王 呈,王金花,錢 新,李慧明,孫一軒,冷湘梓 (南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,污染控制與資源化研究國家重點實驗室,江蘇 南京 210023)

南京市樹葉附塵對大氣重金屬污染的磁學(xué)響應(yīng)

王 呈,王金花,錢 新*,李慧明*,孫一軒,冷湘梓 (南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,污染控制與資源化研究國家重點實驗室,江蘇 南京 210023)

在南京10個國家空氣質(zhì)量監(jiān)測站點附近采集桂花、樟樹和雪松樹葉,測試其磁性參數(shù)和重金屬含量,分析監(jiān)測站大氣顆粒物濃度、樹葉重金屬與磁性參數(shù)的相互關(guān)系.結(jié)果表明:3種樹葉中重金屬含量較高的是Fe、Mn、Cu和Pb,As、Cd和Sb較低.Pb、Cu和Sb在交通密集區(qū)含量較高;Ni、Cd和Mn在工業(yè)區(qū)含量較高;V、Cr和Fe在靠近建筑工地的地區(qū)含量較高.V、Fe、As、Pb、Sb和Cr與樹葉附塵中磁性礦物具有相似來源.對比 3種樹葉,雪松更易富集顆粒物,其磁性參數(shù)和重金屬含量均較高,同時,雪松樹葉附塵中大部分重金屬含量與其磁性參數(shù)的相關(guān)性較高;而桂花樹葉的 SIRM 值與監(jiān)測站大氣顆粒物濃度高低具有較好一致性.常綠樹葉的磁性參數(shù)有潛力用來評估城市大氣污染.

大氣重金屬；大氣顆粒物；磁性參數(shù)；樹葉；南京

隨著我國城市化和工業(yè)化進程的加快及機動車保有量的增加,大量污染物被排放到大氣中,使得空氣污染問題日益嚴重.其中,大氣重金屬污染是困擾世界環(huán)境與發(fā)展的重要問題之一.大氣重金屬通常是指吸附在大氣顆粒物上的有毒有害重金屬成分,其長期存在不僅對生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅,吸附在細顆粒物上的重金屬還可通過呼吸作用進入人體,危害呼吸系統(tǒng),甚至隨血液循環(huán)在體內(nèi)積蓄,造成人體機能障礙[1].由于我國城市地理位置、氣候條件、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)及規(guī)劃管理措施等方面的差異,使得不同城市及城市內(nèi)部大氣重金屬污染存在不同特征.因此,對城市大氣重金屬污染進行監(jiān)測具有非常重要的現(xiàn)實意義.

利用常規(guī)顆粒物收集裝置和化學(xué)手段監(jiān)測大氣重金屬往往費用昂貴且耗時, 無法得到普及和推廣.城市中植物葉片比表面積大、生長周期長,可通過蠟質(zhì)層以擴散方式直接吸收環(huán)境中的粉塵及懸浮顆粒物.近年來,國內(nèi)外已有眾多研究利用樹葉的磁性特征來表征大氣顆粒物或大氣重金屬污染.這方面的研究進展總結(jié)如下:一是研究道路兩旁樹葉的磁學(xué)參數(shù)與交通排放的關(guān)系,如 Kardel等[2]發(fā)現(xiàn)樹葉飽和等溫剩磁與交通強度和與主干道的距離有密切關(guān)系;二是研究樹葉的磁學(xué)參數(shù)與大氣顆粒物濃度的關(guān)系,如Hofman等[3]發(fā)現(xiàn)樹葉磁學(xué)參數(shù)與采樣點附近大氣PM10和PM2.5濃度之間存在顯著相關(guān)性;三是研究樹葉的磁學(xué)參數(shù)與樹葉重金屬的關(guān)系,如胡守云等[4]對北京西郊首鋼工業(yè)區(qū)及附近區(qū)域的樹葉樣品進行分析,發(fā)現(xiàn)其磁性參數(shù)與樹葉Fe,Pb,Cr,V和Zn含量顯著相關(guān);四是分析不同磁學(xué)參數(shù)與大氣顆粒物污染的關(guān)系,如許淑婧等[5]對呼和浩特市大氣降塵樣品的研究表明,相對于磁化率,飽和等溫剩磁能更好地反映大氣污染狀況樣品四是分析樹葉的磁學(xué)參數(shù)與大氣顆粒物中重金屬的關(guān)系,如曹麗婉等[6]對臨汾市大氣可吸入顆粒物進行磁性參數(shù)和重金屬監(jiān)測的結(jié)果表明,磁化率空間分布隨污染源距離增加而降低,磁化率和顆粒物中重金屬Fe,Cr,Ni,Cu,Zn及Co含量存在顯著相關(guān)性.

南京是江蘇省省會,長江三角洲地區(qū)第二大城市,我國東南部重要的工業(yè)基地和交通樞紐,大氣顆粒物污染問題較為突出.本研究在南京市10個國家空氣質(zhì)量監(jiān)測站附近采集 3種常見的常綠樹種:桂花、樟樹和雪松的樹葉樣品,進行磁性參數(shù)與重金屬含量分析,結(jié)合空氣質(zhì)量監(jiān)測站點的大氣顆粒物數(shù)據(jù),研究樹葉磁性特征與大氣顆粒物、大氣重金屬污染的關(guān)系,分析不同樹種對大氣污染響應(yīng)的差異,以期為利用城市大氣顆粒物天然“接收器”——常綠樹木葉片進行大規(guī)模的空氣污染監(jiān)測提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

采樣點位于南京市 10個國家空氣質(zhì)量監(jiān)測站附近(圖 1),為直觀獲取各監(jiān)測站點大氣顆粒物濃度分布信息,圖中以紅、藍圓圈的相對大小表示采樣前一周PM10和PM2.5的平均濃度(大氣顆粒物濃度由南京市環(huán)保局網(wǎng)站“空氣質(zhì)量實時發(fā)布”系統(tǒng)獲得).在各監(jiān)測站附近500m范圍之內(nèi)選擇生長成熟的桂花、樟樹和雪松各 4棵(部分監(jiān)測站附近沒有樟樹和雪松則不采集),于2015年4月進行樹葉樣品的采集.采樣前一周及采樣當天晴朗無雨,采樣時戴一次性塑料手套,用陶瓷剪刀于每棵樹 1.5～2m高的范圍內(nèi)選擇成熟健康無蟲斑的葉片剪下,置于塑料自封袋中,在每棵樹的不同方向隨機采集 10片樹葉(雪松采集10簇松針),共獲得95個樹葉樣品,其中桂花39個,樟樹28個,雪松28個,帶回實驗室,于60℃下烘干備用.

1.2 磁性參數(shù)測試

將烘干后的樹葉樣品用陶瓷剪刀剪碎,稱取約2g放入10mL圓柱狀聚乙烯樣品盒中,壓實后進行磁性參數(shù)測量.利用KLY-3S卡帕橋磁化率儀測量樣品的體積磁化率(κ),經(jīng)密度對κ進行校正而得到樣品的質(zhì)量磁化率(χ).使用 Molspin交變退磁儀進行退磁后,利用JR-6A旋轉(zhuǎn)磁力儀測量樣品的非磁滯剩磁(ARM).使用ASC Scientific Model IM-10-30對樣品加1000mT的磁場進行脈沖磁化后,利用JR-6A旋轉(zhuǎn)磁力儀測量樣品的等溫剩磁(IRM1T),作為樣品的飽和等溫剩磁(SIRM).所有磁學(xué)測試均在南京大學(xué)古地磁實驗室完成.

1.3 元素含量分析

將磁學(xué)測試后的樣品磨成粉末狀,稱取約0.05g置于消解管內(nèi),利用硝酸-雙氧水消化處理,具體流程如下:先加入10mL體積比為1:1的硝酸,于 105℃的電熱板上消解.待溶液澄清后取下冷卻,再加入1mL濃度為30%的雙氧水于105℃的電熱板上進行消解,最后定容待測.采用 ICPOES(Perkin Elmer SCIEX,Optima 5300)和ICP-MS(NexION 300ICP-MS Spectrometers)測試樣品中10種元素含量,其中V、Cr、Ni、Cu、As、Cd、Sb、Pb和Mn使用ICP-MS測定,檢出限為10-2～10-4μg/L,Fe用ICP-OES測定,檢出限為0.002mg/L.以 GBW-07603(GSV-2)為質(zhì)控標樣,加標回收率為86%～112%.

1.4 統(tǒng)計方法

采用 SPSS 23.0進行統(tǒng)計學(xué)分析,包括單因素方差分析,Pearson相關(guān)性分析和系統(tǒng)聚類分析;利用ArcGIS10.2繪制監(jiān)測站點及大氣顆粒物濃度分布圖.

圖1 空氣質(zhì)量監(jiān)測站分布及采樣前一周大氣顆粒物平均濃度Fig.1 Distribution of air quality monitoring stations and the average concentrations of atmospheric particulate matter during a week before sampling

2 結(jié)果與討論

2.1 樹葉中重金屬元素含量

研究表明[7-8],樹葉中重金屬如:Pb、Cu和Zn的富集量與大氣中Pb、Cu和Zn的相對含量呈顯著正相關(guān),而與其生長的土壤中的重金屬含量無相關(guān)性.因此,可認為植物葉片的重金屬含量可客觀地反應(yīng)大氣中重金屬的相對含量.樹葉樣品的重金屬含量統(tǒng)計結(jié)果如表1所示,其中Fe、Cu、Pb和Cd含量統(tǒng)計結(jié)果分別如圖2～圖4所示.總體上,3種樹葉中Fe、Mn和Cu含量最高,Pb、Cr含量次之,As、Cd和Sb最低.雪松樹葉的重金屬含量高于桂花和樟樹.

方差分析結(jié)果顯示,桂花樹葉的Pb含量在江寧顯著高于玄武湖和奧體;樟樹和雪松樹葉的Pb含量在江寧顯著高于草場門、山西路、中華門、瑞金路和仙林;此外,雪松樹葉的 Pb含量在瑞金路和玄武湖地區(qū)也高于草場門、仙林和浦口.桂花樹葉的Sb含量在草場門和瑞金路顯著高于玄武湖、江寧和浦口等地區(qū);樟樹和雪松的Sb含量在瑞金路顯著高于山西路和仙林等地.樟樹樹葉的Cu元素在草場門和山西路顯著高于其他地區(qū);而雪松的Cu元素在江寧、玄武湖顯著高于其他地區(qū).相比于其他監(jiān)測點,江寧、草場門、玄武湖和瑞金路采樣點附近的交通密度較大,而Pb、Cu和Sb都是典型的交通污染元素[9],說明交通活動造成的大氣重金屬污染對樹葉中重金屬含量影響較大.3種樹葉的Ni、Cd和Mn含量在浦口、邁皋橋和仙林均較高,這可能是因為它們主要來自鋼鐵冶煉、和石油燃燒等過程[9-10],而仙林及浦口距離南京鋼鐵廠、金陵石化和揚子石化等化工廠的位置相對較近.3種樹葉中V、Cr和Fe含量在江寧地區(qū)均相對較高,這可能是因為江寧采樣點處于建筑工地附近,而根據(jù)作者之前的研究[11], V和Fe都是典型的地殼元素,受建筑土壤揚塵影響較大.

表1 樹葉中的重金屬元素含量(mg/kg)Table 1 Contents of heavy metals in leaves (mg/kg)

圖2 桂花樹葉中重金屬元素含量(n=39)Fig.2 Contents of heavy metals in leaves of Osmanthus

圖3 樟樹樹葉中重金屬元素含量(n=28)Fig.3 Contents of heavy metals in leaves of Camphor

圖4 雪松樹葉中重金屬元素含量(n=28)Fig.4 Contents of heavy metals in leaves of ceders

2.2 樹葉的磁性參數(shù)

χ為質(zhì)量磁化率,主要取決于樣品中亞鐵磁性礦物的含量;SIRM(飽和等溫剩磁)既與礦物磁性和鐵磁性物質(zhì)含量有關(guān),又可以指示磁疇特征[12],同時也易受到反亞鐵磁性礦物的干擾,卻不受順磁性礦物的影響[13];ARM(非磁滯剩磁)提供了鐵磁晶粒的磁疇信息,與單疇晶粒的含量呈正相關(guān)關(guān)系[12].由表 2,總體上雪松樹葉的χ和SIRM值最高,其次是桂花,樟樹最低.圖5為桂花、樟樹和雪松樹葉在放大100倍的電子顯微鏡下的觀察圖,3種樹葉均具有較好的富集顆粒物的能力,而相比于桂花和樟樹,雪松松針的比表面積較大,單位質(zhì)量的樹葉富集的顆粒物更多.

圖5 桂花(1)、樟樹(2)、雪松(3)樹葉附塵的顯微鏡觀察Fig.5 Microscope pictures of dust-loaded leaves of Osmanthus (1), Camphor (2) and ceder (3)

表2 桂花、樟樹和雪松樹葉的磁性參數(shù)Table 2 Magnetic parameters of leaves of Osmanthus, Camphor and ceder

3種樹的χ與SIRM在采樣點之間的差異較大,桂花樹的 χ與 SIRM在草場門和江寧顯著高于玄武湖、中華門和仙林(P＜0.05).與桂花類似,樟樹和雪松的 χ和 SIRM值在江寧和瑞金路也相對較高.表3為磁性參數(shù)χ和SIRM在不同城市不同樹種之間的對比.總體上,南京桂花與樟樹樹葉的χ和SIRM值相對表中其他城市偏低,而雪松的 χ和 SIRM值大于上海的香樟,小于其他城市的樹種.北京的圓柏、白皮松等樹種 χ和 SIRM值最高.這與樹葉的附塵能力、各地大氣顆粒物污染狀況及磁性顆粒物來源有關(guān).

表3 南京樹葉磁性參數(shù)與其他城市的對比Table 3 Comparison of leaf magnetic parameters in Nanjing with other cities

ARM/χ和ARM/SIRM主要反映與磁疇狀態(tài)有關(guān)的鐵磁性礦物顆粒的大小變化,高值代表樣品中以細粒穩(wěn)定單疇顆粒(SSD,0.03～0.50μm)為主;低值反應(yīng)樣品中以粗粒的假單疇(PSD,0.50～15.00μm)或多疇(MD,15.00～17.00μm以上)顆粒為主[19].由表 2,桂花樹葉樣品的 ARM/χ和ARM/SIRM值在邁皋橋、浦口和仙林等地較高,而在草場門、玄武湖和江寧等地較低,表明桂花

樹葉在邁皋橋、浦口、仙林等地富集了相對較多的細磁疇磁性顆物,而在草場門、玄武湖和江寧等地富集了相對較多的粗磁疇磁性顆粒物.樟樹、雪松樹葉樣品在玄武湖和江寧等地富集了相對較多的粗磁疇磁性顆粒物,而與桂花不同的是其在仙林地區(qū)也富集了較多的粗磁疇磁性顆粒物.

2.3 樹葉磁性參數(shù)與大氣顆粒物濃度的關(guān)系

圖6 桂花樹葉SIRM值與PM10、PM2.5濃度Fig.6 SIRM of Osmanthus leaves and concentrations of PM10and PM2.5

圖7 樟樹樹葉SIRM值與PM10、PM2.5濃度Fig.7 SIRM of Camphor leaves and concentrations of PM10and PM2.5

圖8 雪松樹葉SIRM值與PM10、PM2.5濃度Fig.8 SIRM of ceder leaves and concentrations of PM10and PM2.5

采樣前一周各采樣點的PM10及PM2.5濃度均值如圖1所示,大氣顆粒物濃度與SIRM值對比如圖6～8所示.結(jié)合表2可以發(fā)現(xiàn),桂花樹χ和SIRM 的高值出現(xiàn)在草場門、江寧、瑞金路和奧體中心等地,低值在中華門和玄武湖,而采樣前一周PM2.5和PM10平均值較高的也正是草場門、瑞金路和奧體中心等地,低值也出現(xiàn)在中華門和玄武湖.而可能由于采樣點較少或樹種附塵特征的不同,樟樹和雪松樹葉的χ、SIRM值和顆粒物濃度高低的對應(yīng)趨勢不太明顯,如山西路和草場門PM10濃度較高,而這2個點樟樹樹葉的 χ、SIRM 值較低.但與此同時,瑞金路的PM2.5濃度最高,相應(yīng)地,雪松和樟樹的SIRM值也最高,這可能與樹葉更易吸附、吸收空氣中粒徑小于10μm的顆粒物有關(guān).總體上,相比于雪松和樟樹,桂花樹葉更適合用于評價大氣顆粒物污染水平.

2.4 樹葉磁性參數(shù)與重金屬含量的相關(guān)性

為闡釋樹葉磁性參數(shù)對大氣重金屬污染的指示作用,運用 SPSS 23.0軟件對樹葉的磁性參數(shù)與重金屬含量進行 Pearson相關(guān)性分析,結(jié)果如表4所示.雪松樹葉的V、Cr、Cu、As、Sb、Pb和Fe含量與磁性參數(shù)χ、SIRM之間均存在顯著相關(guān)性,其中V、As和Fe與雪松樹葉的χ、SIRM的相關(guān)性系數(shù)甚至高于0.8.樟樹樹葉的V、Cr、Cu、As和Pb含量與 χ、SIRM顯著相關(guān),其中V、As與樟樹樹葉χ、SIRM的相關(guān)性系數(shù)高于0.7.而桂花樹葉只有Cd、Sb和Fe含量與χ、SIRM 顯著相關(guān),且相關(guān)性系數(shù)較低(r＜0.4).總體上,相對于桂花和樟樹,利用雪松樹葉的磁性參數(shù)可更準確地評價大氣重金屬的污染水平.其他城市的研究結(jié)果顯示,樹葉的磁性參數(shù)與重金屬含量之間存在一定的相關(guān)性,如胡守云等[16-17]發(fā)現(xiàn)北京首鋼工業(yè)區(qū)樹葉樣品的磁參數(shù)與元素 Fe、 Pb、Cr、V和Zn之間呈顯著相關(guān)(0.73 ≤ R ≤ 0.88).劉飛等[15]對上海市綠地公園香樟樹葉的研究表明,主要磁參數(shù)(χ、SIRM等)與樹葉重金屬含量之間均存在顯著相關(guān)性(0.635 ≤ R ≤ 0.783).

表4 樹葉磁性參數(shù)與重金屬的泊松相關(guān)系數(shù)Table 4 Pearson’s coefficient(r) between magnetic parameters and heavy metal contents of leaves

2.5 樹葉磁性參數(shù)與重金屬的聚類分析

圖9 桂花樹葉磁性參數(shù)與重金屬聚類樹狀圖Fig.9 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of Osmanthus leaves

桂花、樟樹和雪松樹葉磁性參數(shù)與重金屬含量的聚類樹狀圖分別如圖9～11所示,圖中橫坐標代表指標間的距離,距離越近,兩者相關(guān)性越高.由圖9～11,3個樹種的各指標均可以分為三類,其中一類為ARM/χ,ARM/SIRM及ARM,它們均是反映磁性顆粒物粒徑大小的磁性參數(shù);第二類包括χ、SIRM以及部分重金屬元素如As、Pb、Cr等,其中雪松有較多金屬元素含量(V、Fe、As、Pb、Sb、Cr、Cu)與 χ、SIRM顯著相關(guān),與表4的 Pearson相關(guān)性分析結(jié)果一致,說明這些元素與大氣顆粒物中的磁性礦物有共同來源,如交通尾氣、工業(yè)燃煤和土壤揚塵等[20-24];第三類主要包括桂花樹的 Ni、Cd、Mn,樟樹的 Cu、Cd、Mn與雪松的Ni、Cd、Mn等元素,由于Ni、Cd和 Mn是工業(yè)金屬冶煉的標志性元素,這些元素代表的主要污染源是金屬冶煉、交通道路摩擦和機動車金屬部件摩擦等[23,25-28].與 2.1的分析結(jié)果一致,第二類元素在江寧、草場門等典型交通密集區(qū)含量較高,而第三類元素在仙林和浦口典型工業(yè)區(qū)含量較高.

3 結(jié)論

3.1 研究區(qū)域 3種樹葉中含量最高的元素是Fe、Mn、Cu,而As、Cd、Sb最低.雪松樹葉中重金屬含量最高,桂花次之,樟樹最低. Pb、Cu、Sb含量在江寧、草場門、瑞金路等交通密集地區(qū)較高;Mn、Cr含量的高值則出現(xiàn)在典型工業(yè)區(qū)如仙林和浦口.V、Fe、As、Pb、Sb、Cr等與樹葉磁性礦物來源相似.

圖10 樟樹樹葉磁性參數(shù)與重金屬聚類樹狀圖Fig.10 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of Camphor leaves

圖11 雪松樹葉磁性參數(shù)與重金屬聚類樹狀圖Fig.11 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of ceder leaves

3.2 對于樹葉的磁性參數(shù),雪松的χ和SIRM值最高,且在江寧、瑞金路、山西路較高,在草場門、浦口較低;桂花和樟樹的χ和SIRM值在江寧、瑞金路等地也較高,在仙林、浦口較低.3種樹葉在仙林、玄武湖、江寧等地富集較多粗磁疇顆粒物,在邁皋橋、浦口等地富集較多細磁疇顆粒物.

3.3 樹葉χ和SIRM值與監(jiān)測站點大氣顆粒物濃度有重要關(guān)系;整體上,桂花樹葉SIRM值的高低與十個監(jiān)測站PM2.5和PM10平均濃度之間具有較好的一致性.

3.4 雪松樹葉的 V、Cr、Cu、As、Sb、Pb和Fe含量與磁性參數(shù)χ、SIRM之間存在顯著相關(guān)性,其中,V、As和Fe與雪松樹葉的χ、SIRM的r值均高于0.8.樟樹樹葉的 V、Cr、Cu、As和Pb含量與χ、SIRM顯著相關(guān),其中,V、As與樟樹樹葉的χ、SIRM的r值高于0.7.而桂花樹葉只有Cd、Sb和Fe含量與χ、SIRM顯著相關(guān)(r＜0.4).

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Magnetic response of dust-loaded leaves to atmospheric heavy metal pollution in Nanjing.

WANG Cheng, WANG Jin-hua, QIAN Xin*, LI Hui-ming*, SUN Yi-xuan, LENG Xiang-zi (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Rescue, School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2414～2423

Samples of dust-loaded leaves of Osmanthus, Camphor and ceder were collected around ten air quality monitoring stations in Nanjing. The magnetic parameters and heavy metal contents of leaf samples were measured. The correlations were analyzed between magnetic parameters of leaves and concentrations of airborne particulate matter obtained by the air quality monitoring stations, as well as heavy metal contents of leaves. Results showed that the contents of Fe, Mn, Cu and Pb in three kinds of leaves were all higher, whereas the contents of As, Cd and Sb were relatively lower. Contents of Pb, Cu and Sb were higher in traffic concentrated areas, whereas the contents of Ni, Cd and Mn were higher in industrial areas. Contents of V, Cr and Fe were enhanced in areas close to urban construction areas. Elements including V, Fe, As, Pb, Sb and Cr shared the similar sources with magnetic minerals on dust-loaded leaves. Among the three kinds of trees, ceder leaves enriched particulate matter more easily, resulting in higher magnetic parameter values and heavy metal contents of leaf samples. The Pearson’s coefficients between most heavy metal contents and magnetic parameters of leaves were also higher for ceder than Osmanthus and Camphor. Meanwhile, good consistency was found between SIRM values of Osmanthus leaves and the airborne particulate matter concentrations at the 10 sampling sites. The magnetic parameters of dust-loaded leaves of evergreen trees have the potential to be used for evaluating urban air pollution.

atmospheric heavy metals；airborne particulate matter；magnetic parameters；leaves；Nanjing

X123,X513

A

1000-6923(2017)07-2414-10

王 呈(1992-),男,江蘇淮安人,碩士研究生,主要從事大氣顆粒物污染及環(huán)境磁學(xué)研究.

2016-11-18

國家自然科學(xué)基金青年項目(41501549)

* 責任作者, 教授, xqian@nju.edu.cn; 博士, valen222@126.com