魯旭，趙秦峰，蘭玲

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催化裂化輕循環(huán)油（LCO）加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術研究進展

魯旭，趙秦峰，蘭玲

（中國石油石油化工研究院，北京100195）

近年來隨著消費柴汽比的不斷下降和環(huán)保法規(guī)的日益嚴格，如何將低附加值的催化裂化輕循環(huán)油（LCO）加工成高附加值的產(chǎn)品成為煉廠面臨的重大挑戰(zhàn)。LCO具有高密度、高芳烴含量、低十六烷值的特點，難以通過常規(guī)加氫技術生產(chǎn)清潔柴油。本文闡述了LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術反應機理和技術特點，系統(tǒng)介紹了國內(nèi)外知名石油公司相關技術的研究進展，UOP公司開發(fā)的LCO Unicracking技術、Mobil–Akzo-Kellogg聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO技術，以及國內(nèi)中國石化撫順石油化工研究院開發(fā)的FD2G技術、中國石化石油化工科學研究院開發(fā)的RLG和LTAG技術。該類技術通過催化劑和工藝技術的優(yōu)化組合可將重質多環(huán)芳烴定向轉化為單環(huán)芳烴的高辛烷值汽油調(diào)和組分。研究結果表明，LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術加工方案靈活，可按市場需求生產(chǎn) 35%～65%的高辛烷值汽油，在降低柴汽比的同時提高了LCO產(chǎn)品附加值，具有廣闊的市場應用前景。

柴汽比；催化裂化輕循環(huán)油；加氫處理；高辛烷值汽油

目前，我國汽油消費呈現(xiàn)較快速度增長，每年增幅超過8%，消費柴汽比自2005年達到2.27∶1的高峰后不斷下滑，2014年下降到1.64∶1。未來五年，中國消費柴汽比將下降到約1.1∶1，消費柴汽比的下降將給中國煉油裝置結構調(diào)整帶來巨大挑戰(zhàn)[1]。

催化裂化輕循環(huán)油（以下簡稱LCO），在國外主要用于調(diào)和燃料油和加熱油等。在我國，LCO主要還是通過加氫精制或加氫改質生產(chǎn)清潔柴油產(chǎn)品。近年來，隨著我國霧霾天氣頻出，環(huán)保法規(guī)日益嚴格，國家車用燃料油質量升級步伐不斷加快，2017年1月1日，我國將全面實施國Ⅴ柴油質量標準，新標準要求車用柴油中多環(huán)芳烴含量不大于11%，LCO作為車用柴油調(diào)和組分使用受到一定限制；同時隨著市場消費柴汽比明顯下降，LCO的出路備受關注。從組成來看，LCO具有高密度（密度在0.87～0.97g/cm3之間）、高芳烴含量（60%～90%）、低十六烷值（十六烷值20～35）和低氫含量（9.0%～11.0%）的特點，不適合通過常規(guī)加氫技術手段生產(chǎn)高質量柴油。我國柴油構成中LCO約占30%，依托加氫技術將低附加值的LCO部分轉化為高附加值的高辛烷值汽油調(diào)合組分，可以有效降低煉廠柴汽比，應對市場需求的變化，同時提高企業(yè)效益。

本文從多環(huán)芳烴的加氫裂化反應機理出發(fā)，闡述了重芳烴輕質化的技術難點。根據(jù)環(huán)烷基苯裂化成烷基苯路線的不同，將該類技術分成純加氫和加氫+催化裂化兩類不同技術路線，在此基礎上歸納總結了國內(nèi)外幾種典型的LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術。

1 LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術路線及原料性質

1.1 LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術路線

芳香烴的抗爆性在各類烴中是最好的，許多芳香烴的辛烷值都超過100，帶有側鏈的芳香烴抗爆性稍差，其辛烷值隨側鏈的增加而降低[2]。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術，利用LCO中富含芳烴的特點，先通過一段加氫預處理，將LCO中兩環(huán)及以上芳烴部分加氫飽和轉化為環(huán)烷基苯，加氫預處理過程由于沒有發(fā)生C—C鍵斷裂反應，加氫產(chǎn)物依然屬于柴油餾分；其次通過二段開環(huán)、裂化、異構化等反應，將屬柴油餾分的大分子環(huán)烷基苯裂化成小分子烷基苯富集到汽油餾分中，生產(chǎn)高辛烷值的汽油組分。如圖1所示，多環(huán)芳烴部分加氫飽和相對速率常數(shù)1、多環(huán)環(huán)烷烴開環(huán)反應相對速率常數(shù)（3，4），都在1.0以上；單環(huán)環(huán)烷烴開環(huán)生成烷烴的相對速率常數(shù)5僅為0.2；單個苯環(huán)加氫飽和反應最慢，相對速率常數(shù)（2，6）僅為0.1。圖1中LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術的理想反應途徑，就是利用不同反應間相對速率常數(shù)的差異，達到最大量多產(chǎn)高辛烷值汽油組分的目的。

根據(jù)加氫預處理產(chǎn)物環(huán)烷基苯開環(huán)、裂化成小分子烷基苯途徑的不同，LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術路線主要分為兩種，一種以UOP公司LCO Unicracking技術為代表的加氫預處理與加氫裂化組合工藝路線，可直接生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分；另一種以中國石化石油化工科學研究院（RIPP）的LTAG技術為代表的加氫預處理與催化裂化組合工藝路線，所產(chǎn)催化汽油需經(jīng)進一步處理才能得到清潔車用汽油。

1.2 LCO原料性質及技術原理

表1為中國石化下轄4家煉廠典型LCO的烴類組成[3]，由表1可知LCO烴類組成主要包括芳烴、鏈烷烴、環(huán)烷烴，由于不同煉廠之間催化裂化原料油和工藝技術的不同，LCO的烴類組成有較大差異，芳烴作為主要烴類組成，質量分數(shù)在72.3%～89.9%之間；其中單環(huán)芳烴約占芳烴總量的30%左右；兩環(huán)及以上多環(huán)芳烴約占芳烴總量的70%左右。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術是以高芳烴含量的LCO為研究對象，溫度與壓力對反應的影響至關重要。芳烴加氫飽和屬于體積減小的可逆反應，其反應熱在63～71kJ/mol H2之間[4]。

表1 4種典型LCO的烴類組成

反應壓力對于加氫轉化過程影響較大，提高反應壓力有利于芳烴加氫飽和[5]。由于該技術的目標產(chǎn)品是輕質芳烴，反應壓力過高容易導致單環(huán)芳烴加氫飽降低汽油辛烷值，但壓力過低會加快催化劑積炭趨勢，影響催化劑的使用壽命。

芳烴加氫飽和作為放熱反應，芳烴轉化率會隨著溫度的不斷提高出現(xiàn)一個最高點，對應的溫度就是最有利加氫溫度。低于這溫度芳烴加氫為動力學控制區(qū)，高于這溫度芳烴加氫為熱力學控制區(qū)，若進一步提高反應溫度，芳烴飽和率反而會下降。

通過控制反應深度，盡可能多的將輕質單環(huán)芳烴保留在汽油餾分中，避免單環(huán)芳烴被進一步加氫飽和為環(huán)烷烴，從而實現(xiàn)重質芳烴向輕質芳烴的轉化，提高高辛烷值汽油組分收率。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術難點主要在于：①深度加氫脫硫、氮同時如何更多地保留單環(huán)芳烴；②低壓高溫的操作有利于控制反應深度，在最大量保留C6～C9單環(huán)芳烴提高汽油辛烷值同時與加氫裝置常周期運行（催化劑積炭）之間的矛盾。

2 國內(nèi)外LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術

2.1 加氫預處理+加氫裂化技術路線

以UOP公司LCO Unicracking、Mobil-Akzo-

Kellogg-Fina聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO、中國石化撫順石油化工研究院（FRIPP）的FD2G等技術是具有代表性的加氫預處理與加氫裂化組合純加氫工藝路線。該類技術的特點是可直接生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分，操作方案靈活，可根據(jù)目的產(chǎn)品不同采用一次通過或柴油部分回煉工藝。該類技術基本工藝流程如圖2所示，所不同在于，如圖中虛線所示，是否有柴油回煉工藝以及加氫預處理劑與裂化劑在同一反應器內(nèi)級配裝填的單反應器流程。

2.1.1 LCO Unicracking技術

2005年，UOP公司于NPRA（2012年1月更名為AFPM）年會報道了LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油的LCO Unicracking技術[6]，用于將LCO轉化為高辛烷值汽油調(diào)和組分該技術采用一次通過部分轉化工藝。

LCO Unicracking技術的主要特點在于配套開發(fā)預精制催化劑，具有多環(huán)芳烴加氫選擇性好、反應條件溫和的特點，HC-190加氫裂化催化劑能在較低的溫度和壓力下以部分轉化的工藝進行操作，將重質單環(huán)芳烴轉換為輕質單環(huán)芳烴。由表2的中試試驗結果可見，重石腦油辛烷值在90～95之間，產(chǎn)品收率在35%～37%之間。中試試驗結果表明，與傳統(tǒng)加氫裂化相比該技術具有操作壓力低、操作溫度緩和的優(yōu)點，降低了設備投資和運行費用，同時LCO通過加氫處理增加了產(chǎn)品的附加值，使得LCO Unicracking較傳統(tǒng)的加氫裂化技術具有較高的投資回報率和廣闊的市場應用前景。

2.1.2 MAK-LCO技術

Mobil-Akzo-Kellogg-Fina聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO工藝[7]，核心是由Akzo的KC加氫裂化催化劑。MAK-LCO加氫改質工藝的特點是，通過KC系列加氫裂化催化劑，將重質芳烴輕質化，使柴油餾分內(nèi)的芳烴化合物轉化成汽油餾分內(nèi)的烷基苯類，在提高柴油十六烷值的同時增產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分[8]。表3為MAK-LCO工藝典型中試結果，由表3可見，隨著反應苛刻度的提高，汽油收率增加，柴油收率降低，但汽油產(chǎn)品的辛烷值隨著轉化率的提高而降低，柴油產(chǎn)品的十六烷值隨著轉化率的提高而增加，可能由于隨著轉化率提高，反應苛刻度不斷增加，汽油中單環(huán)芳烴不斷被加氫飽和，導致辛烷值降低；柴油中多環(huán)芳烴被更多的加氫飽和，進一步提高了柴油十六烷值。MAK-LCO 加氫改質工藝加工方案靈活，可通過工藝參數(shù)的調(diào)整，生產(chǎn)優(yōu)質汽油、柴油兩種不同目的產(chǎn)品。

表2 LCO Unicracking工藝典型中試結果

①RON表示研究法辛烷值。

2.1.3 FRIPP FD2G技術

FRIPP開發(fā)的FD2G技術[9-10]，旨在充分利用LCO富含芳烴的特點，將重質芳烴部分輕質化富集到汽油餾分中，以達到生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分的目的。

表3 MAK-LCO工藝典型中試結果

FD2G的主要操作條件為：反應壓力8.0～10.0MPa，總體積空速0.6～1.0h–1。由表4中FD2G中試典型結果可知[11]，汽油收率53.3%，辛烷值92左右。2013年10月，F(xiàn)D2G技術在金陵石化一次開車成功[12]，工業(yè)裝置運行數(shù)據(jù)顯示，汽油產(chǎn)品收率達38%，硫含量小于10μg/g，研究法辛烷值大于90[13]。

表4 FD2G中試典型結果

FD2G技術特點在于，通過加氫預精制劑和裂化劑的優(yōu)化組合及工藝條件的調(diào)整，實現(xiàn)了LCO的選擇性加氫脫多環(huán)芳烴，能夠盡可能多地保留汽油產(chǎn)品中單環(huán)芳烴，達到生產(chǎn)高附加值的汽油調(diào)和組分的目的。

2.1.4 RIPP RLG技術

RIPP開發(fā)的LCO加氫裂化生產(chǎn)高辛烷值汽油RLG技術，主要反應途徑是在加氫脫硫、氮的同時進行多環(huán)芳烴加氫飽和，同時控制單環(huán)芳烴的飽和，優(yōu)化裂化劑工藝操作條件，最終實現(xiàn)重質多環(huán)芳烴輕質化成烷基苯，富集到汽油組分中。配套開發(fā)的專用精制催化劑RN-411和專用裂化催化劑RHC-100，能夠實現(xiàn)在脫硫、氮同時，最大程度保留單環(huán)芳烴。該技術可根據(jù)原料油性質和目標產(chǎn)品的要求，采用一次通過、集成兩段法、部分餾分循環(huán)等工藝流程。

表5列出了RLG技術中試結果[14]，從表5可以看出，RLG技術通過適當控制芳烴加氫飽和深度，提高裂化活性，在實驗條件下產(chǎn)出的重石腦油是優(yōu)質的高辛烷值汽油組分，RON在95～99.5之間。

2.2 加氫預處理+催化裂化技術路線

由RIPP開發(fā)的LTAG技術，全稱LCO選擇性加氫飽和-選擇性催化裂化組合生產(chǎn)高辛烷值汽油或輕質芳烴技術（LCO to aromatics and gasoline）。

表5 RLG技術中試典型結果

LCO是廉價的生產(chǎn)輕質芳烴的潛在資源，LCO中的多環(huán)芳烴在加氫處理條件下比較容易飽和為單環(huán)芳烴[15]，單環(huán)芳烴是催化裂化生產(chǎn)輕質芳烴的理想組分[16]。如圖3所示，通過加氫處理—催化裂化技術路線，可為LCO生產(chǎn)高附加值輕芳烴提供一條經(jīng)濟、有效的加工技術路線，既可解決LCO的出路，又提高了產(chǎn)品附加值。

LTAG技術工藝流程圖如圖4所示，在加氫單元，高選擇性地將LCO中的多環(huán)芳烴定向加氫，轉化為特定結構的環(huán)烷基苯，同時通過專用催化劑和工藝條件優(yōu)化，控制環(huán)烷基苯進一步加氫生成環(huán)烷烴。通過LCO加氫產(chǎn)品回煉，在催化裂化單元將在加氫單元生成的環(huán)烷基苯，進行開環(huán)裂化反應，同時通過工藝和材料的創(chuàng)新，抑制氫轉移反應的發(fā)生，最大限度地將LCO轉化為高辛烷值汽油。

表6為典型LTAG中試試驗結果族組成分 析[17]，由表6可知，LCO經(jīng)催化加氫后，兩環(huán)及以上芳烴質量分數(shù)由59.5%下降至19.8%，下降39.7個單位；單苯環(huán)芳烴質量分數(shù)由28.5%增長至56.1%，增加了27.6個單位，其中苯及烷基苯占單苯環(huán)芳烴總量31%，環(huán)烷基苯占單苯環(huán)芳烴總量69%。LCO催化加氫產(chǎn)物經(jīng)催化裂化后，單苯環(huán)芳烴中環(huán)烷基苯質量分數(shù)由38.7%下降至4.6%，烷基苯由17.4%增長至34.65%。由以上分析可知，通過LTAG技術，可有效將兩環(huán)及以上芳烴轉化為烷基苯等汽油高辛烷值組分。

該技術在中國石化石家莊煉油化工股份有限公司進行了工業(yè)應用：采用 LCO單獨加工模式時，汽油收率達到60.55%，辛烷值最高達到96.4；采用重油與LCO共煉模式時，汽油收率增加13%～16%，LCO 減少15%～20%，LCO轉化為汽油的選擇性為79%～85%[18]。工業(yè)試驗結果表明，LTAG技術操作靈活等特點，表現(xiàn)為LCO轉化率高、汽油選擇性高、辛烷值高的特點。同時可利用現(xiàn)有的加氫和催化裂化處理能力，將低價值的劣質LCO轉化為高價值的高辛烷值汽油或化工原料輕質芳烴，裝置改造簡單，投資回報率較高[19]。

表6 LTAG中試試驗結果分子水平分析

3 發(fā)展前景及展望

隨著原油日趨劣質化、重質化，煉油企業(yè)不斷提高催化裂化裝置的操作苛刻度及采用MIP等催化裂化技術，以達到增產(chǎn)丙烯或改善催化汽油質量的目的，導致LCO的質量更加惡化，一些企業(yè)的LCO的芳烴含量高達到80%以上。

近年來隨著消費柴汽比的不斷降低、環(huán)保法規(guī)的日益，油品質量升級的步伐不斷加快。面對市場的變化，如何更加高效、清潔的利用好LCO這一高芳烴含量柴油組分，受到越來越多的關注。

本文系統(tǒng)介紹了國內(nèi)外主流LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分技術，重點研究該技術工藝流程和產(chǎn)物分布。分析認為該類技術緊跟市場需求，將低附加值LCO加工成高附加值高辛烷值汽油調(diào)和組分，在降柴汽比的同時，最大限度地獲取經(jīng)濟效益，有利于煉油企業(yè)節(jié)能創(chuàng)效，適應現(xiàn)代市場需求和煉油技術發(fā)展趨勢，具有廣闊的市場應用前景。

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Research progress on producing more high octane gasoline through hydrogenation from FCC light cycle oil（LCO）

LU Xu，ZHAO Qinfeng，LAN Ling

（Petrochemical Research Institute of PetroChina，Beijing 100195，China）

Recent years，with the continuous decline of consumption diesel to gasoline ratio and increasingly stringent of environmental regulations，it is a great challenge to the refineries how to produce high-value products from low-value light cycle oil（LCO）. LCO has the characteristics of high density，high content of aromatic hydrocarbon and low content of hexadecane. It’s difficult to produce clean diesel through conventional hydrogenation technology from LCO. This paper described the mechanism and technical characteristics of producing more gasoline of high octane content through hydrogenation from LCO，systematically discussed the research progress of relevant technologies employed by well-known petroleum companies worldwide，such as LCO unicracking technology developed by UOP，MAK-LCO technology jointly developed by Mobil-Akzo-Kellogg，F(xiàn)D2G technology developed by FRIPP，RLG，and LTAG technology developed by RIPP. Using optimal combination of catalyst and novel process，heavy polycyclic aromatic hydrocarbons can be directly converted into high octane gasoline blending component of a single ring aromatic hydrocarbon. The results indicate that the technology of producing more gasoline of high octane content from LCO is flexible，and it can produce 35%—65% high octane content gasoline according to requirements of market，reduce the ratio of diesel to gasoline and increases additional value of LCO products. This technology has an extremely broad prospect of commercial applications.

ration of diesel to gasoline；LCO；hydrogenation；high octane gasoline

TE 624

A

1000–6613（2017）01–0114–07

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.015

2016-06-02；修改稿日期：2016-08-09。

魯旭（1984—），男，碩士研究生，工程師，主要從事汽柴油加氫催化劑及成套技術開發(fā)。E-mail：251739119@qq.com。