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        CoFe2O4-TiO2-rGO納米材料在有機廢水處理過程中的應用

        2017-05-15 10:56:01姚碧揚范曉宇
        關鍵詞:硝基苯羅丹明懸浮液

        張 璇, 姚碧揚, 范曉宇

        (廣西科技大學 鹿山學院土木工程系, 廣西 柳州 545616)

        CoFe2O4-TiO2-rGO納米材料在有機廢水處理過程中的應用

        張 璇, 姚碧揚, 范曉宇

        (廣西科技大學 鹿山學院土木工程系, 廣西 柳州 545616)

        使用一種簡單的方法合成一類新型光催化納米復合材料(CoFe2O4-TiO2-rGO),制備得到的產(chǎn)物已經(jīng)過SEM、TEM和XRD表征.實驗結(jié)果表明,CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合材料具有顯著的吸附性能,同時,該光催化材料在降解p-硝基酚和羅丹明B效果明顯.此外,在廢水的光催化降解反應后可以通過外加磁場來吸附和回收該納米復合材料.

        光催化; 廢水; 石墨烯; TiO2; CoFe2O4

        近年來環(huán)境污染變得越來越嚴重,水污染問題也得到了人們更多的關注.日常生活中,對水體的凈化處理也顯示出了人們對解決水處理問題的重視[1-2].傳統(tǒng)的凈水方法中,一些類似于離子交換、吸附、生物處理以及過濾等方法已經(jīng)被廣泛采用.然而,從目前來看,傳統(tǒng)方法凈水效率低下,價格和成本高昂.為此,發(fā)展一種新型高效水處理催化劑,在提高凈水效率的同時,極大地降低成本的損耗,是關于水處理研究中急需解決的問題.多相催化劑在過去的幾十年中,一直受到人們的廣泛關注,原因在于其具有較強的氧化性能,制備過程所需要的溫度比較容易獲得,以及制備過程綠色環(huán)保等[3-5].多相催化劑的出現(xiàn),為能源的可持續(xù)利用以及全球水污染處理所面臨的挑戰(zhàn)提供了一種強有力的方法.因為它具有僅僅利用太陽能資源就能充分發(fā)揮催化效果的明顯優(yōu)勢[6-7],以及光催化劑活性高、光照輻射穩(wěn)定、沒有毒性等特點.TiO2已經(jīng)廣泛應用于多種不同類型的光催化劑中[8-10],然而,由于TiO2只能被有限范圍內(nèi)的紫外線(UV)激活,在實際應用中,由于太陽光的催化環(huán)境極大地限制了TiO2作為光催化劑的使用效能,因此,發(fā)展能夠利用可見光催化的光催化劑是十分必要的[11-14].

        近來,無磁性納米粒子以及磁性納米粒子,例如光催化劑將使用在光催化反應的研究中.通過結(jié)合納米粒子與磁性納米粒子,一種納米復合材料將有助于它們從懸浮液中分離[15-17].鐵和鈷氧化物表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能和磁性.從過去的研究中可知,由于金屬離子的存在,有機污染物的光催化降解率達到最大[18-20],所以CoFe2O4磁性納米顆粒被用作催化劑降解各種環(huán)境污染物.因為它具有較強的力學強度、低密度、高催化劑活性和巨大的比表面積,納米復合材料被認為是基于石墨烯/氧化石墨烯的碳材料[21-22].本文研究了在氧化石墨烯納米復合材料減少時,經(jīng)納米粒子修飾CoFe2O4-TiO2的構(gòu)成.此外,在結(jié)合CoFe2O4和TiO2磁性顆粒之后,石墨烯納米復合材料同樣可以被用作吸附劑,這種吸附劑具有較強的吸附性,在光催化降解羅丹明B和p-硝基酚時具有顯著的光催化活性.

        1 實驗研究

        1.1 材料 本實驗中所使用的所有化學藥品和試劑都是從上海國藥集團化學試劑有限公司購買,所有購買試劑均為分析純,實驗過程中均采用去離子水作為溶劑.

        1.2 氧化石墨烯的制備 氧化石墨烯是由天然石墨片經(jīng)修改后的Hummers法復合而成.第一步,將片狀石墨1.0 g放入圓底燒瓶中,加入35 mL H2SO4,1.0 g的NaNO3.第二步,將其放入冰塊環(huán)境中充分冷卻到3~5 ℃,攪拌15 min,同時緩慢加入3.5 g的KMnO4,持續(xù)攪拌30 min.第三步,將混合物在超過10 ℃溫度下繼續(xù)攪拌1 h,將其加熱到35 ℃.保持35 ℃的溫度恒定2 h,之后在混合物中滴加35 mL H2O,使得產(chǎn)物的溫度維持在95 ℃,并保持30 min,然后將其稀釋到140 mL水中,之后加入10 mL H2O2,以便讓沒有氧化的產(chǎn)物得到氧化,混合物變成了金色.此時溶液仍然是熱的,過濾并使用質(zhì)量分數(shù)5%的HCl溶液和水清洗數(shù)次,將最終產(chǎn)物置于真空干燥箱中,以60 ℃的溫度干燥24 h,最終得到氧化石墨烯.

        1.3 CoFe2O4-TiO2-rGO納米顆粒的制備 CoFe2O4納米顆粒是通過共沉淀法制備得到的.首先,通過電磁攪拌10 min使Co(NO3)2和Fe(NO3)3的溶液充分混合.然后,向所得溶液中加入質(zhì)量分數(shù)20%的NaOH溶液得到棕黑色懸浮液.保持電磁攪拌Co-Fe前驅(qū)體15 min.將1 g TiO2在400 ℃下烘焙5 h,將烘焙后的TiO2加入到質(zhì)量分數(shù)20%的NaOH溶液中并電磁攪拌15 min.將Co-Fe的前驅(qū)體溶液加入到懸浮液之后,在90 ℃的黑暗環(huán)境中攪拌上述新制混合溶液3 h.過濾所得溶液并用超純水清洗數(shù)次,然后將剩余物在100 ℃下烘干.在400 ℃下烘焙上述產(chǎn)物5 h,以形成CoFe2O4-TiO2納米顆粒,將50 mg rGO均勻加入到50 mL超純水中,運用超聲波法在1 h后得到穩(wěn)定的rGO懸浮液,在保持其他條件不變的情況下加入一定化學計量比的CoFe2O4-TiO2,在95 ℃溫度下油浴回流該懸浮液22 h.完成上述實驗步驟后,將懸浮液冷卻至室溫,使用超速離心法回收沉淀物并用超純水和乙醇清洗,在60 ℃下烘焙12 h,得到CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物.

        1.4 表征 掃描電鏡(SEM,JSM-6701F)表征了CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物的表面形態(tài),同時X射線衍射(XRD,JEOL100CX)表征了CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物的微觀結(jié)構(gòu).這些樣品的光催化活性通過XPA-7光催化反應器(南京胥江機器廠)評估.通過水循環(huán)和100 W中壓汞燈提供的光源使反應溫度保持在室溫.首先,將50 mg樣品分散于初始質(zhì)量濃度為10 mg/L的p-硝基苯酚和羅丹明B的100 mL水溶液中,在黑暗環(huán)境中攪拌該懸浮液30 min,至吸附和脫附達到平衡,隨后打開燈光,并從混合物中取出樣品,經(jīng)過20 min間隔后檢測樣品的光催化活性.p-硝基苯酚和羅丹明B的質(zhì)量濃度分別在317和554 nm的波長下通過分光光度計(UV-2550,島津日本的UV-V)得到了驗證.

        2 結(jié)果與討論

        如圖1所示,CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物的表面形態(tài)和微觀結(jié)構(gòu)可以通過掃描電鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)得到描述.圖1(A)描述了均勻規(guī)律地鑲嵌在卷曲的石墨烯薄片中的CoFe2O4和TiO2納米顆粒的掃描電鏡圖像,圖1(B)描述了CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物的TEM圖像.由此可知,CoFe2O4和TiO2納米顆粒均勻分布在由二維石墨烯基底組成的并且大小相同的TiO2球狀顆粒上,而保持CoFe2O4-TiO2-rGO納米顆粒三維結(jié)構(gòu)的相對靈活的石墨烯薄片則由外包裹CoFe2O4納米顆粒構(gòu)成.

        rGO、CoFe2O4-TiO2和CoFe2O4-TiO2-rGO的X衍射圖如圖2所示.圖2(A)中波峰的形成歸因于rGO的(001)結(jié)構(gòu)和(100)結(jié)構(gòu).在圖2(B)中,以2θ=25.1°為中心的波峰與TiO2的銳鈦礦型相對應,以2θ=40.8°為中心的波峰與TiO2的金紅石型相對應.對于以2θ=35.2°和2θ=52.3°為中心的波峰,它們則與CoFe2O4-TiO相對應.在圖2(C)中,位于2θ=33.8°和2θ=48.6°的強烈且尖銳的波峰與CoFe2O4-TiO2-rGO的rGO相對應.

        rGO、CoFe2O4-TiO2和CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物對p-硝基苯酚和羅丹明B的吸附性和光催化性能如圖3所示.其中,p-硝基苯酚和羅丹明B被用作非化學污染物模型來評估光催化劑的活性.在光催化反應開始之前,第一步進行吸附平衡實驗.當吸附平衡反應達到平衡之后,打開100 W汞燈開始光催化反應.通過不同光催化劑的對比,p-硝基苯酚和羅丹明B水溶液的光解作用得到了分析.當吸附平衡保持20 min后,樣品rGO、CoFe2O4-TiO2和CoFe2O4-TiO2-rGO對p-硝基苯酚的吸附率分別為1.7%、3.1%和3.3%,而其對羅丹明B的吸附率則分別為2.0%、3.9%和3.7%.每一種樣品的吸附率和石墨烯的質(zhì)量分數(shù)密切相關.經(jīng)過2 h后,實驗結(jié)果表明,磁性CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物對p-硝基苯酚和羅丹明B的光催化降解率分別為93.6%和88.7%.從另一角度可以得到,與純凈rGO相比,CoFe2O4-TiO2和CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物的吸附率顯著提高.

        在紫外線照射及CoFe2O4-TiO2-rGO存在下,p-硝基苯酚和羅丹明B的吸收光譜圖像如圖4所示.隨著輻射時間的持續(xù),p-硝基苯酚和羅丹明B的比例變得越來越低.圖4中的插入物展示了p-硝基苯酚和羅丹明B在0、60和120 min時間段內(nèi)發(fā)生光催化降解反應后溶液的顏色及質(zhì)量濃度變化.

        圖5表明CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物在可重用性測試實驗后被回收利用.結(jié)果表明,CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物在重復使用3次后對p-硝基苯酚和羅丹明B的降解率始終保持在95.0%及85.0%以上;因此,可以得出結(jié)論:CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物對p-硝基苯酚和羅丹明B的光催化活性將不會明顯下降,并且該納米復合物具有良好的可重用性.

        CoFe2O4-TiO2-rGO納米復合物展示了良好的光催化活性和可重用性.石墨烯具有儲存和轉(zhuǎn)移大量電子的能力.石墨烯轉(zhuǎn)移電子到表層的能力可通過覆蓋石墨烯的TiO2得到提高.因為CoFe2O4具有良好的電導率,因此電子轉(zhuǎn)移能通過陽離子染料和含氧部分之間的靜電吸引力而得到提高.從另一個角度來講,粒子的大小和其表面的特定區(qū)域可能會影響光催化能力和吸附性能.石墨烯表層的大部分區(qū)域會抑制TiO2的增長并有助于減少重聚現(xiàn)象,這樣就導致了規(guī)模較小的TiO2.規(guī)模較小的TiO2則相應地導致特定表層區(qū)域的擴大和活性的提高.隨著特殊表層區(qū)域的擴大,納米復合物的吸附率也得到了提升.突出的吸附能力增加了污染物分子與納米復合物的接觸機會,這樣就使反應的光降解率得到了提高.由于吸附性和光降解反應的協(xié)同作用,因此光催化反應的活性得到了顯著增強.也可以這樣認為,光催化降解有助于提升有機污染物從廢水中移除的效率.

        3 結(jié)論

        通過實驗研究,發(fā)現(xiàn)了一種穩(wěn)定的、可回收的、環(huán)保的、高效的并能被TEM、SEM和XRD表征的光觸媒CoFe2O4-TiO2-rGO,因為這種納米復合物具有顯著的吸附性能,從而有大量對p-硝基苯酚和羅丹明B的光催化降解反應的研究.實驗證明:制備好的CoFe2O4-TiO2-rGO納米催化劑在將有機污染物從廢水中移除的反應中具有良好的重復使用能力.

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        (編輯 李德華)

        Application of CoFe2O4-TiO2-rGO Nano Material Using for the Treatment of Organic Wastewater

        ZHANG Xuan, YAO Biyang, FAN Xiaoyu

        (DepartmentofCivilEngineering,LushanCollege,GuangxiUniversityofScienceandTechnology,Liuzhou545616,Guangxi)

        In this work, a new category of photocatalyst CoFe2O4-TiO2-reduced graphene oxide (CoFe2O4-TiO2-rGO) nanocomposites has been synthesized in a simple method. The obtained products have been characterized by SEM, TEM and XRD. The experimental results show that CoFe2O4-TiO2-rGO nanocomposites have remarkable adsorption properties. As it found, the synthetic material has perfect photocatalytic performance in degrading p-nitrophenol and rhodamine B. Besides, additional magnetic field can adsorb and recycle the nanocomposites after the photocatalytic degradation in wastewater.

        photocatalysis; wastewater; graphene; TiO2; CoFe2O4

        2016-08-30

        廣西高等學校科研項目(YB2014619)和廣西自治區(qū)大學生創(chuàng)新訓練計劃項目(201613639035)

        張 璇(1983—),女,講師,主要從事水污染控制工程的研究,E-mail:446504277@qq.com

        TB383.1

        A

        1001-8395(2017)01-0114-05

        10.3969/j.issn.1001-8395.2017.01.019

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