王占永，余 然，蔡 銘，彭仲仁

(1.上海交通大學 船舶海洋與建筑工程學院,上海 200240；2.中山大學 廣東省智能交通系統(tǒng)重點實驗室,廣東 廣州510006；3.武漢第二船舶設(shè)計研究所,湖北 武漢 430064)

路邊空氣污染移動測量的預處理方法

王占永1,2，余 然3，蔡 銘2，彭仲仁1

(1.上海交通大學 船舶海洋與建筑工程學院,上海 200240；2.中山大學 廣東省智能交通系統(tǒng)重點實驗室,廣東 廣州510006；3.武漢第二船舶設(shè)計研究所,湖北 武漢 430064)

用移動測量平臺對路邊空氣污染進行測量時，其結(jié)果易受異常高值樣本、污染背景、時空尺度等因素干擾。評述了異常高值樣本剔除、背景校正和時空尺度選擇等數(shù)據(jù)預處理方法，并利用上海市某路邊環(huán)境中細顆粒物(PM2.5)、超細顆粒物(PM1.0)、黑碳(BC)及一氧化碳(CO)的實測數(shù)據(jù)，對所選典型方法進行了驗證。研究結(jié)果表明：針對上述污染物的移動測量，平滑變異系數(shù)法可合理剔除其異常高值樣本，薄板樣條回歸平滑法可表征其背景值的時間變化特征，異常高值樣本和背景的剔除可增強污染物分布的可比性。相關(guān)系數(shù)法進一步表明：10 s和20 m的時間和空間尺度組合能更有效地過濾數(shù)據(jù)噪音并能客觀展現(xiàn)污染物指標的空間格局。

交通污染；移動測量；異常樣本；背景校正；時空尺度

0 引言

隨著機動車保有量的持續(xù)大幅增長，交通排放已成為中國城市空氣污染的主要來源之一[1-3]。文獻[4-6]研究表明:與交通相關(guān)的空氣污染往往具有顯著的空間梯度和時間變化特征。然而，當前稀疏的城市監(jiān)測站已無法真實描述交通污染的時空變化，進而制約了高時空分辨率污染預報模型的發(fā)展[4]。近年來，快速興起的移動測量平臺為空氣污染高時空分辨率數(shù)據(jù)的采集提供了手段，彌補了城市監(jiān)測站的測量缺陷[3，6]。

對于路邊移動測量，擦肩而過的機動車往往導致測量中異常高值樣本的出現(xiàn)。這些異常高值樣本不僅會扭曲路邊平均污染的真實情況，曲解污染變化的原因[7]，甚至會掩蓋典型污染源(如高速路)附近的污染梯度[6]。此外，移動測量通常由局部源排放和背景兩部分組成，而背景往往會模糊甚至掩蓋局部源的貢獻[4]。局部源、氣象和區(qū)域輸送等的實時變化又會導致污染背景的變化[6]，進而影響一天中不同時段或不同日期的測量可比性。在移動測量分析中，時間和空間尺度過大或過小同樣會影響空氣污染時空表達的客觀性。

綜上所述，為了減小移動測量結(jié)果的異常變化并清晰客觀地展現(xiàn)污染物的變化趨勢，從異常高值樣本剔除、背景校正和時空尺度選擇這3個方面，開展路邊空氣污染移動測量數(shù)據(jù)的預處理顯得至關(guān)重要[4，6]。然而，國內(nèi)針對移動測量數(shù)據(jù)預處理方法的篩選與評估鮮有報道。本文通過文獻回顧的方式，綜合評述了移動測量數(shù)據(jù)預處理的常用方法，并基于上海市某路邊環(huán)境實測數(shù)據(jù)對所選方法進行了驗證，以期指導空氣污染移動測量的科學實踐。

1 數(shù)據(jù)資料

1.1 試驗方案

以上海市近郊區(qū)滬閔路與劍川路交叉口為試驗區(qū)，利用自行車裝載便攜設(shè)備的移動平臺，沿預設(shè)路線的非機動車道對細顆粒物(fine particles with diameter<2.5 μm,PM2.5)、超細顆粒物(ultrafine particles with diameter<1.0 μm,PM1.0)、黑碳(black carbon,BC)、一氧化碳(carbon monoxide,CO)等空氣污染物進行移動測量。試驗區(qū)域及移動測量路線分別見圖1a和圖1b。從2015年10月10日至2015年10月16日，連續(xù)開展7 d移動測量試驗。每天包括清晨(4:00-7:00)、上午(7:00-9:00)、中午(12:00-14:00)和下午(16:00-18:00)4個時段，最終完成26次沿既定路線的循環(huán)試驗。所有污染物測量設(shè)備均固定放置于自行車前置車筐，設(shè)備進氣口距離地面約1.5 m。全球定位系統(tǒng)(global positioning system,GPS)記錄儀固定于自行車車把，確保實時接收衛(wèi)星信號。通過時間關(guān)聯(lián)規(guī)則將污染物濃度數(shù)據(jù)與GPS軌跡數(shù)據(jù)進行空間匹配，從而繪制路邊污染地圖。

(a) 試驗區(qū)域 (b) 移動測量路線

(工作日，通過路段①～⑧的平均車輛數(shù)依次為1 000 輛/h、1 500 輛/h、2 300 輛/h、2 700 輛/h、1 600 輛/h、1 400 輛/h、2 400輛/h和1 900 輛/h。下同。)

圖1 試驗區(qū)域及移動測量路線

1.2 測量設(shè)備及質(zhì)量控制

采用兩臺SidePakTMAM510型(TSI,美國)檢測儀分別記錄PM2.5和PM1.0的質(zhì)量濃度，其測量時間間隔為1 s，采樣流速為1.7 L/min。利用一臺microAeth?AE51型(AethLabs,美國)黑碳檢測儀在線測量BC的質(zhì)量濃度，其測量時間間隔為1 s，采樣流速為100 mL/min。采用一臺Langan T15n型(Langan Products,美國)檢測儀記錄CO體積分數(shù)，其記錄時間間隔為1 s。試驗前，參照上海市5個戶外監(jiān)測站的標準設(shè)備，對各檢測儀進行系統(tǒng)評估與校準[8-11]，從而確保測量精確可靠。每次測量前，對所有設(shè)備進行使用維護和時間校準。

2 數(shù)據(jù)預處理方法

2.1 異常高值樣本剔除

空氣污染移動測量中異常高值樣本檢測與剔除的主要方法有：基于路段分割的中位數(shù)法[6]、α-trimmed算術(shù)平均法[5]、平滑變異系數(shù)(running coefficient of variation,COV)法[12]、背景標準差法[13]、滾動1/4分位數(shù)法[14]和3倍標準差法[7]。基于方法評估，文獻[5-6]認為COV法具有更加穩(wěn)定可靠的表現(xiàn)。COV法的步驟為：首先，確定與機動車排放密切相關(guān)且極度敏感的尾氣指示指標，采用文獻[6]建議的一氧化碳(CO)為最佳指標；其次，基于1 s分辨率的CO樣本序列，求算每個樣本的5 s滑動變異系數(shù)。其計算公式[12]如下：

(1)

2.2 背景校正

通常情況下，城市背景站是大氣污染背景校正的首選，但其存在位置和設(shè)備的局限性[4]。部分移動測量研究選取交通流量低和遠離明顯污染源的路段為背景區(qū)域，將其污染測量的平均值或分位數(shù)作為背景參照[4，12]。然而，這種基于位置的背景校正方法與城市背景站均難以回避背景位置選擇合適與否的問題。此外，該方法不能表征每次試驗中污染背景的時間變化特征。相反，基于時間序列的背景校正方法很好地解決了這一問題[6]。目前，基于時間序列的背景校正方法有單一樣本標準化法、滑動最小值法、線性回歸平滑法和樣條回歸平滑法等。文獻[6]認為薄板樣條回歸平滑(thinplateregressionspline,TPRS)法能夠較好地評估移動測量的背景值，為此本文利用上海市某路邊環(huán)境實測數(shù)據(jù)對其進行驗證。該方法包括3個步驟[6]：(Ⅰ)對以秒為分辨率的污染物原始樣本進行30s滑動平均處理；(Ⅱ)將30s滑動平均處理結(jié)果按指定的時間窗口(如10min)依次等分，并識別每個等分窗口中污染物濃度最小值樣本的位置；(Ⅲ)采用薄板樣條回歸對步驟(Ⅱ)得到的污染物濃度最小值樣本進行平滑擬合。

2.3 時間尺度和空間尺度選擇

移動測量分析的時間尺度和空間尺度選擇首先需考慮試驗次數(shù)的影響[5]。以往研究認為：20次以內(nèi)的試驗次數(shù)通?？蓞^(qū)分多種污染物的空間差異[15]，通過異常樣本和背景的剔除會進一步縮減對試驗次數(shù)的要求[4-5]。本文連續(xù)開展7d、共計26次的移動測量試驗，連續(xù)試驗有別于以往研究中時間跨度大的問題，有助于降低空氣污染時空表達對試驗次數(shù)的依賴性。

對于高時間分辨率的移動測量，瞬時易變的環(huán)境因素常造成設(shè)備的測量偏差，增大時間尺度有助于糾正該偏差，如修正時間滯后誤差。少量研究建議從污染物相關(guān)性出發(fā)確定合理的時間尺度[6，16]。對于移動測量分析的空間尺度，通常先將測量路線分割成多條路段或分割后轉(zhuǎn)換成點位置樣本，之后把原始的污染物點樣本按一定的搜索距離(空間尺度)匹配至新的地理位置樣本，進而對新生成的位置樣本中污染物濃度字段計算平均值或中位數(shù)[5,15,17-18]。然而，大多研究對空間尺度的選擇帶有主觀性，很少討論所選尺度的合理性。文獻[6]認為基于不同的時間尺度和空間尺度組合討論各污染物之間的相關(guān)性，能客觀地確定移動測量分析的時空尺度。在試驗次數(shù)滿足的情況下，本文采用相關(guān)系數(shù)法分析不同時間尺度和空間尺度組合下所測污染物之間的相關(guān)性，為路邊移動測量分析確定合理的時間尺度和空間尺度。

3 結(jié)果與討論

3.1 異常高值樣本識別評價

本文涉及移動測量試驗26次，每次時長為1.2～1.7h(以秒為分辨率的樣本數(shù)為4 300～6 000)，每次試驗中用COV法識別得到的異常高值樣本占總樣本的1.26%～2.24%。以2015年10月14日7:41-9:23的試驗為例，圖2顯示了基于COV法識別CO異常高值樣本的分布特征。

(a) CO異常高值樣本的空間分布(b) CO異常高值樣本的時刻分布

圖2 基于COV法識別CO異常高值樣本的分布特征(2015-10-14,7:41-9:23)

結(jié)合圖1和圖2a可看出：此次試驗以滬閔路與劍川路交叉口西南向的居民小區(qū)為起點，沿預定路線巡航一圈后回至起點。該時段盛行東風，測量顯示下風側(cè)的路邊CO體積分數(shù)高于上風側(cè)，主干路和交叉口的CO體積分數(shù)高于其他位置(如起點居民小區(qū)、上海交通大學校園)。從圖2b可看出：CO異常高值樣本主要集中在3個地點，即首次經(jīng)過的滬閔路與劍川路交叉口、試驗后半段經(jīng)過的劍川路與莘奉金高速交叉口、試驗即將結(jié)束經(jīng)過的距離滬閔路與劍川路交叉口約100 m的建材市場門口。這些位置為機動車頻繁出現(xiàn)和工況復雜的地點，因此移動測量出現(xiàn)CO異常高值樣本的隨機性增強。

3.2 背景校正評估

圖3顯示了用薄板樣條回歸平滑(TPRS)法擬合得到的CO、BC、PM2.5、PM1.0背景值曲線，以及用COV法識別得到的各污染物的異常高值樣本。由圖3可知：CO異常高值樣本與同步測量的BC質(zhì)量濃度序列具有較高的位置匹配度，而與PM2.5和PM1.0的匹配度不明顯。這說明CO和BC對交通變化，特別是異常高值排放位置有著更加緊密的同步響應關(guān)系。由圖3a、圖3b和圖3c可知：對于CO、BC和PM2.5，5 min和10 min窗口下的背景值曲線均表現(xiàn)出平滑下降趨勢，兩者基本上沒有區(qū)別。由圖3d可知：對于PM1.0，5 min窗口下的背景值呈現(xiàn)波浪起伏特征，10 min窗口的擬合曲線比較平滑。背景值往往不會在短時間內(nèi)出現(xiàn)極大波動，5 min窗口下的PM1.0背景值曲線不符合實際情況。因此，10 min可作為TPRS法擬合各污染物背景值曲線的最佳時間等分窗口。

圖3 基于TPRS方法的污染物背景值及COV法識別的異常高值(2015-10-14,7:41-9:23)

為了進一步核實背景對污染物質(zhì)量濃度空間變化的影響，以BC為例，將其質(zhì)量濃度實測值扣除由TPRS法擬合的背景值，以此作為背景剔除后的BC質(zhì)量濃度。圖4顯示了背景剔除前后BC質(zhì)量濃度的空間分布。由圖4a、圖4b和圖1可知：車流量小的兩條街道(路段①和路段⑥)與車流量大的劍川路(路段⑦)在背景剔除前BC質(zhì)量濃度相當;背景剔除后，車流量小的兩條街道的BC質(zhì)量濃度大幅下降，并顯著低于劍川路(路段⑦)。盡管劍川路與莘奉金高速出入口交匯處(路段⑦)在背景剔除前后均保持較高的BC質(zhì)量濃度，但是背景剔除后擴大了路段⑦與其他路段的BC質(zhì)量濃度差距，突顯了該路段的BC高質(zhì)量濃度。因此，背景剔除增強了對微環(huán)境交通貢獻的真實認識，也將促進同一時段或不同時段污染物質(zhì)量濃度的空間變化比較。

圖4 背景剔除前后BC質(zhì)量濃度的空間分布(2015-10-14,7:41-9:23)

表1比較了TPRS法擬合得到的各污染物背景值的變化。觀測平均值是指基于26次試驗的污染物質(zhì)量濃度或體積分數(shù)的總體平均值。背景平均值是指基于26次試驗的TPRS法得到污染物背景值的總體平均值。單次試驗標準差是指每次試驗基于TPRS法得到污染物背景值的標準差(范圍值)。多次試驗標準差是指每次試驗基于TPRS法得到污染物背景值的平均值之間的標準差。背景對觀測的平均貢獻是指基于26次試驗的污染物背景平均值與觀測平均值的比值。

表1 基于TPRS法的污染物背景值的變化比較

從表1中可以看出：單次試驗中污染物的背景值呈現(xiàn)較大的波動性，可能與單次試驗中瞬時易變的氣象條件、沿路交通狀況和建筑格局的巨大差異密切相關(guān)。對于BC，26次試驗的質(zhì)量濃度標準差落入單次試驗標準差范圍之內(nèi)，說明多次試驗BC質(zhì)量濃度的變化小于單次試驗。相反，PM2.5質(zhì)量濃度、PM1.0質(zhì)量濃度和CO體積分數(shù)的觀測值在同一天的不同時段或不同日期都表現(xiàn)出較大的差異。PM2.5、PM1.0和CO觀測平均值來自背景的平均貢獻高達80%以上，BC觀測平均值的背景貢獻僅為44%。文獻[6]研究發(fā)現(xiàn)：背景對PM2.5、CO和BC觀測值的貢獻分別為68%、41%和15%。文獻[19]研究得出：上風向區(qū)域CO體積分數(shù)和BC質(zhì)量濃度分別為下風向遠離道路20 m路邊測量結(jié)果的63%和44%。據(jù)文獻[4]的結(jié)論估算，低流量道路的BC質(zhì)量濃度是高流量道路的25%～33%，對于PM2.5則高達90%以上。文獻[17]認為遠離高速路1 000～1 500 m的背景平均值是高速路兩側(cè)20 m范圍內(nèi)PM2.5、BC、CO平均值的50%、30%和43%。由文獻[18]可知：城市背景站的平均值為高速路下風向路邊20～150 m CO平均體積分數(shù)的83%，而當微風出現(xiàn)時，城市背景站平均值與高速路附近的CO體積分數(shù)幾乎無差別。

根據(jù)上述分析可知：背景對道路污染的貢獻在不同研究之間有著絕對差異，這與試驗條件的變化有直接關(guān)系。本文沿非機動車道的移動測量平行但遠離機動車道約10 m，區(qū)別于以往研究沿機動車道的移動測量的設(shè)計方案。與以往研究相比，本文試驗中多有區(qū)域性高污染天氣出現(xiàn)，這也可能導致污染物的背景貢獻高于以往研究結(jié)果。本文與以往研究[4,6,17,19]也有相似發(fā)現(xiàn)，例如，背景對PM2.5和CO觀測值的平均貢獻均大于BC，PM2.5呈現(xiàn)極高的背景貢獻(通常大于50%)，背景對BC的貢獻始終較低(通常小于50%)。

3.3 時間尺度和空間尺度分析

以圖1所示垂直并遠離劍川路的上海交通大學校園路段為例，鑒于移動平臺速度約4 m/s，本文取5 s、10 s、15 s、30 s 和60 s的時間尺度，以及對應20 m、40 m、60 m和120 m的空間尺度(60 s對應 240 m的空間尺度過大而未參與討論)，通過比較不同時間尺度和空間尺度下污染物之間的皮爾森(Pearson)相關(guān)系數(shù)，識別移動測量分析的最佳時間尺度和空間尺度組合。

基于異常高值樣本和背景剔除后的1 s樣本，圖5顯示了不同空間尺度、不同時間和空間尺度組合下校園路段的BC質(zhì)量濃度剖面。經(jīng)不同時間尺度平均處理后，BC的樣本數(shù)量有所減少，但其質(zhì)量濃度無明顯變化而未在圖5中顯示。然而，經(jīng)過4個空間尺度，BC的平均質(zhì)量濃度均呈明顯的距離衰減趨勢(見圖5a)。校園路段垂直并遠離劍川路540 m，穿越位于280 m和400 m左右的校園交叉口。在20 m、40 m和120 m空間尺度下，兩個交叉口附近的BC質(zhì)量濃度突然增大，60 m尺度則不明顯。由圖5b可發(fā)現(xiàn)：5 s的BC樣本經(jīng)20 m和40 m空間尺度平均后呈現(xiàn)幾乎相同的剖面特征，且與10 s的樣本經(jīng)20 m、40 m和120 m空間尺度平均后的BC質(zhì)量濃度剖面相近。然而，10 s和60 m的時間尺度和空間尺度組合卻掩蓋了途經(jīng)校園交叉口附近的兩個BC質(zhì)量濃度的峰值。表2為基于不同時間尺度和空間尺度的污染物指標之間的Pearson相關(guān)系數(shù)。表2進一步表明：經(jīng)過時間尺度和空間尺度平均處理后，污染物之間的相關(guān)系數(shù)均有所增大。10 s之后污染物之間的相關(guān)系數(shù)增幅變小，甚至出現(xiàn)下降趨勢。因此，10 s 是較為理想的時間尺度。在10 s平均樣本的基礎(chǔ)上，20 m平均處理后的各污染物之間的相關(guān)系數(shù)均顯著優(yōu)于其他空間尺度，因此，10 s和20 m被視為移動測量分析的最佳時間尺度和空間尺度組合。

圖5 不同空間尺度、不同時間和空間尺度組合的BC質(zhì)量濃度剖面(橫坐標代表校園路段與劍川路的距離)

污染物原始樣本1sN=5155時間尺度(以1s樣本為基準)5sN=105510sN=53315sN=35430sN=18060sN=93空間尺度(以10s樣本為基準)20mN=2640mN=1360mN=9120mN=5PM2.5-PM1.00.830.870.900.880.880.880.920.630.930.89PM2.5-BC0.600.640.660.660.700.720.620.040.10-0.14PM2.5-CO0.710.730.760.740.740.730.760.090.550.51PM1.0-BC0.330.340.350.360.380.390.52-0.250-0.32PM1.0-CO0.390.390.390.410.400.400.68-0.180.350.18BC-CO0.750.770.790.800.830.880.830.640.700.71

4 結(jié)論

(1)平滑變異系數(shù)法能合理識別移動測量中的異常高值樣本，異常樣本多發(fā)生在機動車頻繁出入及工況復雜的測量環(huán)境。

(2)基于10 min等分窗口的薄板樣條回歸平滑法能有效擬合PM2.5、PM1.0、BC和CO背景值的時間變化曲線，由此得到PM2.5、PM1.0和CO來自背景值的平均貢獻均在80%以上，BC則為44%。

(3)移動測量中異常高值樣本和背景的剔除增強了污染物分布的時間和空間可比性，采用相關(guān)系數(shù)法進一步發(fā)現(xiàn)10 s和20 m為移動測量分析的最佳時間尺度和空間尺度組合，能更有效地過濾數(shù)據(jù)噪音，客觀展現(xiàn)污染物指標的空間格局。

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上海市環(huán)境保護局重大基金項目(2014-8);廣東省科技計劃基金項目(2015B010110005)

王占永(1983-),男,河南漯河人,博士生;彭仲仁(1963-),男,通信作者,湖南茶陵人,教授,博士,博士生導師,主要從事交通環(huán)境監(jiān)測與模擬方面的研究.

2016-09-02

1672-6871(2017)04-0098-07

10.15926/j.cnki.issn1672-6871.2017.04.020

X830.3

A