魏 哲，張澤琨，史文浩，何 雨，鄧萌杰，王麗濤

(河北工程大學 能源與環(huán)境工程學院，河北 邯鄲 056038)

APEC期間河北省大氣污染及PM2.5來源變化特征

魏 哲，張澤琨，史文浩，何 雨，鄧萌杰，王麗濤

(河北工程大學 能源與環(huán)境工程學院，河北 邯鄲 056038)

研究包括京津冀地區(qū)在內的13個城市APEC會議前、中、后三時段的大氣污染特征，并通過PM2.5采集和成分分析，對不同時段PM2.5的來源進行解析。結果顯示：與APEC會議前相比，APEC期間北京、石家莊、承德、廊坊、邢臺、張家口、邯鄲、唐山、天津、衡水、滄州、秦皇島和保定的PM2.5分別下降了58.7%、52.9%、50.1%、47.3%、43.5%、36.7%、34.9%、33.4%、29.6%、26.9%、20.2%、19.9%和12.8%，平均降低了35.9%，高于SO2、NO2和CO的濃度降低比例(分別為17.5%、21.3%和22.0%)；與APEC會議前相比，APEC期間邯鄲市的NO3-、SO42-和NH4+分別降低了32.0%、32.9%和39.1%；APEC會議前和APEC期間PM2.5的來源變化不大，會議后，燃煤/生物質燃燒源、冶金、燃油源上升至21.7%、14.0%和20.8%，而揚塵源、工業(yè)源、二次源降至12.6%、11.8%和19.2%。

APEC；河北；PM2.5；PMF

細顆粒物污染已成為社會關注的焦點[1-7]。京津冀是細顆粒物污染非常嚴重的地區(qū)，對該地區(qū)的相關研究已有很多[8-11]，多從污染特征、形成過程、來源、成分等方向進行了分析研究[12-17]。2014年11月APEC會議在北京舉辦，京津冀區(qū)域采取了一系列“史上最嚴”措施為北京空氣質量保駕護航。統(tǒng)計顯示，APEC期間北京大氣污染物排放量同比均大幅削減，二氧化硫、氮氧化物、可吸入顆粒物(PM10)、細顆粒物(PM2.5)、揮發(fā)性有機物等減排比例分別達到54%、41%、68%、63%和35%左右[18]。本文利用13個城市的實時數(shù)據(jù)，探討在APEC會議前、中、后三個時段污染特征，分析減排后的污染及來源情況；探討APEC會議前后PM2.5來源的差異，為將來的減排措施提供技術支持。

1 實驗部分及研究方法

1.1 在線監(jiān)測數(shù)據(jù)來源

本文所用在線監(jiān)測PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2數(shù)據(jù)來自中華人民共和國環(huán)境保護部。本文使用包括北京、天津、張家口、承德、秦皇島、唐山、廊坊、滄州、衡水、保定、石家莊、邢臺和邯鄲共13個城市的數(shù)據(jù)，各城市的均值由各城市所有站點的均值得到。

1.2PM2.5采樣、成分分析及來源解析

1.2.1 采樣點、采樣設備介紹

PM2.5采樣設備架設在河北工程大學城建實驗樓三樓樓頂(36°34′N，114°29′E)，距離地面約12m，周圍無明顯排放源。大流量采樣器采樣口距地面約1m，流量設為1.13m3/min，使用規(guī)格為20.3cm×25.4cm的石英膜進行采樣。

1.2.2采樣時段

本次采樣時段自2014年10月15日起，至11月30日止，共采樣63個。采暖期(11月15日)之前，每天使用一張采用膜，從早上8：00到第二天7:30，連續(xù)采樣23.5h。采暖期開始后，每天采樣2個，采樣時段分別為8:00到19：30和20:00到第二天7:30。2014年北京APEC時間為11月3日—11日，由于減排措施自11月1日就開始實施，因此，本文以11月1—12日作為APEC期間，10月15—31日作為APEC會議前，11月13—30日為APEC會議后。

1.2.3成分測試

離子分析：采樣大膜上取直徑為1cm2的石英膜充分溶解在10ml的高純水中(18.2MΩ·cm)，過濾得到的溶液用于分析樣品的水溶性無機離子。試驗采用美國Dionex生產(chǎn)的DX-600離子色譜儀和ICS-2100分別檢測樣品的陽離子和陰離子，包括NH4+、Na+、K+、Mg2+、Ca2+、SO42-、Cl-、F-、NO2-和NO3-，由于F-和NO2-經(jīng)常低于檢出限，所以本文不使用它們分析。

對于樣品中元素的檢測，采用先消解后分析的方法。從采樣膜上裁一直徑為2cm的圓，消解過程采用微波消解儀(美國CEM公司，MARS型號)進行消解，800W下高溫190℃消解25min。之后，使用ICP-MS檢測消解溶液中元素的含量。ICP-MS的進樣值為連續(xù)3次進樣的均值，相對標準偏差控制在小于5%的范圍內，內標回收率控制在80%～120%。

1.3PM2.5源解析——PMF法

PMF(PositiveMatrixFactor：正定因子分析法)基本思想是把許多相關因子經(jīng)過簡化，用幾個相對較少的獨立因子綜合反映原來因子所要反映的信息[19-20]。本文使用USEPA的PMF5.0版本分析了源貢獻率。輸入數(shù)據(jù)，要求檢測的組分質量濃度減去空白膜所測得質量濃度作為輸入數(shù)據(jù)集，利用源數(shù)據(jù)的10%作為數(shù)據(jù)集的不確定數(shù)據(jù)集。因子的設置根據(jù)Q值分布和解析結果的穩(wěn)定性為依據(jù)[21]，當因子數(shù)從3～9依次運行時，Q值在3～6之間迅速遞減;當因子為6～9時，Q值趨于平緩下降，所以認定6個因子較為合適。

2 結果與討論

2.1 會議前、中、后京津冀城市的污染特征

圖1給出了APEC會議前、中、后不同城市不同污染物的日均值。APEC會議前，除張家口外，所列城市PM2.5日均濃度均超過國家二級標準，秦皇島和承德稍高于二級標準。到APEC期間時，由于一系列減排的措施，PM2.5日均濃度均有不同程度的下降，北京的降幅最大，由APEC會議前的1 10.7μg/m3到APEC期間的45.7μg/m3，降低了58.7%。其次為石家莊、承德和廊坊，降低比例在47.3%～52.9%之間。盡管APEC減排使各城市PM2.5不同程度的降低，但仍有包括邢臺、邯鄲、唐山、衡水和保定在內的城市，日均濃度超過國標二級標準。到APEC會議后，減排階段結束和采暖期的到來使PM2.5日均濃度驟增，北京升高的最快，達144.0%，其次為保定(136.8%)、石家莊(121.8%)、廊坊(107.3%)和邢臺(106.0%)。從濃度上看，只有張家口和承德在國家二級標準以下，分別為35.6μg/m3和73.0μg/m3，其他城市都在國家二級標準以上。

相對于APEC會議前，APEC會議后的PM2.5日均濃度明顯上升，突出表現(xiàn)在保定市，升高106.5%。這與APEC期間的減排措施是分不開的，而到APEC會議后，一些企業(yè)為趕進度、加緊生產(chǎn)，必然產(chǎn)生更大的排放，加上采暖期的排放，導致了APEC會議后濃度較快升高。在邯鄲，APEC期間的PM2.5日均濃度為83.9μg/m3，較APEC前期的128.8μg/m3明顯低，降低了34.9%；但APEC后期的日均濃度高達148.1μg/m3，是國家二級標準的近兩倍，增率為76.5%。特殊的是，相對于APEC會議前，北京APEC會議后的PM2.5只升高了為0.7%。對于PM10，APEC會議前，只有秦皇島和張家口低于國家二級標準，到APEC期間，包括邢臺、邯鄲、衡水、保定和滄州在內的5個城市仍然高于國家二級標準，揚塵等開放型污染源提供了較多PM10，因為各城市城區(qū)改造所裸露的地面不可避免的提供了較多的PM10，同時也說明PM10污染在這5個城市比較嚴重。

SO2作為一次污染物，燃煤是其主要來源[22]。目前，各城市的SO2日均濃度均在國家二級標準限值以下，有些城市達到一級標準，說明SO2的排放控制策略有效實施。至于NOX，2010年—2012年的三年間，NOX降低了1.5%。相對于SO2，在APEC會議前各城市的NOX日均濃度均高于SO2，NOX污染日益凸顯，與汽車保有量的逐年增長分不開。APEC期間，SO2與NO2都有一定程度的降低，從圖1中看出北京市外圍的廊坊、保定、唐山和承德降低更加明顯，SO2的降低率分別為42.8%、26.8%、43.7%和38.4%，接近或高于北京的28.9%；NO2的降低率分別為36.6%、18.5%、16.1%和33.5%，低于北京的42.9%。河北南部城市的石家莊和邢臺SO2與NO2的減排量在17.0%～22.6%和17.4%～20.1%。然而，邯鄲市APEC期間的SO2和NO2相對于APEC會議前未降反升，這可能與邯鄲市地理位置有關。到APEC會議后，各城市SO2日均濃度都明顯升高，增長率在30%～246.1%，北京、天津及其周邊的廊坊、保定、唐山、承德和張家口增長速率更大，這應該與工業(yè)上加緊生產(chǎn)與采暖的排放有關，這從APEC會議后相對于APEC會議前的增長速率可以看出，各城市的增長率在28.0%～153.4%之間。對于NO2，在APEC后期的增長速率也比較明顯，上述城市的增長均值為42.8%。但是各城市之間還是有明顯差距的，圖1顯示北京及其周邊的城市增長更快，這與SO2表現(xiàn)一致。作為一次污染物的CO，燃煤與交通都是其主要排放源。Tang等[23]認為在北京CO更多的來自機動車的排放，使用CO與SO2的比值來推斷大氣污染物的來源。北京APEC后期CO升高了111.1%，看來取消機動車限行后，CO濃度上升了一倍多。而在河北的石家莊、唐山和保定，CO分別升高了133.3%、130.8%和171.4%，說明在這三個城市CO來源比北京更加廣泛，升高的幅度更大。

從數(shù)據(jù)上看，PM2.5降低地最快，各城市均降低了35.9%，高于SO2、NO2和CO一次污染物減少的17.5%、21.3%和22.0%，與PM10降低的34.1%接近，對污染物全面的控制使PM2.5得到有效的控制。另外APEC期間河北省全省工業(yè)企業(yè)中涉及VOC排放工序的全部暫時停產(chǎn)[24]，該項舉措可能起著重要作用。因為對VOC的減排可能對PM2.5的降低更有效[25]，VOC是生成O3的主要物質，O3的生成增加了大氣中的氧化劑，進而有利于一次污染物向二次成分的轉化，所以在大氣復合污染凸顯時，避免二次污染物的產(chǎn)生，降低VOC會非常有效。

2.2 邯鄲市APEC前、中、后PM2.5組分變化

對二次無機離子的控制，首先重點是放在控制SO2和NOX等一次污染物上。圖2顯示NO3-濃度最大，在三個時段濃度分別為20.3、13.8、27.1μg/m3；其次為SO42-，三個時段的濃度分別為16.1、10.8、22.7μg/m3；再次為NH4+，三個時段的濃度分別為15.1、9.2和20.9μ/m3。三種二次離子在APEC期間呈不同程度降低。相對于APEC前，APEC期間的NO3-和SO42-分別降低了32.0%和32.9%，低于NH4+降低的39.1%。到APEC會議后，三種離子濃度明顯上升，超過APEC會議前的水平，相對于APEC會議期間，NO3-、SO42-和NH4+上升了96.4%、110.2%和127.2%。二次離子NO3-和SO42-的降低的原因可能是對NOX與SO2的控制上，而NH4+的形成與SO2和NOX都有直接的關系，所以NH4+的降低很可能是大氣中沒有充足的SO2與NOX參加反應，并且出現(xiàn)NH4+的降幅大于NO3-和SO42-的降幅。氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)可判定大氣中是否存在明顯二次轉化。APEC會議前，NOR和SOR的平均值分別為0.29和0.30，APEC期間，SOR和NOR降到0.18和0.19，到APEC會議后NOR和SOR又升至0.28和0.26。因為濕度由APEC會議前的61.8%下降到APEC期間的53.8%，平均氣溫也由17.3℃降至11.9℃；到APEC會議后，盡管平均溫度下降至8.3℃，但平均濕度卻上升到65.6%，濕度的增加會提高一次污染物的轉化速率[16]，再者，采暖期的到來，NO2和SO2明顯上升，為二次轉化提供了充足的反應物，所以NOR和SOR上升至0.28和0.26。

相對于APEC會議前，APEC期間除了Cl-和Ca2+離子之外，其他離子的濃度均呈不同程度的下降，Cl-和Ca2+離子濃度和比率未降低反而升高。二次離子常來源于大氣中的轉化，與大氣環(huán)境和排放物量有著直接的關系，而Cl-常來源于生物質或者煤的燃燒，同時土壤中也含有豐富的氯元素，Ca2+的來源與道路和建筑工地揚塵有關，所以在對企業(yè)停產(chǎn)限產(chǎn)的情況下，其他離子濃度都下降時，Cl-和Ca2+反而上升了。說明揚塵的控制是難以在短時期內達到很好的效果的，暫時的地面灑水作用不是很明顯。K+和Na+離子明顯下降，分別降低了30.0%和57.1%。到APEC會議后，隨著采暖期的到來，一次污染物排放增多。然而，Ca2+離子含量有所減少，可能由于PM2.5絕對濃度的上升有關；K+和Na+上升較快，相對于APEC期間分別上升了100.0%和233.3%。K+作為生物質燃燒的重要標識物，從APEC前后的濃度變化可以說明APEC期間排放控制策略對生物質燃燒控制比較有效。Mg2+在三個時段無變化。

2.3APEC前后階段PM2.5的來源

圖3顯示在APEC時期，PMF模型共解析出6類污染源，第一個源被認定為燃煤/生物質燃燒源，這是因為生物質燃燒的特征性標識物K+在該因子中具有高負載。同時，該因子與V、Zn和Pb等元素有明顯的相關性[26]，這些元素很有可能是燃煤過程排放的，所以這個因子被認定為燃煤/生物質燃燒的混合源。該因子在APEC會議前貢獻了17.0%的PM2.5(圖4)，而在APEC會議期間和APEC會議后，該因子分別貢獻了16.4%和21.7%。該因子的貢獻在APEC會議期間稍微下降，這可能是減排措施起到了一定控制作用，而到APEC會議后明顯上升，這與采暖期燃煤排放有關，更多開放性、無組織的源排放了較多污染物。所以在APEC會議后，NO3-、SO42-和Pb等的載率也比較高。

在第二個因子中，Cr、Fe、Co、Mn、Rb和Pb等金屬元素有較高的負載。它們大多都是工業(yè)生產(chǎn)時排放到大氣中的，而邯鄲正是一個以鋼鐵冶煉為主的重工業(yè)地區(qū)，所以該因子被認定為冶金源。在APEC會議期間，邯鄲市對主要工業(yè)和冶煉行業(yè)進行了控制，所以冶金源對PM2.5從APEC會議前的14.9%下降到11.6%。同時，因子中的主要高載率元素表現(xiàn)不同，在APEC會議前，Cr和Ni具有高負載率，而Cr和Ni都是鋼鐵行業(yè)生產(chǎn)的標識元素。而在APEC會議期間Mn、Fe、Pb、Cr和Co都有較高的負載率，但Rb的負載率更高，表現(xiàn)的更明顯，這也說明APEC期間減排措施對Cr和Ni減排明顯。到APEC會議后，Cr和Ni又表現(xiàn)出具有高的負載率，所以APEC會議后冶金源貢獻了14.0%，這與APEC會議前接近。

V、Cu、Ni、Co的高負載出現(xiàn)在第三個因子中，這些金屬元素在汽油中充當抗暴劑、助燃劑等作用，同時有研究稱V、Ni、Co、Cu可能是由于油類的燃燒產(chǎn)生的[27]，所以該因子被判定為燃油源，它在三個時段分別貢獻了13.4%、16.2%和20.8%的PM2.5，貢獻的變化與NO2均濃度變化一致。此外，APEC會議后該因子中還有Zn、Pb、Mn等金屬元素具有較高的負載率，Zn、Pb和Mn可能來自機動車剎車部件，Zn也可能作為一種抗磨劑添加在橡膠輪胎中，Pb可能是來源于軋鋼廠，Mn可能與金屬冶煉有關[28-29]。所以APEC會議后，該源可能為混合源，這與受體模型源解析中共線性造成的，因為在一個因子中可能存在著兩種或兩種以上的污染源有著類似的標識元素[30]，但由于該因子中都有明顯的燃油的標識物存在，所以該因子認定為燃油源。

金屬元素Sb廣泛分布于土壤中，并常用于剎車墊的制造。同時，在APEC會議前和期間，該因子中的Ca2+與Mg2+也有著較高的負載率，而它們是建筑水泥塵的標識元素，所以判斷該因子為揚塵源。在APEC會議后，建筑活動猛增，它在三個時段分別貢獻了13.5%、16.1%和12.6%的PM2.5。從貢獻率的大小來看，揚塵源在APEC期間對PM2.5的貢獻最大，可能與PM2.5絕對濃度的下降有關，另一方面是對揚塵的控制比較有限，盡管在APEC期間環(huán)衛(wèi)部門對邯鄲城區(qū)的道路采取了灑水工作，但因為在邯鄲市有很多裸露的地面，土壤塵可能會提供更多的PM2.5，所以Sb在APEC期間有明顯的負載率。到APEC會議后，貢獻率的下降主要還是因為其他源對PM2.5貢獻增加。從而也說明揚塵源的控制與地形、地理位置有關，短時間的控制方案效果有限。

第五個因子中Fe、Cr、Mn和Co具有高的負載率，同時，Ca2+、Mg2+、Ba和SO42-等標識物具有較高負載率。邯鄲市產(chǎn)業(yè)中以鋼鐵冶煉為主導，其他比如陶瓷、建材市場等在邯鄲市發(fā)展迅速，所以該因子被認定為工業(yè)源，該源在三個時段分別貢獻了17.2%、17.9%和11.8%的PM2.5。工業(yè)源對APEC會議前和APEC期間貢獻幾乎相等，近年來脫硫工作和一些控排措施在大型企業(yè)進行，而APEC后期明顯下降，因為APEC會議后，進入采暖期的北方城市開始燃煤取暖，燃煤/生物質燃燒和燃油上對PM2.5貢獻明顯上升有關是工業(yè)源對PM2.5貢獻率下降的一個主要原因。另外，值得一提的是，工業(yè)源和冶金源界線本來很難界定，工業(yè)源不單單是指冶金，還包括一些比如水泥、玻璃、陶瓷和建材等企業(yè)。本文注意到工業(yè)源中存在一些比如Fe、Cr、Mn和Co等金屬元素存在，另外Ca2+、Mg2+、Ba和SO42-等標識物質的出現(xiàn)說明該因子更可能是一個混合源，暗示建筑塵、揚塵、玻璃行業(yè)等源的貢獻，所以該因子被認定為工業(yè)源，同時說明工業(yè)源是具有一些共線特征的復合源。

SO42-、NO3-和NH4+是由一次污染物在大氣中轉化而來的，被稱作二次離子。三個離子在該因子中有很高的負載率，所以該因子被看作二次源，它在三個時期分別貢獻了23.9%、21.9%和19.2%的PM2.5。APEC會議期間的二次源貢獻較APEC會議前低，與二次無機離子在PM2.5所占比例下降一致，這與APEC期間二次轉化率降低有關。APEC會議后，這與三者在PM2.5所占比率并不一致。這應該與受體模型的共線性是分不開的。共線性問題會造成二次源貢獻最低，這與上節(jié)研究得到APEC會議后二次離子明顯上升不一致，這與PMF模型計算得到燃煤/生物質燃燒和燃油源貢獻的上升分不開。

3 結論

1)在嚴格的減排措施下，各城市PM2.5和PM10濃度降低了35.9%和34.1%，高于SO2、NO2和CO降低的17.5%、21.3%和22.0%。相對于APEC會議前，APEC會議中NO3-、SO42-和NH4+分別降低了32.0%、32.9%和39.1%。APEC會議后NO3-、SO42-和NH4+比APEC期間高96.4%、110.2%和127.2%。

2)APEC會議前和會議中PM2.5的來源變化不大，其中冶金源下降最明顯，減少3.2%，這與對冶金行業(yè)采取的限產(chǎn)、停產(chǎn)等一系列措施有關，APEC會議后冶金源對PM2.5貢獻又上升至14.0%。APEC會議中二次源和燃煤/生物質燃燒源對PM2.5的貢獻稍有下降，分別降低了2.0%和0.6%，APEC會議后，北方地區(qū)進入采暖期，燃煤/生物質燃燒源明顯上升，對PM2.5的貢獻達21.7%。二次源在APEC會議后對PM2.5的貢獻為19.2%，小于APEC會議前和APEC會議中的23.9%和21.9%。而APEC會議中揚塵源升高到16.1%，在APEC會議后，又下降至12.6%，因為在嚴格污染源控制措施下，揚塵源對PM2.5的貢獻凸顯。對于工業(yè)源，在APEC會議前和會議中分別貢獻了17.2%和17.9%PM2.5，到APEC會議后，貢獻降為11.8%。對于燃油源，三個時段分別貢獻了13.4%、16.2%和20.8%的PM2.5。

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(責任編輯 王利君)

Characteristics of air pollution of Hebei and sources of PM2． 5 during Asia - Pacific Economic Cooperation

WEIZhe,ZHANGZekun,SHIWenhao,HEYu,DENGMengjie,WANGLitao

(CollegeofEnergyandEnvironmentalEngineering,HebeiUniversityofEngineering,HebeiHandan056038,China)

ThecharacteristicsofPM2.5in13citiesbefore,during,andafterAPECperiodwereanalyzed,andthesourcesofPM2.5usingthechemicalcomponentsofPM2.5wereidentified.TheresultsshowthattheconcentrationsofPM2.5decreaseby58.7%, 52.9%, 50.1%, 47.3%, 43.5%, 36.7%, 34.9%, 33.4%, 29.6%, 26.9%, 20.2%, 19.9%,and12.8%inBeijing,Shijiazhuang,Chengde,Langfang,Xingtai,Zhangjiakou,Handan,Tangshan,Tianjin,Hengshui,Cangzhou,Qinhuangdao,andBaodingduringAPECperiod,respectively,comparedwithbeforeAPECperiod.TheconcentrationsofPM2.5decreasedonaverage35.9%,whichishigherthan17.5%ofSO2, 21.3%ofNO2,and22.0%ofCO.TheconcentrationsofNO3-,SO42-andNH4+decreasedby32.0%, 32.9%and39.1%,respectively,comparedwiththeAPECperiod.ThereisnonotabledifferenceforthePM2.5sourcesbeforeandduringAPECperiod.Thesourcecontributionsofcoal/biomasscombustion,metalsmelting,andoilcombustionincreasedto21.7%, 14.0%and20.8%,meanwhile,thesourcecontributionsofdust,industry,andsecondarysourcedecreasedto12.6%, 11.8%and19.2%,respectively.

APEC;Hebei;PM2.5;PMF

1673-9469(2016)04-0076-07doi:10.3969/j.issn.1673-9469.2016.04.017

2016-06-14

國家自然科學基金資助項目(41475131) 特約專稿

魏哲(1986-)，男，河北邢臺人，碩士，助理實驗師，主要從事大氣污染控制方面的研究。

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