王 哲，易發(fā)成

1.西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室，四川 綿陽 621010；2.中國科學技術大學 地球與空間科學學院，安徽 合肥 230026

集成緩沖材料對鍶的長期阻滯效應

王 哲1,2，易發(fā)成1

1.西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室，四川 綿陽 621010；2.中國科學技術大學 地球與空間科學學院，安徽 合肥 230026

緩沖材料作為高放廢物處置庫中多重屏障體系的最后一道人工屏障，其對放射性核素的阻滯性能將直接影響到處置庫的長期穩(wěn)定性和安全性。以具有低滲透性和良好的膨脹自愈性的膨潤土作為集成緩沖材料的基材，以沸石和黃鐵礦作為礦物添加劑，三者按照質量比為63∶27∶10均勻混合構成集成緩沖材料B7ZP，并采用恒定源擴散實驗分析了鍶在干密度為1.70 g/cm3試樣中的擴散特性，結果表明，B7ZP緩沖材料對鍶具有良好的阻滯性能，其表觀擴散系數為3.30×10-12m2/s。同時，以多孔介質污染物遷移理論為依據，建立了鍶在集成緩沖材料B7ZP中遷移的對流-彌散-吸附多場耦合方程，并應用Matlab軟件分析了不同的時間尺度、滲流速率、表觀擴散系數和阻滯因子等因素下集成緩沖材料B7ZP對鍶的長期阻滯性能，為高放廢物處置庫的緩沖材料設計和長期阻滯性能評價提供科學依據。

集成緩沖材料；阻滯效應；高放廢物地質處置；鍶

在核工業(yè)發(fā)展與核技術應用中必然產生大量的放射性廢物，包括軍工生產遺留及核設施退役產生的放射性廢物。這些核工業(yè)中產生的放射性廢物，其99%來自核燃料后處理工廠，以裂變產物90Sr和137Cs、未被回收的Pu和U以及大部分超鈾元素為主[1]。90Sr和137Cs具有遷移容易和半衰期較長(90Sr，28.8 a；137Cs，30.2 a)的特點，其中，90Sr的離子半徑(0.112 nm)與Ca2+的離子半徑(0.099 nm)接近，兩者生物化學行為相似，90Sr可在人體骨骼內富集而成為內輻射源，相關研究表明骨癌、軟組織腫瘤、白血病及貧血等都與90Sr在體內的長期累積有關[2]。因此，如果這些放射性廢物得不到安全而有效地處理和處置，不僅會影響到核工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，也會對環(huán)境安全構成一定威脅。

國際上，對于高放廢物的處置主要傾向于采用深地質處置，即將高放廢物深埋于距地表500～1 000 m深的穩(wěn)定地質體中，人為設置多重屏障來阻止核素的泄漏與遷移，以達到對高放廢物的安全處置[3]。針對高放廢物深地質處置的多重屏障體系研究，瑞典科學家在20世紀70年代中期認識到處置庫圍巖中地下水的循環(huán)是不可避免的，在處置概念模型中引入了有效人工屏障體系，提出了“在廢物周圍建立人工屏障，局部通過附加物理屏障來增強封閉功能”的觀點[4]。鑒于高放廢物深地質處置系統(tǒng)的性能要求，Pusch等[5]經過大量的相關試驗研究和對比分析，認為以蒙脫石為主要成分的膨潤土是高放廢物深地質處置最適合的緩沖材料。

放射性核素遷移并返回生物圈的主要動力是作為核素傳遞載體的地下水的流動和核素濃度差引起的擴散，而阻滯核素遷移的因素主要是天然及人工工程屏障對放射性核素的吸附作用。使用單一膨潤土礦物作為高放廢物地質處置多重屏障系統(tǒng)的緩沖材料，雖然滿足了緩沖材料對吸附性和抗?jié)B的基本要求，但是卻無法克服純膨潤土的熱傳導性低及濕化后出現(xiàn)“團?；倍鴮е聣簩嵆尚筒痪谋锥?。針對這一問題，各國展開了向膨潤土主料中添加石英砂、石墨、沸石和高嶺土等[6-8]，其中以添加10%～30%(質量分數，下同)的石英砂最為普遍，但與純膨潤土相比，砂的加入會導致混合型砂-膨潤土緩沖材料的整體阻水性能和對核素吸附性能的降低[9-13]。

因此，緩沖材料作為高放廢物深地質處置多重屏障系統(tǒng)中的最后一道人工屏障，其對放射性核素的吸附滯留及阻滯特性將直接影響到放射性廢物中的放射性核素隨地下水逐漸滲出地質屏障而返回到生物圈的能力。前期研究結果表明，集成緩沖材料中含有63%～72%膨潤土、18%～27%沸石及10%黃鐵礦時，其滲透性能、膨脹性、壓實性能和導熱性能等滿足高放廢物處置庫中人工地球化學屏障的工程性能要求[14-18]，本工作重點探討B(tài)7ZP(B代表新疆膨潤土，Z代表新疆沸石，P代表四川江油黃鐵礦；三者質量比為63∶27∶10)對鍶的長期阻滯性，并預測分析不同時間尺度、阻滯因子、擴散系數和滲流速率等因素對鍶在集成緩沖材料中遷移程度的影響，為緩沖材料的阻滯性能評價及緩沖材料設計提供參考。

1 實驗部分

1.1 原料及樣品制備

基材礦物為產自新疆塔城地區(qū)的白堊系上統(tǒng)艾里克湖組的天然鈉基膨潤土，其主要礦物為蒙脫石，其次為α-方石英和長石，以及少量的褐鐵礦和伊利石。

添加劑的主要礦物為新疆沸石和四川江油黃鐵礦，其中：新疆沸石產自新疆烏魯木齊淺水河地區(qū)下白堊統(tǒng)吐魯番組地層中，其主要礦物組成為絲光沸石、斜發(fā)沸石、葉沸石、石英，含少量蒙脫石、長石、水云母；四川江油黃鐵礦產自四川省江油市楊家院黃鐵礦礦床中，其主要礦物成分為黃鐵礦及少量石英和白云石。

1.2 試劑與儀器

氯化鍶(SrCl2·6H2O)，分析純，天津科密歐化學試劑有限公司；氫氧化鈉(NaOH)，分析純，成都長聯(lián)化工試劑有限公司；鹽酸(HCl)，分析純，成都長聯(lián)化工試劑有限公司。

7500CE型等離子發(fā)射光譜-質譜儀(ICP-MS)，美國 Agilent公司；IS-RDH1型恒溫臥式振蕩器，美國精祺公司；BSA224S型電子天平，德國賽多利斯公司，精度為0.000 1 g；S975 SevenExcellence型pH測量儀，梅特勒-托利多國際股份有限公司；TG1850-WS型臺式高速離心機，上海盧湘儀離心機有限公司；YAW-300型電液伺服壓力試驗機，濟南天辰試驗機制造有限公司；恒定源擴散裝置，自制。

1.3 遷移擴散實驗方法

核素貫穿擴散實驗采用自行設計和加工的小型恒定源擴散池實驗裝置(圖1)，其中原液池體積V1=710 cm3，取樣池體積V2=110 cm3。將含水率為15%、質量比為63∶27∶10的膨潤土、沸石和黃鐵礦混合均勻并均勻濕化24 h后，置于壓力試驗機上，并以2 kN/s的加載速率逐漸施加荷載至最終荷載50 MPa后飽載5 min，其試樣為直徑φ=50 mm、厚度L=5 mm、干密度ρ=1.70 g/cm3的緩沖材料擴散片，并安裝在原液池和取樣池中間。為防止樣片遇水開裂，在其兩面各貼一層400目的不銹鋼網，安裝完畢后擰緊固定螺栓。在原液池中注滿去離子水后，在取樣池一側用真空泵抽真空使擴散片飽和，當采樣池一側有水穩(wěn)定滲出時停止抽真空；將原液池內去離子水倒出并加注一定濃度的含Sr2+溶液，同時取樣池內注滿去離子水并加蓋密封，調整擴散池至水平并保持兩側液面高度相同。定期從取樣池內取1.0 mL溶液測量其質量濃度，為防止取樣后兩側液面高度差而產生對擴散的影響，取樣后迅速向取樣池內補注相同體積的去離子水。根據擴散理論、Fick第二定律及恒定源擴散法邊界條件得到一維擴散方程(式(1))，取樣測定不同時間點取樣池中核素溶液濃度，并作C/C0-t曲線圖，De和α的值可由C/C0-t曲線中直線段斜率K和截距tg求得，并按照式(2)和式(3)計算De和α的值。

(1)

(2)

(3)

式中：Da，表觀擴散系數，m2/s，且有Da=De/α；α，擴散樣片的容量因子，α=e+ρKd；De，有效擴散系數，m2/s，與距離x無關；Kd，吸附分配系數，mL/g；e，孔隙比；ρ，試樣干密度，g/cm3；V2，取樣池體積，m3；A，擴散片橫斷面積，m2；L，擴散片的厚度，m；C0、C，原液池、取樣池中核素的質量濃度，mg/L；t，穿透時間，s。

圖1 恒定源擴散池Fig.1 Constant source diffusion pool

2 結果與討論

2.1 集成緩沖材料對鍶的阻滯性能

鍶在B7ZP型集成緩沖材料中的擴散曲線及其擬合直線示于圖2，并參照式(2)和式(3)計算得到擴散參數列于表1。由表1可知，干密度為1.70 g/cm3的B7ZP型集成緩沖材料的表觀擴散系數Da=3.30×10-12m2/s，有效擴散系數De=6.48×10-12m2/s。

而Idemistu 等[19]研究了鍶在日本的Kunigel Ⅵ壓實鈉基膨潤土中的表觀擴散系數，研究發(fā)現(xiàn)鍶的表觀擴散系數隨膨潤土干密度的增加而降低，當Kunigel Ⅵ膨潤土干密度從1.0 g/cm3增加到2.0 g/cm3時，鍶的表觀擴散系數從15.0×10-12m2/s減小到4.3×10-12m2/s；蘇錫光等[20]研究了鍶在西北紅泉膨潤土中的擴散特征，研究結果表明，鍶在紅泉膨潤土中的擴散速率緩慢，其表觀擴散系數為1.59×10-12m2/s；劉艷等[21]研究了鍶在壓實新疆柯爾堿膨潤土中的擴散行為，研究結果表明，表觀擴散系數均隨柯爾堿膨潤土干密度的增加而減小，當干密度從1.2 g/cm3增加到1.7 g/cm3時，鍶的表觀擴散系數從18.2×10-12m2/s減小到7.64×10-12m2/s。這說明B7ZP型集成緩沖材料對鍶的阻滯性能優(yōu)于或相當單一膨潤土。

(a)——擴散曲線，(b)——擬合直線圖2 鍶在B7ZP集成緩沖材料上的擴散曲線Fig.2 Diffusion curve of strontium in B7ZP type integrated buffer material

樣品元素C0/(mg·L-1)ρ/(g·cm-3)K/d-1t/dDe/(m2·s-1)αDa/(m2·s-1)B7ZPSr43.811.700.00214.656.48×10-121.9703.30×10-12

綜上，以膨潤土為基材，以沸石和黃鐵礦作為添加劑構成的集成緩沖材料B7ZP，其對鍶具有良好阻滯性能。

2.2 集成緩沖材料B7ZP對鍶的長期阻滯性能評價

1) 核素遷移的多場耦合模型建立

高放廢物處置庫在關閉并投入運行后，隨著時間的推移，地下水可能沿著處置庫圍巖裂隙等通道浸入處置庫中并使緩沖材料逐漸達到飽和。地下水對高放廢物罐體的長期侵蝕作用可能會使高放廢物罐破裂，導致地下水進入罐體并與廢物固化體接觸。當固化體中的核素隨著地下水不斷的溶解和浸出，核素突破近場的最后一道人工屏障——緩沖材料屏障后，向處置圍巖和生物圈等遠場環(huán)境遷移。因此，建立核素在緩沖材料中的遷移阻滯模型，預測核素在緩沖材料中的遷移過程，對高放廢物處置庫的安全評價具有十分重要的意義。

核素在緩沖材料中遷移模型的建立需作出如下假設：(1) 緩沖材料是均勻的各向同性材料；(2) 緩沖材料對放射性核素的吸附過程是線性等溫吸附；(3) 緩沖材料在放射性廢物包裝容器被腐蝕破壞之前就已達到飽和狀態(tài)，且固體骨架不發(fā)生變化；(4) 流體在緩沖材料中的運移滿足Dacy定律；(5) 核素在緩沖材料遷移的過程中不考慮由于化學反應而引起核素質量的變化，遵循質量守恒；(6) 除了從高放廢物固化體中浸出的核素外，不存在其他源項，核素在固相和液相中濃度達到平衡。

由高放廢物深地質處置多重屏障系統(tǒng)模型可知，將該系統(tǒng)人工工程屏障系統(tǒng)中軸線縱向投影到立面后，高放廢物固化體作為污染源被緩沖材料包圍，作為瞬時釋放污染源。根據一般污染物在多孔介質中的遷移方程[22-24]，并考慮核素在緩沖材料中的遷移擴散是受核素-緩沖材料相互作用與地下水水動力學過程兩方面因素共同控制。因此，核素遷移模式是由核素吸附模式和地下水水動力學模式耦合而成的，在建立核素的遷移阻滯模型時，需要考慮地下水的溶質對流作用、水動力彌散作用和核素的吸附作用及衰變作用，其核素在緩沖材料中遷移的對流-彌散-吸附-衰變方程如下[25-26]：

(4)

式中：Rd為阻滯因子；λ=ln2/T為放射性核素的衰變常數；D為核素在緩沖材料中的彌散系數，當水流速率較小時，D可近似為表觀擴散系數Da，m2/a；C為緩沖材料中任意時刻、任意點核素質量濃度，mg/L；v為地下水在緩沖材料中的滲流速率，m/a，其中v=kI，k為壓實型緩沖材料的飽和滲透系數，m/a；I為水力梯度，無量綱；t，核素在回填材料中遷移的時間，a。

而核素在緩沖材料中的運移與恒定源擴散類似，僅考慮x方向核素遷移，在不考慮核素衰變的情況下，核素在飽和緩沖材料中的x方向遷移可用一維遷移方程(式(5))來描述，可以更保守穩(wěn)妥地估計核素遷移的程度。

(5)

對方程(4)可根據初始條件和邊界條件求出解析解。

初始條件：C(x,0)=0，(0

邊界條件：C(0,t)=C0，C(∞,t)=0，(t>0)

對式(5)進行Laplace變換，得到核素遷移方程的解析解：

(6)

2) 不同影響因素下核素在緩沖材料中遷移程度的數值模擬分析

根據2.1節(jié)中獲得的B7ZP型集成緩沖材料的擴散實驗研究結果，以及文獻[16]對集成緩沖材料的滲透特性進行了研究，并獲得了B7ZP型集成緩沖材料的飽和滲透系數，鍶在緩沖材料中遷移程度的數值模擬參數列于表2。在此基礎上應用一維遷移方程(式(5))所求得的解析解(式(6))，并應用MATLAB軟件，對不同影響因素條件下鍶在集成緩沖材料的遷移行為進行數值模擬分析，為高放廢物處置庫的緩沖材料設計提供科學依據。

(1) 不同時間尺度條件下鍶在緩沖材料中的遷移程度預測

為確定鍶在不同時間尺度內(100、300、1 000、5 000、10 000 a)的遷移距離，依據表2中鍶在B7ZP集成緩沖材料上的遷移參數進行模擬分析，結果示于圖3。由圖3可知，經過100 a后，鍶在B7ZP集成緩沖材料中的遷移距離約為0.2 m，經過1 000 a后，鍶在B7ZP集成緩沖材料中的遷移距離約為0.6 m；經過10 000 a后，鍶在B7ZP集成緩沖材料中的遷移距離約為2.2 m。因此，若將B7ZP集成緩沖材料的厚度設置成0.6 m，能夠保證將高放廢液在1 000 a內由于裂變而產生的大量90Sr阻滯在緩沖材料內。

表2 鍶在集成緩沖材料B7ZP上的遷移參數

(2) 滲流速率對核素遷移程度影響的模擬分析

緩沖材料的飽和滲透性能是評價緩沖材料屏障功能的重要指標。而用于放射性廢物深地質處置的高壓實緩沖材料，國際原子能機構(IAEA)對其飽和滲透系數要求不能大于1×10-11m/s[27]。

以集成緩沖材料B7ZP為研究對象，模擬分析不同滲流速率條件下(v1=1.58×10-5m/a、v2=1.58×10-4m/a、v3=3.16×10-4m/a、v4=1.58×10-3m/a、v5=3.16×10-3m/a)鍶在緩沖材料中的遷移程度，其數值模擬參數分別為：阻滯因子Rd=5.18，表觀擴散系數Da=1.04×10-4m2/a，遷移時間t=1 000 a。

1——100 a，2——300 a，3——1 000 a，4——5 000 a，5——10 000 a圖3 不同時間Sr在B7ZP中的遷移距離Fig.3 Migration distance of Sr in B7ZP under the condition of different times

1——v1=1.58×10-5 m/a，2——v2=1.58×10-4 m/a，3——v3=3.16×10-4 m/a，4——v4=1.58×10-3 m/a，5——v5=3.16×10-3 m/a圖4 滲流速率對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響Fig.4 Effect of seepage velocity on migration distance of Sr in B7ZP type buffer material

圖4為滲流速率對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響結果。由圖4可以看出：鍶在緩沖材料B7ZP中遷移距離隨著滲流速率的增大而增加。但是，當滲流速率v減小到不大于10-4m/a時，鍶的遷移距離隨著滲流速率的增加或減小而變化不大，緩沖材料厚度只需設置為0.6 m就能將鍶阻滯在緩沖材料內，而保證其在1 000 a不會穿透緩沖材料而遷移到處置庫圍巖中來；當滲流速率v增加到不小于10-3m/a這個數量級之后，其在緩沖材料中的遷移距離隨著滲流速率的增加而成倍的增大，若要保證鍶在1000 a內不從緩沖材料中遷移出來則要通過加大緩沖材料的厚度來實現(xiàn)。

由圖4也可以看出：當滲流速率v≤10-4m/a時，遷移距離曲線1、2、3較接近，遷移距離在0.6 m左右，這說明鍶遷移距離對滲流速率變化的敏感性低；當滲流速率v≥10-3m/a時，遷移距離曲線之間的距離加大，遷移距離也明顯增大，這說明鍶遷移距離對滲流速率變化的敏感性高，滲流速率對遷移距離影響大。因此，緩沖材料的飽和滲透系數k不大于10-4m/a(即k≤10-11m/s)，滲流速率的變化對核素在緩沖材料中遷移距離的影響甚微，在進行集成緩沖材料設計時，只需其抗?jié)B性能滿足k≤10-11m/s即可，單純從降低緩沖材料滲透系數的這個角度來提高對其核素的阻滯性能的意義不大，這也是對IAEA要求緩沖材料的滲透系數不大于10-11m/s做出了合理解釋。

(3) 表觀擴散系數對核素遷移程度影響的模擬分析

表觀擴散系數是評價放射性核素在緩沖材料中遷移行為的重要參數之一[28]。因此，通過分析不同表觀擴散系數下放射性核素在緩沖材料中的響應特征，研究其對核素遷移的影響程度。

以緩沖材料B7ZP為研究對象，模擬分析不同表觀擴散系數條件下(Da1=1.04×10-5m2/a，Da2=1.04×10-4m2/a，Da3=2.08×10-4m2/a，Da4=1.04×10-3m2/a，Da5=2.08×10-3m2/a)鍶在緩沖材料中遷移距離隨表觀擴散系數Da變化特征，其數值模擬參數分別為：阻滯因子Rd=5.18，滲流速率v=1.58×10-4m/a，遷移時間t=1 000 a。

圖5為表觀擴散系數對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響結果。由圖5可知，鍶在B7ZP中的遷移距離隨著表觀擴散系數的增加而增大。當表觀擴散系數Da增加1個數量級，鍶在緩沖材料中的遷移距離則增加約3倍；當表觀擴散系數Da增大5倍時，鍶在緩沖材料中的遷移距離則增加約2倍；當表觀擴散系數Da增加2倍時，鍶在緩沖材料中的遷移距離則增加約1.5倍。這說明表觀擴散系數變化對核素遷移距離的影響比較大，核素在緩沖材料中遷移距離對表觀擴散系數變化響應積極。相對滲流速率對核素遷移距離的影響而言，表觀擴散系數是影響核素遷移程度的重要因素之一，這也與王榕樹等[29]對核素在地質介質中的遷移行為與表觀擴散系數的作用是主要影響因素的結論相一致。因此，在開發(fā)緩沖材料及其厚度設置時，要考慮表觀擴散系數對核素遷移距離的影響，通過降低核素在緩沖材料中表觀擴散系數比降低緩沖材料飽和滲透系數來提高對核素的阻滯性能更好且更合理。

1——Da1=1.04×10-5 m2/a，2——Da2=1.04×10-4 m2/a，3——Da3=2.08×10-4 m2/a，4——Da4=1.04×10-3 m2/a，5——Da5=2.08×10-3 m2/a圖5 表觀擴散系數對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響Fig.5 Effect of apparent diffusion coefficient on migration distance of Sr in B7ZP type buffer material

(4) 阻滯因子對核素遷移程度影響的模擬分析

緩沖材料對核素的吸附作用使核素運移的速率低于地下水流速，表現(xiàn)出對放射性核素遷移的延遲作用，而阻滯因子就是表征緩沖材料對核素阻滯能力的定量化參數。因此，阻滯因子是計算、評價和預測放射性核素在緩沖材料中遷移程度的一個重要指標。

以緩沖材料B7ZP為研究對象，模擬分析不同阻滯因子條件下(Rd1=1.05，Rd2=2.09，Rd3=5.18，Rd4=10.36和Rd5=20.72)鍶在緩沖材料中遷移程度隨阻滯因子Rd的變化特征，其數值模擬參數分別為：表觀擴散系數Da=1.04×10-4m2/a，滲流速率v=1.58×10-4m/a，遷移時間t=1 000 a。

圖6為阻滯因子對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響結果。由圖6可知，鍶在緩沖材料中的遷移距離隨阻滯因子的增加而變短。當Rd增大2倍時， 鍶在緩沖材料中的遷移距離則縮短約1.5倍，這說明阻滯因子變化對核素遷移距離的影響比較大，也是影響核素遷移的重要因素。同樣，相對于滲流速率對核素遷移距離的影響而言，阻滯因子對鍶在緩沖材料中的遷移程度影響顯著，這與謝水波等[30]通過PHREEQC-Ⅱ軟件來模擬阻滯因子對核素在淺層地下水中遷移距離的影響結果相一致。因此，在開發(fā)緩沖材料及其厚度設置時也要考慮阻滯因子的變化對核素遷移距離的影響。

1——Rd1=1.05，2——Rd2=2.09，3——Rd3=5.18，4——Rd4=10.36，5——Rd5=20.72圖6 阻滯因子對鍶在B7ZP緩沖材料中遷移程度的影響Fig.6 Effect of retardation factor on migration distance of Sr in B7ZP type buffer material

3 結 論

(1) 以新疆阿爾泰天然鈉基膨潤土為基材，以新疆沸石和四川江油黃鐵礦作為添加劑，三者按照質量比為63∶27∶10進行混合構成集成緩沖材料B7ZP，采用恒定源擴散實驗方法對優(yōu)選集成緩沖材料B7ZP的擴散特性進行了分析，其表觀擴散系數為3.30×10-12m2/s，并且其對鍶的阻滯性能優(yōu)于或相當單一膨潤土，表明B7ZP緩沖材料具有良好的阻滯性能。

(2) 以多孔介質污染物遷移理論為基礎，建立了核素在飽和緩沖材料中的x方向一維對流-彌散-吸附的多場耦合遷移阻滯方程。

(3) 采用MATLAB軟件模擬分析了源項釋放后，不同時間尺度、滲流速率、表觀擴散系數和阻滯因子對鍶在集成緩沖材料B7ZP中遷移距離的影響特征，結果表明：鍶在1 000 a遷移距離為0.6 m；滲流速率v≤10-4m/a時，制約核素的遷移距離的主要因素是表觀擴散系數和阻滯因子，其遷移距離隨著表觀擴散系數的增大而增加，隨阻滯因子的增大而減?。粷B流速率增加到v≥10-3m/a時，評價核素在緩沖材料中遷移距離時不僅要考慮表觀擴散系數和阻滯因子的影響，也要考慮滲流速率對核素遷移的作用。

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Long-Term Retardative Effect of Integrated Buffer Material to Strontium

WANG Zhe1,2, YI Fa-cheng1

1.Nuclear Wastes and Environmental Safety Laboratory,Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China;2.School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China

Buffer material was the last artificial barrier of high-level radioactive waste repository, and its retardation capability to radioactive nuclides would directly affect the security and stability of the repository system. Bentonite was a suitable mineral, which can be used to build an integrated buffer material because of low hydraulic conductivity, good swelling and sealing properties, plasticity and high sorption capacity. Bentonite-zeolite-pyrite type integrated buffer material was constituted by the bentonite-zeolite-pyrite weight ratio was 63∶27∶10 (abbreviated as B7ZP), that zeolite and pyrite were chosen as mineral additives. Then constant source diffusion experiment was carried out to investigate strontium diffusibility in B7ZP with initial dry density of 1.70 g/cm3. The experimental results indicate that B7ZP has good retardation capability for strontium, and the apparent diffusion coefficient of strontium is 3.3×10-12m2/s, smaller in B7ZP than in pure bentonite. The convection-diffusion-adsorption multi field coupling model for strontium migration was established based on the theory of porous media pollutant migration. MATLAB software was used to analyze migration distance of strontium in B7ZP under the condition of different time scales, seepage velocity, apparent diffusion coefficient and retardation factor. These research results can supply reference for usage of barrier materials and assessment of long-term retardation capability.

integrated buffer material; retardative effect; geological disposal of high level radioactive waste; strontium

2015-12-16；

2017-02-19

國家自然科學基金資助項目(41402248)；四川省教育廳科研項目資助(16ZB0150)；非金屬復合與功能材料科技部重點實驗室開放基金資助項目(11zxfk06)；核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室團隊基金資助項目(13zxnk08)；核廢物與環(huán)境安全四川省協(xié)同創(chuàng)新中心預研基金資助項目(15yyhk03)；西南科技大學重點科研平臺專職科研創(chuàng)新團隊基金資助項目(14tdhk01)；西南科技大學研究生創(chuàng)新基金資助項目(15ycx052，15ycx052)

王 哲(1979—)，男，吉林乾安人，講師，核廢物處理與處置專業(yè)，E-mail: wz2004@126.com

TL942

A

0253-9950(2017)03-0235-08

10.7538/hhx.2017.39.03.0235