林 呈，楊瑋楓

（汕頭大學(xué)理學(xué)院物理系，廣東 汕頭 5150

普適的量子軌跡蒙特卡洛方法在激光與原子相互作用中的應(yīng)用研究

林 呈，楊瑋楓*

（汕頭大學(xué)理學(xué)院物理系，廣東 汕頭 5150

強(qiáng)場光電離過程自發(fā)現(xiàn)以來一直是人們關(guān)注的重點，尤其是近年來在實驗上觀測到了光電子全息現(xiàn)象，人們開始通過各種半經(jīng)典的理論方法來研究各種新奇結(jié)構(gòu)背后的物理機(jī)制.筆者發(fā)展了一套普適的量子軌跡蒙特卡洛方法（Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo method，簡記為GQTMC），首先通過對實驗數(shù)據(jù)的模擬驗證了它的正確性，隨后研究了非絕熱效應(yīng)和庫侖勢效應(yīng).隨后發(fā)現(xiàn)了一種與全息干涉機(jī)構(gòu)不同的干涉現(xiàn)象，消除了近年來有關(guān)人們對干涉機(jī)制的誤解，最后利用相位的相位方法發(fā)展了GQTMC，并研究了Freeman共振通道的電離時間差，在Freeman共振現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)30年之后，首次獲得了140 as的Freeman共振的時間信息.

干涉；普適的量子軌跡蒙特卡洛；非絕熱；相位的相位；Freeman共振

0引言

閾上（Above-threshold ionization，記為ATI）最早是在1979年被發(fā)現(xiàn)[1]的，它是我們研究強(qiáng)場激光物理的核心部分，也是研究原子與強(qiáng)激光場相互作用的重要過程.ATI峰的能量為：

式中n表示電子發(fā)生電離過程所需要吸收的最小的光子數(shù)目；s表示額外吸收的光子數(shù)目；ω為激光頻率，原子單位下表示一個光子能量（本文如無特別說明，均采用原子單位）；I0為電離能.不過在具體的計算中要考慮到共振的情形，上式是不適用的.這個振動的實質(zhì)是一個自由電子在激光場中運動時跟隨激光場運動.這部分振動通常用一個有質(zhì)動力能來表示：

式中e為電子電荷，E為激光電場的瞬時值，m為電子質(zhì)量，ω為激光頻率.原子單位情形時上式簡化為：

電離過程完成時電子獲得的能量可以表達(dá)成：

閾上電離現(xiàn)象在能譜中表現(xiàn)為一個個分立的、間隔相等的峰.在動量譜中則表現(xiàn)為一圈圈亮環(huán).

隨著激光技術(shù)的發(fā)展和探測手段的不斷優(yōu)化、改進(jìn)，2011年德國的Vrakking小組在記錄光電子末動量時，在動量分布中發(fā)現(xiàn)了一種類似于“叉子”狀的結(jié)構(gòu)[2].他們在數(shù)值求解含時薛定諤方程（time-dependent Schr?dinger equation，TDSE）和庫倫修正強(qiáng)場近似方法的數(shù)值模擬中也發(fā)現(xiàn)了同樣的結(jié)構(gòu).隨后，利用半經(jīng)典方法分析這種干涉機(jī)理時發(fā)現(xiàn)，這種干涉結(jié)構(gòu)由來自于峰值后同一個1/4周期內(nèi)的直接電子和散射電子的全息干涉導(dǎo)致的[2].

為了研究這些激光與物質(zhì)相互作用產(chǎn)生的新奇的干涉現(xiàn)象和干涉結(jié)構(gòu)，本實驗室發(fā)展了一套自己的半經(jīng)典物理模型——量子軌跡蒙特卡洛方法（Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo method，簡記為GQTMC）[3-5].為了使研究結(jié)果更加可信，除了采用GQTMC方法之外，我們還結(jié)合了實驗和數(shù)值求解含時薛定諤方程（time-dependent Schr?dinger equation，簡記為TDSE）[6].

2GQTMC方法

GQTMC方法是一種半經(jīng)典的理論方法.其核心分為以下幾個部分：非絕熱電離率[7]、非絕熱隧穿位置、牛頓運動方程、光電子的相位積累.在處理牛頓運動方程時為了保證精度，我們采取的是變步長龍格庫塔方法，相位積累則采用費曼路徑積分方法[8].

這里提到了非絕熱的概念.在分析光電離過程時通常會引入一個參數(shù)γ（keldysh參數(shù)）[9].γ是一個與激光場頻率、振幅，目標(biāo)原子電離能均有關(guān)的參量.當(dāng)γ＜＜1時我們認(rèn)為電子是以深邃穿的形式電離出去的，在這種隧穿過程中我們認(rèn)為勢壘并沒有變化；當(dāng)γ～1時我們認(rèn)為電子是以非絕熱邃穿的形式電離出去的，這種非絕熱隧穿過程中勢壘因電場的改變發(fā)生了變化；當(dāng)γ＞＞1時我們認(rèn)為電子是以多光子電離的形式電離出去的，電離過程中光電子的能量發(fā)生了變化.GQTMC的普適性就在于它能同時描述多光子電離和深邃穿的情形.前文提到的閾上電離也是一種多光子電離.下面介紹本文理論模型的數(shù)學(xué)形式.

非絕熱電離率：

其中：

電子在電離之后的行為可以完全由牛頓運動方程來描述：

式中V（r）是離子勢.對于牛頓運動的初始條件，用一組隨機(jī)數(shù)來表示電子在電離之后的橫向的速度和電離的時刻，利用如下公式來描述其隧穿位置：

電子在整個過程中積累的相位：

那么對于每一個電子，其幾率可以表示為：

關(guān)于上述公式的詳細(xì)描述見參考文獻(xiàn)[3-4].

圖1是利用GQTMC方法和量子軌跡蒙特卡洛（Quantum-Trajectory Monte Carlo method，簡記為QTMC）方法來復(fù)制實驗結(jié)果[2]的對比圖.QTMC和GQTMC的區(qū)別在于QTMC只適用于γ＜＜1的情形[10-12].圖中可以清楚地看到GQTMC方法在還原實驗細(xì)節(jié)上比QTMC更為出色.光電子動量譜中的干涉結(jié)構(gòu)主要來自于電子的干涉.參與干涉的電子既包含直接電離的電子也包含發(fā)生散射的電子.其中散射部分的電子對干涉結(jié)構(gòu)的形狀起著決定性的作用.而散射過程又跟離子勢（離子結(jié)構(gòu)）密不可分，那么更為精確的GQTMC方法對我們探究原子內(nèi)部結(jié)構(gòu)特性有著重大的優(yōu)勢.需要說明的是，由于實驗中的激光光斑中心聚焦，激光光斑中心的光強(qiáng)較邊緣更高，對于一個電子的行為而言，這個區(qū)別是不可忽略的，為了最大程度的還原實驗條件，我們在理論上采用了場強(qiáng)平均[13]的方法來處理光電子動量譜.

圖1波長為7 000 nm的激光脈沖激發(fā)氙原子氣體的ADK電離率以及PPT電離率的比較結(jié)果

2.1 GQTMC研究非絕熱電離效應(yīng)和庫侖勢效應(yīng)

目前，GQTMC方法已經(jīng)成功的用來描述強(qiáng)場激光與物質(zhì)相互作用的非絕熱效應(yīng)和庫侖勢效應(yīng)[3]，這里簡要做一下介紹：

圖2中（a）-（c）是絕熱區(qū)的一組對比，（d）-（f）是非絕熱區(qū)的一組對比.從這兩組對比中可以明顯的觀察到：在絕熱區(qū)，非絕熱電離理論和絕熱電離理論都能夠很好地復(fù)制出TDSE的數(shù)值計算的結(jié)果；而到了非絕熱區(qū)，絕熱理論（QTMC）已經(jīng)不能夠很好的描述TDSE的結(jié)果，其具體表現(xiàn)在能量截止的位置，相比之下非絕熱電離理論在這方面表現(xiàn)的更好.

圖2 TDSE、QTMC和GQTMC分別在絕熱情形和非絕熱情形的光電子動量譜對

由于庫侖勢的作用范圍對散射過程起著非常重要的作用[14]，圖3是改變庫侖勢作用范圍的一組對比結(jié)果.庫侖勢的改變在絕熱區(qū)對電子譜的干涉結(jié)構(gòu)和能量截止位置并沒有明顯的影響，而到了非絕熱區(qū)，短程勢情形明顯會使干涉結(jié)構(gòu)更微弱，能量截止位置也更短.這是因為在非絕熱區(qū)域，電子的漂移振幅更小，電子動力學(xué)行為對勢的作用范圍依賴更強(qiáng)，考慮短程勢之后，電子很難通過電離勢發(fā)生散射而獲得更高的能量以及發(fā)生全息干涉.

圖3 TDSE和GQTMC分別在短程庫侖勢情形和長程庫侖勢情形的光電子動量譜對比

2.2GQTMC對干涉機(jī)制的研究

如圖4所示是實驗、TDSE和GQTMC的對比結(jié)果.在研究干涉結(jié)構(gòu)時[13]，我們注意到了圖4（c）所示的光電子動量譜中的一些奇怪的現(xiàn)象：我們除了觀察到直的全息干涉結(jié)構(gòu)之外還在圖中觀察到了彎曲的干涉結(jié)構(gòu)，這一結(jié)構(gòu)在圖4（b）所示的TDSE的計算中也有發(fā)現(xiàn).隨后我們的合作伙伴中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所的柳曉軍研究員團(tuán)隊在實驗上做了同樣的光電子動量譜，并且也發(fā)現(xiàn)了類似的結(jié)構(gòu).為了研究這種彎曲結(jié)構(gòu)背后的物理機(jī)制，我們首先對圖4（c）所示光電子動量譜做了初始條件分析，結(jié)果如圖5所示.

圖4實驗、TDSE和GQTMC動量譜對比

圖5圖4中GQTMC所示動量譜范圍的電子初始條件

經(jīng)分析，圖5中C、D部分的光電子譜為不對干涉結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響的背景光電子，而A、B的光電子還原的光電子動量譜如圖6所示.

圖6根據(jù)圖5初始條件提取動量譜和典型軌跡

研究發(fā)現(xiàn)，圖5所示B部分提取出來的光電子動量譜均為直的全息干涉結(jié)構(gòu)，因為B部分是激光電場峰值后的1/4個周期內(nèi)電離的電子，這一點與全息干涉機(jī)制完全符合.而A部分電離的電子則均為散射電子，參與干涉的電子是一次回歸散射的電子和二次回歸散射的電子所導(dǎo)致的.這一結(jié)果說明，光電子全息譜的干涉結(jié)構(gòu)并不全都是全息的干涉，然而我們在回顧近年來有關(guān)干涉結(jié)構(gòu)的研究時發(fā)現(xiàn)，雖然在一些實驗中也有這種彎曲干涉結(jié)構(gòu)[16-19]，但人們普遍都認(rèn)為這種結(jié)構(gòu)都是全息結(jié)構(gòu)，我們的結(jié)果糾正了這一誤解.

2.3 Freeman共振時間的研究

電子的電離通常并不是由基態(tài)直接躍遷到連續(xù)態(tài)的.30年前，實驗上首次發(fā)現(xiàn)了Freeman共振[20]，即能譜上低能部分的每一個次峰都對應(yīng)著一個確定的與基態(tài)發(fā)生共振的激發(fā)態(tài).本節(jié)，我們回顧一下Freeman共振.然后介紹經(jīng)由不同中間態(tài)發(fā)生光電離的Freeman共振之間的時間延遲.

圖7電離的光電子的能量隨激光脈寬的變化關(guān)系.

圖7是第一個觀察到Freeman共振的實驗，目標(biāo)原子為氙.從圖中可以看到當(dāng)激光持續(xù)時間小于1皮秒（picosecond，ps）時，低能位置的ATI峰會分裂成數(shù)個精細(xì)的結(jié)構(gòu).這是因為對于長激光脈沖，光電子在隧穿時經(jīng)過激光電場和庫侖勢場相互作用范圍獲得的有質(zhì)動力能會抵消因電離勢升高所減小的動能.因此，在長脈沖條件下，不可能觀察到電離勢的偏移效應(yīng).當(dāng)激光脈沖足夠短時，光電子沒有足夠的時間加速，能譜中記錄的能量就是電離時刻的能量.原子激發(fā)態(tài)會沿著庫侖勢向上偏移Up，那么對于一個中間束縛態(tài)，其能量偏移為：E＝（n+s）ω-I0-（mω-Ei），這里Ei是這個態(tài)的初始能量，m是和這個態(tài)發(fā)生共振所需要的光子數(shù).這些精細(xì)結(jié)構(gòu)和對應(yīng)的Freeman共振的ATI峰如圖8所示.

圖8激光脈沖寬度小于0.5 ps時獲得的精細(xì)能譜結(jié)構(gòu)（圖片來自參考文獻(xiàn)[3]）

對于GQTMC理論模型，并沒有考慮中間態(tài)，而實驗結(jié)果和TDSE的結(jié)果是包含有Freeman共振的時間信息的.因此可以通過比較的方法，排除ATI過程的固有時間和電子在連續(xù)態(tài)之間的時間，獲得單純的Freeman共振通道的時間信息.

理論和實驗上均是利用正交雙色場（400 nm+800 nm）來探測原子閾上電離過程中的時間差[21].

與所有泵浦 -探測裝置研究時間延遲方法一樣[21-29]，圖 9所展示的是實驗、GQTMC方法和TDSE方法同參數(shù)結(jié)果對相對相位φL積分比較.φL是正交雙色場的相對相位.目標(biāo)原子為氬原子.很顯然，GQTMC方法可以很好地復(fù)制出實驗結(jié)果和TDSE的計算結(jié)果.我們可以看到在0°方向，只有400 nm激光脈沖導(dǎo)致的ATI結(jié)構(gòu)（圖9（a）白點所示），而在30°左右方向，除了ATI結(jié)構(gòu)之外還有與之錯開的邊帶結(jié)構(gòu)（圖9（a）黑點所示）.因此我們將分別處理0°和30°附近的動量譜.

圖9 GQTMC和TDSE的實驗結(jié)果比較.

如圖10所示即為處理后的電子能量在0°分布和30°分布與相對相位的變化關(guān)系.對于高能部分的電子，其行為與初始電離相位，初始速度以及散射等密切相關(guān)，這里不多贅述.我們把目光主要集中在圖10（d）和（h）的m1位置所出現(xiàn)的兩個分立峰.經(jīng)過分析理論計算和分析實驗結(jié)果，發(fā)現(xiàn)這兩個峰對應(yīng)著Freeman共振行為，而參與這一行為的兩個中間態(tài)分別為4f和5p態(tài)，如圖9（a）和（c）標(biāo)注所示.我們引入了“相位的相位”方法[22，31]來擬合這兩個峰的相對時間.

圖10不同動量譜范圍電子能量與相對相位的變化關(guān)系

我們統(tǒng)計了圖10中的相關(guān)時間信息，結(jié)果見表1.

我們注意到在0°和30°方向的實驗值和TDSE值相差很大.而Freeman共振過程是發(fā)生在光電離過程中，它不會因光電子的空間分布而發(fā)生改變.那么導(dǎo)致這一差異的原因就是因為我們得到的這一組相位差并不是單純的Freeman共振通道的時間差，它還包含有閾上電離過程的固有時間延遲以及光電子在復(fù)合場中的時間延遲.因此，單從實驗和TDSE的結(jié)果中是無法提取出Freeman共振通道的時間延遲信息的.而我們的GQTMC方法完美地解決了這一難題.因為GQTMC方法是不包含中間態(tài)的，那么GQTMC計算結(jié)果中是沒有共振時間延遲的，那么通過實驗減去GQTMC或者TDSE減去GQTMC，我們就可以完整的提取出Freeman共振通道的時間差.

數(shù)學(xué)形式如下：

最終，通過理論計算結(jié)果減去實驗結(jié)果，我們在0°和30°附近的時間差做了同樣的計算，獲得了一致的結(jié)果.最終通過平均的方法我們獲得了一個（0.19+0.22）/2＝0.205≈140 as的時間差.

表1實驗與GQTMC以及TDSE結(jié)果中時間相關(guān)信息

4 總結(jié)與展望

我們發(fā)展了一套GQTMC方法，并驗證了它的準(zhǔn)確性.隨后利用GQTMC方法分別研究了非絕熱效應(yīng)、庫倫勢效應(yīng)、彎曲干涉結(jié)構(gòu)和Freeman共振時間延遲，均取得了非常好的結(jié)果.這充分說明GQTMC方法能夠完全適用于強(qiáng)激光場與原子相互作用的物理模型.

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Application of Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo Method in Studying the Interaction Between Intense Laser Field and Atoms

LIN Cheng,YANG Weifeng
（Department of Physics,Shantou University,Shantou 515063,Guangdong,China）

Photoionization under intense laser irradiation is the core fundamental physical phenomenon since it was first observed.Recently,holographic fork structures have been observed in the photoelectron momentum distribution of ionized metastable xenon atoms both in measurement and simulation.Semiclassical models were applied to explain the physical mechanism hidden in those newly founded structures.A generalized quantum-trajectory Monte Carlo（GQTMC）method is presented and there is a good quantitative agreement with the full quantum simulation.The effect of Coulomb potential and the nonadiabatic subcycle ionization on the photoelectron hologramwas investigated.Moreover,a novel and universal curved interference structure in the photoelectron momentum distribution was found and the misunderstanding about holographic interference structure within the strong field physics community for a long time was resolved.Most importantly,GQTMC method has been developed with“phase-of-phase”and we observed a Freeman resonance time delay in multiphoton ionization of an atom,which is clocked to be 140 attoseconds by using a phase-controlled two-color femtosecond laser pulse.

interaction;GQTMC;nonadiabatic;phase-of-phase;Freeman resonance

O562.4

A

1001-4217（2017）03-0003-1263）

2017-06-02

楊瑋楓（1977—），男（漢族），山東淄博人，教授，博士，研究方向：超快激光物理.

E-mail：wfyang@stu.edu.cn

國家自然科學(xué)基金資助項目（11374202，11674209）；廣東省自然科學(xué)基金重點資助項目（2014A030311019）；

廣東省“揚帆計劃”引進(jìn)緊缺拔尖人才項目資助.