董暢，高啟君，呂曉龍，賈巍

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直接接觸式膜蒸餾過(guò)程的膜曝氣強(qiáng)化

董暢1,2,3，高啟君1,3，呂曉龍1,3，賈巍1,2,3

（1省部共建分離膜與膜過(guò)程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300387；2天津工業(yè)大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，天津300387；3天津工業(yè)大學(xué)生物化工研究所，天津300387）

針對(duì)直接接觸式膜蒸餾（direct contact membrane distillation，DCMD）過(guò)程存在的膜通量小及膜污染問(wèn)題，設(shè)計(jì)了一種新型結(jié)構(gòu)的膜蒸餾組件。以蔗糖溶液為處理液，考察了膜組件裝填密度、膜曝氣量、蔗糖濃度與溫度0對(duì)DCMD過(guò)程的影響。結(jié)果表明：隨著、的增加，DCMD過(guò)程的膜通量先增大，后逐漸降低，、均存在最優(yōu)值；隨著的增加，膜通量逐漸降低；隨著0的增加，膜通量增大；對(duì)為30%(mass)的蔗糖溶液進(jìn)行DCMD法處理330 min時(shí)，膜曝氣可使DCMD的初始膜通量initial提升24.7%、膜通量衰減率Δ降低55.0%，維持高膜通量的連續(xù)運(yùn)行時(shí)間0延長(zhǎng)4倍。主要原因是膜曝氣強(qiáng)化了DCMD過(guò)程的傳熱傳質(zhì)，進(jìn)而強(qiáng)化過(guò)程的分離性能；有效控制了DCMD過(guò)程的濃差極化，進(jìn)而延緩過(guò)程的膜污染進(jìn)程。研究結(jié)果有利于推進(jìn)DCMD的工程化應(yīng)用。

直接接觸式膜蒸餾；膜曝氣；氣液兩相流；過(guò)程強(qiáng)化；傳熱；傳質(zhì)；膜污染

引 言

膜蒸餾（membrane distillation，MD）是膜技術(shù)與傳統(tǒng)蒸餾工藝相結(jié)合、采用疏水性微孔膜為分離介質(zhì)的新型膜分離過(guò)程[1-3]。由于其在廢水資源化利用、節(jié)水減排方面的巨大潛力和應(yīng)用優(yōu)勢(shì)，越來(lái)越受到膜研究者的重視[4]。當(dāng)前，有關(guān)MD技術(shù)的相關(guān)應(yīng)用研究已拓展到化工[5-7]、醫(yī)藥[8-9]、食品[10-12]、海水與苦咸水深度處理及綜合應(yīng)用[13-15]等諸多領(lǐng)域，是近年膜分離、水處理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。

MD的蒸餾通量小及存在膜污染，是阻礙其工業(yè)化應(yīng)用的主要問(wèn)題之一。因此，圍繞MD通量的提高，及膜污染進(jìn)程的有效控制，研發(fā)性能優(yōu)異的MD過(guò)程，成為了當(dāng)前一個(gè)重要的研究課題[16-19]。Zhao等[20]和Lu等[21]通過(guò)膜改性制備出超疏水性、大孔徑、高機(jī)械強(qiáng)度的膜。研究表明，通過(guò)膜結(jié)構(gòu)的改進(jìn)，可有效的提高膜通量，并緩解膜污染。Ali等[22]通過(guò)扭曲、編織方法來(lái)改變中空纖維膜的幾何形狀，分別制備出膜束呈波狀形、螺旋形的中空纖維膜組件。研究表明，通過(guò)組件結(jié)構(gòu)的改變，能夠減弱MD過(guò)程的濃差極化和溫差極化，進(jìn)而提高膜通量。采用氣-液兩相流原理[23]以強(qiáng)化MD過(guò)程傳熱、傳質(zhì)的研究，近幾年也有文獻(xiàn)報(bào)道。Wu等[24]在料液進(jìn)入MD組件前鼓入低壓壓縮空氣，從而在組件管程中形成氣液兩相流。研究表明，壓縮空氣的鼓入，可顯著提高M(jìn)D的產(chǎn)水效率，并能減輕膜污染。Chen等[25]在膜組件料液側(cè)放入6個(gè)1 mm的針狀進(jìn)氣孔，通過(guò)調(diào)整進(jìn)氣流速來(lái)控制熱料液中氣泡大小，從而研究氣泡大小對(duì)MD性能的影響。研究表明，小氣泡所形成的氣液兩相流的流態(tài)分布更均勻，使得膜面處料液到料液主體間的傳熱系數(shù)更高，因此MD通量提升更顯著。

根據(jù)揮發(fā)性組分在透過(guò)側(cè)的冷凝或移出方式的不同，可將MD分為5種形式：直接接觸式膜蒸餾（direct contact membrane distillation，DCMD）、減壓式膜蒸餾（vacuum membrane distillation，VMD）、氣掃式膜蒸餾（sweep gas membrane distillation，SGMD）、氣隙式膜蒸餾(air gap membrane distillation，AGMD)及吸收式膜蒸餾(osmotic distillation，OMD)。DCMD較其他形式的MD而言，工藝簡(jiǎn)單，膜通量較高，動(dòng)力消耗少，因此一直是MD技術(shù)研究的重要方向。本文針對(duì)DCMD過(guò)程存在的膜通量小及膜污染問(wèn)題，設(shè)計(jì)了一種新型結(jié)構(gòu)的DCMD組件。組件內(nèi)部鄰近的兩根PVDF中空纖維疏水微孔膜，一根具有曝氣功能，一個(gè)具有分離功能。以蔗糖溶液為處理液（即熱料液），考察了膜組件裝填密度、膜曝氣量、待處理液濃度與溫度0對(duì)DCMD過(guò)程的影響。DCMD組件殼程的熱料液中，在沿著疏水膜絲徑向方向上，通過(guò)疏水膜的微孔鼓入微小氣泡，從而形成均勻的氣液兩相流，一方面以強(qiáng)化膜面處熱料液到熱料液主體間的傳熱與傳質(zhì)，進(jìn)而強(qiáng)化DCMD過(guò)程的分離性能；另一方面以有效控制DCMD過(guò)程的濃差極化，進(jìn)而抑制過(guò)程的膜污染進(jìn)程。研究結(jié)果有利于推進(jìn)DCMD的工程化應(yīng)用。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備

膜組件內(nèi)，分離膜與曝氣膜為同一規(guī)格的PVDF中空纖維疏水微孔膜絲，自制，內(nèi)徑0.80 mm，外徑1.1 mm，最大孔徑0.22 μm，孔隙率85%；DCMD組件，自制；膜與組件結(jié)構(gòu)、組件結(jié)構(gòu)參數(shù)分別見(jiàn)圖1、表1；分析純級(jí)蔗糖，天津市化學(xué)試劑廠；超級(jí)恒溫水浴鍋，SY-601型，天津市歐諾儀器儀表有限公司；磁力驅(qū)動(dòng)循環(huán)泵，MP-55RZ型，上海新西山實(shí)業(yè)有限公司；空壓機(jī)，LBW-45/8型，臺(tái)州三合機(jī)械有限公司；電導(dǎo)率儀，DDS-11A型，上海雷磁新涇儀器廠；電子天平，21001型，天津天馬儀器廠。

表1 PVDF中空纖維DCMD組件參數(shù)

Note: Packing density wascalculatedas the number of separation and aeration membrane.

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置與流程

實(shí)驗(yàn)裝置流程如圖2所示，由DCMD過(guò)程和膜曝氣過(guò)程組成，其中DCMD過(guò)程包括熱料液循環(huán)系統(tǒng)和冷料液循環(huán)系統(tǒng)。熱料液循環(huán)系統(tǒng)中，在磁力驅(qū)動(dòng)循環(huán)泵的作用下，經(jīng)超級(jí)恒溫水浴鍋預(yù)熱到指定溫度的熱料液（蔗糖溶液），以要求的流量泵入組件殼程；冷料液循環(huán)系統(tǒng)中，在磁力驅(qū)動(dòng)循環(huán)泵的作用下，冷料液罐內(nèi)的冷料液（初始為純凈水），以要求的流量先泵入冷卻器以降溫到指定溫度，后流入組件內(nèi)DCMD膜絲的管程。由氣泵產(chǎn)生的壓縮空氣，先以特定的壓力、流量進(jìn)入組件內(nèi)膜曝氣膜絲的管程，再跨過(guò)膜徑向方向上的微孔進(jìn)入到組件殼程的熱料液中，對(duì)熱料液實(shí)現(xiàn)膜曝氣，從而使得殼程內(nèi)形成均勻的氣液兩相流。這樣，熱料液中的揮發(fā)性組分（水），在膜兩側(cè)組分蒸氣壓差的推動(dòng)下，穿過(guò)膜微孔進(jìn)入DCMD膜絲管程的冷料液中，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)熱料液的高效分離。發(fā)生DCMD后，組件殼程內(nèi)的氣液兩相流離開(kāi)組件，進(jìn)入氣液分離器，因膜蒸發(fā)而降溫的熱料液重新進(jìn)入超級(jí)恒溫水浴鍋被預(yù)熱到指定溫度，空氣則被排出循環(huán)系統(tǒng)?；烊氘a(chǎn)水（滲透液）的冷料液進(jìn)入冷料液罐，進(jìn)而進(jìn)入下一個(gè)循環(huán)系統(tǒng)。通過(guò)測(cè)量冷料液罐內(nèi)料液的電導(dǎo)率值及質(zhì)量變化，以監(jiān)測(cè)膜的滲漏狀況，并表征過(guò)程的產(chǎn)水通量。每個(gè)實(shí)驗(yàn)條件下，裝置穩(wěn)定運(yùn)行15 min，每個(gè)實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次，數(shù)據(jù)取平均值。

1—thermostat；2—hot feed tank；3，9—magnetic drive pump；4,10,14—valve；5，11—liquid flowmeter；6—membrane module；7—electronic balance；8—cold feed tank；12—cooler；13—gas flowmeter；15—air pump；16—gas-liquid separator

1.3 數(shù)據(jù)處理

1.3.1 膜曝氣量 膜曝氣量，g·h-1，采用式(1) 計(jì)算[26]

式中，為空氣壓強(qiáng)，Pa；為空氣體積，m3·h-1；為空氣的摩爾質(zhì)量，g·mol-1，為理想氣體常數(shù)（8.314 J·mol-1·K-1）；為熱力學(xué)溫度，K。

1.3.2 DCMD通量為單位時(shí)間在單位膜蒸發(fā)面積上產(chǎn)生的餾出液質(zhì)量，kg·m-2·h-1，由式(2)計(jì)算[27]

式中，D為產(chǎn)水質(zhì)量，kg；為DCMD組件的有效膜面積，m2；D為收集產(chǎn)水時(shí)間，h。

1.3.3 膜通量衰減率 膜通量衰減率D為連續(xù)DCMD實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，終點(diǎn)膜通量較初始膜通量降低的百分?jǐn)?shù)，由式(3)計(jì)算

式中，over為連續(xù)DCMD實(shí)驗(yàn)過(guò)程中實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)的膜通量，kg·m-2·h-1；initial為實(shí)驗(yàn)初始的膜通量，kg·m-2·h-1。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

實(shí)驗(yàn)中，產(chǎn)水電導(dǎo)率均低于15 μS·cm-1，表明組件未有滲漏情況發(fā)生，因此針對(duì)產(chǎn)水電導(dǎo)率，本文不做討論，而重點(diǎn)研究組件裝填密度、曝氣量、待處理液濃度、溫度0對(duì)DCMD過(guò)膜通量的影響，及膜曝氣對(duì)過(guò)程膜污染進(jìn)程的影響。

2.1 組件裝填密度對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響

當(dāng)為30%(mass)，其進(jìn)入DCMD組件殼程溫度0為75℃，流速hot為4.8×10-4 m·s-1；冷卻水進(jìn)入組件管程溫度2為18℃，其流速cool為0.10 m·s-1時(shí)；研究未曝氣及為25.0 g·h-1兩種情況下，對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響，結(jié)果如圖3所示。

由圖3可知，在未曝氣及特定曝氣量下，隨著的增加，膜通量均先增加后逐漸降低。DCMD本質(zhì)上是傳熱、傳質(zhì)協(xié)同作用過(guò)程，且傳熱屬于控制步驟。當(dāng)采用新型結(jié)構(gòu)的DCMD組件[圖1(b)]時(shí)，區(qū)別于傳統(tǒng)DCMD過(guò)程的最大特點(diǎn)是能夠?qū)M件殼程內(nèi)正在發(fā)生DCMD過(guò)程的熱料液進(jìn)行膜曝氣，使熱料液與跨過(guò)疏水膜微孔的氣泡構(gòu)成兩相流效應(yīng)，從而強(qiáng)化膜面處熱料液到熱料液主體間的傳熱與傳質(zhì)，進(jìn)而強(qiáng)化DCMD過(guò)程跨膜傳質(zhì)，提高膜通量。氣液兩相流效應(yīng)對(duì)DCMD過(guò)程性能的強(qiáng)化程度一方面取決于主要由控制的兩相流的湍動(dòng)程度，另一方面取決于由氣液接觸面積控制的兩相流的均勻程度。

的增加，減小了熱料液主體到膜面處熱料液間的傳質(zhì)、傳熱距離，使得膜面處的熱料液溫度、濃度更接近于熱料液主體的溫度、濃度，從而有利于熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行；此外，在曝氣量及組件內(nèi)徑特定時(shí)，的增加，增大了組件內(nèi)的膜曝氣面積，從而顯著增加組件殼程內(nèi)氣-液接觸的均勻程度。以上兩方面均有利于組件殼程內(nèi)熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行，因此膜通量會(huì)隨著的增加而增加。再增加，膜通量逐漸降低。這是因?yàn)?，繼續(xù)增加后，膜絲之間相互干擾增加，會(huì)導(dǎo)致氣泡跨過(guò)膜微孔后在熱料液中匯聚成大氣泡，降低熱料液與氣泡的接觸面積[28-29]，從而降低氣液兩相流的均勻程度，進(jìn)而不利于組件殼程熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行，因此隨著的增加膜通量最終會(huì)逐漸降低?？梢?jiàn)，具有最優(yōu)值。

2.2 膜曝氣量對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響

當(dāng)分別為13%、25%、30%，0為75℃，hot為4.8×10-4 m·s-1；2為18℃，cool為0.10 m·s-1時(shí)，研究對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響，結(jié)果如圖4所示。

由圖4可知，隨著的增加，DCMD過(guò)程的膜通量先增加，后逐漸降低。的增加，增大了組件熱料液側(cè)氣-液兩相流的湍動(dòng)程度，減薄了膜面處熱料液的溫度邊界層及濃度邊界層，使得膜面處的熱料液溫度、濃度更接近于熱料液主體的溫度、濃度，從而有利于熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行，因此膜通量會(huì)隨著的增加而增加。由圖4可以看到，當(dāng)蔗糖溶液濃度為13%～30%時(shí)，在23.4～35.1 g·h-1范圍內(nèi)，膜通量可達(dá)到最大值。再增加，膜通量逐漸降低。這是因?yàn)槔^續(xù)增加后，盡管能增強(qiáng)氣-液兩相流的湍動(dòng)程度，但會(huì)增加停滯在熱料液蒸發(fā)界面上的氣泡數(shù)量，從而減少熱料液的有效膜蒸發(fā)面積。這兩方面均會(huì)降低熱料液的跨膜傳質(zhì)性能，因此隨著的再增加，DCMD過(guò)程的膜通量會(huì)逐漸降低?？梢?jiàn)，對(duì)于本文研發(fā)的膜曝氣強(qiáng)化DCMD過(guò)程，膜曝氣量具有最優(yōu)值，記為optimal。在optimal下的最大膜通量記為max。當(dāng)蔗糖溶液濃度分別為13%、25%、30%時(shí)，max依次可達(dá)到13.95、11.64、9.46 kg·m-2·h-1。

2.3 待處理液濃度對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響

2.2節(jié)通過(guò)研究不同下，對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響，可分別得到不同所對(duì)應(yīng)的optimal值。當(dāng)0為75℃，hot為4.8×10-4 m·s-1；2為18℃，cool為0.10 m·s-1時(shí)，在為0及optimal兩種情況下，研究對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響，結(jié)果如圖5所示。為0、optimal時(shí)的膜通量分別記為0、max。

由圖5可知，當(dāng)為0、optimal時(shí)，隨著的增加，膜通量均逐漸降低。在膜未曝氣（=0）及為optimal兩種情況下，隨著的增加，熱料液黏度逐漸增大，膜面處熱料液的溫度邊界層及濃度邊界層均增厚，提高了溫差極化和濃差極化對(duì)熱料液內(nèi)傳熱、傳質(zhì)過(guò)程的阻礙作用，使得膜面處熱料液到熱料液主體間的傳熱與傳質(zhì)均減慢，從而不利于熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行；同時(shí)，的增加還降低了膜面處水蒸氣/料液兩相界面上水蒸氣的分壓[30]，進(jìn)而降低了跨膜傳質(zhì)推動(dòng)力。因此，當(dāng)膜未曝氣（=0）時(shí)，膜通量逐漸降低。在optimal下，如2.2節(jié)所述，膜曝氣能夠強(qiáng)化DCMD過(guò)程膜面處熱料液到熱料液主體間的傳熱、傳質(zhì)性能，從而強(qiáng)化DCMD過(guò)程熱料液的跨膜傳質(zhì)，但由于的增加對(duì)膜通量的抑制程度，大于膜曝氣對(duì)膜通量的強(qiáng)化程度，最終導(dǎo)致在optimal下，隨著的增加，膜通量也逐漸降低。

由圖5可知，針對(duì)不同濃度的蔗糖溶液，在各自的optimal下，較未曝氣時(shí)，max均有不同程度的增加。本文采用式（4）所示的膜通量強(qiáng)化系數(shù)，來(lái)表征膜曝氣對(duì)不同濃度的蔗糖溶液膜通量的提升程度

表2給出了不同下DCMD過(guò)程的膜通量強(qiáng)化系數(shù)值。由表2可知，隨著的增加，先增加后逐漸降低?？梢?jiàn)，膜曝氣強(qiáng)化DCMD過(guò)程的膜通量時(shí)，蔗糖溶液濃度存在最優(yōu)值（30%）。

表2 c對(duì)DCMD過(guò)程膜通量強(qiáng)化系數(shù)E的影響

2.4 待處理液溫度對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響

當(dāng)為30%，hot為4.8×10-4 m·s-1；2為18℃，cool為0.10 m·s-1時(shí)，研究0對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響，結(jié)果如表3所示。

表3 T0對(duì)DCMD過(guò)程膜通量的影響

由表3可知，在不同的下，隨著0的增加，膜通量均有增加的趨勢(shì)。分析認(rèn)為，隨著0的增加，0對(duì)應(yīng)的水蒸氣飽和蒸汽壓呈指數(shù)趨勢(shì)增大[31]，因而導(dǎo)致發(fā)生DCMD的疏水膜兩側(cè)的傳質(zhì)推動(dòng)力呈相同趨勢(shì)增大。同時(shí)，隨著0的增加，熱料液黏度逐漸降低，一方面使得膜面處熱料液的溫度邊界層及濃度邊界層均減薄，從而降低了溫差極化和濃差極化對(duì)熱料液內(nèi)傳熱、傳質(zhì)過(guò)程的阻礙作用；另一方面增強(qiáng)組件殼程內(nèi)氣-液兩相流的湍動(dòng)程度及均勻程度。這兩方面均使得膜面處熱料液到熱料液主體間的傳熱、傳質(zhì)均增強(qiáng)，從而有利于熱料液跨膜傳質(zhì)的進(jìn)行。因此，隨著0的增加，在不同的下，膜通量均有增加的趨勢(shì)。

2.5 膜曝氣對(duì)DCMD過(guò)程膜污染進(jìn)程的影響

當(dāng)為30%（恒濃溶液），0為75℃，hot為4.8×10-4 m·s-1；2為18℃，cool為0.10 m·s-1時(shí)，研究了膜曝氣對(duì)DCMD過(guò)程膜污染進(jìn)程的影響，結(jié)果如圖6所示。

由圖6可知，在未膜曝氣及膜曝氣兩種操作條件下，在DCMD開(kāi)始的一段時(shí)間內(nèi)（0～0），膜通量先維持在較高的水平，然后隨著運(yùn)行時(shí)間的再延長(zhǎng)（0～330 min），膜通量呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢(shì)。當(dāng)DCMD發(fā)生時(shí)，隨著運(yùn)行時(shí)間的延長(zhǎng)，靠近熱料液側(cè)膜面處的濃差極化越來(lái)越嚴(yán)重，因此膜通量逐漸降低。

由圖6可知，當(dāng)DCMD過(guò)程未曝氣時(shí)，使得膜通量維持較高水平（7.78 kg·m-2·h-1）的運(yùn)行時(shí)間0為30 min，裝置運(yùn)行330 min后，膜通量衰減率Δ為24.2%。當(dāng)DCMD過(guò)程進(jìn)行膜曝氣時(shí)，使得膜通量維持較高水平（9.70 kg·m-2·h-1）的運(yùn)行時(shí)間0為150 min，裝置運(yùn)行330 min后，膜通量衰減率Δ僅為10.8%。可見(jiàn)，較未膜曝氣而言，膜曝氣可使DCMD過(guò)程的初始膜通量initial提升24.7%、膜通量衰減率Δ降低55.0%以上，維持高膜通量的連續(xù)運(yùn)行時(shí)間0延長(zhǎng)4倍。

當(dāng)DCMD過(guò)程膜曝氣強(qiáng)化時(shí)，組件內(nèi)的熱料液側(cè)形成氣-液兩相流，這不僅強(qiáng)化了過(guò)程的傳熱傳質(zhì)，進(jìn)而提升過(guò)程的傳質(zhì)通量，同時(shí)也有效控制了過(guò)程的濃差極化，進(jìn)而延緩過(guò)程的膜污染進(jìn)程。因此，較未膜曝氣而言，膜曝氣強(qiáng)化的DCMD過(guò)程具有更好的分離及抗污染性能。

3 結(jié) 論

本文采用兩根PVDF中空纖維疏水微孔膜設(shè)計(jì)出一種新型結(jié)構(gòu)的DCMD組件，一根具有曝氣功能，一根具有分離功能。隨著膜組件裝填密度和膜曝氣量增大，DCMD過(guò)程的膜通量先增加后逐漸降低，均存在最優(yōu)值；隨著蔗糖溶液濃度的增加，膜通量降低；溫度0增加，膜通量增大。膜曝氣使DCMD過(guò)程的初始膜通量提升24.7%，膜通量衰減率降低55.0%，維持高膜通量的連續(xù)運(yùn)行時(shí)間0延長(zhǎng)4倍。膜曝氣可以強(qiáng)化DCMD過(guò)程，增大膜初始通量，延緩膜污染進(jìn)程。

符 號(hào) 說(shuō) 明

A——組件的有效膜面積，m2 c——蔗糖溶液濃度，%(mass) J——膜蒸餾通量，kg·m-2·h-1 M——摩爾質(zhì)量，g·mol-1 P——空氣壓強(qiáng)，Pa q——曝氣量，g·h-1 T0,T2——分別為熱料液溫度、冷料液溫度，℃ V——空氣體積，m3·h-1 vhot,vcool——分別為熱料液流速、冷料液流速，m·s-1 Dt——收集產(chǎn)水時(shí)間，h DW——產(chǎn)水質(zhì)量，kg Φ——裝填密度，%

References

[1] DRIOLI E, ALI A, MACEDONIO F. Membrane distillation: recent developments and perspectives[J]. Desalination, 2015, 356: 56-84.

[2] ASHOOR B B, MANSOUR S, GIWA A,. Principles and applications of direct contact membrane distillation(DCMD): a comprehensive review[J]. Desalination, 2016, 398: 222-246.

[3] PANGARKAR B L, DESHMUKH S K, SAPKAL V S,. Review of membrane distillation process for water purification[J]. Desalination & Water Treatment, 2014, 57(7): 1-23.

[4] MUNIRASU S, HAIJA M A, BANAT F. Use of membrane technology for oil field and refinery produced water treatment—a review[J]. Process Safety & Environmental Protection, 2016, 100: 183-202.

[5] LIU J, QIN Y, LI P,. Separation of the acid-sugar mixtures by using acid retardation and further concentration of the eluents by using continuous—effect membrane distillation[J]. Journal of Chemical Technology & Biotechnology, 2016, 91(4): 1105-1112.

[6] ZOUNGRANA A. Treatment of metal-plating waste water by modified direct contact membrane distillation[J]. Chemical Papers—Slovak Academy of Sciences, 2016, 70(9): 1185-1195.

[7] TOMASZEWSKA M, ?APIN A. The influence of feed temperature and composition on the conversion of KCl into KHSO4in a membrane reactor combined with direct contact membrane distillation[J]. Separation & Purification Technology, 2012, 100(44): 59-65.

[8] DING Z W, LIU L Y, LIU Z,. The use of intermittent gas bubbling to control membrane fouling in concentrating TCM extract by membrane distillation[J]. Fuel & Energy Abstracts, 2011, 372(1): 172-181.

[9] 潘林梅, 石飛燕, 郭立瑋. 基于膜蒸餾的中藥水提液濃縮技術(shù)應(yīng)用前景及問(wèn)題探討[J]. 南京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報(bào), 2014, 30(1): 97-100. PAN L M, SHI F Y, GUO L W. Discussion on the application and problem of traditional chinese medicine water extraction concentration technique using membrane distillation[J]. Journal of Nanjing University of Traditional Chinese Medicine, 2014, 30(1): 97-100.

[10] QUIST-JENSEN C A, MACEDONIO F, CONIDI C,. Direct contact membrane distillation for the concentration of clarified orange juice[J]. Journal of Food Engineering, 2016, 187: 37-43.

[11] JENSEN M B, CHRISTENSEN K V, ANDR SEN R,. A model of direct contact membrane distillation for black currant juice[J]. Journal of Food Engineering, 2011, 107(3/4): 405-414.

[12] PURWASASMITA M, KURNIA D, MANDIAS F C,. Beer dealcoholization using non-porous membrane distillation[J]. Food & Bioproducts Processing, 2015, 94: 180-186.

[13] DUONG H C, DUKE M, GRAY S,. Membrane distillation and membrane electrolysis of coal seam gas reverse osmosis brine for clean water extraction and NaOH production[J]. Desalination, 2016, 397: 108-115.

[14] SANMARTION J A, KHAYET M, GARCIA-PAYO M C,. Desalination and concentration of saline aqueous solutions up to supersaturation by air gap membrane distillation and crystallization fouling[J]. Desalination, 2016, 393: 39-51.

[15] AN A K, GUO J, JEONG S,High flux and antifouling properties of negatively charged membrane for dyeing wastewater treatment by membrane distillation[J]. Water Research, 2016, 103: 362-371.

[16] ADHAM S, HUSSAIN A, MATAR J M,. Application of membrane distillation for desalting brines from thermal desalination plants[J]. Desalination, 2013, 314: 101-108.

[17] FAN X, LIU Y, QUAN X,. High desalination permeability, wetting and fouling resistance on superhydrophobic carbon nanotube hollow fiber membrane under self-powered electrochemical assistance[J]. Journal of Membrane Science, 2016, 514: 501-509.

[18] LU X, PENG Y, LEI G,. Amphiphobic PVDF composite membranes for anti-fouling direct contact membrane distillation[J]. Journal of Membrane Science, 2015, 505: 61-69.

[19] 邢衛(wèi)紅, 仲兆祥, 景文珩, 等. 基于膜表面與界面作用的膜污染控制方法[J]. 化工學(xué)報(bào), 2013, 64(1): 173-181.XING W H, ZHONG Z X, JING W H,. Controlling of membrane fouling based on membrane interface interactions[J]. CIESC Journal, 2013, 64(1): 173-181.

[20] ZHAO L H, LIU Z Y, ZHANG Q L,Highly porous PVDF hollow fiber membranes for VMD application by applying a simultaneous co-extrusion spinning process[J]. Journal of Membrane Science, 2016, 505: 82-91.

[21] LU K J, ZUO J, CHUNG T S. Tri-bore PVDF hollow fibers with a super-hydrophobic coating for membrane distillation[J]. Journal of Membrane Science, 2016, 514: 165-175.

[22] ALI A, AIMAR P, DRIOLI E. Effect of module design and flow patterns on performance of membrane distillation process[J]. Chemical Engineering Journal, 2015, 277: 368-377.

[23] WIBISONO Y, KEMPERMAN A J, MEER W G,. Two-phase flow in membrane processes: a technology with a future[J]. Journal of Membrane Science, 2014, 453(3): 566-602.

[24] WU C R, LI Z G, ZHANG J H,. Study on the heat and mass transfer in air-bubbling enhanced vacuum membrane distillation[J]. Desalination, 2015, 373: 16-26.

[25] CHEN G, YANG X, LU Y,. Heat transfer intensification and scaling mitigation in bubbling-enhanced membrane distillation for brine concentration[J]. Journal of Membrane Science, 2014, 470(6): 60-69.

[26] 王書(shū)民. 無(wú)機(jī)化學(xué)[M]. 北京: 科學(xué)出版社, 2013: 21-25. WANG S M. Inorganic Chemistry[M]. Beijing: Science Press, 2013: 21-25.

[27] LIU Z Y, GAO Q J, LU X L,. Study on the performance of double-pipe air gap membrane distillation module[J]. Desalination, 2016, 396: 48-56.

[28] 高啟君, 吳丹, 武春瑞, 等. 膜鼓氣/吸收法提溴連續(xù)吸收過(guò)程[J]. 化工學(xué)報(bào), 2012, 63(6): 1757-1764. GAO Q J, WU D, WU C R,. Continues bromine absorption with membrane air-blowing/absorption process[J]. CIESC Journal, 2012, 63(6): 1757-1764.

[29] 高啟君, 吳丹, 武春瑞, 等. 膜鼓氣/吸收法連續(xù)脫溴過(guò)程[J]. 化工學(xué)報(bào), 2011, 62(10): 2791-2796. GAO Q J, WU D, WU C R,. Continuous bromine extraction with membrane air-blowing/absorption[J]. CIESC Journal, 2011, 62(10): 2791-2796.

[30] 關(guān)云山, 武警, 程文婷, 等. 膜蒸餾-結(jié)晶耦合從高濃度KCl-MgCl2-H2O溶液中回收KCl[J]. 化工學(xué)報(bào), 2015, 66(5): 1767-1776. GUAN Y S, WU J, CHENG W T,. Recovery of KCl crystalline product from highly concentrated KCl-MgCl2-H2O solution with membrane distillation crystallization[J]. CIESC Journal, 2015, 66(5): 1767-1776.

[31] ALKLAIBI A M, LIOR N. Membrane-distillation desalination: status and potential[J]. Desalination, 2005, 171: 111-131.

Intensify direct contact membrane distillation process by membrane aeration

DONG Chang1,2,3, GAO Qijun1,3, Lü Xiaolong1,3, JIA Wei1,2,3

(1State Key Laboratory of Separation Membranes and Membrane Processes, Tianjin 300387, China;2School of Environmental and Chemical Engineering, Tianjin Polytechnic University, Tianjin 300387, China;3Institute of Biological and Chemical Engineering, Tianjin Polytechnic University, Tianjin 300387, China)

To solve the problem that direct contact membrane distillation (DCMD) process presents a low distillate flux and membrane fouling, a new form of membrane distillation module has been designed in the paper. Sucrose solution was used as feed solution in the experiments. The effect of various parameters on the performance of DCMD process was investigated. The parameters included the packing density of the module, the membrane aeration amount, the concentrationand temperature0of feed solution. The results indicated that with the increase of the packing density of moduleand membrane aeration amount, the DCMD flux increased first, then gradually decreased.andhad optimal value, respectively. The DCMD flux decreased gradually with the increase of, but increased with the increase of0.For a constant concentration (30%) feed, when the DCMD process ran 330 min, compared to the process without membrane aeration, membrane aeration made the initial fluxinitialincreased 24.7%, the decay rateof flux Δdecreased more than 55.0%, the continuous running time0for maintaining high flux lengthened 4 times. The hot feed of DCMD process was aerated by PVDF membrane, on the one hand, to promote the heat and mass transfer of process, thus to intensify the separation performance of process, on the other hand, to control effectively the concentration polarization of process, thus to delay the membrane fouling process.The study was helpful to promote the engineering application of DCMD technique.

direct contact membrane distillation; membrane aeration; gas-liquid flow; process intensification; heat transfer; mass transfer; membrane fouling

10.11949/j.issn.0438-1157.20161542

TQ 028.8

A

0438—1157（2017）05—1913—08

高啟君。

董暢（1991—），女，碩士研究生。

天津市科技支撐計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目（15ZCZDSF00070）；天津市科技計(jì)劃項(xiàng)目（15PTSYJC00240）。

2016-11-01收到初稿，2017-02-06收到修改稿。

2016-11-01.

GAO Qijun, associate researcher, gqj2005@ aliyun.com

supported by the Science and Technology Support Program of Tianjin(15ZCZDSF00070) and the Science and Technology Plans of Tianjin (15PTSYJC00240).