朱文靜，楊艷芳，陳 星，張平究

（1. 安徽師范大學(xué)國土資源與旅游學(xué)院，安徽自然災(zāi)害過程與防控研究省級重點實驗室，安徽 蕪湖 241003；2. 安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，安徽 蕪湖 241003）

不同培養(yǎng)條件下生物炭對磷吸附解吸能力的影響

朱文靜1，楊艷芳2，陳 星1，張平究1

（1. 安徽師范大學(xué)國土資源與旅游學(xué)院，安徽自然災(zāi)害過程與防控研究省級重點實驗室，安徽 蕪湖 241003；2. 安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，安徽 蕪湖 241003）

將350℃和600℃2種不同裂解溫度下的蘆葦秸稈生物炭作洗滌和未洗滌處理后，與巢湖十五里河河口濕地土壤進(jìn)行網(wǎng)隔培養(yǎng)，培養(yǎng)的水分處理分為：淹水、干濕交替和75%田間持水量，共得到12個樣品。對培養(yǎng)后生物炭進(jìn)行磷素吸附-解吸實驗，采用Langmuir和Freundlich吸附模型分析處理3種水分培養(yǎng)后的生物質(zhì)炭對磷的吸附-解吸差異。結(jié)果表明：吸附量均隨磷平衡濃度的增加而增大，且淹水的吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于75%田間持水量。Langmuir和Freundich方程均能很好地描述12種不同處理的生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附過程。淹水的各個擬合參數(shù)均高于干濕交替和75%田間持水量。解吸量均隨添加磷濃度的增大而增大，解吸率隨添加磷濃度的增加而減少。淹水的解吸量和解吸率均高于干濕交替和75%田間持水量。

生物炭；水分培養(yǎng)；磷吸附與解吸

秸稈等生物殘體在完全或部分缺氧條件下經(jīng)高溫?zé)峤?，除生成焦油類和揮發(fā)性油類物質(zhì)、可燃性氣體、二氧化碳外，還產(chǎn)生一類含碳豐富、難溶、高度芳香化、穩(wěn)定的固體物質(zhì)，被稱為秸稈生物質(zhì)炭[1-3]。秸稈炭可用于制作炭基復(fù)合肥，既有肥料的作用，又有改良土壤的效果[4]。由于生物質(zhì)炭具有較大比表面積、豐富的含氧官能團(tuán)、孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)等特殊的理化性質(zhì)[5-7]，對水、土壤或沉積物中的有機(jī)污染物、無機(jī)污染物以及重金屬元素有較強(qiáng)的吸附性和固定作用[8-9]，且制作工藝簡單，無需進(jìn)行活化處理[10-12]。近年來，越來越多的學(xué)者關(guān)注生物質(zhì)炭應(yīng)用帶來的環(huán)境效應(yīng)，因而成為研究熱點。郎印海等[13]研究表明添加柚皮生物質(zhì)炭可明顯減少土壤對磷的固定作用，促進(jìn)土壤中磷的有效化。李建宏等[14]人認(rèn)為椰纖維生物炭的添加能夠提高海南花崗巖磚紅壤對Pb（Ⅱ）的吸附能力。代銀芬等[15]發(fā)現(xiàn)秸稈炭添加能夠提高土壤對磷的吸附能力。李飛躍等[16]研究發(fā)現(xiàn)稻殼生物炭對水中的氨氮有較好地吸附作用，且可直接施入土壤中作為肥料。但以往研究多集中在不同溫度和原材料對生物炭應(yīng)用效果的影響，田間水分處理對生物炭吸附以及解吸性能的影響鮮有報道。筆者將研究不同溫度和不同洗滌方式下的秸稈生物質(zhì)炭經(jīng)過不同水分處理后對磷吸附以及解吸性能的影響，為后續(xù)研究不同田間持水量對生物炭應(yīng)用效果產(chǎn)生的影響提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

巢湖位于安徽省中部，省會合肥市南部，是安徽省面積最大的湖泊，是我國五大淡水湖之一。湖區(qū)位于 116°24′30″E～118°00′00″E，30°58′40″N～32°06′00″N，屬北亞熱帶季風(fēng)氣候，年均氣溫16.1℃，年降雨量947.0～1 596.5 mm。巢湖濕地在調(diào)節(jié)氣候和水文、保持生物多樣性等方面具有很高的生態(tài)價值，同時在漁業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)等方面具有巨大的經(jīng)濟(jì)價值[17]。但近年來，由于不斷加速的城市化進(jìn)程，巢湖受到周邊地區(qū)工農(nóng)業(yè)污水排放的影響，導(dǎo)致土壤徑流中磷濃度提高，出現(xiàn)水體富營養(yǎng)化現(xiàn)象。流經(jīng)合肥市內(nèi)的十五里河磷污染狀況嚴(yán)重，不同水期水質(zhì)總磷可達(dá)1.3～2.2 mg/L，顯著高于其他河流[18]。

1.2 樣品采集與處理

1.2.1 生物質(zhì)炭的制備與處理 收割蘆葦秸稈風(fēng)干后，用鍘刀均勻切成小段，裝入不銹鋼坩堝，壓實、加蓋。放入馬弗爐內(nèi)在控溫爐（350℃和600℃）中隔氧加熱4 h制得兩種溫度的生物炭。自然冷卻至室溫后過篩選取粒徑為1.0～2.0 mm生物炭。生物質(zhì)炭熱解后再作洗滌（X）和未洗滌（WX）2種處理。洗滌生物質(zhì)炭用去離子水反復(fù)浸泡后，用無水乙醇溶液洗滌，生物炭與洗滌液體以體積比1∶10浸泡24 h，重復(fù)3次后，再用純水洗滌，直至淋洗液的電導(dǎo)率降至100 μS/cm以下，得到處理后的生物炭。在60℃下干燥后再次篩選粒徑為1.0～2.0 mm的生物炭，作為洗滌處理樣品。生物質(zhì)炭在以上不同處理下可分為：350℃洗滌（以下稱350-X）、350℃未洗滌（350-WX）、600℃洗滌（600-X）、600℃未洗滌（600-WX）。

1.2.2 土樣的采集與處理 土壤采自巢湖十五里河河口濕地。土壤采集后，迅速運回實驗室自然狀態(tài)下風(fēng)干。風(fēng)干后磨碎過孔徑2 mm篩，作為供試土壤。

1.2.3 不同水分處理下生物質(zhì)炭的周期培養(yǎng)試驗 在40 cm×40 cm的方形塑料盒子內(nèi)平鋪裝入400 g供試土壤，放入雙層100目尼龍網(wǎng)，用鑷子分別將25 g不同處理下的生物質(zhì)炭均勻分散在尼龍網(wǎng)間，再平鋪蓋上400 g供試土壤。水分處理分為：75%田間持水量（75%）、淹水（Y）和間歇性淹水（J）。培養(yǎng)時間為240 d。采樣時小心移走上層土壤，把雙層尼龍網(wǎng)內(nèi)生物炭取出。自然風(fēng)干后，用篩篩選1.0～2.0 mm粒徑生物炭。

1.3 樣品分析方法

1.3.1 不同處理生物炭對磷的等溫吸附試驗 分別稱取0.5 g培養(yǎng)后生物質(zhì)炭風(fēng)干樣品各8份于50 mL離心管中，依次加入25 mL濃度梯度為 ：0、10、20、 30、40、50、60和70 mg/L（用KH2PO4配制）的0.01 mol/L的CaCl2溶液，加入苯酚2滴，在恒溫（25±1）℃振蕩器（150 r/min）上振蕩24 h后，取出離心（4 000 r/min，12 min）、過濾并收集濾液。初始溶液為0～10 mg/L取上清液5 mL，20～30 mg/L取上清液2 mL，40～70 mg/L取上清液1 mL于50 mL容量瓶中，用鉬銻抗比色法測定清液中的磷含量，同時做空白實驗及工作曲線，并按公式（1）計算吸附量。每種生物炭的吸附實驗重復(fù)3次。

其中：ω（P）為土壤磷吸附質(zhì)量分?jǐn)?shù)（mg/kg），ρ1為初始溶液磷濃度（mg/L），ρ2為從比色工作曲線上查得的顯色液磷濃度（mg/L），V1為加入初始液體積（mL），V2為顯色液體積（mL），ts為分取倍數(shù)（浸提液總體積與顯色吸取浸提液體積之比），m為干土質(zhì)量（g），1 000為換算成每千克土壤吸附量。

1.3.2 不同處理生物炭吸附磷的解吸試驗 等溫吸附試驗完成后，對試驗樣品進(jìn)行磷的解吸實驗。將等溫吸附實驗中去除清夜后的生物炭加入25 mL 0.01 mol/L的CaCl2溶液清洗，振蕩1 h，取出離心（4 000 r/min，12 min）過濾，棄濾液。再加入25 mL 0.01 mol/L的CaCl2溶液（將濾紙上剩余的殘留洗入離心管），加入苯酚2滴，在（25±1）℃下，恒溫振蕩24 h后，取出離心（4 000 r/min，12 min）、過濾，收集濾液，不同濃度的濾液均取15 mL上清液于50 mL容量瓶中，用鉬銻抗比色法測定清液中的磷含量，同時做空白實驗及工作曲線，并按公式（2）計算解吸量。

其中：ω（P）為土壤磷吸附質(zhì)量分?jǐn)?shù)（mg/kg），ρ為從比色工作曲線上查得的顯色液磷濃度（mg/L），V為顯色液體積（mL），ts為分取倍數(shù)（浸提液總體積與顯色吸取浸提液體積之比），m為風(fēng)干土質(zhì)量（g），1 000為換算成每千克土壤解吸量。

1.4 吸附曲線擬合

不同處理生物質(zhì)炭等溫吸附的數(shù)據(jù)分別用Langmuir和Freundlich模型擬合。

Langmuir吸附等溫方程常用的表達(dá)式為[19]：

其中：X為磷吸附量（mg/kg，C為平衡液磷濃度（mg/L），Xm為最大吸附量（mg/kg），K為與結(jié)合能有關(guān)的常數(shù)。K和Xm的乘積成為最大緩沖能力（Maximum Buffering Capacity，簡稱MBC）。

Freundlich吸附等溫方程數(shù)學(xué)表達(dá)式為[20]：

其中：q為磷吸附量（mg/kg·P），C為平衡液磷濃度（mg/L·P），K為與吸附量有關(guān)的參數(shù)，n為等溫線的線性因子。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同水分培養(yǎng)后生物質(zhì)炭對磷的吸附性差異

研究表明土樣在淹水和風(fēng)干過程中，磷的吸附特性和有效性產(chǎn)生顯著的變化[21-24]，圖1為在不同水分條件下培養(yǎng)240 d后生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附曲線。由圖可知，干濕交替培養(yǎng)后的生物質(zhì)炭均隨磷平衡濃度的增加而增大，其中600-WX-J和600-X-J的增長幅度大，在添加初始磷濃度為10 mg/L時，其吸附量分別為：143.11和150.52 mg/kg，添加初始磷濃度為70 mg/L時，吸附量分別是465.13和481.12 mg/kg。600-WX-J和600-X-J的等溫吸附曲線較陡，呈急速上升的趨勢，且在添加磷濃度到70 mg/L時仍沒有達(dá)到平衡狀態(tài)。而350-WX-J和350-X-J隨著磷溶液平衡濃度的增加，增長的幅度較小，等溫吸附曲線較平緩，呈平緩上升型增長方式，說明其吸附量在磷平衡濃度較低時就已經(jīng)達(dá)到平衡狀態(tài)。吸附量的大小表現(xiàn)為：600-X-J＞600-WX-J＞350-X-J＞350-WX-J，說明在干濕交替培養(yǎng)后生物質(zhì)炭在同一洗滌方式處理下600℃的吸附量高于350℃，同一溫度條件下洗滌的生物質(zhì)炭吸附量高于未洗滌的生物質(zhì)炭的吸附量。而4種生物制炭的吸附率均隨添加磷濃度的增加而逐漸下降，其中同一洗滌條件下350℃的均高于600℃，同一溫度下洗滌的吸附率均高于未洗滌。

在75%田間持水量培養(yǎng)下，由圖1可知，生物質(zhì)炭350-WX-75%、350-X-75%、600-WX-75%和600-X-75%均隨著磷溶液平衡濃度的增加而增大，且4種生物質(zhì)炭的增長幅度均較大，生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附曲線也都較陡，呈急速上升的趨勢。同時4種生物質(zhì)炭均表現(xiàn)出需在更高磷濃度平衡液下才能達(dá)到平衡狀態(tài)。除350-X-75%的吸附量略高外，350-WX-75%、600-WX-75%和600-X-75%的吸附量相差不大，但從吸附率來看，4種生物質(zhì)炭的吸附率均隨添加磷濃度的增加而逐漸下降，其中同一洗滌條件下350℃的均高于600℃，同一溫度下洗滌的吸附率高于未洗滌。

在淹水方式培養(yǎng)下，由圖1可知，生物質(zhì)炭350-WX-Y、350-X-Y、600-WX-Y和600-X-Y也均隨磷溶液平衡濃度的增加而逐漸增大，4種生物質(zhì)炭的增長幅度也均較大，其中350-WX-Y的等溫吸附曲線較陡，且一直處于急速上升階段，且在添加磷濃度為70 mg/L時仍沒有達(dá)到平衡狀態(tài)；而350-X-Y、600-WX-Y和600-X-Y的等溫吸附過程分兩個階段，第一階段平衡液濃度在30 mg/L之前，屬于急速上升型，平衡液濃度在30 mg/L之后，屬于平緩上升型，說明生物質(zhì)炭對磷的吸附量在添加磷濃度到70 mg/L時即已達(dá)到平衡狀態(tài)。淹水培養(yǎng)后4種生物質(zhì)炭的吸附量大小為：600-WX-Y＞350-X-Y＞600-X-Y＞350-WX-Y，表明同一溫度條件下，600℃未洗滌的大于洗滌的，350℃是洗滌大于未洗滌的，洗滌條件下350℃大于600℃，未洗滌條件下600℃大于350℃。同時吸附率也有此特征，均隨著添加初始磷濃度的升高而降低。

2.2 不同水分培養(yǎng)后Langmuir和Freundich吸附等溫方程擬合參數(shù)差異

表1為不同水分培養(yǎng)下生物質(zhì)炭對磷的吸附等溫擬合參數(shù)，由表可見，在干濕交替水分培養(yǎng)后350-X-J和600-X-J擬合的相關(guān)性均達(dá)到0.96以上，說明Langmuir和Freundich方程均能對生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附過程進(jìn)行很好的描述。而從R2值來看，350-WX-J用Langmuir方程擬合的匹配程度較好，600-WX-J用Freundich方程擬合效果較好。說明在干濕交替培養(yǎng)下4種生物質(zhì)炭均有單分子和多分子吸附，是多個吸附作用力綜合的結(jié)果。其擬合參數(shù)顯示，600-WX-J和600-X-J的飽和吸附量分別為：625.00和714.29 mg/kg，350-WX-J和350-X-J的飽和吸附量分別為：270.27和370.37 mg/kg，說明600℃的最大吸附量均高于350℃，但吸附強(qiáng)度K值、緩沖能力MBC、b值和n值的大小均表現(xiàn)為350-X-J＞350-WX-J＞600-XJ＞600-WX-J，表明4種生物質(zhì)炭的吸附性能均有350℃高于600℃，且同一溫度條件下洗滌的各個擬合參數(shù)均優(yōu)于未洗滌的。

圖1 不同處理生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附曲線

表1 不同處理生物質(zhì)炭對磷吸附等溫線的擬合參數(shù)

在75%田間持水量培養(yǎng)后，4種生物質(zhì)炭用Langmuir和Freundich方程均能很好的描述對磷的等溫吸附過程。從擬合參數(shù)來看，600-WX-75%和600-X-75%的飽和吸附量分別為：909.10和588.24 mg/kg，而350-WX-75%和350-X-75%的飽和吸附量分別為：454.55和526.32 mg/kg，說明600℃的飽和吸附量均高于350℃。但最大緩沖能力MBC、K值、b值和n值的大小為：350-X-75%＞350-WX-75%＞600-X-75%＞600-WX-75%，表明350℃的吸附性能高于600℃，且洗滌方式下培養(yǎng)的生物質(zhì)炭吸附性能高于未洗滌的，這與干濕交替培養(yǎng)后規(guī)律相似。

在淹水條件下，由表1可知，Langmuir和Freundich方程擬合的相關(guān)系數(shù)均達(dá)到0.95以上，2個方程均能很好地描述4中生物質(zhì)炭對磷等溫吸附過程。其擬合參數(shù)顯示，最大吸附量的大小為：600-WX-Y＞600-XY=350-X-Y＞350-WX-Y，600-WX-Y的飽和吸附量最大；但350-X-Y的最大緩沖能力MBC值最大，其次是600-WX-Y，最后為600-X-Y和350-WX-Y。表明在350℃下，洗滌的緩沖能力高于未洗滌，在600℃下未洗滌的緩沖能力高于洗滌的，在洗滌條件下，350℃的高于600℃，未洗滌條件下600℃高于350℃。K值、b值和n值均和最大緩沖能力的變化規(guī)律相同。

2.3 不同水分培養(yǎng)后生物質(zhì)炭對磷的解吸特征

表2為不同水分培養(yǎng)后生物質(zhì)炭對磷的解吸特征變化，由表可知，在干濕交替培養(yǎng)后，4種生物質(zhì)炭的解吸量均隨著添加磷濃度的增加而逐漸增大，且4種生物質(zhì)炭的解吸量相差不大。解吸率均隨添加磷濃度的增加而逐漸下降，其中在前期添加磷濃度較低時，解吸率下降速度快，在后期添加磷濃度較高時，下降速度變緩慢。平均解吸率的大小為：350-X-J＞600-WX-J＞600-X-J＞350-WX-J，350-X-J的解吸率最大為6.05%，其余3種生物質(zhì)炭的解吸率均在4.4%左右，說明350-X-J吸附的磷更容易被解吸。

在75%田間持水量條件下，由表2可知，4種生物質(zhì)炭的解吸量均隨添加磷濃度的增加而增大，且均有350℃的解吸量高于600℃的解吸量。而4種生物質(zhì)炭的解吸率均隨添加磷濃度的增大而減少，平均解吸率大小為：350-X-75%＞350-WX-75%＞600-X-75%＞600-WX-75%，說明同一溫度條件下洗滌的解吸率高于未洗滌的，同一洗滌條件下350℃的解吸率高于600℃的。表明在75%田間持水量培養(yǎng)后溫度低的洗滌的生物質(zhì)炭吸附的磷更容易被解吸。

表2 不同水分培養(yǎng)后生物質(zhì)炭對磷的解吸率 （%）

在淹水條件培養(yǎng)后，由表2可知，4種生物質(zhì)炭的解吸量均隨添加磷濃度的增大而增大，但解吸率均隨添加磷濃度的增加而逐漸減少，其中350-X-Y的下降速度最快，下降了28個百分點，其次為600-WX-Y，下降了18個百分點，最后為350-WX-Y和600-X-Y，均下降了12個百分點。從平均解吸率來看，350-X-Y＞600-WX-Y＞600-X-Y＞350-WX-Y，表明在 350℃溫度下洗滌的高于未洗滌的，在600℃下未洗滌解吸率高于洗滌的。

3 結(jié) 論

（1）淹水、干濕交替和75%田間持水量培養(yǎng)后的生物質(zhì)炭的吸附量均隨磷平衡濃度的增加而增大，且淹水的吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于75%田間持水量和干濕交替的吸附量，其中干濕交替培養(yǎng)后600℃的吸附量高于350℃，75%田間持水量培養(yǎng)后350℃高于600℃。

（2）3種水分培養(yǎng)后Langmuir和Freundich方程均能很好地描述12種不同處理的生物質(zhì)炭對磷的等溫吸附過程。干濕交替和75%田間持水量各個擬合參數(shù)的變化趨勢相同，均有350℃的吸附性能高于600℃，洗滌的吸附性能高于未洗滌的。淹水的各個擬合參數(shù)均高于干濕交替和75%田間持水量的擬合參數(shù)。

（3）3種不同水分處理后的生物質(zhì)炭解吸量均隨添加磷濃度的增大而增大，解吸率隨添加磷濃度的增加而減少。淹水的解吸量和解吸率均高于干濕交替和75%田間持水量，且淹水和干濕交替均有350℃洗滌和600℃未洗滌的更容易被解吸，而75%田間持水量培養(yǎng)后350℃比600℃吸附的磷更容易被解吸。

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（責(zé)任編輯：夏亞男）

Effects of Biochar on Ability of Adsorption and Desorption of Phosphorus under Different Culture Conditions

ZHU Wen-jing1，YANG Yan-fang2，CHEN Xing1，ZHANG Ping-jiu1

（1. College of Land Resources and Tourism, Anhui Normal University, Anhui Key Laboratory of Natural Disasters Process and Prevention Wuhu 241003, PRC; 2. College of Environmental Science and Engineering, Anhui Normal University, Anhui 241003, PRC）

the reed stalk bio carbon under two different pyrolysis temperatures at the temperature of 350℃ and 600℃ was used for treatment of washing and unwashed, then carried on an net isolated culture with the wetland soil of Chaohu 15 Mile Estuarine, it obtained 12 samples by water treatment of culture such aswaterlogging, dry wet alternation and 75% field water capacity. The experiments were carried out to study the difference in adsorption and desorption of phosphorus in 3 kinds of water cultured biomass by Langmuir and Freundlich adsorption model. The results showed that the adsorption capacity increased with the increase of phosphorus concentration, and the adsorption capacity of waterlogging was much larger than75% field water capacity. Both Langmuir and Freundich equation can well describe the isothermal adsorption process of phosphorus by 12 different treatments of biomass carbon.The fitting parameters of waterlogging were higher than those of dry wet alternation and 75% field water capacity. The desorption amount increased with increased of phosphorus concentration, the desorption rate decreased with the increased of phosphorus concentration. Desorption and desorption rate of waterlogging were higher than 75% field water capacity and dry wet alternation.

biochar; water culture; phosphorus adsorption and desorption

X502

A

1006-060X（2017）04-0046-05

10.16498/j.cnki.hnnykx.2017.004.013

2017-01-04

國家自然科學(xué)基金項目（41301249）；安徽省自然科學(xué)基金項目（No.1308085MD22）；國家水體污染控制與治理科技重大專項（2012ZX07103-005）

朱文靜（1990-），女，安徽滁州市人，碩士研究生，主要從事濕地土壤生態(tài)研究。

張平究