李家明，范景蓮，韓勇

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溫度對純鐵與低活性鐵素體鋼擴散連接界面行為的影響

李家明，范景蓮，韓勇

(中南大學(xué)粉末冶金國家重點實驗室，長沙 410083)

以Fe-50Cu合金粉末為中間層，對純鐵與低活性鐵素體鋼進行真空壓力燒結(jié)擴散連接，采用掃描電鏡(SEM)和能譜儀(EDS)對中間層的顯微組織、連接界面的元素分布和拉伸斷口形貌進行觀察與分析，并對連接件進行抗拉強度測試，研究連接溫度對純鐵與低活性鐵素體鋼燒結(jié)擴散連接界面行為的影響。結(jié)果表明：在700～800 ℃溫度范圍內(nèi)，隨連接溫度升高，中間層的孔隙減少、致密度提高；且隨連接溫度升高，中間層與母材界面的元素互擴散加強，連接界面逐漸模糊，形成較強的冶金結(jié)合，從而使連接界面的抗拉強度提高。連接溫度為800 ℃時，連接件的界面抗拉強度達到251.19 MPa，連接強度大于母材純鐵的強度，斷裂發(fā)生于純鐵中。

擴散連接；Fe-50Cu合金；中間層；致密化；原子擴散；冶金結(jié)合；界面行為

偏濾器是現(xiàn)代磁約束核聚變堆試驗裝置中一個非常重要的部件[1]。偏濾器所用的材料主要包括面向等離子體材料(plasma facing material，PFM)和熱沉材料。PFM在工作狀態(tài)下受到高能粒子流(3~30 MW/m2)產(chǎn)生的高熱負荷沖擊[2]，因此要求熱沉材料具有良好的導(dǎo)熱性能，將PFM表面的熱量迅速轉(zhuǎn)移釋放，從而保障PFM安全服役。鎢(W)及其合金具有高熔點、低蒸氣壓和低濺射腐蝕率，被認為是最有前景的PFM[3?5]；低活性鐵素體鋼(reduced activation ferritic/martenstic steel，RAFMs)具有良好的抗高溫蠕變性能、較高的熱導(dǎo)率及優(yōu)良的力學(xué)性能，被認為是未來核聚變堆中首選的熱沉材料[6?8]，所以作為等離子體材料的W與熱沉材料RAFMs之間的高性能連接成為核聚變領(lǐng)域一個重要研究課題。為了實現(xiàn)W/RAFMs的高性能連接，國內(nèi)外學(xué)者嘗試采用電子束焊接技術(shù)、釬焊技術(shù)及熱等靜壓技術(shù)等多種連接技術(shù)對W與RAFMs進行連接[9?14]。但由于鎢與鋼之間的熱膨脹系數(shù)相差很大(分別為4.5×10?6K?1，和12.7×10?6K?1)，直接連接過程中會產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力，導(dǎo)致連接界面的性能較低[15?17]。為了緩解W/RAFMs直接連接產(chǎn)生的高熱應(yīng)力，本課題組設(shè)計提出W/梯度W-Fe/純Fe/RAFMs多層梯度過渡緩釋應(yīng)力的方案，以此改善界面的連接性能，前期在梯度W-Fe與純Fe的燒結(jié)擴散連接方面已取得較好的結(jié)果。本論文在課題組前期工作的基礎(chǔ)上，對純鐵與低活性鐵素體鋼進行燒結(jié)擴散連接，選用機械合金化Fe-50Cu粉末[18]作為中間層，利用Fe-Cu合金的高強度、與母材良好的擴散冶金結(jié)合相容性、Cu的高導(dǎo)熱率以及合金粉末的高活性來實現(xiàn)高性能連接。重點研究連接溫度對中間層燒結(jié)致密化行為、界面元素擴散行為以及界面連接強度和斷裂方式的影響，并與純Fe/RAFMs直接連接的界面性能進行對比，以期為W/梯度W-Fe/純Fe/RAFMs多層梯度過渡緩釋應(yīng)力的方案提供基礎(chǔ)實驗數(shù)據(jù)。

1 實驗

1.1 實驗材料

所用純鐵為市購，純度≥99%；RAFMs由核工業(yè)西南物理研究院提供，其化學(xué)成分列于表1。中間層所用羰基Fe粉與電解Cu粉皆為市購，其中Fe粉純度≥99.9%，平均粒度為3~5 μm；Cu粉純度≥99.9%，平均粒度為5~8 μm。

表1 RAFMs的化學(xué)成分[8]

1.2 實驗方法

將純鐵與RAFMs線切割成尺寸為20 mm×20 mm×20 mm的待連接試樣，待連接表面用金相砂紙精磨至800#。按1:1的質(zhì)量比稱量Fe粉與Cu粉，混合高能球磨實現(xiàn)機械合金化。將Fe-50Cu合金粉末與無水乙醇和分散劑混合攪拌均勻后，分別浸涂在2種母材的待連接表面，之后將其對接固定為連接試樣。

將連接件放入真空壓力焊接爐中進行擴散連接。擴散連接溫度分別為700，750和800 ℃，保溫時間為2 h，保溫結(jié)束后隨爐冷卻至室溫。擴散連接壓力為20 MPa。為了研究添加Fe-Cu中間層對純Fe/RAFMs連接性能的影響，采用同樣方法制備無中間層的純Fe/RAFMs直接連接試樣。

擴散連接后，以中間層為中心，將Fe/RAFMs連接樣用線切割加工出“工”字型標準拉伸試樣，利用美國Instron3369力學(xué)試驗機測試拉伸性能。采用Nova Nano SEM場發(fā)射掃描電鏡結(jié)合能譜儀(EDS)觀察和分析中間層的顯微組織、連接界面的元素分布及拉伸斷口形貌。

2 結(jié)果與討論

2.1 中間層燒結(jié)致密化

圖1所示為不同溫度下連接的Fe/RAFMs連接件中間層的組織結(jié)構(gòu)。從圖可看出，連接溫度升高引起連接件中間層孔隙的數(shù)量和形貌發(fā)生變化。連接溫度為700 ℃時中間層的孔隙小而多。粉末顆粒之間形成燒結(jié)頸并長大，但由于溫度較低，保溫結(jié)束后，顆粒與顆粒之間仍然存在許多小的連通孔隙。當連接溫度從700 ℃升高到750 ℃時，中間層內(nèi)的孔隙變大，呈現(xiàn)不規(guī)則形貌，但孔隙總數(shù)減少。在750 ℃連接時，于700 ℃未能排除的大量小的連通孔隙，通過表面擴散和體積擴散而逐漸縮小和消失，有些小的連通孔隙聚集為封閉的大孔隙，所以總的孔隙數(shù)量減少，但孔隙尺寸變大。連接溫度進一步升高到800 ℃時，中間層的孔隙縮小，且為圓形孔隙。孔隙縮小是因為保溫后期，在封閉孔隙周圍的物質(zhì)內(nèi)，表面應(yīng)力使空位的濃度增高，空位不斷向外擴散，引起孔隙收縮，這種機制使中間層不斷收縮致密；而孔隙球化的原因為中間層在保溫后期形成隔離閉孔后，孔隙表面擴散促進孔隙表面光滑，使得孔隙球化。

圖1 不同溫度下連接的Fe/RAFMs連接件中間層的SEM二次電子圖像

隨連接溫度升高，連接件的中間層孔隙的形狀和數(shù)量發(fā)生變化，中間層逐漸致密化，預(yù)示中間層強度提高。

2.2 連接擴散行為

圖2所示為連接件的掃描電鏡背散射電子圖像，可看出在不同連接溫度下，中間層與純Fe結(jié)合緊密，沒有發(fā)現(xiàn)明顯的縫隙，中間層與純Fe形成良好的冶金結(jié)合。但中間層與RAFMs連接界面的顯微組織結(jié)構(gòu)隨溫度變化而改變。700 ℃的連接件中，中間層與RAFMs之間存在明顯的縫隙，這是由于擴散連接溫度較低，原子擴散不充分。而在750 ℃和800 ℃下連接的連接件中，中間層與RAFMs之間的縫隙消失，界面發(fā)生模糊化，并且連接溫度越高，連接界面越模糊。這是由于在750～800 ℃較高溫度下，原子擴散能力顯著增強，在連接界面處發(fā)生相互固溶擴散，中間層與RAFMs形成冶金結(jié)合。

圖2 不同連接溫度下接頭的顯微組織

圖3所示為中間層與RAFMs連接界面的元素線掃描圖。從圖中看出，在不同連接溫度的條件下，界面處都存在較明顯的Fe，Cu和Cr元素濃度梯度變化的現(xiàn)象，這進一步說明連接過程中界面處元素發(fā)生相互擴散。而且隨連接溫度升高，各元素的濃度梯度越來越小，表明在高溫下各元素獲得較大的擴散驅(qū)動力，促進原子相互擴散，從而形成良好的界面冶金結(jié)合，提高連接性能。

圖3 中間層與RAFMs連接界面的線掃描元素分布圖

2.3 抗拉強度

表2為連接溫度對Fe/RAFMs連接件抗拉強度的影響。從表2可知，以Fe-50Cu合金粉作為中間過渡層可提高接頭的抗拉強度。隨連接溫度升高，界面連接強度顯著提高，這是由于溫度升高促進了原子擴散，促使中間層致密化，并且中間層與母材形成牢固的冶金結(jié)合。在800 ℃連接時，無中間層的連接件斷裂于界面，添加中間層的連接件斷裂于母材純鐵。

表2 連接溫度對連接件抗拉強度的影響

圖4所示為700 ℃下連接的Fe/RAFMs連接件拉伸斷口的表面形貌與能譜分析，由圖可見拉伸斷口非常平整。為研究連接件的斷裂方式，對圖4(c)中的 A區(qū)域進行元素分析，結(jié)果如圖4(d)所示。從圖4(d)可看出，斷口表面Cr元素的含量高達9.06%，Cu含量為8.28%，對比表1中RAFMs的Cr元素含量可知斷裂部位位于母材RAFMs與中間層的界面處，說明在700 ℃下連接的接頭，中間層與RAFMs未發(fā)生冶金結(jié)合或者冶金結(jié)合較微弱，在拉伸過程中在中間層與母材界面處發(fā)生直接脫落。

圖4 700 ℃連接的接頭拉伸斷口表面形貌與能譜分析

圖5所示為750 ℃下連接的Fe/RAFM連接件拉伸斷口的表面形貌與能譜分析。由圖可見斷口不平整，這是由于中間層與部分母材形成冶金結(jié)合，斷裂發(fā)生在連接界面及中間層的缺陷處。EDS分析結(jié)果表明，在斷口平整處，Cr元素含量為5.02%，表明RAFMs中的Cr元素在連接界面發(fā)生了良好的擴散，在連接界面形成具有一定強度的冶金結(jié)合。同時可知斷口平整處位于中間層與母材RAFMs的連接界面，凹陷處則位中間層。凹陷處呈現(xiàn)出明顯的韌窩，斷裂方式為塑性斷裂。韌窩形成的主要原因是中間層致密化后，表現(xiàn)為塑性相Cu包圍Fe顆粒。在拉伸應(yīng)力下，中間層的Fe顆粒被“拉拔”出來，塑性相發(fā)生塑性斷裂形成韌窩。

圖5 750 ℃下連接的接頭拉伸斷口表面形貌與能譜分析

圖6所示為800 ℃下連接的連接件拉伸斷裂的宏觀形貌。連接件斷裂于純鐵處，這說明在800 ℃進行擴散連接后，連接界面的抗拉強度大于純鐵的強度。

圖6 800 ℃連接件拉伸斷裂的宏觀形貌

綜上所述，隨連接溫度升高，連接界面強度升高，斷裂位置發(fā)生變化。圖7所示為不同連接溫度下連接件的斷裂模式示意圖。連接溫度為700 ℃時，斷裂方式為在RAFMs與中間層的連接界面直接脫落，斷口平整；連接溫度為750 ℃時，連接件在RAFMs與中間層的連接界面及中間層缺陷處混合斷裂；在800 ℃溫度下連接的試樣斷裂于純鐵中。

圖7 不同溫度下連接的連接件斷裂示意圖，紅線為斷裂位置

3 結(jié)論

1) 以Fe-50Cu合金粉末為中間層，對純鐵與低活性鐵素體鋼進行真空壓力燒結(jié)擴散連接，連接溫度對中間層中孔隙的形貌和數(shù)量以及連接性能有直接影響。升高連接溫度可減少中間層的孔隙，促進中間層致密化，提高中間層及連接件的強度。

2) 在750～800 ℃的溫度下，在Fe/RAFMs連接界面處發(fā)生相互固溶擴散，界面模糊化，形成冶金 結(jié)合。

3) 與直接連接相比，以Fe-50Cu合金粉末作為中間層，可提高連接件的抗拉強度。在800 ℃下進行擴散連接的連接件，界面連接強度達到251.19 MPa，高于母材純鐵的強度，斷裂發(fā)生于純鐵中。

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(編輯 湯金芝)

Effect of temperature on interface behaviors of diffusion bonded iron and RAFMs

LI Jiaming, FAN Jinglian, HAN Yong

(State Key Laboratory of Powder Metallurgy, Central South University, Changsha 410083, China)

The iron and RAFMs was bonded by sintering diffusion in vacuum and under pressure using Fe-50Cu powder as interlayer. The interlayer microstructures, composition distribution and fracture characteristics of the joint were studied by SEM and EDS. Joint properties were evaluated by tensile tests. Effect of processing temperature (700?800 ℃) on interface behaviors of iron and RAFMs was studied. The result shows that the increased temperature reduces the number of holes in interlayer and increases densification. It can also enhance the atom diffusion between Fe and RAFMs and make interface hazy. The metallurgical bonding is formed, leading to the enchantment of the strength of interface. The tensile strength reaches 251.19 MPa when the specimen is bonded at 800 ℃, and the bonding strength is higher than that of iron while the fracture occurrs in iron.

diffusion bonding; Fe-50Cu alloy; interlayer; densification; atom diffusion; metallurgical bonding; interface behaviors

TG457.11

A

1673-0224(2017)02-198-07

科技部ITER專項(2014GB115001)；教育部博士點基金資助項目(20130162130002)；國家自然科學(xué)基金資助項目(51404308)

2016?03?09；

2016?04?21

范景蓮，教授，博士。電話：0731-88836652；E-mail: fjl@csu.edu.cn