王奕文,馬福俊，張倩，谷慶寶

中國環(huán)境科學(xué)研究院土壤污染與控制研究室，北京 100012

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熱脫附尾氣處理技術(shù)研究進(jìn)展

王奕文,馬?？?，張倩，谷慶寶*

中國環(huán)境科學(xué)研究院土壤污染與控制研究室，北京 100012

論述了熱脫附尾氣處理技術(shù)的研究現(xiàn)狀及未來可能的發(fā)展方向。熱脫附尾氣產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的處理技術(shù)有冷凝法、吸附法、熱力燃燒法和催化燃燒法等。冷凝法去除率較低，主要作為凈化熱脫附尾氣中高濃度有機(jī)污染物的前處理方法；吸附法和熱力燃燒法對熱脫附尾氣中的污染物去除率高，但成本較高；催化燃燒法一般用于凈化低濃度尾氣。為開發(fā)符合我國社會經(jīng)濟(jì)水平的熱脫附設(shè)備，提出熱脫附尾氣的新型處理技術(shù)——水泥窯共處置技術(shù)和低溫等離子體技術(shù)。水泥窯共處置技術(shù)基于熱力燃燒法去除有機(jī)污染物的原理，適用于水泥廠周邊的污染場地?zé)崦摳轿矚獾奶幚?；低溫等離子體技術(shù)具有處理效率高、成本低、不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)勢，具有較好的應(yīng)用前景。

熱脫附；尾氣處理；水泥窯共處置；低溫等離子體

隨著我國產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)的調(diào)整和城市化進(jìn)程的快速發(fā)展，許多城市中原來處于主城區(qū)的工業(yè)企業(yè)紛紛關(guān)閉或搬遷，遺留下了大量的有機(jī)污染場地。這些污染場地往往需要作為居民住宅用地或其他建設(shè)用地短期內(nèi)再利用，因而急需修復(fù)效率高、周期短的土壤修復(fù)技術(shù)。熱脫附技術(shù)由于具有處理效率高、修復(fù)周期短等顯著優(yōu)勢，已被廣泛應(yīng)用于揮發(fā)和半揮發(fā)性有機(jī)污染場地的修復(fù)治理中[1-3]。熱脫附技術(shù)是物理分離技術(shù)[4]，實際上是污染物從土壤轉(zhuǎn)移到尾氣中的過程，若熱脫附技術(shù)產(chǎn)生的尾氣不能被高效去除，大量有毒有害物質(zhì)將擴(kuò)散到空氣中，有產(chǎn)生二次污染的風(fēng)險。熱脫附尾氣處理技術(shù)的選擇將直接影響熱脫附技術(shù)的處理效果及修復(fù)成本。

熱脫附技術(shù)用于污染土壤的修復(fù)在歐美等發(fā)達(dá)國家有30多年歷史，已有較多商業(yè)規(guī)模的熱脫附設(shè)備。近年來，我國才開始采用熱脫附技術(shù)處理污染土壤，受經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的制約及國內(nèi)外污染場地特性的差異，國外成熟的熱脫附設(shè)備并不一定滿足我國污染場地修復(fù)的需要。目前國內(nèi)的科研機(jī)構(gòu)及修復(fù)企業(yè)在引進(jìn)吸收國外成熟的熱脫附設(shè)備的同時，正積極開發(fā)符合我國社會經(jīng)濟(jì)水平的熱脫附設(shè)備，而熱脫附尾氣的處理技術(shù)及設(shè)備的研發(fā)是其中十分重要的組成部分。

1 熱脫附技術(shù)

熱脫附技術(shù)是通過直接或間接熱交換，將含有污染物的土壤加熱到足夠高的溫度，從而使污染物從土壤中揮發(fā)或分離的過程[5]，其流程如圖1所示。從圖1可以看出，典型的熱脫附系統(tǒng)由3部分構(gòu)成，即預(yù)處理系統(tǒng)、熱分離系統(tǒng)及尾氣處理系統(tǒng)。預(yù)處理系統(tǒng)是將污染土壤篩分以移除較大土塊或異物，如果土壤含水率較高，則還需將土壤進(jìn)行干燥以使污染物在熱分離系統(tǒng)中快速高效地去除；熱分離系統(tǒng)是反應(yīng)系統(tǒng)，通過直接或間接加熱實現(xiàn)污染物與土壤的分離；尾氣處理系統(tǒng)是對從土壤中分離出來的氣態(tài)污染物進(jìn)一步處理，以達(dá)到安全排放的要求。

圖1 熱脫附技術(shù)流程Fig.1 The process of thermal desorption

熱脫附技術(shù)因修復(fù)地點、加熱方式及進(jìn)料方式的不同可分為多種類別[6]：根據(jù)修復(fù)地點的不同，可分為原位熱脫附技術(shù)和異位熱脫附技術(shù)；根據(jù)熱源與污染土壤接觸方式的不同，可分為直接加熱熱脫附技術(shù)和間接加熱熱脫附技術(shù)；根據(jù)進(jìn)料方式的不同，可分為連續(xù)式熱脫附技術(shù)和序批式熱脫附技術(shù)，典型的連續(xù)式熱脫附技術(shù)為熱脫附滾筒(直接加熱、間接加熱)和加熱螺旋器(間接加熱)，典型的序批式熱脫附技術(shù)為熱氣蒸提技術(shù)(直接加熱)和加熱爐(間接加熱)。

直接加熱熱脫附技術(shù)目前已發(fā)展到第三代(圖2)，主要的改進(jìn)在于熱脫附尾氣處理系統(tǒng)，以增強(qiáng)熱脫附系統(tǒng)的適用范圍。第一代系統(tǒng)中布袋除塵器直接與熱分離系統(tǒng)相連，如熱脫附尾氣溫度較高，可導(dǎo)致布袋除塵器的損壞，因此，該系統(tǒng)一般不能處理被高沸點有機(jī)污染物污染的土壤；第二代系統(tǒng)將后燃室移到熱分離系統(tǒng)之后，并且在布袋除塵器前加裝了氣體冷卻系統(tǒng)，可處理高沸點的有機(jī)污染物；第三代系統(tǒng)在第二代系統(tǒng)的布袋除塵器后增加了濕式除塵裝置，從而可用于處理高沸點的含氯有機(jī)物[6]。

圖2 第一、二、三代直接加熱熱脫附技術(shù)流程Fig.2 The first, second and third generation of direct-contact thermal desorption process

典型的間接加熱熱脫附技術(shù)如圖3所示，其中熱分離系統(tǒng)一般為夾套式結(jié)構(gòu)(分為外筒和內(nèi)筒)。由于熱源未與污染土壤直接接觸，當(dāng)所用燃料為清潔能源(如天然氣、丙烷等)時，外筒的煙氣可簡單處理后直接排入大氣，熱脫附尾氣處理主要針對內(nèi)筒含高濃度污染物的煙氣。由于布袋除塵器的耐受溫度低，內(nèi)筒排出的煙氣需低于230 ℃，然后利用冷凝法將污染物從熱脫附尾氣中分離出來，部分未能冷凝的有機(jī)氣體再經(jīng)活性炭吸附后排入大氣。

熱脫附技術(shù)在國外開展工程化應(yīng)用已有30多年，根據(jù)美國超級基金修復(fù)報告第14期對超級基金污染場地的修復(fù)統(tǒng)計，1982—2011年超級基金污染場地有103個采用了熱脫附技術(shù)進(jìn)行修復(fù)，其中31個采用原位熱脫附技術(shù)，72個采用異位熱脫附技術(shù)[7]。表1總結(jié)了國內(nèi)外熱脫附技術(shù)的工程應(yīng)用案例，熱脫附技術(shù)適于處理大多數(shù)有機(jī)污染物(如石油烴、VOCs、SVOCs、農(nóng)藥等沸點在1 000 ℃以下的有機(jī)污染物)和汞污染的多種介質(zhì)(如土壤、沉積物、污泥、濾餅等)，但不適于處理含有機(jī)腐蝕物、大部分無機(jī)污染物及反應(yīng)性物質(zhì)(氧化、還原性物質(zhì))的污染介質(zhì)。由于水分蒸發(fā)會吸收巨大的熱能，一般采用熱脫附技術(shù)處理的污染介質(zhì)含水率應(yīng)控制在20%以下；土質(zhì)較黏時細(xì)顆粒易發(fā)生團(tuán)聚或受熱板結(jié)，使土壤導(dǎo)熱性差，熱脫附修復(fù)效果低于粗顆粒的修復(fù)效果。

圖3 間接加熱熱脫附技術(shù)流程[6]14Fig.3 Indirect- contact thermal desorption process

表1 國內(nèi)外熱脫附技術(shù)的工程應(yīng)用Table 1 Thermal desorption projects in China and abroad

2 熱脫附尾氣產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的處理技術(shù)

目前熱脫附尾氣產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的處理技術(shù)有收集法和破壞法：收集法(如冷凝法)可離場進(jìn)行處理；破壞法需在熱脫附尾氣產(chǎn)生后立即處理。直接加熱熱脫附技術(shù)中熱源與污染土壤直接接觸，對污染土壤加熱效果好，熱能利用率高，但該技術(shù)產(chǎn)生的尾氣量大，尾氣中污染物濃度低，因此常采用破壞法；間接加熱熱脫附技術(shù)由于首先需要加熱熱分離系統(tǒng)，然后熱分離系統(tǒng)將熱量傳導(dǎo)到污染土壤，因而熱效率比直接加熱熱脫附技術(shù)低，但該技術(shù)尾氣產(chǎn)生量小，尾氣中污染物濃度高，故較多采用收集法，也有部分采用破壞法處理。熱脫附尾氣產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用處理技術(shù)的去除機(jī)制、優(yōu)缺點和適用范圍見表2。

表2 熱脫附尾氣產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的處理技術(shù)比較Table 2 Comparison of thermal desorption offgas treatment technologies used in engineering

2.1 收集法

收集法主要用于間接加熱熱脫附系統(tǒng)的尾氣處理，常用的有冷凝法和吸附法。熱脫附尾氣先將大部分水蒸氣和有機(jī)廢氣冷凝成液體，部分未能冷凝的有機(jī)氣體再經(jīng)活性炭吸附；將冷凝水分離為有機(jī)相和水相，有機(jī)相可進(jìn)一步處理或回收用于補(bǔ)充燃料，水相用于冷卻水或除塵。美國Therma-Flite設(shè)備生產(chǎn)商生產(chǎn)的間接加熱螺旋式熱脫附設(shè)備[8]、RLC Technologies生產(chǎn)商的ATDU(anaerobic thermal desorption unit)間接加熱滾筒式熱脫附設(shè)備[9]及澳大利亞GEO的C3(compressopm, cooling, and condensation)熱脫附設(shè)備[10]均采用了收集法作為間接加熱熱脫附設(shè)備的尾氣處理系統(tǒng)。

2.1.1 冷凝法

冷凝法利用熱脫附尾氣中各組分飽和蒸氣壓不同的特點，采用降溫或升壓的方法，使處于氣態(tài)的有機(jī)物液化從而與尾氣分離[11]。產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用時要求熱脫附尾氣中有機(jī)物的體積分?jǐn)?shù)在0.5%以上時采用冷凝法，其處理效率為50%～85%[12]。若對尾氣的凈化程度要求高，室溫下的冷卻水很難達(dá)到要求，需要降低冷卻水的溫度，必要時還要增大壓力，這就增大了處理難度和費(fèi)用，而且冷凝后污染物進(jìn)入水中，需要對污水進(jìn)行再處理。因此，冷凝法常作為凈化含高濃度有機(jī)物的熱脫附尾氣的前處理方法，與吸附法、燃燒法或其他凈化手段聯(lián)合使用，以降低處理難度并回收有用物質(zhì)。

2.1.2 吸附法

吸附法是利用多孔性固體吸附劑(如活性炭、活性氧化鋁、分子篩、硅膠或交換樹脂等)所具有的較大比表面積對熱脫附尾氣中有機(jī)物進(jìn)行吸附固定。目前國內(nèi)開發(fā)的有機(jī)污染土壤熱脫附尾氣凈化裝置中，在旋風(fēng)除塵器、噴淋塔和化學(xué)氧化反應(yīng)池后采用活性炭吸附殘留的有機(jī)污染氣體，去除效果良好[13]。吸附法凈化效率高、操作方便，但氣流阻力較大、吸附劑需再生、設(shè)備投資高、占地面積大。熱脫附尾氣中除含有從污染土壤中蒸發(fā)出來的有機(jī)污染物外，一般還含有大量的水蒸氣，水蒸氣易與活性炭表面的極性親水位點鍵合形成水分子簇，覆蓋活性炭表面的非極性位點，使其對有機(jī)污染物的吸附量減少[14-15]，從而影響熱脫附尾氣的處理效果。因而，對吸附法的研究主要是對吸附劑進(jìn)行改性[16-17]，從而提高吸附劑的選擇吸附性和吸附容量，如劉寒冰等[18]用聚二甲基硅氧烷對活性炭進(jìn)行改性，提高了活性炭對苯、甲苯的飽和吸附能力和選擇吸附性。

2.2 破壞法

2.2.1 熱力燃燒法

2.2.2 催化燃燒法

催化燃燒法是指在催化劑的作用下，使熱脫附尾氣中的有機(jī)污染物在溫度較低的條件下氧化分解，達(dá)到處理的目的。與熱力燃燒法相比，催化燃燒法具有無火焰、安全性好、所需溫度低(200～400 ℃)以及運(yùn)行費(fèi)用較低等優(yōu)點[23]。但通常熱脫附尾氣中煙塵濃度高，若直接采用催化燃燒法處理，將使大量煙塵沉積到催化劑表面掩蓋其活性位點使催化劑失活，若熱脫附尾氣先經(jīng)冷凝處理后再采用催化燃燒法處理，雖然降低了熱脫附尾氣中的煙塵濃度，但熱脫附尾氣的溫度也隨之降低，需要再次升溫，因而增加了處理能耗；另外，催化燃燒法常用的催化劑為鉑、鈀等貴金屬，雖然其催化效果好且穩(wěn)定，但價格昂貴，限制了大規(guī)模應(yīng)用。

3 熱脫附尾氣的新型處理技術(shù)

我國當(dāng)前對熱脫附技術(shù)的研究尚處于起步階段，國內(nèi)的科研機(jī)構(gòu)及修復(fù)企業(yè)在引進(jìn)吸收國外成熟的熱脫附設(shè)備的同時，正積極開發(fā)符合我國社會經(jīng)濟(jì)水平的熱脫附設(shè)備，熱脫附尾氣的新型處理技術(shù)(如水泥窯共處置技術(shù)、低溫等離子體技術(shù)等)已呈現(xiàn)出一定的優(yōu)勢和應(yīng)用前景。

3.1 水泥窯共處置技術(shù)

水泥窯共處置技術(shù)是較成熟的處理固體廢物的技術(shù)，目前世界上有100多家水泥企業(yè)利用固體廢物作為替代燃料或原料進(jìn)行污染處理。水泥窯共處置技術(shù)已成功用于處置包括滴滴涕、六六六和多氯聯(lián)苯在內(nèi)的多種持久性有機(jī)污染固體廢物[24-25]。但利用水泥窯直接處理污染土壤具有很多局限性：1)水泥窯共處置技術(shù)利用污染土壤作為黏土的替代品使用，水泥原料配比中黏土所占比例為10%～15%，一條水泥生產(chǎn)線處理污染土壤的能力低于100 td，而一般污染場地的污染土方量為幾十萬至上百萬t，采用水泥窯共處置技術(shù)處理污染土壤需要幾年甚至10幾年的時間才能完成；2)水泥回轉(zhuǎn)窯的溫度為1 000 ℃以上，經(jīng)水泥回轉(zhuǎn)窯鍛造后，土壤變?yōu)樗嗍炝袭a(chǎn)品，造成土壤資源的損失。

基于熱力燃燒法去除有機(jī)污染物的原理，水泥窯本身所具有的高溫環(huán)境可有效分解有機(jī)污染物；另外，水泥窯中的強(qiáng)堿性環(huán)境有利于含氯有機(jī)物的降解，系統(tǒng)在全負(fù)壓狀態(tài)下運(yùn)行可避免有毒有害氣體的外溢。因此，水泥窯共處置系統(tǒng)適用于熱脫附尾氣的處理。熱脫附-水泥窯共處置技術(shù)流程如圖4所示。從圖4可以看出，污染土壤經(jīng)過熱分離系統(tǒng)處理后，產(chǎn)生的尾氣通入水泥窯(如分解爐)，熱脫附尾氣中的有機(jī)污染物在水泥窯的高溫環(huán)境中氧化分解。熱分離系統(tǒng)可快速高效地處理有機(jī)污染土壤，水泥窯可在不影響生產(chǎn)的同時處理熱脫附尾氣，從而大幅降低熱脫附尾氣的處理成本，并克服了水泥窯共處置技術(shù)對污染土壤處理量小的缺點。實際工程中，只需在水泥窯的尾氣通入位置處設(shè)置1個接口，將熱脫附裝置與水泥窯連通即可。理論上，由于熱分離設(shè)備產(chǎn)生的尾氣量約為2×104m3h，而水泥窯的煙氣量約為1×106m3h，熱脫附尾氣的通入不會造成水泥窯煙氣的巨大波動。馬?？〉萚26]模擬了水泥窯技術(shù)處理熱脫附尾氣中的六氯苯，結(jié)果顯示，熱脫附尾氣中六氯苯的去除率高于99.93%。目前，國內(nèi)已經(jīng)開發(fā)了基于水泥生產(chǎn)工藝的熱脫附設(shè)備，并申請了相關(guān)專利[27]。我國的水泥產(chǎn)量約占全世界總產(chǎn)量的60%，水泥制造行業(yè)規(guī)模以上企業(yè)達(dá)3 539家[28]，該國情決定了水泥窯共處置技術(shù)處理熱脫附尾氣在我國具有較大的應(yīng)用前景。在實際工程應(yīng)用中，若污染場地周邊有水泥廠運(yùn)營，水泥窯經(jīng)過適當(dāng)改造，即可用于處理熱脫附尾氣。

圖4 熱脫附-水泥窯共處置技術(shù)Fig. 4 Thermal desorption-cement kiln co-processing technology

3.2 低溫等離子體技術(shù)

低溫等離子體是由自由電子、正離子、激發(fā)態(tài)的原子或分子、中性離子和自由基組成的復(fù)雜氣態(tài)物質(zhì)，其中電子溫度可達(dá)幾萬℃，而宏觀溫度則與室溫相似。常用的低溫等離子體發(fā)生方式包括電子束輻射、介質(zhì)阻擋放電、電暈放電和滑動弧放電等[29-31]。低溫等離子體技術(shù)具有去除率高，幾乎不產(chǎn)生廢水、廢渣等需二次處理的副產(chǎn)物，設(shè)備簡單易安裝，運(yùn)行費(fèi)用低等優(yōu)點。

4 展望

我國熱脫附技術(shù)的應(yīng)用尚處于起步階段，限制原因主要是成本和尾氣處理效果。開發(fā)合適的熱脫附尾氣處理技術(shù)，對減少二次污染和降低熱脫附的成本起到重要作用。今后應(yīng)加強(qiáng)以下研究：

(1)開展水泥窯共處置技術(shù)處理熱脫附尾氣的相關(guān)研究，考察水泥窯運(yùn)行參數(shù)對熱脫附尾氣去除效果的影響，將熱脫附系統(tǒng)與水泥窯系統(tǒng)集成，開展中試及工程化應(yīng)用研究，以確保在工程應(yīng)用中系統(tǒng)的穩(wěn)定性。

(2)開展低溫等離子體技術(shù)處理熱脫附尾氣的基礎(chǔ)研究，包括不同系統(tǒng)參數(shù)對熱脫附尾氣處理效果的影響及去除機(jī)理，比較不同低溫等離子體反應(yīng)器對熱脫附尾氣的去除效果，將熱脫附系統(tǒng)與低溫等離子體設(shè)備集成，開展中試研究。

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Review of treatment technologies for thermal desorption offgas

WANG Yiwen, MA Fujun, ZHANG Qian, GU Qingbao

Department of Soil Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The current research status and progress of thermal desorption offgas treatment technologies were reviewed. Four treatment technologies including condensation, adsorption, thermal combustion and catalytic combustion are used in engineering. Condensation is mainly used as a pretreatment of high concentration of organic pollutants in exhaust gas due to its low removal rate. Adsorption and thermal combustion have high removal rate of pollutants in the exhaust gas but with high cost. Catalytic combustion is generally used for purification of low concentration pollutants in exhaust gas. For developing thermal desorption equipment in line with the socioeconomic level of China, two new thermal desorption gas processing technologies including cement kiln co-processing technology and non-thermal plasma technology are proposed. The cement kiln co-processing technology is based on the principle of thermal combustion and can be used for treating thermal desorption offgas of contaminated sites around the cement plants. Non-thermal plasma technology has promising prospects with the advantages of high efficiency, low cost and no secondary pollution.

thermal desorption; offgas treatment; cement kiln co-processing; non-thermal plasma

2016-05-23

中國環(huán)境科學(xué)研究院中央級公益性科研院所基本科研業(yè)務(wù)專項(2015-YSKY-01)

王奕文(1990—)，女，碩士研究生，主要研究方向為土壤污染與控制技術(shù)，ywen_wang@126.com

*責(zé)任作者：谷慶寶(1969—)，男，研究員，博士，主要從事土壤污染與控制技術(shù)研究，guqb@craes.org.cn

X701

1674-991X(2017)01-0052-07

10.3969j.issn.1674-991X.2017.01.008

王奕文,馬?？?，張倩,等.熱脫附尾氣處理技術(shù)研究進(jìn)展[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報,2017,7(1):52-58.

WANG Y W, MA F J, ZHANG Q, et al.Review of treatment technologies for thermal desorption offgas[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(1):52-58.