劉治國， 李旭東， 穆志韜

(海軍航空工程學院青島校區(qū)， 山東 青島266041)

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LC4鋁合金服役環(huán)境下點蝕形貌特征及其演變規(guī)律

劉治國， 李旭東， 穆志韜

(海軍航空工程學院青島校區(qū)， 山東 青島266041)

為獲取飛機LC4鋁合金在服役環(huán)境下典型點蝕形貌特征，采用模擬服役環(huán)境的加速腐蝕實驗環(huán)境譜對材料試件進行加速腐蝕實驗，定義3個參數(shù)蝕坑深度H、蝕坑表面長度L、蝕坑表面寬度W為表征蝕坑形貌特征參量，跟蹤測量典型蝕坑不同腐蝕年限下此3個特征參量數(shù)值，獲取典型蝕坑形貌特征參量數(shù)據(jù)檢測結(jié)果。在此基礎(chǔ)上，對檢測結(jié)果分別采用統(tǒng)計分析和分形理論方法進行數(shù)據(jù)分析，獲取LC4鋁合金同一腐蝕年限下和不同腐蝕年限下典型點蝕蝕坑的形貌特征及其演變規(guī)律。結(jié)果表明：同一腐蝕年限下，點蝕蝕坑形貌特征參量符合對數(shù)正態(tài)分布；隨著腐蝕年限的增加，點蝕蝕坑形貌特征參量逐漸體現(xiàn)出明顯的分形特征，蝕坑形貌逐漸趨向坑深度較淺、坑表面長度較長、坑表面寬適中的特征。

鋁合金；點蝕；形貌特征；統(tǒng)計分析；分形理論

飛機鋁合金結(jié)構(gòu)在服役過程中易受環(huán)境作用發(fā)生點蝕并擴展，點蝕蝕坑在疲勞載荷作用下易萌生裂紋而縮短結(jié)構(gòu)疲勞壽命，降低結(jié)構(gòu)剩余強度[1-2]，因而點蝕的萌生及擴展行為對飛機鋁合金結(jié)構(gòu)腐蝕疲勞分析至關(guān)重要，尤其是點蝕蝕坑形貌特征和點蝕蝕坑尺寸參數(shù)的演變規(guī)律，直接會影響到鋁合金結(jié)構(gòu)疲勞性能退化程度以及退化的概率特征[3-4]，因此，鋁合金材料點蝕形貌特征相關(guān)問題的研究是該材料點蝕對其疲勞性能影響研究的基礎(chǔ)性工作。

目前現(xiàn)有文獻大都以點蝕蝕坑深度為表征鋁合金點蝕形貌的特征參量，以深度數(shù)值等效為初始損傷尺寸進行剩余壽命計算，建立聯(lián)系點蝕深度與疲勞壽命的相關(guān)模型[5-8]。同時為使壽命計算符合統(tǒng)計意義，對鋁合金點蝕深度的分布規(guī)律進行了統(tǒng)計分析，文獻[9-10]研究了鋁合金在EXCO溶液中的蝕坑深度的分布規(guī)律，結(jié)果表明蝕坑深度符合對數(shù)正態(tài)分布或Gumbel分布；文獻[11-12]對現(xiàn)役飛機鋁合金結(jié)構(gòu)腐蝕損傷數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析，結(jié)果表明最大腐蝕深度服從3參數(shù)Weibull分布或正態(tài)分布；文獻[13]采用銅加速乙酸鹽霧試驗方法對LY12CZ鋁合金腐蝕行為進行研究，表明腐蝕深度服從Gumbel分布、正態(tài)分布、Weibull分布和對數(shù)正態(tài)分布。

然而，隨著對鋁合金點蝕行為研究的深入，目前認為鋁合金在點蝕擴展過程中按體積變化規(guī)律進行擴展[14-16]，即除了蝕坑深度發(fā)展之外，其表面腐蝕損傷尺寸也發(fā)生變化，但相關(guān)學者為簡化問題，如Wei、Harlow、張有宏等[14-16]將蝕坑表面等效為圓形或橢圓形，并且將點蝕蝕坑深度與表面尺寸的比例關(guān)系固定，但實際上鋁合金點蝕受其微觀結(jié)構(gòu)因素影響，本質(zhì)為隨機過程[17-18]，其蝕坑深度與表面尺寸之間并未發(fā)現(xiàn)某種固定的函數(shù)關(guān)系或比例關(guān)系。同時隨著鋁合金點蝕對其疲勞壽命影響研究的深入，發(fā)現(xiàn)點蝕坑幾何形狀、表面積、蝕坑相互接近程度等點蝕特征的單獨作用或相互作用，對腐蝕疲勞壽命的影響遠遠超過點蝕深度單個因素的影響[19-20]。

綜上，本研究提出將點蝕損傷視為三維缺陷，以其深度、表面長度和寬度3個參數(shù)表征其形貌特征，并以國產(chǎn)飛機典型鋁合金材料LC4為研究對象，分別采用統(tǒng)計分析與分形理論兩種方法對該材料點蝕形貌特征開展研究。同時，為短時期內(nèi)再現(xiàn)飛機LC4鋁合金在服役環(huán)境下的點蝕形貌特征，也為了使點蝕形貌分析結(jié)果可直接應用于飛機服役環(huán)境下腐蝕疲勞壽命分析工作中，采用模擬飛機服役環(huán)境的加速腐蝕試驗方法[21]獲取該材料試件點蝕損傷數(shù)據(jù)。

1 LC4鋁合金點蝕實驗及數(shù)據(jù)

依據(jù)文獻[21]中方法，開展LC4鋁合金點蝕實驗，具體實驗條件如圖1所示。實驗不同周期，獲取點蝕蝕坑深度、表面長度和寬度數(shù)據(jù)，3個參數(shù)的具體定義為：垂直于試件表面、向試件內(nèi)部發(fā)展的蝕坑形狀參數(shù)定義為蝕坑深度，用H表示；平行于試件軸線方向的蝕坑表面最大形狀參數(shù)定義為蝕坑長度，用L表示；垂直于試件軸線方向的最大蝕坑表面形狀參數(shù)定義為蝕坑寬度，用W表示，3個參數(shù)的單位均為μm，示意圖如圖2所示。

圖1 加速腐蝕試驗環(huán)境譜Fig.1 Accelerated corrosion spectrum

共開展了13個當量腐蝕年限的加速腐蝕實驗，部分腐蝕年限下的試件表面形貌如圖3所示。

采用三維顯微鏡對典型蝕坑跟蹤測量，得到多個典型蝕坑不同當量腐蝕年限下三維參數(shù)數(shù)據(jù)，部分當量腐蝕年限下的典型蝕坑三維參數(shù)如表1所示。

圖2 點蝕蝕坑形貌參數(shù)示意圖Fig.2 Schematic diagram of corrosion pit topography parameter

圖3 不同腐蝕年限下LC4試件表面點蝕形貌Fig.3 Pitting corrosion topography of LC4 samples in different corrosion years (a) 3 a；(b) 5 a；(c)10 a

表1 部分當量腐蝕年限下LC4試件典型蝕坑形貌參數(shù)數(shù)據(jù)Table 1 Corrosion pit topography parameter of LC4 specimen in different corrosion years

2 LC4鋁合金點蝕蝕坑形貌特征參數(shù)分布規(guī)律分析

從表1中可見，在同一腐蝕年限下，不同的典型蝕坑幾何尺寸存在一定的分散性，通過對當量腐蝕年限5年、9年和11年的典型蝕坑形貌參數(shù)進行統(tǒng)計分析，從宏觀上把握點蝕蝕坑形貌特征。3個當量腐蝕年限下，典型蝕坑形貌參數(shù)的統(tǒng)計直方圖如圖4所示。

圖4 不同當量腐蝕年限下典型蝕坑形貌參數(shù)分布直方圖 (a)5年；(b)9年;(c)11年;(1)長；(2)寬；(3)高Fig.4 Distribution histograms of corrosion pit topography parameter in different equivalent corrosion years (a)5 a；(b)9 a；(c)11 a；(1)L;(2)W;(3)H

從圖4可以看出，對同一腐蝕年限下試樣，蝕坑長度、深度總體呈偏態(tài)分布，對其進行對數(shù)處理后則較好地符合對數(shù)正態(tài)分布模式，這一結(jié)論與以往研究結(jié)果較為一致[9-13]。

蝕坑寬度總體呈正態(tài)分布，對較為接近的正態(tài)分布假設(shè)檢驗的結(jié)果是：當量腐蝕年限分別為5年、9年、11年的典型蝕坑寬度顯著性系數(shù)α分別為0.105，0.064和0.032，在α0.01這樣較低的顯著性水平下，3個樣本均不拒絕正態(tài)分布假設(shè)，因此可以認為蝕坑寬度近似服從正態(tài)分布。

根據(jù)表1中數(shù)據(jù)，并將蝕坑形貌參數(shù)各自的分布特征綜合起來可以得到同一腐蝕年限下蝕坑形貌的總體特征是：蝕坑深度相對淺，而蝕坑表面長度較長，表面寬度適中，這樣的點蝕蝕坑較多；而點蝕深度較深，蝕坑表面長、寬度尺寸較大或較小的蝕坑較少。上述結(jié)論與某型飛機LC4鋁合金結(jié)構(gòu)于服役環(huán)境下點蝕損傷形貌特征較為一致，如圖5所示，該LC4材料壁板在機場環(huán)境下服役10年，達到首翻期時檢查其點蝕情況，觀測到其表面分布了多個表面尺寸較大、深度較淺的蝕坑，如圖中的數(shù)字序號所示部位，由此說明本工作分析結(jié)果與飛機LC4鋁合金結(jié)構(gòu)服役環(huán)境下的點蝕損傷關(guān)聯(lián)性較好。

圖5 某型機LC4鋁合金結(jié)構(gòu)點蝕形貌Fig.5 Corrosion topography of a typical aircraft LC4 structure

另從表1中可見，隨著腐蝕年限的增加，點蝕表面損傷尺寸(蝕坑長度與寬度)增大趨勢較為明顯，說明在一定腐蝕周期內(nèi)，點蝕密度[22]隨著腐蝕年限的增加而增加，這一結(jié)論從圖3中也明顯可見，并且與文獻[22]研究結(jié)論一致。

3 LC4鋁合金點蝕蝕坑形貌特征參數(shù)分形規(guī)律分析

上節(jié)采用數(shù)據(jù)統(tǒng)計方法對同一腐蝕年限下LC4鋁合金點蝕形貌特征進行了分析，為后續(xù)進行相關(guān)疲勞壽命分析，還需掌握該材料點蝕形貌隨腐蝕年限的變化規(guī)律，對于此問題，以往大多采用腐蝕動力學規(guī)律[23-25]的方法開展研究，而鋁合金點蝕過程為非線性[14，26]過程，腐蝕動力學方法難以準確把握點蝕形貌特征隨腐蝕周期的變化規(guī)律。目前，分形理論方法由于具有較好的非線性分析能力，逐漸應用到腐蝕損傷研究中[27-28]，本工作嘗試采用該理論方法，對LC4鋁合金點蝕形貌特征隨腐蝕年限的變化進行分析。

分形理論是現(xiàn)代非線性科學中的一種，用來描述復雜物理現(xiàn)象或動力學過程的一種理論，其基本原理是通過復雜現(xiàn)象或過程中深層次的簡單相似組分揭示其規(guī)律性，通常采用分形維數(shù)定量描述客觀事物的“非規(guī)則”程度，根據(jù)研究問題的不同，分形維數(shù)有不同的定義方式，常見的有相似維、Hausdorff維、盒維、譜維、拓撲維等[29]。

本工作采用Hausdorff維對LC4鋁合金點蝕形貌特征隨腐蝕年限變化規(guī)律進行研究， Hausdorff維的本質(zhì)是采用分形維數(shù)對不光滑、不規(guī)則的形狀進行準確、合理的描述，探究其中演變規(guī)律；其基本規(guī)律是，一個變量(一般對應于觀察值)隨另一變量(一般對應于度量尺度)的增大而迅速減小，二者呈負冪函數(shù)關(guān)系，或在雙對數(shù)坐標上呈負線性關(guān)系。該維數(shù)的具體定義可表示為，設(shè)定標尺的基準單位為ε，用其丈量得到輪廓線尺度用N表示，則N是關(guān)于ε的函數(shù)，可以表示為N(ε)。減小基準單位ε后，則輪廓線尺度N(ε)會發(fā)生增大變化。據(jù)此，做lgN-lgε圖，到斜率為負的直線圖，則丈量基準ε和輪廓線尺度N之間存在冪函數(shù)關(guān)系：

N(ε)∝ε-D

(1)

式中，D為Hausdorff分型維數(shù)。D的計算可由下式進行，

(2)

式中：ε1和ε2分別為基準單位1和基準單位2；N(ε1)和N(ε2)分別表示對應基準ε1和ε2的輪廓線尺度1和尺度2。

基于上述理論，采用式(2)對當量腐蝕年限5年、9年和11年的典型點蝕蝕坑形貌特征參數(shù)演變規(guī)律進行分析。

3.1蝕坑深度演變規(guī)律

分別對上述3個年限下的蝕坑深度和頻次取自然對數(shù)，以其作為橫坐標和縱坐標，得到一定蝕坑深度對應一定頻次的散點圖，根據(jù)散點擬合直線，如圖6所示。在此雙對數(shù)坐標系下，散點的線性趨勢明顯，線性趨勢確定系數(shù)接近于1，依據(jù)分形理論和式(2)可知，不同腐蝕年限下點蝕蝕坑深度具備分形特征，擬合直線的斜率即為其Hausdorff分形維數(shù)，即D。

圖6 蝕坑深度分形特征及演變規(guī)律Fig.6 Fractal characteristics and evolution laws of corrosion pit depth (a)5 a；(b)9 a；(c)11 a

根據(jù)分形理論，若點蝕深度的分形維數(shù)D→0，則說明點蝕深度具有較大的隨機性，不具備分形特征；相反，若點蝕深度的分形維數(shù)為D→∞，則其深度數(shù)值應趨于一致。根據(jù)式(2)計算，點蝕深度分形維數(shù)D與腐蝕年限呈正增長關(guān)系，即蝕坑深度的分形維數(shù)總體上隨腐蝕年限延長而增大，因此可以得出，在腐蝕初期，LC4鋁合金材料點蝕深度具有較大的隨機性，而隨著腐蝕年限的延長，點蝕深度有逐漸趨于同一穩(wěn)定的趨勢。

上述結(jié)論與鋁合金點蝕過程極為吻合。文獻[17-18]認為，鋁合金點蝕在初期萌生階段為亞穩(wěn)態(tài)，本質(zhì)為隨機過程，受多種因素影響，點蝕深度具有較大的隨機性。隨后，隨著點蝕反應的發(fā)生、發(fā)展，原有蝕坑在深度上的擴展與新蝕坑的萌生同步進行，直至點蝕發(fā)展為穩(wěn)態(tài)過程。在此過程中，起初原有蝕坑與新萌生蝕坑在深度上存在差異，蝕坑深度分形特征不明顯，分形維數(shù)較小。而后，新蝕坑萌生速率減弱，點蝕反應主要集中在已有蝕坑位置上擴展(深度與表面方向)，并且原有蝕坑由于點蝕產(chǎn)物阻礙，深度方向擴展緩慢，而新蝕坑點蝕產(chǎn)物較少，深度方向發(fā)展較快，因此，在點蝕中后期，原有蝕坑與新萌生蝕坑在深度方向上逐漸趨于一致，分形特征逐漸顯現(xiàn)。

綜上，不同腐蝕年限下點蝕深度分形維數(shù)較好地體現(xiàn)了深度數(shù)值的變化規(guī)律。

3.2蝕坑長度演變規(guī)律

采用與蝕坑深度分析中相似方法，得到蝕坑長度對應頻次的散點圖，根據(jù)散點擬合直線，如圖7所示。圖中散點的線性趨勢明顯，可知不同腐蝕年限下點蝕蝕坑長度具備分形特征，且分形維數(shù)同樣隨著腐蝕年限的延長呈遞增趨勢變化。這是因為在點蝕初期，點蝕蝕坑表面長度分形維數(shù)較小，說明蝕坑長度數(shù)值分散性較大，這是受材料微觀結(jié)構(gòu)中組成粒子的方向和位置影響[30-31]。隨著點蝕由萌生亞穩(wěn)態(tài)過渡到擴展穩(wěn)態(tài)，在點蝕后期，點蝕蝕坑表面長度分形維數(shù)逐漸增大，說明蝕坑長度數(shù)值漸趨接近。

另外，由于蝕坑內(nèi)部受點蝕產(chǎn)物保護影響，而材料表面直接與腐蝕溶液接觸，因此點蝕蝕坑表面尺寸的絕對值和變化率都大于點蝕深度的絕對值和變化率。

蝕坑寬度與蝕坑長度同為點蝕表面尺寸，其分析方法和分析結(jié)果與蝕坑長度的方法和結(jié)論相類似，在此不再贅述。

綜合不同腐蝕年限下點蝕蝕坑深度、長度、寬度的分形維數(shù)研究結(jié)果，并結(jié)合表1中實驗數(shù)據(jù)，可以看出：LC4鋁合金隨著腐蝕年限的增加，典型蝕坑形貌特征參數(shù)由最初的分散性逐漸趨于各自的統(tǒng)一，其中蝕坑深度趨近較小值附近，蝕坑長度趨向較大值，而蝕坑寬度趨向中等值附近；總體而言，蝕坑形貌呈現(xiàn)出深度淺、表面狹長特點。對腐蝕年限11 a試件表面典型蝕坑進行掃描電鏡觀測，如圖8所示，較好地體現(xiàn)了蝕坑形貌特征。

圖7 蝕坑表面長度分形特征及演變規(guī)律Fig.7 Fractal characteristics and evolution laws of corrosion pit surface length (a)5 a；(b)9 a；(c)11 a

圖8 試件典型蝕坑形貌(11個腐蝕年限)Fig.8 Typical corrosion pit topography of specimen (11 corrosion years)

4 點蝕形貌特征與疲勞壽命分析關(guān)聯(lián)

目前，鋁合金腐蝕疲勞壽命研究的總體思路認為疲勞裂紋由點蝕蝕坑萌生并擴展，這一論點已有多位學者實驗驗證[1,6]。在具體進行壽命計算時，通常將蝕坑等效為裂紋，蝕坑的尺寸即為裂紋的初始尺寸，根據(jù)蝕坑尺寸大小，或采用先短裂紋擴展、后長裂紋擴展，或采用長裂紋擴展的方法進行壽命計算[6,32]。以長裂紋擴展為例，通常采用修正的Paris公式進行計算，其中應力強度因子不但與遠場應力S、裂紋尺寸a有關(guān)，還與具體的裂紋幾何形狀有關(guān)，如式(3)所示[33]：

(3)

式中，Y為幾何形狀修正系數(shù)。不同的裂紋幾何形狀，Y具有不同的表達形式，在此不進行詳述。由此可見，本工作所研究的點蝕蝕坑的形貌特征直接影響到幾何形狀修正系數(shù)的計算以及控制裂紋擴展的應力強度因子的計算，分析結(jié)果可作為后續(xù)腐蝕疲勞壽命計算的依據(jù)。

5 結(jié) 論

(1)在同一腐蝕年限下，LC4鋁合金點蝕蝕坑形貌特征參數(shù)符合對數(shù)正態(tài)或正態(tài)規(guī)律分布。

(2)在不同腐蝕年限下， LC4鋁合金點蝕蝕坑形貌特征參數(shù)數(shù)據(jù)逐漸體現(xiàn)出明顯的分形特征，隨著腐蝕年限的增加，蝕坑形貌特征參數(shù)的分形維數(shù)逐漸增大。

(3)LC4鋁合金材料在腐蝕初期，點蝕為亞穩(wěn)態(tài)過程，蝕坑形貌特征參數(shù)存在較大的分散性，而隨著腐蝕年限的延長，點蝕逐漸過渡為穩(wěn)態(tài)過程，蝕坑形貌特征參數(shù)逐漸趨向各自的統(tǒng)一。

(4)綜合而言，隨著腐蝕年限增加，LC4鋁合金在服役環(huán)境下的點蝕逐漸趨向坑深度相對較淺、坑長較長、坑寬適中的形貌特征。

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(責任編輯：徐永祥)

PittingCorrosionTopographyCharacteristicsandEvolutionLawsofLC4AluminumAlloyinServiceEnvironment

LIU Zhiguo， LI Xudong， MU Zhitao

(Naval Aeronautical Engineering Academy Qingdao Branch，Qingdao 266041，Shandong China)

Aircraft aluminum alloy is easy to initiate pitting corrosion in the service environment, the pitting corrosion topography characteristics could directly affect the fatigue mechanical property of structure material. In order to obtain the pitting corrosion topography characteristics of LC4 aluminum alloy in the service environment, the accelerated corrosion test was carried out along the accelerated corrosion test environment spectrum which imitated the service environment spectrum, and the corrosion topography characteristic parameters of corrosion pit depthH,corrosion pit surface lengthLand corrosion pit surface widthWwere defined respectively. During the corrosion test process ,the three parameters of typical corrosion pit were successively measured in different equivalent corrosion years for obtaining the corrosion pit damage size data, then the data were analysed through the statistics method and fractal theory. Further more in order to gain the pit topography characteristics in the same equivalent corrosion year and the topography evolution laws during different equivalent corrosion years were gained. The analysis results indicate that LC4 aluminum alloy corrosion pit topography characteristics in the service environment include the following: firstly, the pit topography characteristic parameters conform to the lognormal distributions in the same equivalent corrosion years; secondly,the pit topography characteristic parameters gradually reflect the fractal feature in accordance with the equivalent corrosion year increment, and the pits tend to be shallow, long and moderate wide topography character.

aluminum alloys；pitting corrosion；topography characteristics；statistical analysis；fractal theory

2016-12-21；

2017-01-16

國防科學技術(shù)基金(9140A25011007JB45)

劉治國(1976—)，男，博士研究生，主要研究方向為飛機結(jié)構(gòu)腐蝕疲勞壽命與可靠性分析， (E-mail)qdnuaalzg@163.com。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.000229

TG174 V216.5

： A

： 1005-5053(2017)04-0025-08