王國(guó)建，唐俊紅，湯玉平，李興強(qiáng)，李吉鵬，楊 俊，黃 欣

(1.中國(guó)石化 石油勘探開(kāi)發(fā)研究院 無(wú)錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無(wú)錫 214126)(2.杭州電子科技大學(xué) 材料科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，杭州 310018)

油氣藏上方地層中不同賦存態(tài)微滲漏輕烴特征初步模擬實(shí)驗(yàn)研究

王國(guó)建1，唐俊紅2，湯玉平1，李興強(qiáng)1，李吉鵬1，楊 俊1，黃 欣1

(1.中國(guó)石化 石油勘探開(kāi)發(fā)研究院 無(wú)錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無(wú)錫 214126)(2.杭州電子科技大學(xué) 材料科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，杭州 310018)

油氣藏的微滲漏烴類在巖石和土壤中的賦存狀態(tài)，現(xiàn)階段都已經(jīng)建立起相應(yīng)的分析方法，包括酸解烴、熱釋烴、頂空氣輕烴、游離烴等，但各方法分析的靜態(tài)數(shù)據(jù)尚不能準(zhǔn)確描述微滲漏烴類在上覆地層和土壤介質(zhì)中的賦存狀態(tài)及特征。以往對(duì)于微滲漏輕烴賦存機(jī)理大多數(shù)研究限于理論層面，一直缺乏可靠的模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果支持，導(dǎo)致化探工作者對(duì)上述各類輕烴指標(biāo)在應(yīng)用上存在不同認(rèn)識(shí)，以及對(duì)指標(biāo)具有獨(dú)立性存在質(zhì)疑，從而影響了方法的合理應(yīng)用和化探異常的解釋。針對(duì)上述問(wèn)題，以烴類微滲漏的簡(jiǎn)化理論模型為基礎(chǔ)，開(kāi)展烴類通過(guò)蓋層及上覆地層垂向微滲漏模擬實(shí)驗(yàn)，對(duì)實(shí)驗(yàn)后的模擬柱體進(jìn)行解剖，根據(jù)不同類別樣品(氣、巖)的分析測(cè)試結(jié)果，對(duì)游離烴、頂空氣輕烴、熱釋烴、酸解烴在地層中的賦存機(jī)理進(jìn)行了初步研究。結(jié)果表明，游離烴指標(biāo)最能反映烴類垂向微滲漏的現(xiàn)今面貌，酸解烴指標(biāo)短期內(nèi)不受氣體運(yùn)移的影響，熱釋烴指標(biāo)短期內(nèi)受到氣體運(yùn)移的影響，頂空氣輕烴指標(biāo)受氣體運(yùn)移影響最顯著。不同相態(tài)的烴類在巖石和土壤中賦存機(jī)理不同，受到影響因素不同，能從不同側(cè)面反映油氣微滲漏特征。上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果有助于加深對(duì)油氣化探不同類型輕烴指標(biāo)的認(rèn)識(shí)，更好地解釋地球化學(xué)異常的地質(zhì)意義。

微滲漏輕烴；賦存機(jī)理；模擬實(shí)驗(yàn)；氣體運(yùn)移；油氣化探

地下油氣藏中的烴類能夠微滲漏到地表是客觀存在的事實(shí)，在該過(guò)程中，輕烴主要以吸附態(tài)(包括物理吸附和化學(xué)吸附)、游離態(tài)、水溶態(tài)存在，到達(dá)地表后還有一部分被氧化成為衍生物[1-4]。地表油氣化探所尋找的，是可以用化學(xué)方法識(shí)別的地表或近地表的油氣微滲漏烴類以及由這些烴類產(chǎn)生的變化，它們都是下伏油氣藏分布的線索。針對(duì)油氣藏的微滲漏烴類在巖石和土壤中的賦存狀態(tài)，現(xiàn)階段都已經(jīng)建立起相應(yīng)的分析方法[5]。酸解烴是能被鹽酸和水的質(zhì)量比為1∶6的混合溶液分解的土樣、巖屑(心)中釋放出來(lái)的C1-C7的烴類物質(zhì)，被認(rèn)為主要是碳酸鹽礦物晶格中化學(xué)吸附態(tài)的烴類[6-9]。熱釋烴是被沉積物顆粒吸附或包裹、能在100～220 ℃(根據(jù)不同地區(qū)前期試驗(yàn)確定)和真空條件下釋放出來(lái)的烴類物質(zhì)(通常為C1-C5)，被認(rèn)為主要是硅酸鹽礦物籠狀結(jié)構(gòu)中化學(xué)吸附態(tài)的烴類[10-11]。頂空氣輕烴是密封容器中液(固)體上方空間C1-C4氣態(tài)烴及C5-C7在頂空間有顯著蒸氣壓的分子摩爾質(zhì)量較輕的烴類，被認(rèn)為是介質(zhì)顆粒表面物理吸附態(tài)的烴類和少部分介質(zhì)孔隙中的游離態(tài)烴類[12-13]。游離烴是以游離態(tài)形式存在于土介質(zhì)或巖屑空隙中的烴類物質(zhì)(通常為C1-C5)，是介質(zhì)顆?？障吨械挠坞x態(tài)烴類。溶解烴是溶解在各種水中的、經(jīng)真空和(60±2)℃恒溫加熱可釋放出來(lái)的烴類物質(zhì)(通常為C1-C5)，被認(rèn)為是地層介質(zhì)顆?？障端械娜芙鈶B(tài)烴類。上述各種賦存狀態(tài)的烴類的分析方法雖已建立，但分析的靜態(tài)數(shù)據(jù)不能準(zhǔn)確描述微滲漏烴類在上覆地層和土壤介質(zhì)中的賦存狀態(tài)及特征。除了游離態(tài)和溶解烴類外，沉積巖和土壤對(duì)烴類的吸附實(shí)質(zhì)上是固體對(duì)氣體的吸附[6]。對(duì)于輕烴吸附機(jī)理雖然有相關(guān)研究[6,14-16]，取得了一些認(rèn)識(shí)，但是僅僅限于理論層面，一直缺乏可靠的模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果支持，導(dǎo)致化探工作者對(duì)上述各類輕烴指標(biāo)在應(yīng)用上存在不同認(rèn)識(shí)，以及對(duì)指標(biāo)具有獨(dú)立性存在質(zhì)疑，從而影響了方法的合理應(yīng)用和化探異常的解釋。

針對(duì)上述問(wèn)題，以烴類微滲漏的簡(jiǎn)化理論模型為基礎(chǔ)，開(kāi)展烴類通過(guò)蓋層及上覆地層垂向微滲漏模擬實(shí)驗(yàn)，對(duì)實(shí)驗(yàn)后的模擬柱體進(jìn)行解剖，根據(jù)不同類別樣品(氣、巖)的分析測(cè)試結(jié)果，對(duì)游離烴、s頂空氣、熱釋烴、酸解烴方法的烴類在地層中的賦存或吸附機(jī)理進(jìn)行了初步研究。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 物理模型

研究主要考慮地層中的烴類微滲漏及其賦存狀態(tài)，所以將烴類垂向微滲漏理論模型[17-19]簡(jiǎn)化為只考慮油氣藏、上覆地層、在溫壓條件下的烴類微滲漏過(guò)程。根據(jù)簡(jiǎn)化的理論模型(圖1)，建立了相應(yīng)的物理模型(圖2)，這是一個(gè)長(zhǎng)50 cm、寬50 cm、高60 m的箱狀模型，地層介質(zhì)用水泥和石英砂按照一定的比例混合澆鑄，物性接近于地質(zhì)條件下天然氣Ⅴ類蓋層[20]；底部和四周均密封，頂部開(kāi)放；底部為溫控，可以模擬溫度場(chǎng)；供水系統(tǒng)類似于油氣藏底水；底部設(shè)有一個(gè)點(diǎn)氣源，天然氣由此注入，模擬油氣藏?zé)N類微滲漏，氣源組分和組分含量參照我國(guó)主要含油氣盆地的氣藏的濕氣成分[21]配制，CH489%，C2H64.4%，C3H82.3%，i-C4H100.66%，n-C4H101.04%，N22.4%；氣源上方有5列檢測(cè)點(diǎn)，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中可以檢測(cè)其中的微滲漏烴類氣體濃度。

1.2 實(shí)驗(yàn)條件

模擬實(shí)驗(yàn)室內(nèi)溫度控制在22 ℃，底部控溫40 ℃，相當(dāng)于1 000 m左右的地溫，以模擬地層自下往上的溫度梯度；氣源壓力類似于油氣藏所受的總驅(qū)動(dòng)力，根據(jù)不超過(guò)模擬地層突破壓力的原則，設(shè)定為0.2 MPa；底部水壓控制為0.2 MPa。共進(jìn)行了120d的氣體充注實(shí)驗(yàn)，直至烴類氣體濃度達(dá)到平衡。用色譜進(jìn)針從25個(gè)檢測(cè)點(diǎn)的取樣口(檢測(cè)點(diǎn)與取樣口之間由毛細(xì)管線連結(jié))抽取80 μL氣體進(jìn)色譜分析。微滲漏氣體分析依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)“GB/T 29173—2012 油氣地球化學(xué)勘探試樣測(cè)定方法”第九部分[5]，使用PE-AutoSystemXL(FID/TCD)氣相色譜儀測(cè)定模擬實(shí)驗(yàn)微滲漏烴類氣體。色譜柱使用長(zhǎng)50 m、內(nèi)徑0.53 mm的Al2O3色譜柱。標(biāo)準(zhǔn)氣從大連特種氣體公司購(gòu)買。使用氫火焰離子化檢測(cè)器檢測(cè)甲烷、乙烷、丙烷、正丁烷、異丁烷和不飽和烴。

圖1 簡(jiǎn)化的烴類垂向微滲漏理論模型

圖2 建立的烴類垂向微滲漏物理模型

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1 模擬地層中垂向測(cè)線游離烴特征

模擬地層中5條垂向測(cè)線、25個(gè)樣點(diǎn)的分布情況(圖2)。圖3為5條垂向測(cè)線甲烷濃度垂向分布特征。自上而下，可以看到2號(hào)、3號(hào)、4號(hào)垂向測(cè)線甲烷濃度呈明顯正向梯度特征；遠(yuǎn)離氣源的1號(hào)、5號(hào)線，則無(wú)明顯規(guī)律。依據(jù)相似性原理(圖1，2)，氣源類似于油氣藏，氣源上覆為物性接近于Ⅳ-Ⅴ類天然氣蓋層[17]的模擬地層介質(zhì)，模擬地層中的5條垂向測(cè)線類似于地質(zhì)條件下的5口鉆井，其中正中間的3號(hào)線為氣源正上方，類似于油氣井，兩側(cè)的2號(hào)、4號(hào)線類似于邊緣井，邊部的1號(hào)、5號(hào)線類似于干井。實(shí)驗(yàn)后期垂向5條測(cè)線游離烴甲烷濃度自上而下，其中3號(hào)、2號(hào)、4號(hào)線甲烷濃度逐漸呈現(xiàn)明顯的正向梯度特征，這3條垂向測(cè)線烴類運(yùn)移具有類似于地質(zhì)條件下油氣藏上方和油水界面鉆井地層中烴類地球化學(xué)特征；而邊部1號(hào)、5號(hào)線遠(yuǎn)離氣源，類似于地質(zhì)條件下干井地層中烴類的特征，含量相對(duì)較低，不存在正向梯度。模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果與地質(zhì)條件下的微滲漏特征較為吻合[22-25]。

微滲漏甲烷相對(duì)于乙烷分子半徑小，運(yùn)移速率相對(duì)較快，另外，沉積地層對(duì)乙烷具有較強(qiáng)的吸附能力，因此代表輕重分異指標(biāo)甲烷/乙烷(C1/C2)通常用來(lái)表征烴類垂向微滲漏的色層效應(yīng)。圖4是模擬實(shí)驗(yàn)后期模擬地層中5條垂向測(cè)線微滲漏游離烴甲烷/乙烷的特征，可以看到，氣源正上方的3號(hào)測(cè)線，自下而上，呈明顯的增大趨勢(shì)，顯示了較好的色層效應(yīng)現(xiàn)象。氣源正上方測(cè)線附近的2號(hào)和4號(hào)測(cè)線，C1/C2也呈明顯的增大趨勢(shì)，但有個(gè)別點(diǎn)稍有偏離。而遠(yuǎn)離氣源正上方的1號(hào)和5號(hào)測(cè)線，C1/C2值既有增大又有減小，無(wú)明顯規(guī)律，說(shuō)明遠(yuǎn)離氣源的垂向測(cè)線的烴類無(wú)法形成明顯色層效應(yīng)現(xiàn)象。前已述及，5條測(cè)線類似于地質(zhì)條件下的5口鉆井，3號(hào)線類似于油氣井，2號(hào)和4號(hào)線類似于邊緣井，1號(hào)和5號(hào)線類似于干井。模擬實(shí)驗(yàn)取得的認(rèn)識(shí)是具有實(shí)際應(yīng)用意義的，即在現(xiàn)場(chǎng)鉆井過(guò)程中，利用C1/C2在地層剖面上的特征可提前預(yù)測(cè)下伏油氣藏的存在，為鉆井取心提供依據(jù)或者用來(lái)評(píng)價(jià)探井的含油氣性。

圖3 模擬地層中5條垂向測(cè)線微滲漏甲烷濃度垂向分布特征

圖4 模擬地層中5條垂向測(cè)線微滲漏甲烷/乙烷垂向分布特征

2.2 模擬地層熱釋烴、酸解烴、頂空輕烴特征

美國(guó)地質(zhì)學(xué)家Matthews M D在1994年加拿大溫哥華召開(kāi)的Hedberg研討會(huì)上曾這樣說(shuō)：“運(yùn)移就象愛(ài)因斯坦的手表，可以進(jìn)行有關(guān)它的觀測(cè)，但打開(kāi)這個(gè)系統(tǒng)是不允許的，只能將它的假設(shè)和觀測(cè)結(jié)果相統(tǒng)一”[26]。為了研究天然氣運(yùn)移對(duì)不同賦存態(tài)輕烴指標(biāo)的影響，在模擬實(shí)驗(yàn)完成后，打開(kāi)“模擬系統(tǒng)”，對(duì)其模擬柱體進(jìn)行解剖取樣。氣源正上方的3號(hào)測(cè)線和遠(yuǎn)離氣源的5號(hào)測(cè)線各鉆取了5個(gè)樣品(圖5)。

圖5 模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)束后模擬柱鉆孔取樣位置

在模擬實(shí)驗(yàn)開(kāi)始前，測(cè)定了所用模擬柱材料背景熱釋烴，甲烷為8.01 μL/kg，有少量乙烷和丙烷(C2H60.12 μL/kg，C3H80.09 μL/kg，i-C4H10和n-C4H10未檢出)。模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，所鉆取的氣源正上方的3號(hào)測(cè)線樣品熱釋烴分析結(jié)果(表1)顯示，甲烷有少量增加，乙烷以上烴類增幅較大，并且組分也增加了，有丁烷存在，而丁烷在模擬柱材料背景中是沒(méi)有檢測(cè)出來(lái)的，說(shuō)明熱釋烴指標(biāo)短期內(nèi)受氣體運(yùn)移的影響。而遠(yuǎn)離氣源的5號(hào)測(cè)線同樣受到天然氣運(yùn)移的影響，只不過(guò)增幅比3號(hào)測(cè)線小。中部垂向測(cè)線熱釋烴乙烷以上組分濃度明顯大于邊部，說(shuō)明烴類運(yùn)移以垂向?yàn)橹鳌?/p>

同樣在模擬實(shí)驗(yàn)未開(kāi)始時(shí)，測(cè)定了所用模擬柱材料的背景酸解烴，甲烷為69.47 μL/kg，有少量乙烷—丁烷(C2H65.98 μL/kg，C3H83.72 μL/kg，i-C4H100.66 μL/kg，n-C4H101.52 μL/kg)。模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，所鉆取的氣源正上方的3號(hào)測(cè)線酸解烴分析結(jié)果(表2)顯示，樣品的甲烷平均含量反而略有減少，這可能是由于背景樣和模擬實(shí)驗(yàn)樣澆鑄時(shí)的攪動(dòng)方式不同造成的，一個(gè)是手動(dòng)攪拌，一個(gè)是攪拌機(jī)攪拌，造成樣品不均勻。乙烷以上烴類含量也略低于或接近于模擬柱材料背景酸解烴。邊部垂向的3號(hào)測(cè)線樣品也體現(xiàn)了同樣的特征。但總的說(shuō)來(lái)，鉆取的模擬實(shí)驗(yàn)后的樣品酸解烴不受氣體運(yùn)移的影響。酸解烴指標(biāo)處于穩(wěn)定的化學(xué)吸附態(tài)，短期的氣體運(yùn)移對(duì)其不構(gòu)成影響，也就是說(shuō)，酸解烴需要經(jīng)過(guò)漫長(zhǎng)的地質(zhì)時(shí)間才能形成，是反映古微滲漏的“化石”指標(biāo)。

表1 通氣實(shí)驗(yàn)結(jié)束后模擬柱解剖樣品熱釋烴含量 μL/kg

注：表中分式含義為：最小值～最大值/平均值，下同。

表2 通氣實(shí)驗(yàn)結(jié)束后模擬柱解剖樣品酸解烴含量 μL/kg

表3 模擬柱材料樣品背景頂空輕烴含量 10-6

表4 通氣實(shí)驗(yàn)結(jié)束后模擬柱解剖樣品頂空輕烴含量 10-6

模擬實(shí)驗(yàn)未開(kāi)始時(shí)，測(cè)定了所用模擬柱材料2個(gè)樣品背景頂空輕烴(表3)，甲烷濃度最高為13.32×10-6，有少量乙烷和丙烷，濃度均小于1×10-6。模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，所鉆取的氣源正上方的3號(hào)測(cè)線頂空輕烴分析結(jié)果(表4)顯示，通氣實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，模擬柱體樣品頂空輕烴組分較全(C1—C4)，且含量顯著增大，遠(yuǎn)大于通氣實(shí)驗(yàn)前同種樣品的頂空氣輕烴濃度，說(shuō)明頂空氣指標(biāo)受氣體運(yùn)移影響顯著，為介質(zhì)的物理吸附所致。因烴類側(cè)向運(yùn)移的邊界效應(yīng)，邊部垂向5號(hào)測(cè)線烴類含量相對(duì)于模擬柱材料背景烴也有較明顯的升高。

3 結(jié)論

(1)通過(guò)模擬實(shí)驗(yàn)證實(shí)了在油氣藏上方垂向上游離烴濃度具有正向梯度特征，C1/C2具有反向梯度特征(色層效應(yīng))，而遠(yuǎn)離油氣藏的位置則反之。在鉆井過(guò)程中，利用這些指標(biāo)特征可提前預(yù)測(cè)下伏油氣藏的存在。

(2)地表化探的熱釋烴方法在機(jī)理上尚不完全清楚，是化石指標(biāo)還是活躍指標(biāo)一直存在爭(zhēng)議。首次通過(guò)模擬實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，熱釋烴指標(biāo)短期內(nèi)受烴類運(yùn)移疊加作用的影響，處于化學(xué)—物理吸附態(tài)，因此應(yīng)劃入反映活躍烴類微滲漏的指標(biāo)范圍，在方法上需要進(jìn)一步改進(jìn)。

(3)模擬實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了熱釋烴、頂空氣指標(biāo)在短時(shí)間內(nèi)受氣體運(yùn)移的影響，為反映現(xiàn)代補(bǔ)償性活躍微滲漏方法，而酸解烴指標(biāo)則處于穩(wěn)定的化學(xué)吸附態(tài)，短期的氣體運(yùn)移對(duì)其不構(gòu)成影響，是反映古微滲漏的“化石”指標(biāo)。不同相態(tài)的烴類因?yàn)橘x存機(jī)理不同，以及受到影響因素不同，對(duì)于反映油氣微滲漏具有相對(duì)獨(dú)立的地質(zhì)意義。實(shí)驗(yàn)結(jié)果有助于加深對(duì)油氣化探不同類型輕烴指標(biāo)的認(rèn)識(shí)，更好地解釋地球化學(xué)異常的地質(zhì)意義。

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(編輯 韓 彧)

Simulation of microseepage of light hydrocarbon of different occurrence states in strata above reservoirs

Wang Guojian1, Tang Junhong2, Tang Yuping1, Li Xingqiang1, Li Jipeng1, Yang Jun1, Huang Xin1

1.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214126,China;2.CollegeofEnvironmentalEngineeringandScience,HangzhouDianziUniversity,Hangzhou,Zhejiang310018,China)

Several geochemical methods to analyze light hydrocarbons in subsurface rock and soil microseeping from hydrocarbon reservoirs were set up. The hydrocarbons included adsorbed and thermally-released hydrocarbon, head space gas, and free gas, etc., but the static data analyzed through these methods could not accurately describe the occurrence states and features of microseeping hydrocarbons in the overlying strata and soil. Most past studies on the occurrence mechanism of microseeping hydrocarbons were limited to a theoretical level, and lacked the support of reliable simulation, resulting in different understandings of the application of the light hydrocarbon indexes and the independence among them, which affected the interpretation of geochemical anomalies and proper application of the methods. An experiment was conducted to simulate hydrocarbon vertical microseepage through cap rocks and overlying strata based on a simplified theoretical model of hydrocarbon microseepage. The cylinder was dissected to recover subsamples after the experiment. According to the test results of gas and rock samples, the occurrence mechanisms of free gas, head space gas, thermally-released hydrocarbon, and adsorbed hydrocarbon in the strata overlying a reservoir were studied. The results showed that the free gas indicators were best in reflecting the present features of vertical microseepage, and the adsorbed hydrocarbon indicators were not affected by gas vertical migration in the short term, whereas the thermally-released hydrocarbon indicators and the head space gas indicators were affected by gas micro-migration, with the latter being most significantly affected. Because the occurrence mechanisms and the influence factors of these hydrocarbons in rock and soil are different, the characteristics of hydrocarbon microseepage can be reflected by using these light hydrocarbon indicators from different aspects. These experiment results can help geochemical explorers deepen the understanding of different types of light hydrocarbon indicators, and to explain the geological significance of geochemical anomalies better.

microseeping light hydrocarbons; occurrence mechanism; simulation experiment; gas migration; geochemical prospecting for oil and gas

2016-08-05；

2017-02-15。

王國(guó)建(1972—)，男，高級(jí)工程師，從事油氣地球化學(xué)勘探與石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì)研究。E-mail:wanggj.syky@sinopec.com。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目 (41373121，41072099)；中國(guó)石化科技部項(xiàng)目(P10017)聯(lián)合資助。

1001-6112(2017)02-0261-06

10.11781/sysydz201702261

TE122.1

A