易雅楠，麻彥龍,b，羅肖肖，付歡歡，陳小麗，孟曉敏

(重慶理工大學 a.材料科學與工程學院； b.重慶市模具技術(shù)重點實驗室， 重慶 400054)

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合金相對新型鋁鋰合金局部腐蝕行為的影響研究進展

易雅楠a，麻彥龍a,b，羅肖肖a，付歡歡a，陳小麗a，孟曉敏a

(重慶理工大學 a.材料科學與工程學院； b.重慶市模具技術(shù)重點實驗室， 重慶 400054)

新型鋁鋰合金具有低密度、高彈性模量以及高比強度和高比剛度等優(yōu)點，在航空、航天等領(lǐng)域應(yīng)用前景廣闊。綜述表明含Cu、Li元素高的第二相顆粒對鋁鋰合金局部腐蝕行為影響最大，此外通過塑性變形并不能有效消除第二相顆粒對合金耐蝕性的影響，因此如何消除或減輕這種影響尚待研究；時效前預(yù)變形可促進鋁鋰合金中T1(Al2CuLi)相析出并細化T1相尺寸，但對θ′(Al2Cu)和δ′(Al3Li)相則存在抑制作用；當合金發(fā)生不均勻塑形變形時，T1相的分布將隨晶粒取向而發(fā)生變化，導致晶粒尺度上的局部腐蝕。

Al-Li 合金；合金相；第二相顆粒；塑性變形；腐蝕行為

Li是世界上已知重量最輕的金屬元素，添加了Li元素的Al-Li合金具有高比強度、比剛度和良好綜合性能。在航空航天領(lǐng)域，降低飛行器自身重量意味著直接降低飛行器的運行成本，因此世界各國均在努力采用Al-Li合金替代飛機、航天器上傳統(tǒng)鋁合金以實現(xiàn)減重和節(jié)能減排[1-3]。自鋁鋰合金問世以來已經(jīng)歷80多年的開發(fā)和研究，至今已發(fā)展到第3代。第3代新型鋁鋰合金的成分特點主要是添加了Zn、Ag、Mg等合金元素，如2099鋁鋰合金中添加Zn和Mg，而2196鋁鋰合金中添加Ag和Mg[4-6]。第3代新型鋁鋰合金的部分牌號已代替?zhèn)鹘y(tǒng)鋁合金成功應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域，其中2099-T8511以及2196-T8511鋁鋰合金被用于制造空客A380的座椅導軌、地板結(jié)構(gòu)等，而2197鋁鋰合金則代替?zhèn)鹘y(tǒng)的2124鋁合金應(yīng)用于F-16戰(zhàn)斗機的后機身艙壁[5,7]。我國于20世紀80年代開始研發(fā)鋁鋰合金，成功生產(chǎn)出具有自主知識產(chǎn)權(quán)的2A97鋁鋰合金。2015年11月正式下線的國產(chǎn)大飛機C919在生產(chǎn)過程中大量使用了第3代新型鋁鋰合金。

正因為添加了化學性質(zhì)活潑的Li元素，使鋁鋰合金在潮濕環(huán)境中的腐蝕敏感性增加，鋁鋰合金的腐蝕行為及機理研究是本領(lǐng)域的研究熱點之一[8-9]。研究表明：在鑄造過程中形成的粗大第二相顆粒以及在時效階段形成的非均勻析出相是鋁鋰合金發(fā)生局部腐蝕的主要原因[10-17]。然而，由于新型鋁鋰合金的發(fā)展歷史較短，人們對其微觀組織與腐蝕行為的關(guān)聯(lián)規(guī)律的認識尚不深入和系統(tǒng)，限制了新型鋁鋰合金的使用范圍。為此，本文從粗大第二相顆粒和時效析出相對鋁鋰合金腐蝕行為影響兩個方面綜述了國內(nèi)外的相關(guān)研究最新進展，以期為新型鋁鋰合金的微觀組織優(yōu)化和性能調(diào)控提供參考。

1 粗大第二相顆粒對鋁鋰合金局部腐蝕行為的影響

與其他航空鋁合金相似，鋁鋰合金中的粗大第二相顆粒(Constituent particles)的腐蝕電位通常與合金基體有較大差異，因此在大氣環(huán)境下，在兩者界面處易形成腐蝕微電池，進而引發(fā)合金腐蝕破壞[8,10,18-21]。研究表明：在含Cl-的中性溶液中，AA2198和AA2139鋁鋰合金多在富Cu第二相顆粒處發(fā)生腐蝕，這是因為電化學性質(zhì)不活潑的Cu元素的腐蝕電位較高，因此Cu含量較高的第二相顆粒成為腐蝕電池的陰極，而含Cu量較少的合金基體則作為腐蝕電極的陽極被腐蝕[22]。Moore等[23]在研究噴射成型的Al-Li-Mg合金腐蝕行為時發(fā)現(xiàn)，局部腐蝕與富Cu和富Fe的第二相顆粒有關(guān)。林毅等[24]發(fā)現(xiàn)難溶第二相雖然作為陰極引發(fā)基體腐蝕，但其內(nèi)部的Mn元素會在反應(yīng)中脫溶使顆粒自身發(fā)生腐蝕，顆粒內(nèi)Cu、Fe等元素比重增加，第二相顆粒腐蝕電位上升，進一步加速了腐蝕。Ma等[8]發(fā)現(xiàn)在AA2099鋁鋰合金中，低銅(平均含銅量4.0±0.6%〈質(zhì)量分數(shù)〉)和高銅(平均含銅量22.8±4.5%〈質(zhì)量分數(shù)〉)Al-Cu-Mn-Fe-(Li)顆粒在腐蝕過程中具有不同的行為。在相同腐蝕液中浸泡相同時間后，高銅Al-Cu-Mn-Fe-(Li)顆粒中的Al、Li元素因選擇性腐蝕優(yōu)先溶解，剩余Cu元素則聚集成納米微粒附著于顆粒表面。這些富Cu納米顆粒進而成為腐蝕電池的陰極，加速周圍合金基的陽極溶解。低銅Al-Cu-Mn-Fe-(Li)顆粒與基體電位差較小，所以只有顆粒外圍小范圍基體被腐蝕并形成沿顆粒的細小腐蝕溝渠。圖1為AA2099鋁鋰合金中的一個由高銅和低銅 Al-Cu-Mn-Fe-(Li)顆粒組成的復相顆粒在3.5%NaCl水溶液中浸泡2 h后的腐蝕形貌，可見兩種顆粒的腐蝕形貌截然不同。綜上，粗大第二相因包含電位差距較大的多種元素，在腐蝕過程中存在較為復雜的脫溶過程。然而，最終形成包含大量高電位元素(如Cu)的殘余第二相顆粒將成為局部腐蝕源，持續(xù)導致第二相周圍基體被腐蝕。

粗大第二相顆粒一般在凝固初期形成，且具有較高的熔點和熱穩(wěn)定性，通常采用如軋制[25]、等徑角擠壓[26]等強烈塑性變形方法來細化第二相顆粒的尺寸，并使其分布均勻，從而降低它們對合金性的影響。張新明等[27]發(fā)現(xiàn)：時效前對AA2095鋁鋰合金進行變形量為50%預(yù)軋制變形可有效降低粗大第二相尺寸并使其分布均勻。Dolega[26]對鋁鋰合金進行等徑角擠壓處理后，合金中難溶第二相顆粒的尺寸明顯降低，分布更加均勻。盡管如此，對于腐蝕行為而言，破碎后的第二相顆粒仍會對合金產(chǎn)生不利影響。宋濤等[28]研究發(fā)現(xiàn)，液態(tài)2099鋁鋰合金中的雜質(zhì)可導致粗大第二相形成，在隨后的熱處理過程中晶界處析出相逐漸增多，并與粗大第二相顆粒一起在晶界連續(xù)分布，腐蝕形成后沿晶界擴展，最終形成剝落腐蝕。Luo等[18]在研究中也發(fā)現(xiàn)：2A97鋁鋰合金冷軋板時效后晶界析出T1相與難溶第二相顆粒引發(fā)局部腐蝕破壞，晶界殘余T1相和第二相顆粒促使晶界溶解，進而形成腐蝕通道，導致腐蝕擴展。Luo等認為，在腐蝕過程中在粗大第二相顆粒周圍發(fā)生如下電化學反應(yīng)：

2H++2e-=H2↑(at cathodic IM particals)

(1)

O2+2H2O+4e-=4OH-

(2)

上述反應(yīng)中生成的OH-使局部腐蝕液pH值升高，當腐蝕環(huán)境pH值>9時，鋁合金表面氧化膜不能穩(wěn)定存在，因此第二相顆粒上腐蝕產(chǎn)物不能有效地將顆粒表面與腐蝕介質(zhì)分隔，導致第二相顆粒持續(xù)與周圍的合金基體發(fā)生腐蝕反應(yīng)?？梢姡y溶第二相顆粒顯著影響鋁鋰合金局部耐腐蝕性能，但以現(xiàn)有的解決方式并不能有效改善現(xiàn)狀。因此，如何減少難溶第二相數(shù)量及降低殘余第二相對合金腐蝕性能的影響尚有待研究。

圖1 AA2099鋁鋰合金中不同銅含量的

Al-Cu-Mn-Fe-(Li)第二相顆粒在3.5%(質(zhì)量分數(shù))

NaCl水溶液中浸泡2 h后的腐蝕形貌

2 時效析出相對鋁鋰合金局部腐蝕行為的影響

另一類影響鋁鋰合金耐蝕性能的因素是時效過程中產(chǎn)生的析出相。析出相與粗大第二相顆粒不同，他們通常是有利于合金的力學性能提高的組織因素。然而，鋁鋰合金中各個析出相因成分、分布不同，導致對合金腐蝕性能的影響也存在差異。研究表明[5,29,30]：鋁鋰合金中強化析出相主要有δ′(Al3Li)、T1(Al2CuLi)、T2(Al6CuLi3)、θ′(Al2Cu)、S′(Al2CuMg)以及TB(Al7.5Cu4Li)等。析出相的化學組成直接影響其腐蝕電位：Li元素電化學性質(zhì)活潑，因此含有Li元素的析出相的腐蝕電位較負，其自身易發(fā)生腐蝕破壞[31-33]；相反，Cu元素的腐蝕電位較正，因此隨著Cu含量的增加，析出相自身的耐蝕性能提高。Buchheit等[19]研究發(fā)現(xiàn)，T1相中的Li、Al元素在電化學反應(yīng)中會首先發(fā)生選擇性腐蝕，引發(fā)局部腐蝕，而剩余的Cu元素將在析出相表面重新析出，使殘余T1相中的Cu元素比重增加，結(jié)果使該析出相腐蝕電位逐漸升高，最終發(fā)生極性轉(zhuǎn)變，成為腐蝕電池的陰極。Li等[32]制備了模擬T1相、T2相和Al基體塊體，并將T1、T2相塊體分別與Al基體塊體組成腐蝕電池。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：腐蝕初期T1、T2相中活潑的Li元素首先被溶解，該過程將持續(xù)至T1和T2塊體中剩余大量Cu元素。因Cu元素自腐蝕電位高于Al元素，所以兩組腐蝕電池均發(fā)生極性轉(zhuǎn)變，原先為陽極的T1和T2相成為陰極，而Al基體則成為陽極并開始被溶解。該團隊進一步研究發(fā)現(xiàn)：當T1相轉(zhuǎn)變?yōu)殛帢O后，與PFZ(晶間無析出帶)形成電偶腐蝕，PFZ為陽極并發(fā)生溶解，PFZ溶解至一定程度又將暴露出完整的T1相，此時T1相又成為陽極被溶解，整個過程是動態(tài)發(fā)展的。由于θ′相含Cu量較高且不含有Li元素，所以θ′相在腐蝕環(huán)境中充當陰極[31]。雖然δ′相的腐蝕電位較負，但由于它與基體共格且分布均勻彌散，通常只引發(fā)均勻腐蝕，對合金的局部腐蝕影響較小[34]。鋁鋰合金中的穩(wěn)定相δ(AlLi)相含有比δ′相更多的Li，并且δ相不像δ′相那樣彌散分布，因此δ相也會增加合金的腐蝕敏感性[33]。與之相似，Li等[32]發(fā)現(xiàn)由于T2相較T1相Li含量多、Cu含量少，T2相較T1相的腐蝕傾向更嚴重。因此，可以發(fā)現(xiàn)如難溶第二相顆粒一樣，T1相、T2相因同時包含電位差距較大元素促使局部腐蝕發(fā)生，并且由于T1相分布特點，導致腐蝕沿T1相擴展。

時效前預(yù)變形(以下稱“預(yù)變形”)可顯著影響析出相的分布、形核及尺寸，進而影響合金的腐蝕行為。根據(jù)析出相的特性不同，預(yù)變形對析出相的影響大致可分為兩類：第一類，預(yù)變形可以提高析出相形核數(shù)量并細化其尺寸，如T1相。研究表明：將未經(jīng)預(yù)變形處理的鋁鋰合金試樣時效后，僅在晶界和缺陷處觀察到少量T1相，尺寸短而粗；而當變形量在10%以下時，隨變形量增加，T1相在晶內(nèi)析出量上升，尺寸逐漸細小且分布更加彌散[35]。張健等[36]討論了相似現(xiàn)象，他們發(fā)現(xiàn)Al-Cu-Li-X合金變形量達到15%時，T1相尺寸較變形量為6%時更細小且數(shù)量更多。這主要是因為：預(yù)變形產(chǎn)生的位錯可為T1相提供大量形核位置，降低T1相的形核功，增加了T1相形核率。由于眾多T1相同時生長需爭奪Cu、Li元素，進而限制了它們的粗化，結(jié)果使T1相數(shù)量增加、尺寸減小。第二類則是預(yù)變形抑制θ′相、δ′相及S′相等析出相形成。除T1相外，變形對θ′相、δ′相及S′相都有抑制析出的作用。袁志山等[37]研究發(fā)現(xiàn)：對Al-Cu-Li-X合金試樣進行拉伸變形，隨變形量增加，δ′相、θ′相數(shù)量逐漸減少，當變形量9%時θ′相數(shù)量顯著降低，而T1相析出量則與變形量成正比關(guān)系，可以發(fā)現(xiàn)當T1相增加時，θ′相數(shù)量減少。同時有研究表明，δ′相與基體間界面能和共格應(yīng)變能都較低，易均質(zhì)形核，并且在淬火以及時效初期就已大量析出，因此預(yù)變形對其影響有限。另外，張健等[36]發(fā)現(xiàn)隨變形量增加，S′相數(shù)量減少，甚至消失[37-41]。Kumar[39]和Tosten[42]指出，時效初期大量析出相形核，其中T1相和θ′相間爭奪Cu、Li原子，S′相和δ′相間爭奪Li原子，但隨著時效的進行，大量析出的T1相將消耗θ′相、δ′相長大。Huang[43-44]和Thompson[45]認為因T1相慣習面為面心立方密排面(111)，變形時該面率先開動并引入較多位錯促使T1相優(yōu)先形核?？梢姡冃卧诖龠MT1相形核長大的同時，對δ′相、θ′相和S′相析出有間接的抑制作用。

T1相是影響鋁鋰合金耐腐蝕性能的主要因素之一，然而預(yù)變形影響著析出相的形成及分布，尤其可促進T1相形核、長大。因此，時效前的預(yù)變形必然對合金的耐腐蝕性能產(chǎn)生影響。如林毅等[46]研究發(fā)現(xiàn)：經(jīng)雙級預(yù)變形和時效處理后，2A97鋁鋰合金晶界T1析出相呈不連續(xù)分布，從而切斷腐蝕在晶界擴展的通路，使平均晶間腐蝕深度和最大腐蝕深度均明顯降低，合金耐晶間腐蝕性能得到改善。廖全忠等[47]研究發(fā)現(xiàn)：2A97鋁鋰合金經(jīng)T8態(tài)熱處理后，T1相在晶內(nèi)和晶界均勻析出，降低了晶內(nèi)與晶界電位差，有效改善晶間腐蝕現(xiàn)象。Li等[48]研究發(fā)現(xiàn)：Al-Cu-Li合金經(jīng)T6熱處理后晶界平衡相和晶內(nèi)T1相明顯較T8熱處理后的粗大，同時腐蝕實驗后T6態(tài)試樣較T8態(tài)試樣產(chǎn)生更多腐蝕產(chǎn)物，耐腐蝕性能更差?？梢?，時效前預(yù)變形通過細化T1相尺寸和促進其均勻分布，能夠起到降低晶內(nèi)與晶間電位差的作用，從而提高合金耐晶間腐蝕的能力。

然而研究發(fā)現(xiàn)，變形并非總是對提高合金的耐蝕性能有利，相反在一定情況下會增加發(fā)生局部腐蝕的幾率[49-53]。潘清林等[48]發(fā)現(xiàn)預(yù)軋變形使合金內(nèi)部位錯密度增加，促進T1相非均勻形核、彌散析出，同時預(yù)軋變形產(chǎn)生的大量位錯在亞晶界處纏結(jié)，這增加了合金腐蝕的驅(qū)動力；此外，高密度的位錯為溶質(zhì)原子向析出相遷移提供了通道，加快其移動速率，導致T1相粗化和PFZ寬化，進一步降低合金耐腐蝕性能。不僅如此，研究表明，雖然位錯、滑移帶為析出相提供了形核位置、增加了析出相數(shù)量，但同時也會導致析出相分布不均勻[13-16,52]。張振強等[47]研究發(fā)現(xiàn)：2099鋁鋰合金經(jīng)擠壓后，材料各方向的抗腐蝕性能不同，其中沿擠壓方向更容易被腐蝕，原因在于沿擠壓方向的晶界處存在大量粗大析出相，在腐蝕環(huán)境中析出相形成腐蝕通道增加了腐蝕速率。Ma等[17]研究發(fā)現(xiàn)：當對AA2099鋁鋰合金進行預(yù)冷變形時，不同晶體取向的晶粒其變形程度有所差別，那些處于軟取向的晶粒(或施密特因子較大的晶粒)發(fā)生塑性變形量也更大；另一方面，由于時效時T1相易于在低角度晶界和位錯上析出，結(jié)果那些變形量大的晶粒內(nèi)部T1相的析出量也更大；又由于T1相的高電化學活性，這些晶粒較其他晶粒也更容易腐蝕。圖2是AA2099-T8鋁合金在質(zhì)量分數(shù)為3.5%的NaCl水溶液浸泡5 h后引發(fā)的局部腐蝕部位的掃描電鏡及電子背散射衍射(EBSD)分析，可見局部腐蝕傾向于在施密特因子大、塑性變形量(儲存能)大的晶粒內(nèi)部發(fā)生。

圖2 AA 2099鋁鋰合金在3.5%(質(zhì)量分數(shù))NaCl水溶液中浸泡5 h后典型嚴重局部腐蝕區(qū)域EBSD分析[17]

3 結(jié)論

本文通過綜述合金相對新型鋁鋰合金局部腐蝕行為的影響的相關(guān)文獻，得出以下結(jié)論：

1) 不同第二相顆粒對合金耐蝕性的影響差別顯著，高Cu和高Li元素含量的第二相顆粒對合金局部腐蝕影響最大；塑性變形并不能消除難溶第二相顆粒對合金腐蝕性能的不良影響，如何有效減輕或消除難溶第二相顆粒對合金耐蝕性能的影響仍有待研究。

2) 時效前預(yù)變形對鋁鋰合金中T1相析出有顯著的促進作用，但對θ′相、δ′相等存在抑制作用，因此可以通過預(yù)變形提高時效合金中T1相的數(shù)量，同時減小T1相的尺寸；但當合金在晶粒尺度上的塑形變形不均勻時，T1相的分布將依賴于晶粒取向而發(fā)生變化，導致晶粒尺度上的局部腐蝕發(fā)生。

4 展望

鋁鋰合金自問世以來一直受到廣泛關(guān)注，近年來各國均加大了對鋁鋰合金的研發(fā)力度，使鋁鋰合金有了長足的發(fā)展，并在航空航天領(lǐng)域嶄露頭角，表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。我國對鋁鋰合金的研究已有30多年的時間，對于鋁鋰合金成分設(shè)計、熔煉生產(chǎn)、形變處理、熱處理及相關(guān)性能等方面都進行了系統(tǒng)的研究，并取得了顯著成果。但是，不能否認我國鋁鋰合金生產(chǎn)及合金質(zhì)量都與國際先進水平存在一定差距。筆者認為，從提高耐蝕性能的角度出發(fā)，在鋁鋰合金的合金相控制上有3方面的問題值得深入研究：① 進一步減少熔煉過程中含鐵的難溶第二相顆粒(特別是高Cu、高Li的第二相顆粒)的數(shù)量；② 通過熱處理工藝的優(yōu)化改善不均勻塑性變形引發(fā)的T1相在晶粒尺度上的非均勻分布；③ 通過合金化產(chǎn)生新的強化相，使其在提高合金力學性能的同時兼顧耐腐蝕性能。

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(責任編輯 何杰玲)

Review on Effect of Alloy Phases on Localized Corrosion of New Generation Aluminum-Lithium Alloys

YI Ya-nana, MA Yan-longa, b, LUO Xiao-xiaoa,FU Huan-huana, CHEN Xiao-lia, MENG Xiao-mina

(a.College of Materials Science and Engineering;b.Chongqing Municipal Engineering Research Center of Institutions of Higher Education for Mould Technology,Chongqing University of Technology, Chongqing 400054, China)

The new-type aluminum lithium alloys have been increasingly used in aerospace industry due to their low density, high elastic modulus and high specific strength and stiffness. The effect of alloy phases on localized corrosion of the new generation aluminum-lithium alloys has been reviewed. It is concluded that the constituent particles containing high concentrations of copper and lithium have the most significant effect on corrosion resistance of Al-Li alloys, and that plastic deformation could not effectively remove such influence. Therefore, the way to eliminate or alleviate such effect is still awaited. Additionally, the per-deformation before artificial aging could promote the precipitation of T1(Al2CuLi) phase and reduce its size at the same time, but restrain the precipitation of θ′(Al2Cu) and δ′ (Al3Li) phases. Further, the distribution of T1phase will depend on the grain orientation when plastic deformation occurs unevenly within different grains, which results in localized corrosion at the grain scale in Al-Li alloys.

aluminum-lithium alloy; alloy phase; constituent particle; plastic deformation; corrosion behavior

2016-12-18

國家自然科學基金資助項目(51301214；51541102) ；重慶市基礎(chǔ)與前沿研究計劃資助項目(cstc2016jcyjA0490，cstc2016jcyjA0434)

易雅楠(1991—)，女，碩士研究生，主要從事材料表面腐蝕行為研究， E-mail：yyn@2014.cqut.edu.cn；通訊作者 麻彥龍(1978—)，男，博士，教授，主要從事材料腐蝕與防護研究，E-mail：myl@cqut.edu.cn。

易雅楠，麻彥龍，羅肖肖，等.合金相對新型鋁鋰合金局部腐蝕行為的影響研究進展[J].重慶理工大學學報(自然科學)，2017(4):50-57.

format：YI Ya-nan, MA Yan-long, LUO Xiao-xiao,et al.Review on Effect of Alloy Phases on Localized Corrosion of New Generation Aluminum-Lithium Alloys[J].Journal of Chongqing University of Technology(Natural Science)，2017(4):50-57.

10.3969/j.issn.1674-8425(z).2017.04.009

TG146.2

A

1674-8425(2017)04-0050-08