布瑪麗亞·阿布力米提， 向 梅

(1. 新疆師范大學(xué) 物理與電子工程學(xué)院， 新疆 烏魯木齊 830054；2. 中國(guó)科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所 波譜與原子分子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 湖北 武漢 430071)

飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)的測(cè)量和時(shí)間零點(diǎn)的確定

布瑪麗亞·阿布力米提1，2*， 向 梅1

(1. 新疆師范大學(xué) 物理與電子工程學(xué)院， 新疆 烏魯木齊 830054；2. 中國(guó)科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所 波譜與原子分子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 湖北 武漢 430071)

飛秒激光技術(shù)的出現(xiàn)使得實(shí)時(shí)探測(cè)與跟蹤激發(fā)態(tài)超快弛豫動(dòng)力學(xué)過(guò)程成為可能，并能夠給出激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)過(guò)程清晰的物理圖像。而在飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中，泵浦-探測(cè)相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)直接影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可靠性和準(zhǔn)確性。本文結(jié)合飛秒激光在分子激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程中的應(yīng)用進(jìn)展，介紹了根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件和要求，在具體實(shí)驗(yàn)過(guò)程中泵浦-探測(cè)相關(guān)函數(shù)測(cè)量和時(shí)間零點(diǎn)確定的幾種方法。實(shí)驗(yàn)中選擇可見光作為泵浦光和探測(cè)光時(shí)，可以通過(guò)測(cè)定隨泵浦-探測(cè)時(shí)間延遲變化的泵浦激光與探測(cè)激光的和頻/差頻光強(qiáng)來(lái)確定泵浦探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)；而選擇中心波長(zhǎng)在紫外甚至真空紫外的激光脈沖作為泵浦光或探測(cè)光時(shí)，泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)通常采用校正的方法測(cè)量。

飛秒激光； 泵浦-探測(cè)； 相關(guān)函數(shù)； 時(shí)間分辨

1 引 言

穩(wěn)定的分子通常處于分子能量最低的能態(tài)，即基態(tài)。能量比基態(tài)高但尚未電離的狀態(tài)為激發(fā)態(tài)。原子或分子吸收一定的能量以后，從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)。激發(fā)態(tài)被布居以后，由于激發(fā)態(tài)的不穩(wěn)定性，很容易通過(guò)各種衰減通道進(jìn)行衰減。在超短脈沖激光出現(xiàn)以前，人們常通過(guò)一些間接的手段研究激發(fā)態(tài)的衰減過(guò)程并給出有關(guān)激發(fā)態(tài)的信息，如測(cè)量自然線寬的方法可估算激發(fā)態(tài)的壽命[1]。通過(guò)自然線寬來(lái)測(cè)量激發(fā)態(tài)的壽命時(shí)，由于做一些理想的假設(shè)并考慮到眾多因素，在實(shí)際的實(shí)驗(yàn)測(cè)量中很難實(shí)現(xiàn)。但這種方法的優(yōu)點(diǎn)是在大多數(shù)情況下可以很容易獲得激發(fā)態(tài)壽命的下限。除了從自然線寬中得到激發(fā)態(tài)壽命的下限以外，通過(guò)一些其他的間接方法也能夠估算激發(fā)態(tài)壽命的下限，如產(chǎn)物角分布、吸收線寬、拉曼極化等，但時(shí)間分辨測(cè)量更直接和明確。飛秒激光技術(shù)[2]的出現(xiàn)實(shí)現(xiàn)了對(duì)激發(fā)態(tài)壽命的直接測(cè)量[3]、激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的實(shí)時(shí)探測(cè)[4-5]、過(guò)渡態(tài)的實(shí)時(shí)跟蹤[6]，并能夠給出相關(guān)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的清晰的物理圖像。

在飛秒時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn)中，通常將泵浦-探測(cè)技術(shù)與光譜技術(shù)相結(jié)合。將一束飛秒光作為泵浦光使分子激發(fā)到激發(fā)態(tài)上，用另外一束光在不同泵浦-探測(cè)時(shí)間延遲下把激發(fā)態(tài)上的分子激發(fā)到實(shí)驗(yàn)上可觀測(cè)態(tài)上并探測(cè)該分子不同時(shí)刻的光譜，從而可以測(cè)得激發(fā)態(tài)的準(zhǔn)確壽命，也可在飛秒時(shí)間尺度上實(shí)時(shí)探測(cè)分子激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

2 相關(guān)理論

在飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中通常利用兩束飛秒光分別作為泵浦光和探測(cè)光，這兩束飛秒激光脈沖都是具有一定脈沖寬度的高斯脈沖。除此之外，實(shí)驗(yàn)中用到的光電倍增管等光電轉(zhuǎn)換器件都不可能瞬間響應(yīng)，都有一定的儀器響應(yīng)時(shí)間。因此，在飛秒泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)中所記錄的在不同時(shí)刻的離子/電子信號(hào)強(qiáng)度I(t)包括激發(fā)態(tài)布居數(shù)隨時(shí)間變化的真實(shí)信號(hào)[X]和泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)G(t)的卷積[7]，即：

(1)如果假設(shè)分子吸收一個(gè)或多個(gè)光子激發(fā)到激發(fā)態(tài)A, 由于激發(fā)態(tài)不穩(wěn)定，被光激發(fā)的激發(fā)態(tài)A會(huì)衰減，A態(tài)衰減到另外一個(gè)激發(fā)態(tài)B，B態(tài)也有可能衰減到C態(tài)，第一步的速度常數(shù)為k1，第二步的速度常數(shù)為k2，這樣一個(gè)(A→B→C)反應(yīng)過(guò)程的速率方程如下：

(2)

(3)

(4)

(5)由此可見，激發(fā)態(tài)布居數(shù)隨時(shí)間的變化為一個(gè)單指數(shù)衰減、單指數(shù)上升或單指數(shù)衰減加單指數(shù)上升函數(shù)。由于兩個(gè)高斯脈沖的相關(guān)函數(shù)仍然是一個(gè)高斯函數(shù)，飛秒泵浦光和探測(cè)光的相關(guān)函數(shù)G(t)為高斯函數(shù)e-a2t2。因此，對(duì)A、B、C態(tài)的布居數(shù)隨時(shí)間的變化進(jìn)行測(cè)量時(shí)，在實(shí)驗(yàn)中所記錄的信號(hào)為

(6)

(7)

(8)

式中t為泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間。由此可見，實(shí)驗(yàn)直接記錄的信號(hào)強(qiáng)度隨泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間變化的信號(hào)I(t)反映的并不僅是激發(fā)態(tài)隨時(shí)間演變信號(hào)，而是激發(fā)態(tài)隨時(shí)間演變信號(hào)和泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)的卷積。因此，在飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中先測(cè)量泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)G(t)，然后對(duì)信號(hào)I(t) 進(jìn)行去卷積處理，才能獲得研究體系激發(fā)態(tài)隨時(shí)間演變信號(hào) [X](X=A，B，C)。此外，為了保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，準(zhǔn)確地確定零點(diǎn)也是非常重要的步驟。因此，在飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中，測(cè)量泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和準(zhǔn)確確定時(shí)間零點(diǎn)是一個(gè)非常重要的工作。

3 交叉相關(guān)函數(shù)的測(cè)量與零點(diǎn)的確定

飛秒激光[8-9]的一些參數(shù)并不是非常穩(wěn)定，每次重新鎖模后很多參數(shù)都有可能發(fā)生一些變化，因此，為了保證測(cè)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和一致性，每次飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)前后必須測(cè)量泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和泵浦光、探測(cè)光功率。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，由于每次研究的體系可能不同，經(jīng)常選擇不同波長(zhǎng)的光作為泵浦光和探測(cè)光。由于不同的實(shí)驗(yàn)所選擇的泵浦光和探測(cè)光的波長(zhǎng)不同，同時(shí)不同實(shí)驗(yàn)室本身實(shí)驗(yàn)條件也不同，不同的實(shí)驗(yàn)通常選擇不同的方法測(cè)量泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和確定時(shí)間零點(diǎn)。下面以飛秒時(shí)間分辨超快動(dòng)力學(xué)的研究進(jìn)展為例，介紹飛秒泵浦光-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)的測(cè)量和確定時(shí)間零點(diǎn)的幾種方法。

3.1 光學(xué)方法確定泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)

用飛秒時(shí)間分辨的泵浦-探測(cè)技術(shù)對(duì)分子激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行研究時(shí)，泵浦光和探測(cè)光可能選用基頻光(ω，中心波長(zhǎng)800 nm)、二倍頻光(2ω，中心波長(zhǎng)400 nm)或三倍頻光(3ω，中心波長(zhǎng)約266 nm)作為泵浦光和探測(cè)光，采用共振增強(qiáng)多光子電離(REMPI)的方法制備激發(fā)態(tài)量子波包或者對(duì)制備的量子波包進(jìn)行探測(cè)。如中國(guó)科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所張冰研究員研究小組利用400 nm為泵浦光，800 nm 為探測(cè)光研究了CH3I、C2H5I[10]等分子預(yù)解離動(dòng)力學(xué)過(guò)程，研究了C6H4(CH3)2[11]、BzCl[12]分子激發(fā)態(tài)的內(nèi)轉(zhuǎn)換非絕熱動(dòng)力學(xué)過(guò)程。在這類實(shí)驗(yàn)中，可以通過(guò)測(cè)定隨泵浦-探測(cè)時(shí)間延遲而變化的泵浦激光和探測(cè)激光和頻光(如：800 nm和400 nm的和頻光為 266 nm，266 nm和800 nm的和頻光為200 nm)或差頻光(266 nm和400 nm的差頻光為800 nm)的強(qiáng)度來(lái)確定泵浦激-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)。本實(shí)驗(yàn)是在中國(guó)科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基頻光輸出的飛秒激光系統(tǒng)完成的。該基頻光輸出的飛秒激光系統(tǒng)由3個(gè)部分組成，分別為鈦寶石振蕩器、啁啾脈沖放大系統(tǒng)和泵浦激光系統(tǒng)[13]。自鎖模鈦寶石振蕩器輸出脈寬約為20 fs的窄脈沖種子光，種子光進(jìn)入啁啾脈沖放大系統(tǒng)進(jìn)行能量放大，得到中心波長(zhǎng)為800 nm、單脈沖能量為1.0 mJ、工作頻率為1 kHz的飛秒基頻光。圖1為用基頻光和二倍頻光和頻的方法測(cè)量交叉相關(guān)函數(shù)的光路圖。

圖1 基頻光和二倍頻光和頻的方法測(cè)量交叉相干函數(shù)的光路圖

Fig.1 Sketch map of light line for determining the cross-correlation function and the zero of time

光路中添加了精密控制的位移平臺(tái)和三倍頻晶體(BBO)。實(shí)驗(yàn)中選用合適的BBO晶體，對(duì)基頻光(ω)進(jìn)行倍頻得到二倍頻光(2ω)，基頻光和二倍頻光通過(guò)合適的BBO晶體和頻后可以得到三倍頻光(3ω)。泵浦激光和探測(cè)激光可以共線或者交叉入射的方式引入BBO晶體。采用交叉入射方式，通過(guò)BBO晶體后幾個(gè)光較容易分開；而采用共線入射方式由于簡(jiǎn)化了測(cè)量光程的過(guò)程，操作起來(lái)相對(duì)容易，也便于光聚焦。本實(shí)驗(yàn)采用泵浦光和探測(cè)光同向共線入射的方式進(jìn)入BBO晶體。利用三棱鏡解決了從BBO晶體中輸出后幾個(gè)光的分開問(wèn)題。雖然三棱鏡色散會(huì)造成和頻脈寬的增寬，但由于所測(cè)量的相關(guān)函數(shù)反映的是和頻光強(qiáng)與泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間的關(guān)系，和頻光脈沖寬度的增寬并不會(huì)對(duì)測(cè)量的泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)產(chǎn)生影響。在實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)移動(dòng)位移平臺(tái)改變泵浦光和探測(cè)光的光程，實(shí)現(xiàn)泵浦-探測(cè)時(shí)間延遲。利用二極管接收不同泵浦-探測(cè)時(shí)間延遲下的和頻光信號(hào)，可以測(cè)得泵浦光和探測(cè)光的相關(guān)函數(shù)。如圖2為基頻光(ω)和二倍頻光(2ω)的交叉相關(guān)函數(shù)。

圖2 泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)

根據(jù)交叉相關(guān)函數(shù)的定義，交叉相關(guān)函數(shù)中信號(hào)強(qiáng)度最大值對(duì)應(yīng)的點(diǎn)是泵浦光和探測(cè)光兩束光時(shí)間上完全重合的等光程的點(diǎn)。在飛秒時(shí)間分辨測(cè)量中這一點(diǎn)即設(shè)為時(shí)間零點(diǎn)。

3.2 校正方法確定探測(cè)光的相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)的確定

對(duì)分子激發(fā)態(tài)和里德堡態(tài)的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行研究時(shí)，泵浦光或探測(cè)光經(jīng)常需要選擇中心波長(zhǎng)在紫外(UV)甚至真空紫外(VUV)的激光脈沖[14]。如張冰研究員研究小組選用266 nm作為泵浦激光，800 nm 作為探測(cè)光，研究了C6H7N[15]、CS2[16]等分子的電子激發(fā)態(tài)超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程。Suzuki教授小組研究苯的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程時(shí)，用VUV激光探測(cè)苯分子的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)[17]。Allison等利用波長(zhǎng)161 nm的VUV超快脈沖，在飛秒時(shí)間尺度上探測(cè)乙炔氣體在強(qiáng)激光作用下的產(chǎn)物[18]。Oliver等利用272～238 nm為泵浦光，300 nm為探測(cè)光研究了苯胺與同分異構(gòu)體的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程[19]。Sonia等利用193 nm光泵浦，利用CH3和I的共振波長(zhǎng)探測(cè)，研究了碘甲烷分子的預(yù)解離動(dòng)力學(xué)過(guò)程[20]。Zewail教授小組利用UV波段的飛秒激光研究了CH3I、C2H5I、n-C3H7I和n-C4H9I等分子的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程[21]。Suzuki教授小組把飛秒VUV光作為探測(cè)光觀察到了吡嗪分子S2/S1和S1/S0之間的內(nèi)轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)過(guò)程[22]，把飛秒VUV光作為探測(cè)光研究了呋喃分子衰減壽命極短的里德堡態(tài)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程[23]。在這些實(shí)驗(yàn)中，泵浦激光脈沖或探測(cè)激光脈沖本身就是一次或者多次通過(guò)非線性晶體和頻后獲得的單脈沖能量較低的光，這時(shí)雖然理論上也可以利用前述光學(xué)的方法來(lái)確定泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)，但是技術(shù)上很有難度。因此，在這些實(shí)驗(yàn)中，通常采用進(jìn)行校正的方法測(cè)量泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)。

在校正方法中，常用從長(zhǎng)壽命分子信號(hào)中提取泵浦-探測(cè)相關(guān)函數(shù)[24]、利用某些原子[13]或分子的非共振電離信號(hào)來(lái)確定泵浦激光與探測(cè)激光的相關(guān)函數(shù)[25]、樣品氣體中加入微量的壽命短但電離信號(hào)強(qiáng)的分子作為校正分子做平行實(shí)驗(yàn)等方法測(cè)量泵浦光和探測(cè)光的相關(guān)函數(shù)。

實(shí)驗(yàn)中可以利用長(zhǎng)壽命的分子作為校正分子，對(duì)長(zhǎng)壽命分子離子信號(hào)進(jìn)行微分，可以獲得泵浦光和探測(cè)光的相關(guān)函數(shù)。如實(shí)驗(yàn)中采用的泵浦光是 226 nm附近的短波長(zhǎng)的光時(shí)，可選用NO分子作為測(cè)量交叉相關(guān)函數(shù)的校正分子[26]。NO的A(2Σ+)態(tài)是壽命為幾百個(gè)納秒的長(zhǎng)壽命的態(tài)，選擇中心波長(zhǎng)為226 nm的泵浦光可以泵浦 NO的 A(2Σ+)態(tài)的00振動(dòng)模。由于對(duì)飛秒泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)而言這個(gè)大于幾百納秒的壽命可以認(rèn)為是無(wú)限長(zhǎng)，因此，對(duì)在實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的信號(hào)進(jìn)行微分可以得到泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)。圖3(a)顯示的是實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的信號(hào)，圖3(b)中的泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)是高斯函數(shù)，時(shí)間尺度為290 fs。交叉相關(guān)函數(shù)的最強(qiáng)的點(diǎn)也就是泵浦探測(cè)實(shí)驗(yàn)的時(shí)間零點(diǎn)。

紫外波段的光作為泵浦光的實(shí)驗(yàn)中，一般也可以用氙氣(Xe)等作為校正分子，利用這種原子氣體的非共振電離信號(hào)來(lái)確定泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)[27]。丙酮分子的能級(jí)結(jié)構(gòu)比較特殊，它的第一個(gè)吸收帶位于330～220 nm 波段，是源于π*←n的禁戒(Dipole-forbidden)躍遷，第一電子激發(fā)態(tài)帶源位于328.6 nm。它的第二個(gè)吸收帶是個(gè)很強(qiáng)的吸收帶，位于195～180 nm 的波段范圍，是源于3s←n0躍遷，第二電子激發(fā)態(tài)帶源位于 195.2 nm。丙酮分子的第一電子激發(fā)態(tài)和第二電子激發(fā)態(tài)的能級(jí)差高達(dá)2.6 eV (250 kJ/mol)，這種能級(jí)結(jié)構(gòu)在其他分子體系中不常見。丙酮分子的這種能級(jí)特殊的結(jié)構(gòu)有利于進(jìn)行泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)的測(cè)量。如選用的泵浦光波長(zhǎng)是能激發(fā)丙酮至無(wú)共振能級(jí)區(qū)的激光，由于泵浦到的是丙酮分子的無(wú)共振能級(jí)區(qū)，可以把丙酮分子母體離子時(shí)間分辨強(qiáng)度信號(hào)作為飛秒激光泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)。

圖3 (a) 在實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的NO在226 nm泵浦、297 nm探測(cè)下的離子信號(hào)隨泵浦探測(cè)時(shí)間延遲的變化；(b) 泵浦光和探測(cè)光的交叉相關(guān)函數(shù)(290 fs)[26]。

Fig.3 (a) Time-resolved total ion signal as a function of delay time, between the pump pulse at 226 nm and the probe pulse at 297 nm. (b) Pump-probe cross-correlation function[26].

當(dāng)實(shí)驗(yàn)中所選用激光脈沖的中心波長(zhǎng)為更短時(shí)，由于單脈沖能量過(guò)低，很可能得不到信噪比較好的Xe 時(shí)間演化信號(hào)。因此，實(shí)驗(yàn)中選用VUV波段的光時(shí)，需要尋找其他方法確定泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)。目前最常用的方法是在樣品氣體中加入微量電離信號(hào)強(qiáng)而壽命很短的分子，還可以直接用一些短壽命分子做平行實(shí)驗(yàn)。苯、甲苯等分子被VUV波段的光激發(fā)后壽命很短，可以作為校正分子。在實(shí)驗(yàn)中主要是由于校正分子某些態(tài)壽命比泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)還要短，因此，這些態(tài)的共振增強(qiáng)多光子電離時(shí)間演化信號(hào)能很近似地反映出泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)。

如果時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中的激光光源是可調(diào)諧飛秒激光，泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)的測(cè)量可以不用校正分子。這時(shí)調(diào)節(jié)可調(diào)諧激光波長(zhǎng)，激發(fā)樣品分子一個(gè)已知的短壽命態(tài)，即可獲得所用泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)。

在飛秒時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn)中，測(cè)得泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)后，對(duì)實(shí)驗(yàn)上測(cè)得的信號(hào)進(jìn)行去卷積處理才能得到被研究體系激發(fā)態(tài)真正的衰減函數(shù)。去卷積，數(shù)學(xué)上已經(jīng)是完全可以解決的問(wèn)題。但在實(shí)際測(cè)量中采集的點(diǎn)再多，離子信號(hào)衰減數(shù)據(jù)也是一些離散的點(diǎn)，對(duì)離散的點(diǎn)去卷積具有一定的難度。人們發(fā)展了線性和非線性最小二乘法、矩陣法、Four1er變換[28]等方法，解決了離散點(diǎn)去卷積時(shí)的困難。對(duì)去卷積后得到的質(zhì)譜數(shù)據(jù)通常用一組函數(shù)(多數(shù)情況下是指數(shù)衰減、指數(shù)上升或指數(shù)衰減加指數(shù)上升函數(shù))擬合，可以獲得激發(fā)態(tài)的壽命參數(shù)。

4 結(jié) 論

利用飛秒激光脈沖泵浦-探測(cè)技術(shù)進(jìn)行時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn)時(shí)，泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)和時(shí)間零點(diǎn)的確定是十分關(guān)鍵的步驟。在不同的實(shí)驗(yàn)條件下，需要考慮采用不同的方法。當(dāng)實(shí)驗(yàn)中選擇可見波段的飛秒激光作為泵浦光和探測(cè)光時(shí)，可以通過(guò)測(cè)量隨泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間而變化的泵浦光和探測(cè)光二者的和頻光強(qiáng)實(shí)現(xiàn)；當(dāng)實(shí)驗(yàn)中選擇紫外甚至更短的波段飛秒激光作為泵浦光和探測(cè)光時(shí)，目前還很難利用直接的技術(shù)手段來(lái)測(cè)定泵浦-探測(cè)交叉相關(guān)函數(shù)及時(shí)間零點(diǎn)，通常采用的做法是選擇合適的原子氣體或分子作為校正分子進(jìn)行間接測(cè)量。

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布瑪麗亞·阿布力米提(1984-)，女，新疆阿圖什人，博士，副教授，2014年于中國(guó)科學(xué)院大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事超快動(dòng)力學(xué)、超快激光等方面的研究。

E-mail： maryam917@163.com

Determine The Pump-probe Cross Correlation Function and The Zero of Time of The Pump and Probe Laser in Femtosecond Time-resolved Studies

Bumaliya·ABULIMITI1，2*, XIANG Mei1

(1.SchoolofPhysicsAndElectronicEngineering，XinjiangNormalUniversity,Urumqi830054，China;2.StateKeyLaboratoryofMagneticResonanceandAtomicandMolecularPhysics,WuhanInstituteofPhysicsandMathematics,ChineseAcademyofSciences,Wuhan430071，China)

Femtosecond laser technique, not only makes the observation of excited state relaxation processes more directly, but also offers information for disentangle the complex dynamics of excited state relaxation processes. However, what have an explosive impact on accuracy and reliability of experimental result is that cross correlation function as well as the zero of time of the pump and probe laser pulses, therefore, determine the correct value of them is the most vital process in the experiment. Examples of applying the femtosecond pump-probe technique is presented to study the relaxation dynamics of the molecular excited states, by what, on the basis of experimental conditions and requirements, the paper introduced approaches of determine the cross correlation function as well as the zero of time of the pump and probe laser pulse in the course of concrete femtosecond time-resolved experiments. For the pump and the probe laser pulses in the visible light range, by way of delay time of the pump and the probe pulses, we could apply optical technique to detect the transient of the intensity of the second harmonic generation. Yet, for the determination of correlation function as well as the zero of time for the ultrafast pulses in the UV or the VUV， calibration method would be an ideal method.

femtosecond laser； pump-probe； cross-correlation function； time-resolved

2016-11-07；

2017-01-19

國(guó)家自然科學(xué)基金(11564040，11204264)； 新疆自治區(qū)青年科技創(chuàng)新人才培養(yǎng)工程(2013731012)； 新疆師范大學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室招標(biāo)課題(KWFG1502)資助項(xiàng)目 Sopported by National Natural Science Foundation of China(11564040,11204264); Science and Technology Innovation Youth Talents Training Project of Xinjiang Autonomous Region(2013731012); Bidding Project for Key Laboratory of Xinjiang Normal University(KWFG1502)

1000-7032(2017)05-0648-07

O64

A

10.3788/fgxb20173805.0648

*CorrespondingAuthor,E-mail:maryam917@163.com