)非線性相位

非線性超構(gòu)表面的一個(gè)的強(qiáng)大應(yīng)用是非線性全息成像.利用最近有關(guān)非線性超構(gòu)表面的貝里幾何相位和突變相位調(diào)控的研究結(jié)果,可實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性諧波輻射和四波混頻信號(hào)進(jìn)行在0—2π的連續(xù)相位控制[116-118].非線性相位的連續(xù)調(diào)控不僅能夠更好地控制非線性光束的輻射分布,還可以解決二元相位元件中的孿生圖像問(wèn)題.目前,人們已經(jīng)從實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了許多有趣的光學(xué)現(xiàn)象,例如：光的非線性自旋軌道相互作用、光束偏轉(zhuǎn)和聚焦效應(yīng)等.將非線性超構(gòu)表面的概念與成熟的全息成像技術(shù)相結(jié)合,可以通過(guò)單個(gè)超構(gòu)表面將一束基波轉(zhuǎn)換為多個(gè)非線性光束或圖像[138,139](圖6(b),(c)).此外,使用非線性幾何相位元件,可實(shí)現(xiàn)自旋和波長(zhǎng)多路復(fù)用編碼技術(shù)的全息成像.這種與光自旋相關(guān)的非線性超構(gòu)表面全息成像可為全息復(fù)用成像提供無(wú)光色散和無(wú)信號(hào)串?dāng)_的新解決方案,在多維光學(xué)數(shù)據(jù)存儲(chǔ)和光學(xué)加密領(lǐng)域極具應(yīng)用前景.

6 結(jié)束語(yǔ)

本文綜述了近年來(lái)非線性光學(xué)超構(gòu)表面及其各種光學(xué)功能的快速發(fā)展現(xiàn)狀.可以看出,通過(guò)調(diào)控超構(gòu)功能基元的局域和全局對(duì)稱(chēng)性,人們能夠以前所未有的自由度對(duì)光學(xué)超構(gòu)表面上非線性諧波輻射和四波混頻過(guò)程進(jìn)行有效控制.超構(gòu)表面上所引入的非線性貝里幾何相位和非線性突變相位,可用于非線性光束的波前整形以及全息成像中信息復(fù)用等.目前,由于非線性超構(gòu)表面的光學(xué)轉(zhuǎn)換效率仍然非常低,因此需要探索新的材料和系統(tǒng),以提高非線性頻率的轉(zhuǎn)換效率.其中一種比較有效的方法是將超構(gòu)功能基元的光學(xué)共振與半導(dǎo)體的子帶間躍遷耦合[65].隨著非線性光學(xué)超構(gòu)表面功能和性能的進(jìn)一步發(fā)展,我們預(yù)計(jì)更多的應(yīng)用及新物理現(xiàn)象會(huì)不斷涌現(xiàn).例如,非線性貝里幾何相位的概念可以擴(kuò)展到高次諧波產(chǎn)生的過(guò)程中[140-145];通過(guò)控制超構(gòu)表面的對(duì)稱(chēng)性與高次諧波級(jí)數(shù),可以有效地操控高次諧波的偏振態(tài)和波前.隨著太赫茲非線性光學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展,結(jié)合半導(dǎo)體中豐富的元激發(fā)物理可能會(huì)為量子電子學(xué)的研究開(kāi)辟出新的研究方向[141,144].我們預(yù)計(jì)基于過(guò)渡金屬二硫化物半導(dǎo)體薄膜或者其他二維材料等所制備而成的超構(gòu)表面,在太赫茲光源泵浦下可借助帶間躍遷和等離激元共振效應(yīng)進(jìn)而高效率地產(chǎn)生高次諧波.另一方面,光學(xué)超構(gòu)表面也會(huì)在量子光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用獲得更多關(guān)注.例如,非線性光學(xué)晶體在參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程中產(chǎn)生的糾纏光子對(duì)量子通信過(guò)程等起著關(guān)鍵作用.盡管人們可以使用各種相位匹配方案來(lái)操縱糾纏光子的偏振態(tài),但是用于高維信息編碼的光子波前整形仍然高度依賴(lài)光學(xué)空間光調(diào)制器,而目前空間光調(diào)制器的尺寸嚴(yán)重限制了量子芯片集成等應(yīng)用.我們期望未來(lái)可能出現(xiàn)的集成了超構(gòu)光學(xué)表面與傳統(tǒng)量子光源的新型器件,即同時(shí)擁有操控光子偏振態(tài)和波前能力的非線性量子超構(gòu)表面.

簡(jiǎn)而言之,非線性光學(xué)超構(gòu)表面具有很好的應(yīng)用潛力.將來(lái),我們可以很容易地將多個(gè)非線性光學(xué)功能集成于超薄光學(xué)芯片上.這一新的研究領(lǐng)域涉及多個(gè)學(xué)科,它不僅為研究基礎(chǔ)物理現(xiàn)象提供了一個(gè)新的平臺(tái),同時(shí)也有機(jī)會(huì)在諸如生物傳感[145]、成像、經(jīng)典和量子光學(xué)信息處理中得到實(shí)際的應(yīng)用[146].

本文主要內(nèi)容翻譯自作者李貴新等于2017年為《自然綜述:材料學(xué)》撰寫(xiě)的英文版綜述文章[147],中文翻譯獲得了Springer Nature出版集團(tuán)的官方授權(quán).作者對(duì)歐陽(yáng)敏博士通讀全文并提出寶貴修改意見(jiàn)表示由衷感謝.

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PACS:78.67.Pt,81.05.Xj,02.65.—k DOI:10.7498/aps.66.147803

Nonlinear photonic metasurfaces

Deng Jun-Hong Li Gui-Xin?
(Department of Materials Science and Engineering,Southern University of Science and Technology,Shenzhen 518055,China)

15 May 2017;revised manuscript

5 June 2017)

In linear optical regime,many novel optical functions have been demonstrated by using ultrathin photonic metasurfaces.The main concept of metasurface is to appropriately assembly the spatially variant meta-atoms on a subwavelength scale,and realize the manipulations of polarization,phase and amplitude of light.Recently,the nonlinear optical properties of photonic metasurfaces have attracted a lot of attention.In this review,we discuss the design,material selection, symmetry consideration of the meta-atoms,as well as the applications such as nonlinear chiral optics,nonlinear geometric Berry phase and nonlinear wavefront engineering.Lastly,we point out the challenges and potentials of nonlinear photonic metasurfaces for manipulating the light-matter interactions.

metasurface,nonlinear optics,geometric berry phase,metamaterials

:78.67.Pt,81.05.Xj,02.65.—k

10.7498/aps.66.147803

?通信作者.E-mail：ligx@sustc.edu.cn

?2017中國(guó)物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

?Corresponding author.E-mail：ligx@sustc.edu.cn