吳迪，蔣能輝，王宇，孫慧，李婷婷

(沈陽化工研究院有限公司，遼寧 沈陽 110021)

【環(huán)境與生態(tài)】

沈撫污灌區(qū)農(nóng)田土壤生態(tài)健康風險評價

吳迪，蔣能輝，王宇，孫慧，李婷婷*

(沈陽化工研究院有限公司，遼寧 沈陽 110021)

本文以沈撫污灌區(qū)農(nóng)田土壤中6種污染重金屬Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr的實測含量作為基礎數(shù)據(jù)進行研究, 利用Hakanson潛在生態(tài)風險評價法與美國環(huán)保署(USEPA)推薦的健康風險評價法對污灌區(qū)農(nóng)田土壤進行生態(tài)及健康風險評價。結(jié)果表明，該研究區(qū)域Cd、Hg、Pb、Cu、Cr含量均超過了遼寧土壤背景值，且有逐年上升的趨勢，其中Hg和Cd污染較嚴重，超過了國家土壤環(huán)境二級標準；雖然土壤樣品中90%多因子潛在生態(tài)風險處于中度危害水平，但是不同污灌方式對風險指數(shù)也有一定影響，以污灌至采樣年地區(qū)風險值較高；單因子潛在風險中，以Cd和Hg危害程度較為嚴重，且也表現(xiàn)出由于污灌而使重金屬濃度增加的趨勢，土壤樣品中分別有60%和100%生態(tài)風險指數(shù)處于較重危害水平以上。健康風險評價中，研究區(qū)域各點6種重金屬HQ和HI值均小于1，理論上不存在非致癌健康風險；Cr、Cd和As的CR值和TCR值均超過了USEPA提出的土壤治理標準，存在較高的致癌風險。

污灌；重金屬；生態(tài)風險；健康風險；評價

遼寧省是我國水資源匱乏的省份之一，污水灌溉作為解決農(nóng)業(yè)缺水問題的有效方法已經(jīng)有很長的歷史。然而由于長時間大量的污水灌溉使得土壤中污染物不斷積累，并可通過多種途徑進入食物鏈，嚴重危害區(qū)域生態(tài)安全和人體健康[1-2]，亟待修復和治理。沈撫污灌區(qū)是我國最大的工業(yè)污水灌溉區(qū)之一，土壤中殘留多種重金屬。農(nóng)田土壤生態(tài)健康風險評估是開展場地或區(qū)域修復等工作的前提，對修復工作起到至關重要的作用。雖然已經(jīng)有一些對于污灌區(qū)生態(tài)健康風險評價研究，如車飛等[1，3-4]采用內(nèi)梅羅污染指數(shù)法、EPA人體暴露風險評價法及潛在生態(tài)危害指數(shù)法對沈撫污灌區(qū)重金屬污染土壤及農(nóng)產(chǎn)品的潛在風險進行評價，但是研究方向較單一，只是對當時污灌區(qū)進行生態(tài)健康風險評價，沒有在不同時期和污灌方式方面進行比對，同時，缺少系統(tǒng)的生態(tài)及經(jīng)口、皮膚接觸和呼吸途徑的健康風險評價。此外，用于土壤生態(tài)污染的評價方法多為單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅污染指數(shù)法等，其在計算中做出綜合評價的同時突出污染較重的污染物[5]，但是，在各元素對土壤、動植物毒性方面欠考慮。本文采用瑞典科學家Hakanson提出的潛在生態(tài)指數(shù)法評價研究地區(qū)土壤重金屬的潛在風險，其在環(huán)境評價過程中不僅反映了多種污染物的綜合效應，還考慮到不同污染物的生物毒性[6-7]，彌補了內(nèi)梅羅污染指數(shù)法的不足[8]。此外，本文還采用美國環(huán)保署(USEPA)推薦的健康風險模型對污灌區(qū)3種暴露途徑健康風險作出評價，并比對污灌至采樣年、改清灌2～3年、從未污灌3種方式及歷史上的土壤重金屬含量和生態(tài)健康風險值數(shù)據(jù)間的差異。目的在于探討污染重金屬Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr的污染水平與變化情況，為污灌區(qū)重金屬污染防控提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本文于2008年11月18日—20日在沈撫污灌區(qū)污染較嚴重的中游和上游地區(qū)選取3個有代表性的村莊(大深井子村A、康紅村B和古城子村C)進行采樣，每個村選擇10個樣品采集單元，每個單元采集5個樣點，選擇0～20 cm耕層土壤樣品進行采集。然后將5個樣點的樣品組成約3 kg的混合樣，用塑料袋包扎并標記備用。采樣方式為一次性采集所有樣品。采樣地點及污灌情況如圖1及表1所示：

圖1 采樣點分布示意圖Fig.1 Schematic diagram of sampling point distribution

采樣地點污灌情況A大深井子村未曾污灌B康紅村污灌至采樣年C古城子村改清灌2～3年

1.2 樣品分析

土壤樣品的分析方法依照HJ/T 166—2004土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范[9]。

1.2.1 土壤樣品預處理

將采集的土壤樣品自然風干后，除去其中石子、樹葉、瓜子皮、毛發(fā)等雜質(zhì)，過20目尼龍網(wǎng)篩，作為初始樣品。將土壤樣品用研缽研磨一部分，使之全部過100目網(wǎng)篩，用于金屬的全量分析。每個樣品均用電子天平準確稱取0.500 g。

1.2.2 土壤樣品消解

將已經(jīng)處理好的土壤樣品在通風櫥內(nèi)用酸溶法(HNO3-HF-HClO4)在高溫電熱板上加熱消解，每批樣品做一次試劑空白，以減少誤差。

1.2.3 樣品的測定

用原子吸收分光光譜儀Agilent Technologies 280FS AA測定土壤樣品中的重金屬Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr含量。

1.3 重金屬潛在風險評價與標準

(1)

表2 沈撫污灌區(qū)土壤重金屬含量相關值

表3 不同重金屬毒性系數(shù)

(2)

1.3.4 多種重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI值)

多種重金屬RI值按下列公式計算，重金屬潛在生態(tài)危害分級標準[11]見表4。

。 (3)

1.4 重金屬健康風險評價與標準

1.4.1 健康風險評價模型建立

研究區(qū)域土壤中污染重金屬Cu、Cd、Cr、Pb、Hg和As會通過口直接攝入、呼吸以及皮膚接觸途徑進入人體，對人體健康造成影響。這6種重金屬都具有慢性非致癌風險，并且Cd、Cr和As還同時具有致癌風險，對人體健康極為不利。3種暴露途徑致癌和非致癌日均暴露計量如下式計算[13-14]：

(4)

(5)

(6)

式中，ADDing、ADDinh和ADDderm分別代表經(jīng)口攝入、呼吸攝入和皮膚接觸攝入的日均暴露計量，單位mg(kg·d)-1，c代表土壤中某污染重金屬濃度，本文以調(diào)查地區(qū)平均濃度進行計算。其他計算相關參數(shù)由DB11/T 656—2009場地環(huán)境評價導則[15]以及施烈焰等[16-18]文獻中獲得。在暴露量計算中，致癌和非致癌重金屬的AT值是不同的，非致癌重金屬暴露量AT為30×365，而在致癌重金屬暴露量計算時，AT是將暴露量平均分配到生命期(70 a)，具體參數(shù)見表5。

表5 重金屬健康風險評價參數(shù)

1.4.2 健康風險表征模型

利用式(4)～(6)不同途徑的暴露量計算結(jié)果，計算土壤重金屬非致癌和致癌健康風險，如下式計算[13, 19]：

(7)

(8)

(9)

(10)

式中，HQ為非致癌重金屬i的單項健康風險指數(shù)；ADDij為非致癌重金屬i第j種暴露途徑的日均暴露量，mg·(kg·d)-1；RfDij為非致癌重金屬i第j種暴露途徑的參考劑量被USEPA認為人群終生暴露后不會產(chǎn)生可預測的有害效應的日平均暴露水平，mg·(kg·d)-1；HI為6種重金屬通過3種暴露途徑所致的非致癌總風險指數(shù)；CRi為致癌重金屬i的單項健康風險指數(shù)；SFij為致癌重金屬i第j種暴露途徑的斜率系數(shù)mg·(kg·d)-1；TCR為Cd、Cr和As通過3種暴露途徑所致的致癌總風險指數(shù)。當HQi和HI小于1時，表示不存在非致癌健康風險，此外，US EPA推薦的CR和CTR的土壤治理標準為10-6。

參考DB11/T 656—2009以及國內(nèi)外相關文獻成果，得到不同暴露途徑RfD和SF值，在USEPA風險計劃中Cr的SF值只給出了經(jīng)皮膚接觸為42，并未給出其他兩種途徑的SF值，所以本文Cr的致癌風險只考慮經(jīng)皮膚接觸途徑攝入[20-21]。具體參數(shù)見表6。

表6 重金屬污染物的參考計量和致癌斜率

注：ND表示沒有相應數(shù)據(jù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬含量與分布

土壤重金屬元素的標準值和背景值是判斷土壤污染程度的一項重要依據(jù)[22-23]。表7所示為3個采樣村中30個采樣點的農(nóng)田土壤樣品重金屬含量實測值(本文數(shù)據(jù)來自遼寧省沈撫污灌區(qū)環(huán)境污染的健康風險技術(shù)報告)。根據(jù)表2中土壤重金屬值可以看出，研究區(qū)實測值除As外均超過了遼寧省土壤背景值2倍以上，說明與歷史相比沈撫污灌區(qū)土壤重金屬含量存在不同程度的增加，其中Hg和Cd增加值最為明顯，分別約為遼寧省土壤背景值的38倍和17倍，且Cd和Hg的平均含量超過國家二級標準臨界值，存在嚴重污染；而土壤Cu、Cr和Pb含量雖然均在國家二級標準臨界值以下，但是與遼寧省土壤背景值及林海鵬等[24]在2003—2004年的采樣實測值相比，隨著時間的推移，土壤重金屬濃度呈現(xiàn)上升趨勢。同時，近十五年相關報道也表明[24-25]，沈撫污灌區(qū)土壤中某些重金屬如Cd和Pb濃度在2006—2010年達到最高，且沒有明顯的下降趨勢。

表7 土壤樣品重金屬含量

注：ND表示沒有相應數(shù)據(jù)。

從圖1中A、B和C 3種灌溉區(qū)域角度分析，土壤重金屬平均含量均有增加且增加程度不同，說明研究區(qū)土壤重金屬污染不僅僅是由于污水灌溉一個因素所致，很可能是污水灌溉、化肥施用等多種因素致使土壤重金屬富集所致[26]。B區(qū)土壤中重金屬Cd、Pb、Hg和As含量與A區(qū)相比均有不同程度增加，其中Cd含量增加最為明顯，增加了34.13%。而C區(qū)土壤重金屬含量與B區(qū)相比有不同程度減少，其中Cd含量減少最為顯著。說明污水灌溉會增加土壤重金屬含量，而更改灌溉方式可以不同程度地緩解土壤重金屬污染情況。

2.2 土壤重金屬生態(tài)風險評價

根據(jù)表7土壤中6種污染重金屬實測數(shù)據(jù)，以二級標準為評價標準，結(jié)合潛在生態(tài)危害指數(shù)公式(1)～(3)，分別計算出單個元素的Eri和相應的多種重金屬的RI，計算結(jié)果見表8。

表8 土壤重金屬潛在生態(tài)風險指數(shù)

注：ND表示沒有相應數(shù)據(jù)。

從表8多因子潛在風險指數(shù)可以看出，研究地區(qū)土壤重金屬污染多因子綜合潛在風險指數(shù)在134.52～327.62之間，在低度危害到重度危害之間。其中最大值出現(xiàn)在B區(qū)為327.62，達到綜合潛在風險的重度危害；潛在生態(tài)風險指數(shù)在150以下的有2點出現(xiàn)在A和C區(qū)；風險指數(shù)在150～300之間的有27點。從整體來看，研究區(qū)域內(nèi)重金屬潛在綜合污染風險指數(shù)基本處于中度危害水平。雖然A、B和C 3個區(qū)域多因子潛在風險指數(shù)大多在中度危害水平，但是不同地區(qū)潛在風險指數(shù)平均值仍存在差異。其中，A區(qū)和C區(qū)分別為198.6和192.25，差異較?。欢鳥區(qū)為234.98，明顯高于A區(qū)和B區(qū)。說明污水灌溉會明顯增加當?shù)厣鷳B(tài)風險，而改為清灌可以明顯降低由于污水灌溉而產(chǎn)生的生態(tài)風險。國內(nèi)外許多研究表明，土壤中重金屬在土壤-植物系統(tǒng)中的遷移與轉(zhuǎn)化，不但會影響植物的新陳代謝及生長發(fā)育[27-28]，同時還極易引起作物本身重金屬的富集[29-30]，造成農(nóng)作物本身的污染[3]。此外，王丹等[31]研究表明，在一般的農(nóng)作物中，十字花科植物積累的重金屬最高，其次是豆科植物，谷類植物最低，所以在污灌區(qū)的作物種植上也應加以考慮。

從表4單因子潛在危害指數(shù)可以看出，污灌區(qū)不同土壤重金屬污染元素的污染程度平均值由大至小依次為Hg、Cd、As、Cu、Cr、Pb，其中Cu、Cr、Pb和As單因子潛在生態(tài)危害系數(shù)均遠小于臨界值40。重金屬Cd和Hg潛在生態(tài)風險指數(shù)較高，范圍在48.17～147.62之間。Cd污染中有18點在80以上，B區(qū)有9點，A區(qū)和C區(qū)分別有7點和2點。A、B和C 3個區(qū)Cd污染指數(shù)平均值分別為83.32、111.88和78.54，不難發(fā)現(xiàn)B區(qū)Cd污染指數(shù)明顯高于A區(qū)和C區(qū)。Hg污染有30個點危害指數(shù)均在80以上，即所有點均處于較重危害水平以上。B區(qū)和C區(qū)Hg污染指數(shù)平均值相差較小，并均高于A區(qū)。綜上所述，研究區(qū)重金屬Cu、Cr、Pb和As生態(tài)風險較小，均處于輕度危害水平以下，而Cd和Hg生態(tài)風險嚴重，所有點均在臨界值40以上，并以污染較重危害水平為主。在影響當?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境較大的兩種重金屬Cd和Hg中，污灌會增加二者的污染風險，而改清灌可以降低由污灌導致的Cd污染風險，但是不能明顯降低Hg污染風險。此結(jié)果與李小牛等[32]、李名升等[4]研究中重金屬污染程度順序基本一致，認為Hg和Cd的污染程度較為嚴重。此外，本研究與李名升等[4]和林海鵬等[24]相比，Cd和Hg風險值有一定程度的增加，而與李小牛等[32]等相比略有下降。由此可以看出，沈撫污灌區(qū)的Cd與Hg污染有上升趨勢，且Cd污染上升趨勢明顯，因此研究地區(qū)應重視對土壤Cd和Hg污染的研究與治理。

2.3 土壤重金屬健康風險評價

應用表7的數(shù)據(jù)結(jié)果，根據(jù)已有的健康風險模型及相應參數(shù)，可以得到表9和表10不同重金屬非致癌和致癌健康風險指數(shù)表。列出了不同重金屬經(jīng)不同攝入途徑造成的健康風險，以及單一重金屬非致癌健康風險指數(shù)(HQ)和非致癌健康總風險指數(shù)(HI)。在單一重金屬污染方面，重金屬Cr的HQ最高為7.07×10-2，重金屬Cu的HQ最低為1.95×10-3，但都均小于1。從不同攝入途徑觀察，經(jīng)口的HI最大，7種重金屬HI為1.49×10-1，遠大于其他2種攝入途徑，其他2種攝入途徑的HQ分別是4.00×10-4和6.96×10-4，兩者差異較小?？傮w來看，無論是HQ還是HI均小于1，6種重金屬3種途徑的HI為1.50×10-1，為參考計量的15%，理論上不會對人體產(chǎn)生非致癌健康影響。

USEPA將10-6作為土壤治理的標準，即每百萬人中有一人因重金屬污染患癌癥[33]。表10為不同污染重金屬經(jīng)不同攝入途徑對人體產(chǎn)生的致癌風險指數(shù)表，其中包括單一重金屬經(jīng)某一途徑的致癌健康風險、某重金屬單項致癌健康風險指數(shù)(CR)和致癌健康總風險指數(shù)(TCR)。從CR可以看出，3種重金屬的CR均超過了USEPA制定的治理標準，其CR由大到小依次為Cr、Cd、As，Cr的CR意味著每百萬人中平均增加31.7個癌癥患者。從表7中可以看出污灌區(qū)不會增加土壤Cr含量，但是會增加土壤Cd和As含量，由此也增加了由這兩種重金屬帶來的健康風險。從不同攝入途徑可以看出，經(jīng)口和皮膚攝入致癌健康風險均超過了治理標準，每百萬人中分別增加16和31.9個患癌者，而經(jīng)呼吸途徑TCR遠小于治理標準，對人體健康影響較小。從總的TCR可以看出，與治理基準相比，每百萬人增加49個患癌者，可見，當?shù)刂亟饘僦掳╋L險較為嚴重，應增加重金屬污染的防控與管理。

表9 不同重金屬非致癌風險指數(shù)

表10 不同重金屬致癌風險指數(shù)

注：ND表示沒有相應數(shù)據(jù)。

但是，本文在風險計算過程中存在一些不確定性：(1)本文僅考慮了土壤經(jīng)口、皮膚接觸以及呼吸3種途徑造成的健康風險。有些研究表明，糧食經(jīng)口途徑的重金屬暴露量很高[34]，有研究表明糧食經(jīng)口途徑的貢獻率占總暴露量的80%以上[35]，而本文在計算中未將其進行計算，所以在健康風險計算中存在差異。(2)健康風險評價方法較多，需要的信息與數(shù)據(jù)量也極大，如人群活動方式、污染物的遷移轉(zhuǎn)化、攝入途徑等等都存在較大的不確定性[36]，選用數(shù)學模型進行風險評價往往是將真實情況簡化后得到結(jié)果，存在一定的誤差。(3)由于土壤中重金屬分布極其復雜，所以取樣點選擇上的不同，會對風險評價結(jié)果造成較大影響。

3 結(jié)論

(1)研究地區(qū)土壤重金屬含量(表7)與歷史(表2)相比有上升趨勢，以Cd污染較為嚴重。同時，還發(fā)現(xiàn)當?shù)匚廴竞芸赡苡啥喾N因素導致，污水灌溉是其中之一。污灌會不同程度地增加土壤中的重金屬含量，其中Cd污染增加最為明顯，而改清灌可以降低由于污灌帶來的Cd污染。此外，研究區(qū)Cd、Hg含量實測平均值均高于國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標準值，需重點加以解決。

(2)本文以國家土壤環(huán)境二級標準作為參比值進行潛在生態(tài)風險計算，從研究結(jié)果來看，沈撫污灌區(qū)重金屬污染整體處于中度危害水平，極易引起農(nóng)作物重金屬富集。在單因子潛在風險中，Cd和Hg存在生態(tài)風險，且危害水平較重。污水灌溉會增加土壤重金屬Cd和Hg污染風險，而改清灌可以緩解當?shù)匚酃鄮淼腃d污染風險，但是在降低Hg污染風險上效果不明顯。

(3)沈撫污灌區(qū)土壤健康風險評價中，無論是HQ還是HI均不存在非致癌健康風險。但是，在致癌健康風險中，單一重金屬Cr、Cd和As的CR值均超過了治理標準，會對人體產(chǎn)生較大的健康風險。同時，在攝入途徑方面，除經(jīng)呼吸攝入途徑外，其他途徑致癌風險TCR值均超過治理標準，對人體健康影響較大。

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Risk assessment of farmland soil ecological health in Shen-Fu sewage irrigation regions

WU Di, JIANG Neng-hui, WANG Yu, SUN Hui, LI Ting-ting*

(Shenyang Research Institute of Chemical Industry，Shenyang 110021, China)

∶Based on the concentrations of Cd, Hg, As, Pb, Cu and Cr in the farmland soil of Shen-Fu sewage irrigation regions, soil ecological and health risks were evaluated with the Hakanson Potential Ecological Risk Index and the health risk assessment model recommend by the United States Environmental Protection Agency (USEPA) in this study. The results showed that the concentrations of Cd, Hg, Pb, Cu, Cr in this region were all higher than the soil background value in Liaoning Province, and showing an increasing trend year by year. Especially, Hg and Cd pollution was more serious, and the concentrations of them were over the grade Ⅱ national soil quality standard. Although the potential ecological risks of the 90% factors in soil samples were at a moderate risk level, different ways of sewage irrigation had some effects on the risk index, and the values of risk index in the area which had been sewage irrigated up to now were higher than the others. In the potential risk of single factor, the risks of Cd and Hg were more serious than other heavy metals, and it also showed that sewage irrigation would increase the heavy metal concentration in soil, and the ecological risk indexes of soil samples were 60% and 100% above the serious level respectively. In term of the evaluation of health risk, the HQ and HI values of six kinds of heavy metals in the regions were all lower than 1, which indicates that there is no non-carcinogenic risk in this area theoretically. However, the CR and TCR values of Cr、Cd and As were all higher than the standard values of the US EPA, which mean that these heavy metals would have a high carcinogenic risk.

∶sewage irrigation; heavy metals; ecological risk; health risk; assessment

10.3976/j.issn.1002-4026.2017.02.014

2016-10-11

國家科技部"十三五"支撐計劃(2016YFD0300805)；遼寧省自然科學基金(201602600)

吳迪(1989—)，男，助理工程師，研究方向為障礙土壤改良及評價研究。E-mail: wudi13@sinochem.com

*通信作者，李婷婷(1982—)，女，高級工程師，博士，研究方向為土壤污染治理。E-mail: litingting03@sinochem.com

X825

A

1002-4026(2017)02-0095-11