劉詩(shī)濤， 王 立*， 伍菲菲， 楊 祺， 何沅丹， 張建立， 全知覺， 黃海賓

(1. 南昌大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 江西 南昌 330031；2. 南昌大學(xué) 國(guó)家硅基LED工程技術(shù)研究中心， 江西 南昌 330047； 3. 南昌大學(xué) 光伏研究院， 江西 南昌 330031)

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InGaN/GaN 多量子阱LED載流子泄漏與溫度關(guān)系研究

劉詩(shī)濤1,2,3， 王 立1,2,3*， 伍菲菲1,2,3， 楊 祺1,2,3，
何沅丹1,2,3， 張建立1,2,3， 全知覺1,2,3， 黃海賓1,2,3

(1. 南昌大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 江西 南昌 330031；
2. 南昌大學(xué) 國(guó)家硅基LED工程技術(shù)研究中心， 江西 南昌 330047； 3. 南昌大學(xué) 光伏研究院， 江西 南昌 330031)

通過測(cè)量光電流，直接觀察了InGaN/GaN量子阱中載流子的泄漏程度隨溫度升高的變化關(guān)系。當(dāng)LED溫度從300 K升高到360 K時(shí)，在相同的光照強(qiáng)度下，LED的光電流增大，說明在溫度上升之后，載流子從量子阱中逃逸的數(shù)目更多，即載流子泄漏比例增大。同時(shí)，光電流的增大在激發(fā)密度較低的時(shí)候更為明顯，而且光電流隨溫度的增加幅度與激發(fā)光子的能量有關(guān)。用量子阱-量子點(diǎn)復(fù)合模型能很好地解釋所觀察到的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)結(jié)果直接證明，隨著溫度的升高，InGaN/GaN量子阱中的載流子泄漏將顯著增加，而且在低激發(fā)密度下這一效應(yīng)更為明顯。溫度升高導(dǎo)致的載流子泄漏增多是InGaN多量子阱LED發(fā)光效率隨溫度升高而降低的重要原因。

InGaN/GaN多量子阱； 發(fā)光二極管； 載流子泄漏； 量子效率

1 引 言

自從1991年Nakamura等[1]成功研制出GaN基藍(lán)光LED以來，GaN材料在固態(tài)照明領(lǐng)域中成為了研究熱點(diǎn)。隨著生長(zhǎng)技術(shù)與工藝的發(fā)展，GaN基LED已經(jīng)廣泛應(yīng)用于生活中。與傳統(tǒng)光源熒光燈和白熾燈的發(fā)光效率 (70 lm/W 和15 lm/W) 相比，GaN基LED不僅發(fā)光效率高，并且無汞污染，又可通過節(jié)能減少了二氧化碳和其他溫室氣體的產(chǎn)生，在環(huán)保方面有其明顯的優(yōu)勢(shì)[2-3]。

雖然GaN基LED經(jīng)過20多年的發(fā)展已取得很多進(jìn)步，但仍存在許多問題，阻礙著GaN基LED 在照明領(lǐng)域的進(jìn)一步推廣，其中之一便是量子效率的droop效應(yīng)。LED的droop效應(yīng)可以分為兩種：一是量子效率隨電流密度的增大而降低(簡(jiǎn)稱電流密度droop效應(yīng)或J-droop效應(yīng))；二是量子效率隨溫度的升高而降低(簡(jiǎn)稱溫度droop效應(yīng)或T-droop效應(yīng))。J-droop效應(yīng)是近年來LED研究中最受關(guān)注的熱點(diǎn)問題之一[4-10]。其機(jī)理被歸結(jié)為極化效應(yīng)引起的載流子泄漏[4]、p型摻雜效率低導(dǎo)致載流子輸運(yùn)不對(duì)稱[5]、載流子的去局域化[6-7]、高密度電流激活缺陷復(fù)合[8-9]和俄歇復(fù)合[10]等因素。關(guān)于如何消除J-droop效應(yīng)的研究也非常多。例如，設(shè)計(jì)晶格更加匹配的多量子阱(MQW)結(jié)構(gòu)、雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和制作大尺寸器件(減少電流密度)等。與J-droop效應(yīng)相比，T-droop效應(yīng)獲得的關(guān)注還相對(duì)較少。Meyaard 等認(rèn)為，T-droop效應(yīng)主要?dú)w結(jié)于高溫下新的非輻射復(fù)合中心的產(chǎn)生[11]。然而，也有部分文獻(xiàn)指出，高溫下的載流子泄漏也將導(dǎo)致效率的下降[12]。在這些工作中，T-droop與載流子泄漏的關(guān)系是通過定性或半定量地分析SRH復(fù)合所占的比例來間接推斷的[11,13-14]。在這些研究中，LED都是正向驅(qū)動(dòng)的，載流子從阱中泄漏后也終將在p型層等區(qū)域被復(fù)合，因而無法直接得知泄漏的載流子數(shù)量。為了直接觀察載流子從量子阱中的泄漏程度與溫度的關(guān)系，本文將InGaN/GaN 多量子阱LED作為光電池并置于零偏壓下，通過光激發(fā)載流子的方式，對(duì)載流子泄漏與溫度的關(guān)系進(jìn)行研究。我們發(fā)現(xiàn)，當(dāng)樣品溫度從300 K升高到360 K時(shí)，光電流顯著增加，為載流子泄漏導(dǎo)致T-droop效應(yīng)這一物理機(jī)制提供了直接證據(jù)。

2 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中所用到的樣品結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示。樣品由金屬有機(jī)氣相沉積(MOCVD)方法制備，由2.5 μm厚的n-GaN層、9個(gè)周期的InGaN(3 nm)/GaN(10 nm)的量子阱結(jié)構(gòu)和100 nm厚的p-GaN層構(gòu)成，其中量子阱中的In組分為0.27。器件的面積大小為 1 mm×1 mm，350 mA下的發(fā)光波長(zhǎng)為521 nm。

圖1 (a) 樣品結(jié)構(gòu)示意圖；(b) 實(shí)驗(yàn)測(cè)試方法簡(jiǎn)圖。

Fig.1 (a) Schematic diagram of the structure of the sample. (b) Schematic diagram of the measurement.

圖1(b)給出了實(shí)驗(yàn)測(cè)試裝置的原理簡(jiǎn)圖。我們通過光來激發(fā)LED器件，由微電流儀測(cè)量光電流的大小。樣品溫度由可控溫加熱臺(tái)控制。光源分別為發(fā)光波長(zhǎng)390 nm和504 nm 的LED，其芯片尺寸均為1 mm×1 mm。選擇兩個(gè)波長(zhǎng)的光源是為了探究載流子被激發(fā)到不同能級(jí)的行為。

3 結(jié)果與討論

考慮到典型的GaN基LED穩(wěn)態(tài)工作時(shí)的結(jié)溫可達(dá)80 ℃左右，本研究選擇的溫度點(diǎn)為300 K和360 K。圖2給出了本研究使用的LED樣品在300 K和360 K下的內(nèi)量子效率(IQE)曲線，其中可以觀察到J-droop效應(yīng)和T-droop效應(yīng)。當(dāng)電流為350 mA時(shí)，從300 K升高到360 K，樣品的IQE下降了約10%，這與文獻(xiàn)中報(bào)道的典型結(jié)果相當(dāng)[11,13-14]?？梢钥闯?，T-droop效應(yīng)大幅降低了GaN基LED的發(fā)光效率，減弱了半導(dǎo)體照明的節(jié)能優(yōu)勢(shì)。

圖2 樣品在300 K和360 K下的發(fā)光效率隨電流密度變化曲線

Fig.2 Luminous efficiency as a function of current density at 300 K and 360 K

為了探究T-droop效應(yīng)主導(dǎo)的物理機(jī)制，我們通過測(cè)量樣品的光電流來分析樣品載流子泄漏電流的大小。由于LED中有源區(qū)存在自建電場(chǎng)，所以在量子阱中產(chǎn)生的載流子將有一部分可以被這個(gè)電場(chǎng)分離，它們到達(dá)電極后即形成光電流。載流子從量子阱中逃逸主要包括量子隧穿和熱發(fā)射兩種過程。關(guān)于InGaN/GaN量子阱的光伏效應(yīng)已有不少研究[15]，通常認(rèn)為在AM1.5標(biāo)準(zhǔn)太陽光譜照射下，光生載流子的逃逸機(jī)制以隧穿為主[16]。由于載流子逃逸和復(fù)合是相互競(jìng)爭(zhēng)的關(guān)系，在激發(fā)密度(產(chǎn)生率)相同的情況下，光電流的增加必然意味著載流子復(fù)合(包括輻射和非輻射過程)的減少。因此，光電流的大小是載流子從量子阱中泄漏程度的直接反映。需要指出的是，所謂InGaN/GaN多量子阱LED中的載流子泄漏指的是電子從量子阱中向p型區(qū)泄漏，而光電流的方向是電子向n型區(qū)逃逸。我們用ATLAS模擬程序[17]計(jì)算了在零偏壓下InGaN/GaN量子阱中電子向n區(qū)逃逸需要越過的勢(shì)壘高度和在35 A/cm2正向電流下電子從量子阱中向p區(qū)逃逸需要越過的勢(shì)壘高度。如圖3所示，在這兩種條件下，電子從量子阱基態(tài)逃逸的勢(shì)壘高度非常接近，因此我們認(rèn)為用零偏壓下的光電流來衡量LED在正向典型注入密度下的載流子泄漏是合理的。

圖3 在零偏壓光照下和正向注入35 A/cm2時(shí)的仿真能帶圖

Fig.3 Energy band diagrams of LED under 0 bias and 35 A/cm2

圖4(a)和(b)給出了在390 nm和504 nm LED光源照射下，樣品溫度為300 K和360 K時(shí)的光電流隨光源電流密度的變化曲線。需要說明的是，我們的LED光源沒有采用特殊聚焦處理，雖然我們讓光源和電池彼此盡量靠近，但光源發(fā)出的光仍只有一小部分被樣品吸收，因此光電池受到的激發(fā)密度與光源的電流密度相比是很小的。

圖4 (a)光源波長(zhǎng)為390 nm，300 K和360 K下的光電流隨激發(fā)密度的變化曲線；(b)光源波長(zhǎng)為504 nm，300 K和360 K下的光電流隨激發(fā)密度的變化曲線;(c)光源波長(zhǎng)為504 nm，溫度上升光電流的變化率的變化曲線。

Fig.4 (a) Photocurrentvs. excitation density at 300 K and 360 K with the light source wavelength of 390 nm. (b) Photocurrentvs. excitation density at 300 K and 360 K with the light source wavelength of 504 nm. (c) Change rate of photocurrentvs. excitation density with temperature increasing with the light source wavelength of 504 nm.

通過觀察圖4(a)和(b)的4條曲線不難發(fā)現(xiàn)，光電流都是隨著激發(fā)密度的升高而變大，其變化趨勢(shì)接近于線性。在激發(fā)密度較高時(shí)，曲線略向下偏離線性，這是由于光源輸出強(qiáng)度偏離線性導(dǎo)致的。由于光源也是InGaN量子阱LED，如圖2所示，其光輸出強(qiáng)度隨電流密度變化并不是線性的，在500 mA時(shí)其效率比最高效率下降約10%，圖4所示的光電流曲線向下偏離線性正是光源效率下降的反映。進(jìn)一步觀察可以看到，在390 nm激發(fā)下，360 K和300 K時(shí)的光電流曲線基本重合，而504 nm激發(fā)下360 K時(shí)的光電流比300 K時(shí)明顯升高。我們將504 nm激發(fā)下360 K時(shí)的光電流相對(duì)于300 K時(shí)升高的比例隨激發(fā)密度的關(guān)系描繪于圖4(c)中。從圖中可以看見，光電流的增加幅度隨激發(fā)密度的增大呈現(xiàn)指數(shù)函數(shù)形式的下降，從1 mA時(shí)的33%下降到500 mA時(shí)的19%。溫度升高將導(dǎo)致半導(dǎo)體的帶隙寬度收縮。對(duì)于體塊材料而言，這將使吸收效率隨激發(fā)光子能量以(E-Eg)1/2的關(guān)系增加。然而對(duì)于量子阱而言，由于其臺(tái)階狀的態(tài)密度-能量關(guān)系，所以帶隙收縮對(duì)吸收系數(shù)的影響很小。即使我們按(E-Eg)1/2的關(guān)系做一個(gè)估算，對(duì)于504 nm的激發(fā)波長(zhǎng)來說，300～360 K的溫升區(qū)間內(nèi)樣品的吸收率增加也不到15%。而圖4(c)中任意激發(fā)密度下的電流增加比例都遠(yuǎn)大于15%。更為重要的是，由于吸收效率增大導(dǎo)致的光電流增加與激發(fā)密度應(yīng)呈線性關(guān)系，而不是圖4(c)所呈現(xiàn)的指數(shù)關(guān)系，因此我們可以判定，樣品中光電流的增大主要不是由于吸收率增大引起的，而應(yīng)歸結(jié)于載流子的逃逸效率增大。

如前所述，處在量子阱中的載流子將有兩種相互競(jìng)爭(zhēng)的命運(yùn)：復(fù)合和逃逸。光電流的增大表明載流子復(fù)合減少，逃逸(泄漏)效率增加。由于溫度升高將導(dǎo)致新的非輻射復(fù)合中心產(chǎn)生，因此非輻射復(fù)合率將增大，這種機(jī)理常被用來解釋低激發(fā)密度下溫度升高使發(fā)光效率下降的原因。然而，圖4中的數(shù)據(jù)表明，溫度從300 K上升到360 K時(shí)，非輻射復(fù)合中心的增加并不嚴(yán)重，而載流子逃逸效率的增大超過了新增非輻射復(fù)合中心導(dǎo)致的復(fù)合率增加，并導(dǎo)致了光電流的增大。

接下來，我們對(duì)溫度升高載流子泄漏增大的機(jī)理做一個(gè)簡(jiǎn)單的分析。Lai等也曾報(bào)道InGaN/GaN多量子阱太陽電池光電流隨溫度升高而增大的現(xiàn)象，他們把原因歸結(jié)于帶隙變窄效應(yīng)或局部低In組分量子阱區(qū)域的價(jià)帶激發(fā)態(tài)(E2)能級(jí)上的空穴熱發(fā)射[18]。根據(jù)這一判斷，應(yīng)該是足夠高光子能量的光源激發(fā)下才可能觀察到這一現(xiàn)象，而我們的樣品中出現(xiàn)的現(xiàn)象卻完全相反。我們用低光子能量的光源激發(fā)樣品，光電流增大明顯；而用高光子能量激發(fā)樣品時(shí)，光電流的增大反而不明顯。因此，Lai等提出的機(jī)理對(duì)我們的樣品是不適用的。

為了解釋我們的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，在這里我們引入量子點(diǎn)-量子阱復(fù)合模型[19-22]。眾所周知，在InGaN量子阱生長(zhǎng)過程中，In組分并不是完全均勻地分布在量子阱中，而是會(huì)發(fā)生In組分波動(dòng)。所以在實(shí)際的樣品當(dāng)中，會(huì)存在富In區(qū)域的量子點(diǎn)。這種富In區(qū)域的帶隙寬度比量子阱的帶隙寬度更窄。圖5給出了量子阱-量子點(diǎn)復(fù)合模型的能帶結(jié)構(gòu)示意圖。為了方便討論，這里只給出了一個(gè)量子阱的情況。由于量子點(diǎn)的In組分更高，所以對(duì)應(yīng)的帶隙寬度更低。當(dāng)激發(fā)光光子能量較低時(shí)，只能激發(fā)量子點(diǎn)的帶間躍遷而不能直接激發(fā)量子阱帶間躍遷。此時(shí)產(chǎn)生在量子點(diǎn)中的電子和空穴被束縛而不能自由移動(dòng)，也就無法貢獻(xiàn)到光電流。當(dāng)溫度升高時(shí)，束縛在量子點(diǎn)中的電子和空穴將有更大機(jī)會(huì)被發(fā)射到量子阱的準(zhǔn)連續(xù)能級(jí)，然后通過量子隧穿等過程逃逸出量子阱形成光電流，這就是圖4(b)所示的情形。當(dāng)激發(fā)光的光子能量足夠大時(shí)，將直接激發(fā)量子阱帶間躍遷，此時(shí)載流子可直接通過量子隧穿等機(jī)制逃逸出量子阱。由于隧穿過程與溫度無關(guān)，因而該條件下光電流隨溫度升高無明顯變化，這就是圖4(a)所示的情形。

根據(jù)Richardson-Dushman方程，在我們的模型中熱發(fā)射電流可表示為：

(1)

4 結(jié) 論

通過測(cè)量光電流，我們直接觀察了InGaN/GaN量子阱中載流子的泄漏程度隨溫度升高的變化關(guān)系。當(dāng)LED溫度從300 K升高到360 K時(shí)，在相同的光照強(qiáng)度下，LED的光電流增大，說明溫度上升之后載流子從量子阱中逃逸的數(shù)目更多，即載流子泄漏比例增大。同時(shí)，我們發(fā)現(xiàn)光電流的增大在激發(fā)密度較低的時(shí)候更明顯，而且光電流隨溫度的增加幅度與激發(fā)光子的能量有關(guān)。用量子阱-量子點(diǎn)復(fù)合模型能很好地解釋所觀察到的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。結(jié)果直接證明，隨著溫度的升高，InGaN/GaN量子阱中的載流子泄漏將顯著增加，而且在低激發(fā)密度下這一效應(yīng)更為明顯。我們認(rèn)為，溫度升高導(dǎo)致的載流子泄漏增多是InGaN多量子阱LED發(fā)光效率隨溫度升高而降低的重要原因。

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劉詩(shī)濤(1992-)，男，湖南郴州人，碩士研究生，2010年于南昌大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，主要從事InGaN材料光電性能的研究。

E-mail: 464120296@qq.com 王立(1976-)，男，江西井岡山人，博士,研究員，2006年于南昌大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事光電子材料與器件的研究。

E-mail: wl@ncu.edu.cn

中國(guó)物理學(xué)會(huì)發(fā)光分會(huì)第13屆委員名單(30名)

江風(fēng)益 康俊勇 李京波 劉佩華 劉益春 呂有明 彭俊彪 申德振

宋宏偉 孫甲明 湯子康 王笑軍 王永生 王育華 肖志國(guó) 徐春祥

許 武 尹 民 張國(guó)義 許秀來 張洪杰 張建華 騰 楓 趙東旭

莊衛(wèi)東 魏志鵬 周 濟(jì) 張喜田 于 貴 劉 雷

中國(guó)物理學(xué)會(huì)發(fā)光分會(huì)第12屆常委委員建議名單(11名)

江風(fēng)益 劉益春 彭俊彪 申德振 湯子康 王永生 許 武 張國(guó)義

張洪杰 徐春祥 劉 雷

中國(guó)物理學(xué)會(huì)發(fā)光分會(huì)第12屆領(lǐng)導(dǎo)名單

主 任：申德振

副主任：王永生 劉益春 許 武

秘書長(zhǎng)：趙東旭

副秘書長(zhǎng)：劉可為

Temperature-dependent Carrier Leakage in InGaN/GaN Multiple Quantum Wells Light-emitting Diodes

LIU Shi-tao1,2,3, WANG Li1,2,3*, WU Fei-fei1,2,3, YANY Qi1,2,3, HE Yuan-dan1,2,3, ZHANG Jian-li1,2,3, QUAN Zhi-jue1,2,3, HUANG Hai-bin1,2,3

(1.CollegeofMaterialScienceandEngineering,NanchangUniversity,Nanchang330031,China；
2.NationalEngineeringResearchCenteronSiSubstrate,NanchangUniversity,Nanchang330047,China；
3.CollegeofPhotovoltaic,NanchangUniversity,Nanchang330031,China)
*CorrespondingAuthor,E-mail:wl@ncu.edu.cn

By measuring the photocurrent, we directly observed the relationship between the degree of carrier leakage and the temperature in InGaN multiple quantum wells. When LED’s working temperature rises from room temperature to 360 K, the photocurrent increases under the same light intensity. The increase of the sample’s photocurrent means larger amount of carrier leakage when the temperature rises. At the same time, it is found that the carriers leak more in a lower density, and the increase of photocurrent is related to the emission photon energy. The model of quantum well-quantum dot can explain the phenomena observed in the experiment, such as the rise of temperature shows little influence on carrier leakage when the excitation light wavelength is relatively short, and causes more carrier leakage when the emission light wavelength is longer. Also, this model can well explain that the carriers leak more in a lower density and leak less in a higher density when the temperature rises. The experiment results suggest that the carrier leakage is the dominant mechanism for T-droop effect when the temperature rises from 300 to 360 K.

InGaN/GaN MQWs; light-emitting diodes; carrier leakage; quantum efficiency

2016-07-17；

2016-09-24

國(guó)家自然科學(xué)基金(61564007,11364034); 江西省科技支撐計(jì)劃(2014BE50035)資助項(xiàng)目 Supported by National Natural Science Fundation of China(61564007,11364034); Jiangxi Provincial Sci-Tech Support Plan (2014BE50035)

1000-7032(2017)01-0063-07

TN383+.1； O484.4

A

10.3788/fgxb20173801.0063