方 慧，張珍明,2，何騰兵,3*，林昌虎,4

(1.貴州大學農學院,貴州 貴陽 550025；2.貴州省生物研究所,貴州 貴陽550002；3.貴州大學新農村發(fā)展研究院,貴州 貴陽 550025；4.貴州醫(yī)科大學/貴州省中科院天然產物化學重點實驗室,貴州 貴陽 550004)

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貴州磷肥施用對耕地土壤重金屬鉛的影響

方 慧1，張珍明1,2，何騰兵1,3*，林昌虎1,4

(1.貴州大學農學院,貴州 貴陽 550025；2.貴州省生物研究所,貴州 貴陽550002；3.貴州大學新農村發(fā)展研究院,貴州 貴陽 550025；4.貴州醫(yī)科大學/貴州省中科院天然產物化學重點實驗室,貴州 貴陽 550004)

伴隨工業(yè)發(fā)展和環(huán)境污染加劇，鉛污染也越來越受關注。鉛污染的土壤會直接影響農作物的產量和質量，而且可以通過食物鏈進入人體危害人類健康。文章較為全面的總結了貴州土壤重金屬鉛的研究現(xiàn)狀，分析了貴州省近十年來磷肥施用及其對耕地土壤重金屬鉛的影響。結果表明：全省磷肥施用量整體呈上升趨勢，耕地土壤鉛屬于清潔狀態(tài)，但是局部的污染是存在的；磷肥的施用會增加耕地土壤鉛含量，但是低貢獻率不會使耕地土壤重金屬鉛短期內達到污染水平；磷肥的施用改變耕地土壤pH值，進而影響耕地土壤鉛的生物有效性，pH值升高，鉛的生物有效性降低；磷肥的施用還會降低非殘渣態(tài)鉛含量。研究可為深入探討磷肥施用對耕地土壤重金屬鉛的影響和污染防治提供依據(jù)。

鉛；磷肥；施用；土壤；污染

作為最寶貴的不可再生資源的耕地，是糧食生產的載體，是必要的資源和人類生存與發(fā)展的物質基礎，是經(jīng)濟和社會發(fā)展的必要條件[1-3]。我國耕地面積有限，后備資源不足，人均占有量遠遠低于世界平均水平[4-8]。20世紀90年代以來，我國實行嚴格的耕地保護政策，有針對性的耕地保護措施也先后出臺，但是效果并不理想[9]，進入21世紀，耕地總量凈減少[10]，習近平總書記對耕地保護工作作出重要指示，他強調耕地是我國最為寶貴的資源，我們要像保護大熊貓一樣保護耕地[11]。

目前，世界各國耕地均存在不同程度的污染[12-14]，歐洲受重金屬污染的農田有數(shù)百萬公頃[15]。環(huán)保部和國土資源部聯(lián)合發(fā)布的《全國土壤污染狀況調查公報》表明我國耕地土壤重金屬污染問題比較突出[16]，目前我國耕地土壤受重金屬污染比例已超過70%，相當于全國耕地土壤總面積的1/6[17]。鉛作為土壤元素背景及重金屬污染控制的主要成分，是我國《重金屬污染綜合防治“十二五”規(guī)劃》5種優(yōu)先控制污染物之一[18]，具有隱蔽性、不可逆性和積累性等特點[19]，在環(huán)境中比較穩(wěn)定，其積累會導致被污染土壤中鉛濃度升高，造成生態(tài)環(huán)境的破壞[20-22]。據(jù)統(tǒng)計，我國約有1.3×104hm2耕地受到鉛等重金屬污染，導致糧食減產達107t[23]。鉛是重金屬污染物中毒性比較大的一種金屬，無論是對土壤，還是土壤上生長的植物與生活的人類都有極大的影響[24-28]。Patra[29]等研究表明，低濃度的鉛能激活土壤微生物，加速土壤養(yǎng)分循環(huán)與轉化，提高葉綠素的合成速度，促進植物的生長。鉛作為植物生長的非必要元素，植物的根和葉子吸收后，打破了植物體內元素的平衡狀態(tài)，造成營養(yǎng)脅迫，阻礙植物生長，花期被延長，抽穗期推遲，降低產量，影響質量等[30-32]。重金屬鉛還會通過食物鏈富集在人體，破壞身體系統(tǒng)，危害人類健康[21,25]。

磷是植物生長的必需營養(yǎng)元素，但我國74%的耕地土壤缺磷[33]。磷肥的當季利用率一般只有10%～20%[34]，這是因為施入土壤中的磷肥只有極少一部分被農作物吸收利用， 絕大部分以不同的形存在土壤中和轉入地下水，即使存在于土壤中的磷素也會被淋溶，匯入徑流，造成水體面源污染[35]。近年來大量學者著眼于貴州磷肥生產的技術可行性、磷肥在農業(yè)增產上的作用、各個地區(qū)土壤與植物體內鉛含量的測定和重金屬鉛染水平的評價，而對于貴州磷肥施用與耕地土壤重金屬鉛之間的聯(lián)系尚未有學者做出分析，本文主要在分析貴州磷肥施用狀況以及土壤鉛含量與污染現(xiàn)狀的基礎上，探究磷肥施用對土壤重金屬鉛的影響，為今后貴州省合理施用磷肥、土壤重金屬鉛污染的防治與修復、綠色生態(tài)農業(yè)發(fā)展提供理論支撐。

1 貴州土壤重金屬鉛研究現(xiàn)狀

耕地土壤重金屬污染問題日益嚴重，目前已成為土壤污染研究的重點，為全面了解貴州土壤重金屬鉛的研究力度與不足，本文以中國知網(wǎng)為檢索數(shù)據(jù)庫，以“土壤重金屬”為主題詞，在其檢索結果中再以“貴州”為主題詞，剔除不涉及鉛的文獻，共檢索出72篇目標文獻；同時通過web of science數(shù)據(jù)庫，以“soil heavy metal”為主題詞，在其檢索結果中分別再以“Guizhou”和“karst”為主題詞，去除不相關的文獻，2006～2015近十年間我國學者共發(fā)表14篇外文文獻。對上述86篇文獻進行統(tǒng)計分析，相對全面地了解近期國內有關貴州土壤重金屬鉛的研究現(xiàn)狀和研究成果。

從圖1可知，2006～2015年十年間我國學者對貴州土壤重金屬鉛的研究取得了相當大的成果，發(fā)表的論文數(shù)量整體呈增長趨勢，中文文獻的數(shù)量一直遠遠多于英文文獻的數(shù)量。就中文文獻而言，從2010年開始，波動增長的趨勢明顯增大，2010年以前每年發(fā)表的論文數(shù)量比較穩(wěn)定，除了2007年只有2篇外，其他年份均為3篇。而對于英文文獻，從2009年起，才有少量學者開始進行研究，但總體也算實現(xiàn)了從無到有，并呈現(xiàn)增長的趨勢。

圖1 2006-2015年我國作者發(fā)表的有關貴州土壤重金屬鉛的論文統(tǒng)計Fig.1 Statistics of the research papers published by Chinese scholars in 2006-2015

備注：A：安全或風險評價；B：污染現(xiàn)狀；C：污染源；D：含量或分布特征；E：動植物富集；F：污染防治；G：積累或浸出圖2 2006-2015 年貴州土壤重金屬鉛研究方向統(tǒng)計Fig.2 Statistical analysis of the research directions of Guizhou from the years of 2006-2015

1.1 近期貴州土壤重金屬鉛的主要研究方向

對我國近十年的貴州土壤重金屬鉛發(fā)表的論文進一步分析，可得相關領域研究方向(如圖2)，主要有安全或風險評價、污染現(xiàn)狀、污染源、含量或分布特征、動植物富集、污染防治以及積累或浸出7個研究方向。7個方向的研究力度不均勻，中文文獻主要集中在對土壤中重金屬鉛的含量與分布的研究，并在此基礎上進行大量安全或風險評價以及污染現(xiàn)狀的分析，英文文獻同樣集中于對含量與分布的研究，此外對重金屬鉛的積累或浸出研究較多，其他方向的研究極少，甚至沒有污染防治方面的探究。

1.2 貴州耕地土壤重金屬鉛的現(xiàn)狀

1.2.1 鉛的含量

鉛在地殼巖石中的平均豐度為16mg/kg，土壤中鉛的含量為2～200mg/kg，我國土壤中鉛的平均背景值為(26.0±12.4)mg/kg，貴州省土壤鉛的背景值為24.7mg/kg[36]。宋春然[37]等人在對貴州土壤重金屬含量分布規(guī)律的研究中測出鉛的平均含量為45.0mg/kg，與以前研究的貴州省土壤背景值差異在-30%～20%。不同土壤類型鉛含量存在差異，貴州省石灰土鉛的背景值是56mg/kg。

1.2.2 土壤鉛的污染狀況

貴州省作為一個高背景值省份，土壤重金屬含量高，但主客觀因素的疊加導致局部污染。2000年，根據(jù)貴州大學及貴州省理化測試分析研究中心研究結果表明，鉛污染較輕，不是貴州省的主要污染物[38]，羅文敏之后的研究得出貴州省鉛污染指數(shù)0.91，沒有達到污染水平，屬尚清潔程度[39]，鉛污染主要集中在黔南州和安順市[38-40]。就貴陽市蔬菜地土壤重金屬綜合污染狀況而言，鉛對土壤重金屬污染貢獻不大，肖厚軍[41]等人的研究也得出相同的結論，余菲、肖玲等[42]在對貴陽市中心城區(qū)土壤重金屬污染現(xiàn)狀進行研究時，并未將鉛列入研究范圍。周濤[43]以貴陽市白云區(qū)、花溪區(qū)、惠水縣、清鎮(zhèn)市等城郊菜地土壤為研究對象時發(fā)現(xiàn)，從單項污染指數(shù)看，鉛為安全級，污染水平為清潔，同時劉元生等人研究得出貴陽市烏當區(qū)耕地中鉛的綜合污染指數(shù)沒有超過0.7的，說明全區(qū)耕地土壤幾乎沒有鉛污染[44]。鉛在草海流域各個村區(qū)的單因子污染指數(shù)均在0.7以下，研究區(qū)域耕地土壤也未受到鉛元素的污染[45]。吳迪[46]等采用土壤重金屬單因子污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)評價方法，對織金縣規(guī)劃的7個無公害農產品生產基地土壤中重金屬鉛綜合污染指數(shù)均小1。

以貴州省土壤重金屬背景值為評價標準，本省9個土地整治項目區(qū)耕地均存在以鉛和其他重金屬為主的復合污染[47]，貴州典型農業(yè)園區(qū)耕地中鉛雖未在國家土壤二級標準上表現(xiàn)出污染性，但由于其在各園區(qū)中存在普遍或局部的積累，說明其在外來污染源的作用下，表現(xiàn)出針對貴州省土壤背景值的污染[48]。張清海[49]等對貴州農業(yè)土壤樣品進行檢測，發(fā)現(xiàn)鉛是貴州農業(yè)非點源重金屬主要污染物之一，且從污染程度來看，鉛在貴州省農業(yè)非點源污染土壤中重金屬累積污染程度中排第二，再次印證了污染的局部性。

2 貴州磷肥施用情況

施肥是農業(yè)生產中必不可少的農業(yè)措施，科學合理的施用化學肥料不僅能培肥地力，保護生態(tài)平衡，協(xié)調土壤養(yǎng)分，而且能提高作物品質，促進作物增產、增收[50]。但是施肥措施不恰當不僅對農業(yè)生產不利，而且還會造成環(huán)境的污染。貴州省屬于喀斯特地貌，地形崎嶇、土壤十分貧瘠，貴州省70至80年代全省第二次土壤普查結果表明，磷素含量偏低，缺磷面積大，因此，全省提出了重磷的施肥措施。進人80年代后期，特別是90年代以來，由于全省復種指數(shù)的提高，磷肥用量倍增[51]，總體上說貴州省磷肥的施用與當時農作物生產水平是相適應的[52]。

圖3 貴州省各市(州)磷肥施用情況(2005-2014)Fig.3 Application of phosphate fertilizer in Guizhou province(2005-2014)

根據(jù)貴州省近10年統(tǒng)計年鑒，貴州省9個市(州)磷肥施用情況存在差異(圖3)，遵義市每年的磷肥施用量遙遙領先于其他各市(州)，其次是畢節(jié)市，遵義與畢節(jié)農業(yè)人口比重大，地方經(jīng)濟發(fā)展比較快，農業(yè)發(fā)展過程中肥料施用量大[53]，再者畢節(jié)土壤比較瘦薄，磷素缺乏，對土壤中增施一定數(shù)量的磷肥能達到增產穩(wěn)產的效果[54]。2010年以前六盤水市的磷肥施用量最少，2010年以后(含2010年)，貴陽市的磷肥施用量一直屈居最后，貴州省平均每年磷肥施用量為332.51kg/667m2。

圖4 貴州省磷肥施用情況(2005-2014) Fig.4 Application of phosphate fertilizer in Guizhou Province

2005～2014年(圖4)，近十年來貴州磷肥施用量整體呈增長趨勢，2014年磷肥施用量為11.87萬t(純量)，相比2005年增長了17.78%，這是因為貴州農業(yè)土壤磷養(yǎng)分欠缺，但是磷肥的施用量在貴州全省肥料施用量中所占比例有所下降，說明其他肥料施用量增長幅度比磷肥大。

貴州農業(yè)生產施肥以化肥為主，磷肥主要是重過磷酸鈣、普通過磷酸鈣、鈣鎂磷肥，它們在全省的施用比例占磷肥的總量分別為43.32%、27.38%、29.31%[55]。

3 貴州磷肥施用對耕地土壤中鉛的影響

3.1 增加土壤中鉛的含量

大量研究表明化肥的不合理施用會造成土壤污染[56-58]，土壤化肥污染最主要的就是增加土壤重金屬[40]。土壤鉛污染一部分來自化肥的施用[55]，黃麗[59]等人在與貴州地形氣候、地形非常相似的三峽庫區(qū)開展的農田徑流監(jiān)測工作，發(fā)現(xiàn)磷肥在土壤中的平均殘留率為13.2%。磷肥的生產從原材料磷礦石等到加工成產品，都會帶進一些重金屬元素，其含量的高低與原材料及生產技術密切相關，磷肥生產所用的原料磷礦石、硫鐵礦等含有一定量的鉛等有害重金屬元素，對土壤環(huán)境影響很大，通過實驗分析得出貴州施用的普通過磷酸鈣和鈣鎂磷肥鉛含量的范圍分別為0.81～16.40mg/kg、2.75～9.98mg/kg[60]，含有鉛的磷肥施入土壤會將鉛也一起帶入土壤，更多Ca2+、Mg2+進入土壤，與鉛發(fā)生拮抗作用，被滯留在土壤中[55]。Cao[61]、陳世寶[62]研究表明，磷礦粉和過磷酸鈣都能促進磷酸鉛鹽沉淀，降低土壤鉛的遷移。

表1 磷肥對土壤鉛的貢獻量Table 1 The contribution of phosphate fertilizer to soil lead

根據(jù)貴州省2014年農作物總播種面積、磷肥施用量以及三種磷肥的施用比例計算當年磷肥對土壤鉛的貢獻率，普通過磷酸鈣、鈣鎂磷肥、重過磷酸鈣分別鉛含量平均值8.35mg/kg、6.20mg/kg、176.4mg/kg[60]計算，耕層土壤重量353510kg/667m2[63]，貴州省2014年磷肥施用量為11.87萬t(折純量)，農作物總播種面積為36.78萬畝，2014年作為10年以來磷肥施用量最高的年份，對耕地土壤鉛的貢獻率僅9.278*10-6ug/kg、7.374*10-6ug/kg、3.101*10-4ug/kg，除去進入作物體內以及流失的部分，殘留在土壤中的鉛含量就更少了。根據(jù)土壤環(huán)境質量評價指標極限值，磷肥的施用對土壤鉛的貢獻率很小，這與張青梅[63]對湖南省磷肥施用對土壤重金屬的貢獻率研究結果一致。

表2 土壤環(huán)境質量評價指標極限值Table 2 Limiting value of soil environmental quality assessment index

童倩倩[64]在重金屬勻速累積模式下，預測重金屬鉛含量超國家土壤Ⅱ級標準限值的年限大于50年；但在加速累積模式下，磷肥施用不采取相應措施，表層土壤在30年內會有遭受鉛的污染的可能，未來污染情況令人擔憂，必須開展土壤污染治理工作。

3.2 通過土壤pH值影響鉛的生物有效性

不同磷肥施用對土壤的pH影響比較大，并且不同形態(tài)肥料之間的差異也比較明顯。鈣鎂磷肥能使土壤pH值升高，過磷酸鈣能使土壤pH值降低。鈣鎂磷肥中含有部分的氧化鈣、氧化鎂，水溶液呈堿性，因此鈣鎂磷肥的施用可以提高土壤的pH，而過磷酸鈣含有的游離硫酸和磷酸，使過磷酸鈣呈酸性，過磷酸鈣能使土壤pH下降1.5左右[36]。pH值的變化可以影響到土壤鉛的生物有效性，一般認為是土壤pH升高，鉛生物有效性降低，通過選擇能提高土壤pH值的化學肥料來調控土壤鉛的生物有效性是一種比較好的方法。Fang[65]等指出，重過磷酸鈣和磷礦粉處理均可以顯著降低復合污染土壤中的鉛的生物有效性，鉛污染的土壤中加入不同的磷化合物能通過改變土壤酸堿性而不同程度地影響土壤中鉛的植物有效性，影響植株莖葉和組織中鉛的含量[66]。

3.3 影響土壤中鉛的形態(tài)

鈣鎂磷肥、過磷酸鈣以及磷礦粉這三種磷肥都具有顯著降低鉛的各種非殘渣形態(tài)含量的作用[66-68]，同時使殘渣態(tài)鉛含量增加[69]，非殘渣形態(tài)鉛能被降低15%～89%[68]。不同形態(tài)磷肥能改變土壤膠體的表面性質和土壤pH等一系列性質的不同變化，導致不同磷肥對鉛在土壤中的行為不同，鈣鎂磷肥增加土壤磷酸根和硅酸根，促進了鉛離子與磷酸根、硅酸根、氫氧根結合，增強了土壤氧化物對鉛的吸附能力，減少了土壤交換態(tài)和碳酸鹽結合態(tài)鉛的含量，增加了有機結合態(tài)和殘渣態(tài)的含量。因此不同磷肥由于本身的性質不同導致了施用下土壤鉛形態(tài)所占比的變化[36]。

4 結語與展望

貴州高原山地居多，素有“八山一水一分田”之說，耕地受地形地貌的限制，面積有限，由于非農業(yè)用地增多，污染的加劇，耕地面積不斷縮小。對于貧瘠的土壤，施用化肥是提高土壤養(yǎng)分，增加糧食單產的重要途徑，統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明貴州全省近十年磷肥施用量整體呈上升趨勢，遵義和畢節(jié)一直都是磷肥施用量較大的區(qū)域。貴州省重金屬鉛處于一種高背景狀態(tài)，但污染是局部的，鉛污染主要集中在黔南州和安順市。磷肥的施用增加了土壤中鉛的含量，但總體而言尚不構成重金屬污染；磷肥施用通過pH值影響鉛的生物有效性，pH值升高，鉛的生物有效性降低；同時還可以降低鉛的非殘渣形態(tài)。

貴州省肥料研究大多學者集中于針對某種作物肥料利用率的分析、不同施肥水平對作物產量的影響、以及有機肥微肥的應用，但對于磷肥大多還停留在生產技術研究方面。對于貴州省各個地區(qū)土壤重金屬鉛含量、污染現(xiàn)狀以及安全與風險評價的研究已比較完善，但是其他方向的研究力度不夠。鑒于此，今后對于貴州磷肥施用以及耕地土壤重金屬鉛的研究應從以下幾個方面加以完善：(1)針對貴州大型磷礦廠生產的各種磷肥進行成分監(jiān)測，合理的成分比例是高質量肥料的關鍵因素，為達到快速、多元素同步分析的目的，可以使用激光誘導擊穿光譜等新技術；(2)針對單一重金屬鉛開展實驗，探究不同磷肥施用量、施用方式以及不同種類磷肥施用對其產生的影響，包括直接的含量影響與間接的化學性質的影響，確定對土壤重金屬鉛污染貢獻量最小的磷肥種類、用量以及有針對性的施肥方式；(3)貴州耕地土壤重金屬鉛的污染源到底有哪些，一直缺乏系統(tǒng)的分析，今后應該在明確污染來源的基礎上打破“先污染后治理”的錯誤模式，從源頭防治污染；(4)動植物富集是土壤重金屬污染修復的重要措施，目前已發(fā)現(xiàn)的超富集重金屬鉛的動植物種類有很多，但如果貿然引進這些品種，勢必造成生長不適應或無天敵的嚴重后果，挑選何種生物品種以及如何防范不良后果是開展動植物修復的首要任務，其次如何在進行動植物修復的同時保證農業(yè)收入是必須考慮的問題。

總之，不僅僅要控制磷肥施用對耕地土壤重金屬鉛造成的影響，而且要明確其他污染源，進而有針對性的開展源頭防治工作，同時合理開展動植物污染修復工作。

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Effects of Phosphate Fertilizer Application on Soil Heavy Metal Lead in Cultivated Land in Guizhou

FANF Hui1, ZHANG Zhen-ming1,2, HE Teng-bing1,3*, LIN Chang-hu1,4

(1.CollegeofAgriculture,GuizhouUniversity,Guiyang,Guizhou550025,China; 2.BiologyinstituteofGuizhouprovince,Guiyang,Guizhou550002,China；3.NewRuralDevelopmentResearchInstitute,Guiyang,Guizhou550025,China;4.GuizhouMedicalUniversity,GuizhouKeyLaboratoryofNaturalProductChemistry,ChineseAcademyofSciencesGuiyang,Guizhou550004,China)

With the development of industry and aggravating environmental pollution，much attention has been paid to lead pollution．Soil polluted by lead affects yield and quality of crops directly，and endangers human health through the food chain indirectly．In this paper，research status of soil heavy metal Pb in Guizhou was summarized comprehensively，phosphate fertilizer application in recent ten years and its effects to arable soil heavy metal lead in Guizhou province was analyzed.Results indicated that phosphate fertilizer application in whole province has shown an upward trend and lead in arable soil has been clean，but local pollution has existed actually，lead content in arable soil has been increased by phosphate fertilizer，though low contribution rate will not drive arable soil heavy metal lead to pollution level in the short term，application of phosphate fertilizer can change the values of soil pH，thereby affecting the bio-availability of soil lead，increased pH can reduce the bio-availability of lead，non-residual Pb content has been reduced by phosphate fertilizer application．This study can provide a basis for further study on the impact of phosphorus fertilizer application on the heavy metal lead in arable soil and lead pollution's prevention and control．

lead；phosphate fertilizer；application；soil；pollution

2016-7-11

貴州省科技創(chuàng)新人才團隊建設計劃項目“貴州省土壤水肥調控與農業(yè)環(huán)境污染防治科技創(chuàng)新人才團隊”(黔科合人才團隊[2013]4020)；貴州省教育廳科技項目“望謨縣石屯鎮(zhèn)油茶測土配方施肥技術應用與示范”(黔教合KY字(2015)517號)。

方慧(1992-)，女，在讀碩士，研究方向：土壤資源利用與保護。

何騰兵(1963-)，男，教授，碩士生導師，主要從事土壤學和環(huán)境科學的教學與科研工作。