陳晨，宋康，段永紅，李巖

(山西農業(yè)大學 資源環(huán)境學院, 山西 太谷 030801)

大氣降塵樣品中多環(huán)芳烴采樣方法綜述

陳晨，宋康，段永紅*，李巖

(山西農業(yè)大學 資源環(huán)境學院, 山西 太谷 030801)

[目的]歸納總結現(xiàn)有大氣降塵的采樣方法，為今后采集降塵樣品的學者提供參考；并在此基礎上，提出建立相對統(tǒng)一的降塵采集標準方法與規(guī)范我國降塵采集的建議，以提高降塵研究結果的可比性。[方法] 本文對大氣降塵樣品采集中采樣點個數(shù)及其位置選取的條件和原則、采樣時間的選擇與周期的確定、采樣裝置材質及形狀的選取和采樣器內固定降塵樣品介質的類型等現(xiàn)有大氣降塵采樣方法中的一系列條件與要求進行了綜述。[結果] 采樣點位置的選取要以沒有遮擋物且避免周圍物質起塵的影響為原則；采樣時間與周期的選取因研究目的不同有所差異；采集裝置通常使用玻璃漏斗、圓柱形玻璃罐、不銹鋼桶、金屬平板等；根據(jù)集塵容器內固定降塵介質的不同，目前常用的收集方法分為干法、濕法和玻璃球法3種。[結論]合理地選擇降塵采樣點、采集方法和采樣周期是研究大氣降塵中多環(huán)芳烴的基礎，在實際工作中可以根據(jù)研究目的及實際情況選擇合適的采集方法，并且急需出臺一套完整規(guī)范的降塵采集標準。

大氣降塵； 多環(huán)芳烴； 采樣方法

多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydrocarbons PAHs)是指一組具有兩個或多個苯環(huán)的有機物，因為他們的致癌性和致突變性，以及對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康后續(xù)的不利影響而受到廣泛的關注[1]。大量的調查表明，PAHs在各種環(huán)境介質中是無處不在的[2,3]。

降塵一般是指依靠重力作用自然沉降在地表的顆粒物，其粒徑大于1 μm；在降水沖刷等特殊條件下，降塵中也包括粒徑小于1 μm的顆粒物[4]。大氣沉降通常是指大氣懸浮物降落到地面的過程，分為干沉降和濕沉降[5]。干沉降是懸浮物因重力作用或者植物吸附等降落到地面的過程，濕沉降是懸浮物隨降雪、降水而降落到地面的過程。

PAHs主要來源于人類活動中有機物的不完全燃燒[6]。一般來說，低環(huán)PAHs大部分產(chǎn)生于自然界和沒有經(jīng)過燃燒的石油類產(chǎn)品，而高環(huán)PAHs主要產(chǎn)生于各類燃燒[7]。PAHs的來源分為自然來源和人為來源。PAHs的自然來源包括生物合成、地質成巖作用、森林火災和火山噴發(fā)等[8]。PAHs的人為來源又分為固定來源和流動來源。固定源包括煉鋼、煉鐵等工業(yè)排放；流動源包括飛機，汽車尾氣等的排放。Ramdahl等對美國1980 年以前大氣中PAHs的來源進行估計，認為80%～90%的PAHs由固定來源產(chǎn)生[9]。在城市中，人為產(chǎn)生的PAHs數(shù)量遠遠超過自然產(chǎn)生的PAHs[10]；有研究表明，人為來源是大氣中PAHs的主要來源[11]。

在PAHs的來源中，還有一項來源不容忽視。在我國農村地區(qū)，村民通過燃燒大量薪柴、秸稈和煤來進行取暖和做飯[12]。對比工業(yè)活動，生活燃料沒有有效的排放控制措施，而且燃燒條件差；在燃燒等質量燃料的前提下，生活爐灶排放的污染物量要遠高于工業(yè)活動污染物的排放量[13,14]。因而，即便消耗的生活燃料總量與工業(yè)的消耗量相比是微不足道的，但這項污染來源不容忽視。有研究報道，我國大氣中PAHs總量的62%是由生活燃料排放的[15]。

對于地球生態(tài)環(huán)境而言，降塵對其影響深刻而廣泛。因此，生態(tài)環(huán)境變化的研究與大氣沉降的監(jiān)測密不可分。大氣沉降被認為是大氣中物質進入地球表面生態(tài)系統(tǒng)的主要途徑[16]，同時大氣沉降是聯(lián)系大氣環(huán)境和土壤的紐帶。已有研究表明，大氣沉降是土壤[17]、水體[18]中PAHs的主要來源。PAHs主要作為不完全燃燒的產(chǎn)物進入大氣環(huán)境，隨著顆粒物在大氣中進行長距離遷移，其中一部分將通過大氣沉降作用，以降塵的形式落在地球表面，所以研究降塵中的PAHs對于生態(tài)環(huán)境有十分重要的意義。

大氣沉降不僅影響著生態(tài)環(huán)境，同時也影響著人體健康[19]。大氣沉降對人體的影響一方面是人類通過呼吸作用吸入沉降物中的懸浮物，并且沉積在肺部，對人體產(chǎn)生危害。另一方面是人類通過攝入受污染的食物和水使大氣沉降物中有害物質進入體內，進而危害人的身體[20，21]。

通過降塵監(jiān)測，我們一方面可以研究其對環(huán)境的影響，另一方面，降塵監(jiān)測也是生態(tài)環(huán)境效應評估的有力手段。進行大氣沉降中PAHs的研究，首先需要收集一定數(shù)量的降塵樣品，且樣品采集質量的高低直接決定了后續(xù)分析過程及分析結果的科學性，因此考慮降塵樣品的采集時間、周期、地點和方法這些前提條件是很有必要的。

1 降塵的采集方法

為了開展大氣降塵中PAHs的研究，合理、高效地采集降塵樣品尤為重要。針對不同的研究目的，不同學者所用的采集方法也各不相同[22]。

1.1 采樣點個數(shù)及位置選取的條件和原則

通過閱讀大量降塵采集的文獻，統(tǒng)計得部分典型研究中采樣點的個數(shù)，如圖1所示。

圖1 降塵研究中采樣點個數(shù)的統(tǒng)計Fig.1 Statistics on the number of sampling points in the study of atmospheric deposition

祁士華等人為了比較澳門降塵中PAHs與氣溶膠中PAHs的含量、分布，分別在澳門半島 11 個點采集澳門降塵樣品，采樣高程普遍為2 m，少數(shù)幾個點采樣高程為10 m。這11個采樣點覆蓋了公園、重交通商業(yè)居民集中區(qū)、廣場、交通主干道邊[23]。

王文濤等人為了測量北京和天津在偏遠地區(qū)、農村和城市地區(qū)干濕沉降中PAHs的濃度和通量，在北京、天津共設置了40個采樣點，這些采樣點分別位于背景點、鄉(xiāng)村和城市，所有采樣點都選擇遠離工業(yè)地區(qū)和道路，并且沒有遮擋物遮擋的開闊地區(qū)[24]。

孔祥勝等人為研究大氣PAHs的沉降對廣西樂業(yè)大石圍天坑群喀斯特生態(tài)環(huán)境的影響，在大石圍頂部周圍分別布設東埡口、北埡口、西峰、南埡口西側、南埡口東側5 個采樣點，海拔高程分別為1 425 m、1 410 m、1 256 m、1 281 m和1 277 m[25]。

張云在蘭州市大氣降塵中PAHs的分布及季節(jié)變化研究中設置了蘭大采樣點和二熱采樣點兩個采樣點，位于蘭大逸夫科學館頂層的蘭大采樣點，高約15 m；位于距熱電廠100 m左右的居民樓3層窗臺上的二熱采樣點，高約10 m[26]。

任宇在上海市大氣降塵中PAHs的研究中，為了研究上海降塵中PAHs的時空分布，將13個采樣點按照不同的功能區(qū)類型分布于上海市內公園、化學工業(yè)區(qū)、交通區(qū)、文教區(qū)和郊區(qū)[27]。

Laura在對羅德島的研究中，為了找出導致羅德島含有PAHs的降塵分布差異的原因，研究站點的選擇反映了不同的土地利用類型，包括城市站點和農村站點。所有采樣點的選擇，以盡量減少樹木或其他障礙物的影響為原則[28]。

Qiu在研究中收集裝置被放置在約1.5 m的建筑物的屋頂上。地面與收集裝置的高度差的設計是為了盡量減少再懸浮的灰塵及表面土壤對樣品收集器的影響[29]。

吳水平、左謙等學者為了研究天津市一些降塵中PAHs的含量與分布，采樣點選擇在天津16個區(qū)縣。為了盡可能減少樹木和高大建筑物的影響，在設置降塵采樣點時，通常在周邊開闊的低矮建筑頂放置采樣裝置[30]。

綜上所述，選擇采樣點的時候，要綜合考慮距離、風向、樣點的便利性和均勻性等條件，所有采集裝置要位于開闊的地區(qū)，以沒有樹木、建筑物或任何其他遮擋物體在他們附近為原則。

1.2 采樣時間與周期的選取

不同的學者，因研究目的不同，采樣時間和周期也有所差異。

祁士華等人為了比較降塵中PAHs與氣溶膠中PAHs的含量、分布，采樣周期為15 d，采樣時間未明確指出[23]。王文濤等人為了測量北京和天津在偏遠地區(qū)、農村和城市地區(qū)干濕沉降中PAHs的濃度和通量，于2007到2008年的夏季、秋季、冬季和春季4個不同季節(jié)，每季用約3個月的時間收集了降塵樣品，采樣周期的冬天包括住宅供暖時間[24]?？紫閯?、祁士華等人為研究大氣PAHs的沉降對廣西樂業(yè)大石圍天坑群喀斯特生態(tài)環(huán)境的影響，對樂業(yè)大石圍天坑以季節(jié)為采樣周期，進行了一個環(huán)境年的大氣干濕沉降觀測采樣，采樣時間為2007年至2008年[25]。張云在對蘭州市大氣降塵中PAHs的研究中的采樣時間為2006年6月到2007年8月，每月收集一次[26]。任宇為了研究上海降塵中PAHs的時空分布，按四季進行采樣，時間為2004年11月至2005年11月[27]。在Zhao等學者的研究中，降塵樣品收集于2006年的4月到2007年的5月之間，每兩個月采集一次樣品[31]。

由此看來，降塵樣品的采集時間有某個特定時段的，有非采暖期和采暖期的，也有按季節(jié)或逐月采集的，采集的周期相應的有日、月、季或15 d為一個周期的，對年際變化的研究鮮見報道。在大批文獻中，采樣周期為一年的一般包含春、夏、秋、冬四季，北方也至少包括沙塵季節(jié)、采暖期和非采暖期。

1.3 采樣裝置材質及形狀的選取

通過閱讀大量降塵采集的文獻，統(tǒng)計得部分研究中采樣裝置的材質及形狀，如表1所示。

表1 降塵研究中采樣裝置的材質及形狀

Table 1 Material and shape of sampler in the study of atmospheric deposition

采樣裝置材質Materialofsampler采樣裝置形狀Shapeofsampler文獻來源References金屬玻璃陶瓷其他金屬平板祁士華[23]不銹鋼桶王文濤[24]不銹鋼板任宇[27]玻璃漏斗孔祥勝[25]圓柱形玻璃罐劉書臻[32]玻璃缸陳宇云[33]玻璃缸Qiu[29]圓筒形陶瓷罐吳水平[30]其他張云[26]

祁士華等人在澳門降塵的研究中，因其研究的降塵是自然沉降物, 所以采樣裝置選擇了金屬平板[23]。王文濤等人在對華北京津地區(qū)的研究中，用不銹鋼桶收集了大量降塵，在每個采樣點放置兩個相同的不銹鋼桶[24]?？紫閯?、祁士華等人在對廣西樂業(yè)大石圍天坑群的研究中，采樣裝置使用了直徑為16 cm的漏斗和容積為2 500 mL的玻璃瓶[25]。張云在研究中的采樣方法是在蘭大采樣點用直徑約20 cm，高約為10 cm的盆收集大氣自然降塵；在二熱采樣點使用居民樓三層窗臺，在收集時會先用潔凈的刷子把降塵轉移到紙上，再從紙上轉移到存儲樣品的裝置中；每進行一次收集，之后會用蒸餾水清洗窗臺后再進行下一次收集[26]。任宇為了研究上海降塵中PAHs的時空分布，研究中在13個采樣點使用的收集裝置均為平底方形不銹鋼板，其面積為 49 cm×34 cm，高為5 cm[27]。吳水平等人在天津地區(qū)降塵中PAHs的含量與分布的研究中，用平底圓筒形陶瓷罐收集降塵；在每個采樣點放置兩個相同的陶瓷罐以滿足多種分析需要[30]。劉書臻為了解環(huán)渤海西部地區(qū)PAHs大氣沉降的通量、季節(jié)變化、空間變化和城鄉(xiāng)差異，研究中的降塵罐為直徑30 cm，高度45 cm圓柱形玻璃罐[32]。

在降塵樣品的收集過程中，應盡可能地模擬大氣顆粒物在地球重力場中沉降的過程，一般用容量固定且相同的容器進行收集，可以根據(jù)實際情況設計不同的采樣器。收集裝置通常有玻璃漏斗、圓柱形玻璃罐、不銹鋼桶等，也有為了特殊的測量目的，采用金屬平板，規(guī)格不盡相同。

Dieter將采集降塵中多環(huán)芳烴樣品的不同采樣器類型進行了測試和比較，得出的結論是漏斗-瓶的收集裝置顯示出最高的沉積速率和最低的測量不確定性。如果需要收集大量降塵的時候，漏斗-瓶組合被證明是首選的收集裝置，也是收集裝置中唯一滿足歐洲規(guī)定要求的裝置[34]。

1.4 采樣器內固定降塵的介質選取

采集方法多種多樣，根據(jù)采集裝置中固定降塵所用介質的差別，常用采集方法分為三種，即干法、濕法、玻璃球法。

干法采集，即收集裝置中無需使用介質，減少外界干擾，使降塵自然地沉降在收集容器中。但同時會導致一些問題，由于采樣裝置內無介質，降塵會不可避免地丟失。

在濕法采集過程中，常常加入某些液體來減少生物滋生的影響。國外曾有使用液體石蠟的先例，但對后面的樣品分離的過程造成了一定難度，McTainsh經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn)甘油(丙三醇)在充當固定降塵介質時，有著良好效果[35]。在國內，國標有著明確規(guī)定，濕法收集使用乙二醇(C2H6O2)的水溶液，其用量為60～80 mL，在不同季節(jié)，依據(jù)蒸發(fā)量及降水量變化，適當添加蒸餾水50～200 mL。濕法采集的優(yōu)點是能夠有效的解決“二次起塵”現(xiàn)象。

通過查閱大量降塵采集裝置固定介質的相關文獻后，經(jīng)過統(tǒng)計分析得出部分濕法采集中所用介質情況，如表2所示。

表2 多環(huán)芳烴降塵研究中濕法采集介質統(tǒng)計

Table 2 Statistics of media in sampler of wet methods of polycyclic aromatic hydrocarbons in atmospheric deposition

濕法采集加入的物質Mediainsamplerofwetmethods文獻來源References水林根滿[36]001mol·L-1硫酸銅溶液8～10mL和蒸餾水譚新文[37]100mL1∶100的硝酸Qiu[29]乙二醇王文濤[24]50mL去離子水和20%硫酸銅5mL孔祥勝[25]100mL乙二醇和400mL左右去離子水劉書臻[32]

玻璃球法采集，即收集裝置中需要平鋪一層玻璃球作為介質，通過降塵落入玻璃球間縫隙進行收集[38]。此方法簡單易行，并且成本低，能夠避免干法收集的自身缺點，有效地保存降塵，又能減少濕法收集帶來的不便。因此，在偏遠的野外地區(qū)或蒸發(fā)量較大的地區(qū)，用濕法收集降塵不方便時，玻璃球法可以作為一個較好的選擇。

三種方法，各有優(yōu)劣，適合在與方法各自創(chuàng)立時相似的研究條件和要求下采用。

2 結論與討論

2.1 結論

本文得出的結論主要有：

(1)選擇采樣點的時候，要綜合考慮距離、風向、采樣點的便利性和均勻性等條件，所有采集裝置要位于開闊的區(qū)域，以沒有樹木、建筑物或任何其他遮擋物體在它們附近為原則。

(2)根據(jù)研究目的的不同，采樣周期的長短也不盡相同。降塵樣品的采集時間有某個特定時段的，有采暖期和非采暖期的，也有按季節(jié)或逐月采集的，采集的周期相應的有日、月、季，對年際變化的研究鮮見報道。

(3)在降塵樣品的收集過程中，應盡可能地模擬大氣顆粒物在地球重力場中沉降的過程，一般用容量固定且相同的容器進行收集?？梢愿鶕?jù)實際情況設計不同的采樣器。收集裝置通常有玻璃漏斗、圓柱形玻璃罐、不銹鋼桶等，也有為了特殊的測量目的，采用金屬平板的，規(guī)格不盡相同。有研究得出結論，如果需要收集含多環(huán)芳烴的大量降塵樣品，漏斗-瓶組合被證明是首選的收集裝置。

(4)依照收集裝置內固定降塵介質的差異，當前常用的收集方法分為干法、濕法和玻璃球法。干法收集最接近自然狀況下的沉降過程，濕法收集可以有效地解決“二次起塵”現(xiàn)象，玻璃球法收集簡單易行，減少了濕法收集的麻煩，同時又避免了“二次起塵”現(xiàn)象。

2.2 討論

合理地選擇降塵采樣點、采集方法和周期是研究大氣沉降中PAHs的基礎，在實際工作中可以根據(jù)研究目的及實際情況選擇合適的采集方法。

首先應該清楚，無論使用哪種收集方法，因為受到人為因素和自然因素的影響，所收集的降塵都不可能完全代表自然界的真實降塵量。我們所要做的，就是竭力接近真實降塵量。

其次，由于不同的研究人員采用了不同的采樣方法，所以在比較他們的研究結果時，由采樣方法造成的差異不可避免，降低了不同研究區(qū)域橫向對比分析所得結論的可靠性。所以建立相對統(tǒng)一的降塵采集標準方法，對于開展大氣降塵的合作研究是有必要的。

國內目前還沒有制定比較完整規(guī)范的降塵采集標準。因此,確立一套適合我國國情的降塵標準采樣方法勢在必行。同時，還需要改進采樣方法，如采樣器和采樣介質的選擇，進一步減小采樣的誤差，提高采樣的精度，使得后續(xù)的分析更為準確。并且，濕法采樣的時候加入的溶液是否具有毒性，是否會對采樣點周邊的動物和兒童造成危害也應作為固定液可否使用的重要依據(jù)。

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(編輯：武英耀)

Review of sampling method for polycyclic aromatic hydrocarbons in atmospheric deposition

Chen Chen, Song Kang, Duan Yonghong*, Li Yan

(CollegeofResourcesandEnvironment,ShanxiAgriculturalUniversity,Taigu030801,China)

[Objective]This article summarized the existing sampling methods of atmospheric deposition, aimed to provide reference for the following scholars collecting atmospheric deposition samples; and on that basis, relatively uniform standard collecting methods of atmospheric deposition and advice to regulate the collection of atmospheric deposition in China, so as to improve the comparability of the atmospheric deposition research results.[Methods]This paper reviewed a series of conditions and requirements in those existing sampling methods of atmospheric deposition including conditions and principles of sampling point number and positions selected in collection of atmospheric deposition samples, selection of sampling time and determination of cycle, selection of sampling device’s material and shape, and media type of fixed atmospheric deposition samples in samplers. [Results]The selection of sampling point positions followed the principle of no covering and avoiding the influence of surrounding objects’ atmospheric deposition; selection of sampling time and cycle differ for various purposes of research; sampling devices includes glass funnel, cylindrical glass jar, stainless steel barrels, metal plates; in accordance with different media of fixed atmospheric deposition in samplers, 3 collection methods commonly used nowadays includes dry, wet and glass ball process. [Conclusion]PAHs in atmospheric deposition was studied, based on Reasonable selection of sampling points, sampling methods and sampling periods. In the practical work, we can choose the appropriate collection method according to the research purpose and the actual situation. And it is urgent to introduce a complete set of deposition collection standards.

Atmospheric deposition， Polycyclic aromatic hydrocarbons， Sampling method

2016-11-08

2016-12-24

陳晨(1991-)，女(漢)，山西省臨汾市人，碩士研究生，研究方向：3S技術及其在資源環(huán)境領域中的應用

*通信作者：段永紅，博士，教授，Tel:13835411059；E-mail: yhduanpku@sina.com

國家自然科學基金項目(41271507)

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1671-8151(2017)04-0299-06