楊 雄 曾廣禮 顧晨光 鐘 陽 丁 冬

1（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）2（中國科學院大學 北京 100049）

V型凹口對液態(tài)熔鹽堆用核石墨構件應力分析的影響

楊 雄1,2曾廣禮1顧晨光1,2鐘 陽1,2丁 冬1,2

1（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）2（中國科學院大學 北京 100049）

本文利用了一個根據球床模塊堆(Pebble Bed Modular Reactor, PBMR)用核石墨材料輻照性能數據編寫的用戶自定義材料模型(User defined Material model, UMAT)，按照美國橡樹嶺國家實驗室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)的液態(tài)燃料熔鹽試驗堆(Molten Salt Reactor Experiment, MSRE)用核石墨構件尺寸，為釷基熔鹽堆(Thorium-based Molten Salt Reactor, TMSR)設計了一款方型核石墨構件。利用新編UMAT對該核石墨構件進行了初步的應力分析。分析結果表明，在沒有預制裂紋的情況下輻照梯度越大核石墨構件中心區(qū)域最大主應力值越大，構件的斷裂位置可能出現在構件中心位置處；對于有V型凹口預制裂紋的情況，應力集中部位均出現在預制裂紋尖端附近，這將可能導致裂紋尖端附近出現裂紋擴展，從而引起構件斷裂失效。

核石墨，用戶自定義材料模型，液態(tài)熔鹽堆，中子輻照，V型裂紋

21世紀初世界各核能大國都積極地開始發(fā)展自己的熔鹽堆型，使熔鹽堆的研究和發(fā)展呈現出了新的氣象，如：2012年美國能源部聯合麻省理工學院等知名大學啟動了綜合研究項目，以發(fā)展熔鹽冷卻高溫反應堆(Fluoride-salt cooled, High temperature Reactors, FHRs)的設計技術基礎和商業(yè)應用[1]；美國橡樹嶺國家實驗室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)提出了小型模塊化熔鹽堆(Small Modular Advanced High-Temperature Reactor, SmAHTR)設計[2]；日本各研究機構也提出了富士熔鹽堆計劃(Fuji Molten Salt Reactor, Fuji MSR)[3]；歐盟和印度等國也在積極關注并規(guī)劃各自的熔鹽堆發(fā)展計劃。中國科學院在2011年啟動了“釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”戰(zhàn)略先導專項，以研發(fā)新一代裂變核能系統(tǒng)。中國科學院戰(zhàn)略性先導專項釷基熔鹽堆(Thoriumbased Molten Salt Reactor, TMSR)是當今世界第四代先進反應堆的6個候選堆型之一[4-5]，具有中子經濟性好、放射性廢物少、功率密度高和安全性能高等優(yōu)點。

這類新型熔鹽堆型以氟化物熔鹽作為冷卻劑。熔鹽的成份目前主要采用熱容大、中子吸收截面較小，而且在輻照環(huán)境下化學性質穩(wěn)定的氟鹽，如：FLiBe[6]。其特點是在常溫下熔鹽為固體，而在高溫下（大于450 °C）融化為液體熔鹽。另外考慮到石墨材料具有良好的中子散射截面、較低的中子吸收截面、密度較大，整體表現出良好的中子慢化性能。同時在高溫環(huán)境中強度高且擁有良好的導熱性、低化學活性、易于機械加工等特點，是理想的反應堆中子慢化體和反射體材料。石墨在反應堆中的應用歷史可以追溯到1942年世界上第一座自持的核裂變反應堆CP-1[7]。因此，在熔鹽堆的設計中，核石墨作為慢化劑和結構材料應用于熔鹽堆中。

石墨構件作為熔鹽堆的主要組成部件，是形成承裝燃料球的堆芯腔體，并構成燃料球、載熱劑熔鹽的流道。燃料區(qū)的燃料在堆芯中發(fā)生核反應后釋放的快中子會自內向外擴散由慢化劑慢化，中子輻照劑量在石墨構件的徑向會呈一定的梯度分布。在核石墨的服役過程中中子輻照的影響是研究核石墨材料特性的一個重要課題。不同大小的輻照劑量對核石墨材料特性會有不同程度的影響。另外，相比于其他堆型，熔鹽堆用核石墨不僅需要忍耐高通量中子輻射和高溫的持久考驗，還將會與高溫熔鹽直接接觸。液態(tài)熔鹽作為冷卻劑將在熔鹽回路中循環(huán)流動以帶出堆芯中核反應釋放的熱量。石墨堆芯是通過鍵、榫等將石墨磚限定而成。因力載荷、溫度、中子輻照等的影響，石墨構件將出現應力集中區(qū)域。不同結構形態(tài)的構件，應力集中區(qū)域有所差異。在應力集中部位可能會產生新裂紋或擴展原有的裂紋。此外，核石墨構件邊緣裂紋的出現將為熔鹽進入核石墨內部提供通道，中子隨熔鹽的流入而進入核石墨內部，這將增加核石墨內部的中子輻照劑量。同時，因裂紋區(qū)域相當狹窄，高溫熔鹽進入后不易循環(huán)流動，極有可能在裂紋區(qū)域造成局部過熱現象。

對石墨構件進行應力分析需要輻照材料性能數據庫。該數據庫包括輻照彈性性能、輻照蠕變性能、輻照誘導的尺寸變化和輻照條件下熱膨脹系數的變化等。Tsang[8]的研究對這些性能進行了分析并指出這些性能都是快中子注量、輻照溫度、氧化和熔鹽滲透的函數。通常，材料的輻照性能數據是通過試驗堆中的小樣品材料測試獲取。

為實現對輻照條件下核石墨構件的應力分析，本文利用基于球床模塊堆(Pebble Bed Modular Reactor, PBMR)用核石墨材料輻照性能數據編寫的一個用戶自定義材料模型(User defined Material model, UMAT)[9]，簡化熔鹽堆芯環(huán)境，借助于有限元分析商用軟件ABAQUS初步研究了V型凹口對液態(tài)熔鹽堆用核石墨構件應力分析的影響。該UMAT所涉及的環(huán)境溫度可高達1000 °C。

1 斷裂模式

根據裂紋面的相對位移斷裂力學將斷裂分為三種基本形式：張開型（I型）、滑開型（II型）和撕裂型（III型），如圖1所示。

圖1 裂紋擴展的三種基本類型(a) I型，(b) II型，(c) III型Fig.1 Three types of crack propagations.(a) Mode I, (b) Mode II, (c) Mode III

圖1 (a)在上、下裂紋面沿x方向的位移分量u是相等的，沿y方向位移分量v大小相等方向相反。這類裂紋開口的上、下表面關于xz平面對稱地張開。圖1(b)在上、下裂紋面沿x方向位移分量u大小相等且方向相反，而沿y方向位移分量v相等。該類裂紋開口的上、下表面關于xz平面反對稱地張開。圖1(c)在上、下裂紋面沿z方向位移分量w大小相等且方向相反，而沿y方向位移分量v相等。相對于xz平面，該類裂紋開口的上、下表面關于z反對稱地張開。實際石墨中的裂紋擴展是這三種基本類型的組合。在這三種類型中，第一種與高脆性材料中的裂紋擴展方式最為接近[10]。而核石墨材料屬于脆性材料，為簡化分析，在本文中只選取張開型裂紋模式對石墨構件進行預制裂紋處理后建立輻照模型。下文根據張開型裂紋的形態(tài)特征將其稱為V型凹口裂紋。

2 核石墨材料的輻照行為

早期的研究[11-14]指出，石墨材料特性的改變與石墨晶體行為關系密切。理想石墨晶體由六邊形層狀網絡結構構成，碳原子處于六邊形的頂點位置。用兩條主軸可以描述一個石墨晶體：平行于基平面的a軸和垂直于基平面的c軸（圖2）。輻照條件下，石墨晶體將出現c軸膨脹、a軸壓縮的現象。石墨單晶通過隨機聚集形成多晶顆粒，再通過特殊的制造工藝成形為石墨材料，在這個過程中石墨單晶的異向性將逐漸消失，整體表現出材料的宏觀特性。Hall等[15]的研究指出溫度在300-450 °C時，隨著輻照劑量的增加核石墨構件的體積會先縮小再增加（體積“回轉”），出現體積“回轉”之后，增加劑量構件體積會繼續(xù)膨脹，當超過原始體積時，構件的物理性能會發(fā)生惡化而可能導致石墨構件失效。

圖2 石墨晶體示意圖Fig.2 Graphite crystal.

3 模擬分析液態(tài)熔鹽堆用石墨

ORNL的液態(tài)燃料試驗熔鹽堆(Molten-salt Reactor Experiment, MSRE)用核石墨構件是橫截面為4.064 cm2（四周為弧形凹面）、長度為182.88cm的長條形石墨棒。為實現對TMSR石墨構件應力的初步分析，根據該尺寸為TMSR設計一款橫截面為50 mm×50 mm的長條形石墨棒。石墨棒垂直置于TMSR反應堆容器中，對于熔鹽完全浸沒段可假設中子輻照注量分布沿該石墨構件長度方向不發(fā)生變化，而在橫截面上按外圍至中心位置中子輻照注量由高到低呈梯度分布，因此該類等橫截面柱形體石墨構件可簡化為連續(xù)實體的平面應變問題(Plane Strain, PE)?；诖?，本文對石墨構件的應力進行初步分析，暫且只考慮二維情況：主要分析長條狀核石墨構件橫截面內不同中子輻照梯度和V型凹口裂紋的存在對石墨構件應力分布的影響。中子輻照梯度是指構件橫截面外圍和該橫截面中心位置處的注量差與外圍注量的百分比，本文選取的4個中子輻照梯度分別為：10%、15%、20%、25%。在§3.1中先不考慮構件中存在凹口的情況分析輻照梯度對構件應力分布的影響，再在§3.2中考慮有凹口的情況，分析不同凹口半寬度和輻照梯度對核石墨構件應力分析的影響。圖3為有V型凹口裂紋的二維構件有限元模型圖，該模型中包括2720個8節(jié)點廣義平面應變單元(Generalization plan strain element, CPEG8)和24個6節(jié)點(CPEG6)。

圖3 2D石墨構件模型示意圖Fig.3 2D graphite component mode.

3.1 沒有凹口的石墨構件

不考慮V型凹口裂紋的存在，對橫截面為50mm×50 mm的正方形核石墨試件作模擬計算，探索不同中子輻照梯度對核石墨構件應力分布的影響。各試件外圍中子輻照注量（最大輻照注量）均取同一值，圖4(a)-(d)試件的輻照梯度分別為10%、15%、20%、25%。各模型溫度場均設為熔鹽堆的堆芯環(huán)境溫度650 °C。結合新編寫的UMAT建立有限元模型對該核石墨試件進行應力分析。

材料力學中的最大拉應力強度理論認為：無論何種狀態(tài)，只要最大拉應力達到材料單向拉伸斷裂時的最大拉應力值，則材料斷裂。其中，某點的最大拉應力數值即最大主應力數值。因此本文中選取最大主應力作為對比標準。圖4為最大主應力分布圖，表明沒有預制凹口裂紋時，在輻照條件下核石墨構件最大主應力值按軸對稱形式分布，構件的應力集中區(qū)域出現在構件內部中心位置及其附近區(qū)域，且輻照注量梯度越大中心區(qū)域應力集中越顯著，圖4中(a)-(d)對應最大主應力值分別為：2.04 MPa、3.07 MPa、4.03 MPa、4.94 MPa。當中心區(qū)域最大主應力值超過斷裂發(fā)生的臨界值時，中心區(qū)域可能成為起裂點而使構件斷裂失效。在模擬中將輻照注量設置為第一個預定義場變量(Predefined Field Variable 1, FV1)。圖5是各輻照梯度下構件的輻照注量分布圖（單位為1020cm-2）。

圖4 無V型凹口裂紋試件的最大主應力分布(a) 輻照梯度為10%，(b) 輻照梯度為15%，(c) 輻照梯度為20%，(d) 輻照梯度為25%Fig.4 Maximum principle stress of non-V shape crack graphite component model. (a) The dose gradient is 10%, (b) The dose gradient is 15%, (c) The dose gradient is 20%, (d) The dose gradient is 25%

圖5 各輻照梯度下輻照注量分布(a) 輻照梯度為10%，(b) 輻照梯度為15%，(c) 輻照梯度為20%，(d) 輻照梯度為25%Fig.5 Dose profile of graphite component under different dose gradient. (a) The dose gradient is 10%, (b) The dose gradient is 15%, (c) The dose gradient is 20%, (d) The dose gradient is 25%

3.2 有凹口的石墨構件

在實驗中，為更好地觀測裂紋擴展，通常需在試件上人為預制一個合適大小的裂紋開口。在本文的模擬中將預制裂紋開口理想化為一個V型凹口，分別選取凹口半寬度(d)為0.1 mm、0.2 mm、0.3 mm、0.4 mm、0.5 mm。V型凹口形狀特征如圖6所示。Inglis[16]對均勻受力平板中的一個橢圓孔洞的應力分析表明，在一個尖銳切口或彎角處的局部應力水平可能會比外加的作用力高出許多倍，即應力集中，應力集中程度取決于孔的形狀。但應力集中效應導致的應力場變化僅局限在孔的邊界外極小的一個區(qū)域內，而最大的應力梯度則局限在這個小區(qū)域內的一個更小的區(qū)域中。因此對距離V型凹口裂紋尖端1 mm的區(qū)域如圖6(b)所示，進行網格細分。

由于核石墨構件中V型凹口裂紋開口狹窄，熔鹽進入該區(qū)域后循環(huán)流動受阻，可能會導致局部過熱。因此在模擬中將V型凹口邊界溫度設為750 °C，其他區(qū)域溫度值仍為650 °C。對同一凹口半寬度構件的最大主應力進行比較發(fā)現：1) 相比于無預制裂紋的情況，最大主應力集中區(qū)域由構件中心轉移至了裂紋尖端附近區(qū)域；2) V型凹口裂紋尖端附近小區(qū)域內會出現應力集中現象，且輻照梯度越大該區(qū)域內的應力集中值越大；3) 對于同一V型凹口半寬度的構件，增大輻照梯度構件中心區(qū)域的最大主應力值增加，與無預制裂紋構件的情況相同。圖7為凹口半寬度0.5 mm構件最大主應力分布，圖7(a)-(d)構件輻照梯度分別為10%、15%、20%、25%，從圖7可見，該半寬度的凹口裂紋附近在不同輻照梯度情況下出現的應力集中區(qū)域，各輻照梯度中心位置處的最大主應力值依次為：2.30 MPa、3.42MPa、4.53 MPa、5.54 MPa。

圖6 V型凹口區(qū)域裂紋特征及網格細分(a) 裂紋特征，(b) 網格細分Fig.6 Character of V shape crack and the meshing. (a) The character of V-shape crack, (b) Refined meshing of V-shape crack

圖7 V型凹口半寬度0.5 mm構件最大主應力分布(a) 輻照梯度為10%，(b) 輻照梯度為15%，(c) 輻照梯度為20%，(d) 輻照梯度為25%Fig.7 Maximum stress of V shape crack with half width 0.5 mm.(a) The dose gradient is 10%, (b) The dose gradient is 15%, (c) The dose gradient is 20%, (d) The dose gradient is 25%

對于同一輻照梯度對比不同凹口半寬度構件的最大主應力分布情況，在不考慮裂紋擴展釋放構件內部應力的情況下發(fā)現：1) 增加凹口裂紋的半寬度，會輕微增加構件中心位置處的最大主應力值。圖8是輻照梯度為20%，凹口裂紋半寬度分別為0mm、0.1 mm、0.2 mm、0.3 mm、0.4 mm、0.5 mm的構件應力分布，各構件中心位置處最大主應力值依次為：4.03 MPa、4.23 MPa、4.29 MPa、4.39 MPa、4.45 MPa、4.53 MPa。各半寬度凹口裂紋構件在不同輻照梯度條件下構件中心位置處的最大主應力值如圖9所示；2) 增加凹口裂紋的半寬度，會較大程度地增加構件裂紋尖端位置處的最大主應力值。從圖8可以看到，對于20%的輻照梯度，增大凹口裂紋半寬度，裂紋尖端附近的最大主應力值將迅速增加。對于尚未發(fā)生擴展的裂紋，處于相同條件下的構件，裂紋開口越大越容易在原有裂紋尖端處出現裂紋擴展。

圖8 輻照梯度為20%時不同半寬度凹口裂紋構件應力分布(a) 無凹口裂紋，(b) d=0.1 mm，(c) d=0.2 mm，(d) d=0.3 mm，(e) d=0.4 mm，(f) d=0.5 mmFig.8 Stress of V-shape crack of different half width with dose gradient 20%.(a) Free of crack, (b) d=0.1 mm，(c) d=0.2 mm，(d) d=0.3 mm，(e) d=0.4 mm，(f) d=0.5 mm

圖9 各半寬度凹口裂紋構件在不同輻照梯度下中心位置最大主應力值Fig.9 Maximum principal stress at center point of each half width of V-shape crack under different dose gradient.

圖10 為各半寬度凹口裂紋構件在不同輻照梯度條件下裂紋尖端處的最大主應力值。從圖10可以看到，同一輻照梯度下，裂紋尖端處的最大主應力值隨裂紋半寬度而增加。當凹口裂紋半寬度d≤0.4mm時，裂紋尖端處的最大主應力值幾乎不受輻照梯度影響；當凹口裂紋半寬度d=0.5 mm時，增大輻照梯度將增加裂紋尖端處的最大主應力值。

圖10 裂紋尖端處的最大主應力值Fig.10 Maximum principal stress at crack tip.

4 結語

本文根據ORNL的MSRE用核石墨構件尺寸為TMSR設計了一款方型石墨構件，利用已編寫的UMAT對核石墨構件進行了初步分析。模擬計算的結果表明，核石墨構件的應力分布受輻照梯度和預制裂紋半寬度的影響。對于無預制裂紋的構件，在輻照過程中的應力集中區(qū)域將出現在構件中心位置及其附近區(qū)域。在構件外圍輻照注量相同的情況下，增大輻照梯度，構件中心區(qū)域的最大主應力值將增加，當內應力超過臨界值時，構件中心位置可能成為斷裂起點。對于有V型凹口預制裂紋的構件，應力集中區(qū)域將轉移至預制裂紋尖端附近區(qū)域。在不考慮裂紋擴展釋放內部應力的情況下，在同一輻照梯度下，增大凹口裂紋半寬度構件中心位置處的最大主應力只會略微增加，而裂紋尖端處的最大主應力值增長迅速，裂紋擴展將更可能發(fā)生在V型凹口裂紋尖端附近。對核石墨構件應力分析的相關工作將繼續(xù)開展，下一步的研究分析將擴展至三維構件。

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Effect of V shape notch on stress analysis of nuclear graphite component for liquid molten salt reactor

YANG Xiong1,2ZENG Guangli1GU Chenguang1,2ZHONG Yang1,2DING Dong1,2
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China) 2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: Nuclear graphite has served as neutron moderator, reflector and structural material in the liquid molten salt reactor (MSR) due to its excellent irradiation performance and mechanical properties at high temperature. During the life time of reactors, the properties of nuclear graphite will be changed due to the irradiation damage. Purpose: The aim is to study the effect of V-shape notch on stress analysis of nuclear graphite component for liquid MSR. Methods: A user-defined material model (UMAT) was used to model the irradiation behavior of nuclear graphite component. The finite element method was used to develop numerical models for the stress analysis of nuclear graphite component. Results and Conclusion: The stress of nuclear graphite component increases as the irradiation gradient. What’s more, the stress results of nuclear graphite component without crack and with V-shape crack are different. In the absence of a V-shape crack, the fracture position of the square-shaped graphite component may occur at the center of the structure. In the case of having a V-shape crack, the crack propagation may occur nearthe crack tip of the nuclear graphite component, which may cause fracture failure of the component.

YANG Xiong, female, born in 1989, graduated from University of South China in 2013, doctoral student, focusing on stress analysis of nuclear

ZENG Guangli, E-mail: zengguangli@sinap.ac.cn

date: 2017-02-27, accepted date: 2017-04-19

Nuclear graphite, UMAT, Liquid MSR, Neutron irradiation, V-shape crack

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.070601

人力資源和社會保障部課題(No.Y419016031)資助

楊雄，女，1989年出生，2013年畢業(yè)于南華大學，現為博士研究生，研究領域為核石墨應力分析

曾廣禮，E-mail: zengguangli@sinap.ac.cn

2017-02-27，

2017-04-19

Supported by Ministry of Human Resources and Social Security (No.Y419016031)

graphite