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        表面應(yīng)力效應(yīng)調(diào)控鈀納米晶二氧化碳電催化還原性能

        2017-05-12 06:58:02包信和
        物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2017年4期
        關(guān)鍵詞:孿晶還原性電催化

        包信和

        表面應(yīng)力效應(yīng)調(diào)控鈀納米晶二氧化碳電催化還原性能

        包信和

        (中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,遼寧 大連116023)

        目前,與人們?nèi)粘I蠲芮邢嚓P(guān)的液體燃料、化學(xué)品、電和熱等主要依賴石油、煤和天然氣等化石能源經(jīng)過工業(yè)煉制或高效燃燒等過程轉(zhuǎn)化。在轉(zhuǎn)化過程中二氧化碳的大量排放對(duì)人們賴以生存的生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重威脅。電催化還原二氧化碳提供了一條將作為排放物的CO2高效轉(zhuǎn)變?yōu)楦咧祷瘜W(xué)品新途徑1。簡(jiǎn)單地說,利用可再生電能或富余核電為能源,與電解水耦合從水中獲取氫,在比較溫和的反應(yīng)條件一步直接獲得一氧化碳、碳?xì)浠衔锖图状嫉雀咧祷瘜W(xué)品和液體燃料,同時(shí)實(shí)現(xiàn)電能存儲(chǔ)和二氧化碳轉(zhuǎn)化。當(dāng)前,

        研制新型催化劑來降低過電勢(shì)和提高反應(yīng)選擇性是二氧化碳電催化還原研究中極具挑戰(zhàn)性的熱點(diǎn)課題。

        中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院曾杰教授課題組長(zhǎng)期以來關(guān)注納米催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與電催化性能研究,并取得了一系列進(jìn)展2-4。近日,黃宏文等人與楊金龍教授5合作,在調(diào)控二氧化碳電催化還原性能方面取得重要進(jìn)展。他們?cè)O(shè)計(jì)合成了鈀單晶八面體納米晶和孿晶二十面體納米晶的準(zhǔn)模型催化體系,在保證兩者尺寸、表面晶面和表面包裹分子相同的情況下,研究了鈀納米晶表面應(yīng)力與二氧化碳電催化還原性能之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。在-0.8 V(vs RHE)時(shí),鈀孿晶二十面體納米晶上生成一氧化碳的法拉第效率達(dá)到91.1%,遠(yuǎn)高于鈀單晶八面體納米晶(~50%)。通過分子動(dòng)力學(xué)模擬、第一性原理計(jì)算以及電化學(xué)測(cè)試,發(fā)現(xiàn)表面拉伸應(yīng)力提升了鈀孿晶二十面體納米晶的d帶中心,從而增強(qiáng)了催化劑表面二氧化碳的吸附和活化,顯著提高了二氧化碳電催化還原活性和選擇性。

        該研究工作最近發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition期刊上5。該項(xiàng)結(jié)果很好地詮釋了催化劑表面結(jié)構(gòu)與催化反應(yīng)活性間的對(duì)應(yīng)關(guān)系,進(jìn)一步的研究將為充分認(rèn)識(shí)納米催化劑的作用原理,以及設(shè)計(jì)高效催化劑提供堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。

        References

        (1)Gao,D.;Zhou,H.;Wang,J.;Miao,S.;Yang,F.;Wang,G.;Wang, J.;Bao,X.J.Am.Chem.Soc.2015,137,4288.doi:10.1021/ jacs.5b00046

        (2) Zhao,X.;Chen,S.;Fang,Z.;Ding,J.;Sang,W.;Wang,Y.;Zhao, J.;Peng,Z.;Zeng,J.J.Am.Chem.Soc.2015,137,2804.doi: 10.1021/ja511596c

        (3) Zhou,S.;Miao,X.;Zhao,X.;Ma,C.;Qiu,Y.;Hu,Z.;Zhao,J.; Shi,L.;Zeng,J.Nat.Commun.2016,7,11510.doi:10.1038/ ncomms11510

        (4) Zhao,X.;Zhang,H.;Yan,Y.;Cao,J.;Li,X.;Zhou,S.;Peng,Z.; Zeng,J.Angew.Chem.Int.Ed.2017,56,328.doi:10.1002/ anie.201609080

        (5) Huang,H.;Jia,H.;Liu,Z.;Gao,P.;Zhao,J.;Luo,Z.;Yang,J.; Zeng,J.Angew.Chem.Int.Ed.2017,doi:10.1002/ anie.201612617

        Surface Strain Effect Engineers the Catalytic Performance of Pd Nanocrystals in CO2Electrochemical Reduction

        BAO Xin-He
        (State Key Laboratory of Catalysis,Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023, Liaoning Province,P.R.China)

        10.3866/PKU.WHXB201703091

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