鄭 健， 孫雨欣， 王 燕， 張恩繼

(1.蘭州理工大學(xué) 西部能源與環(huán)境研究中心， 蘭州 730050； 2.甘肅省生物質(zhì)能與太陽能互補(bǔ)供能系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 蘭州 730050； 3.西北低碳城鎮(zhèn)支撐技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心， 蘭州 730050.)

沼液中硝態(tài)氮在非飽和均質(zhì)土壤中的吸附特征試驗(yàn)研究

鄭 健1, 2, 3， 孫雨欣1, 2, 3， 王 燕2， 張恩繼1, 2, 3

(1.蘭州理工大學(xué) 西部能源與環(huán)境研究中心， 蘭州 730050； 2.甘肅省生物質(zhì)能與太陽能互補(bǔ)供能系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 蘭州 730050； 3.西北低碳城鎮(zhèn)支撐技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心， 蘭州 730050.)

為了探求合理的沼液灌溉濃度和灌溉量，避免沼液中硝態(tài)氮對(duì)地下水的污染，文章在室內(nèi)恒溫條件下進(jìn)行了非飽和均質(zhì)土柱對(duì)沼液中硝態(tài)氮的吸附研究試驗(yàn)，并應(yīng)用對(duì)流彌散溶質(zhì)運(yùn)移模型和CXTFIT2.0軟件對(duì)吸附曲線進(jìn)行了擬合分析。結(jié)果表明：除土壤容重為1.35 g·cm-3，沼液濃度為1∶1，入滲水頭為4 cm的處理外，其他各處理達(dá)到吸附平衡時(shí)滲出液中硝態(tài)氮含量均小于國家標(biāo)準(zhǔn)值(10 mg·L-1)； 隨土壤容重的增加，滲出液初始出流時(shí)間、土體對(duì)沼液中硝態(tài)氮吸附達(dá)到平衡所需時(shí)間及相應(yīng)沼液入滲量均逐漸增加，且達(dá)到吸附平衡時(shí)滲出液中硝態(tài)氮含量呈1.35 g·cm-3組>1.30 g·cm-3組>1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化； 隨沼液濃度的增加，吸附曲線逐漸向下、向右偏移，被截獲在土柱中的硝態(tài)氮含量也隨之增加，而滲出液相對(duì)濃度(C/C0)、平均孔隙水流速(V)及水動(dòng)力彌散度(D)逐漸減小； 不同入滲水頭條件下，2 cm水頭的平均孔隙水流速(V)及水動(dòng)力彌散度(D)均小于4 cm水頭； 不同土壤容重條件下，平均孔隙水流速(V)呈1.35 g·cm-3組<1.30 g·cm-3組<1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化，而水動(dòng)力彌散度(D)呈1.35 g·cm-3組>1.30 g·cm-3組>1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化。

沼液； 硝態(tài)氮； 非飽和均質(zhì)土； 吸附曲線； CXTFIT 2.0

氮是作物需求量最大的營養(yǎng)元素，合理的氮肥供應(yīng)是調(diào)控生長(zhǎng)發(fā)育，改善光合性能，實(shí)現(xiàn)高產(chǎn)優(yōu)質(zhì)的有效途徑[1]。而近年來人們片面追求作物產(chǎn)量，肥料過量施用，大量未被利用的氮素在土壤中不斷累積，對(duì)土壤和地下水環(huán)境造成了潛在的威脅[2]。

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 供試材料

試驗(yàn)在蘭州理工大學(xué)西部能源與環(huán)境研究中心實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行。試驗(yàn)土壤及沼液均取自甘肅省皋蘭縣陽洼窯村。試驗(yàn)土壤采集為0～40 cm深度的土樣混合均勻而成，將土樣自然風(fēng)干，去除植物根系、石塊等雜質(zhì)后，過2 mm篩備用，并采用土壤顆粒分析儀進(jìn)行土壤粒徑分析，結(jié)果如表1所示。試驗(yàn)所用沼液以牛糞為主要原料，正常產(chǎn)氣的戶用沼氣池，試驗(yàn)前用4層紗布過濾掉沼液中較大的懸浮顆粒后備用，并測(cè)定沼液基本物理性質(zhì)及全氮含量，如表2所示。

表1 供試土壤粒徑分析

表2 沼液物理特性及硝態(tài)氮含量

1.2 試驗(yàn)裝置與設(shè)計(jì)

1.馬氏瓶； 2.沼液； 3.土柱； 4.反濾層； 5.燒杯圖1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)設(shè)置土壤容重為1.25 g·cm-3，1.30 g·cm-3和1.35g·cm-3，沼液濃度為1∶1(沼液∶水，體積比),1∶2，1∶4，入滲水頭2 cm和4 cm，土柱高度設(shè)定為10 cm。整個(gè)試驗(yàn)在溫度相對(duì)恒定的條件下進(jìn)行(18℃±2℃)，每組試驗(yàn)重復(fù)3次，取平均值作為試驗(yàn)結(jié)果。

試驗(yàn)裝置由馬氏瓶、試驗(yàn)土柱和燒杯組成，如圖1所示。試驗(yàn)用土槽為長(zhǎng)方形有機(jī)玻璃制成，長(zhǎng)、寬、高分別為10 cm，10 cm，20 cm，試驗(yàn)開始前按設(shè)置土柱高度及容重分層填充(每2 cm為1層)，填土總高度為10 cm，土柱底部充填粒徑≤2 mm的細(xì)沙做反濾層，用以防止試驗(yàn)過程中土體隨滲出液流出對(duì)試驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響。試驗(yàn)開始時(shí)用馬氏瓶控制土柱表面的沼液入滲水頭，使其形成穩(wěn)定水頭下的沼液入滲狀態(tài)，并在土柱底部用燒杯收集滲出液，為保證指標(biāo)測(cè)定需要，每次滲出液收集量為30 mL，同時(shí)用電導(dǎo)率儀(上海雷磁，DDS-11A型，精度0.1μs·cm-1)測(cè)定不同時(shí)刻滲出液電導(dǎo)率，待滲出液的電導(dǎo)率與入滲液的電導(dǎo)率基本達(dá)到相等時(shí)試驗(yàn)結(jié)束。滲出液中的硝態(tài)氮含量采用紫外分光光度計(jì)測(cè)定[18]。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤容重及水頭變化對(duì)硝態(tài)氮運(yùn)移吸附特性的影響

由圖2～圖4可知：1)不同容重及水頭條件下，沼液中硝態(tài)氮吸附曲線均呈現(xiàn)出滲出液濃度開始較大，隨后快速下降再緩慢下降最終趨于平緩； 2)不同土壤容重及水頭處理中，除1.35 g·cm-3，1∶1，4 cm處理下滲出液硝態(tài)氮含量為12.62﹥10 mg·L-1超出國家標(biāo)準(zhǔn)值(10 mg·L-1)[19]，其他各處理土壤對(duì)1∶1，1∶2及1∶4沼液濃度吸附達(dá)到平衡時(shí)滲出液中硝態(tài)氮的含量均小于國家標(biāo)準(zhǔn)值。其中1.25 g·cm-3，1∶1，4 cm處理硝態(tài)氮變化范圍為 13.95～9.32； 1.30 g·cm-3，1∶2，2 cm處理為11.84～8.35 mg·L-1； 1.35 g·cm-3，1∶4，2 cm處理為10.14～6.19mg·L-1。說明在1.35 g·cm-3，1∶1，4 cm處理下，當(dāng)沼液的入滲量達(dá)到691 mL時(shí)已超出了該條件下土壤的承載能力，沼液中的硝態(tài)氮會(huì)對(duì)地下水環(huán)境造成一定污染； 3)相同沼液濃度及入滲水頭處理，隨土壤容重的增加，初始階段土體對(duì)沼液中的水分吸收達(dá)飽和至滲出液開始出流所需時(shí)間及沼液量逐漸增加。其中，土壤容重為1.25，1.30和1.35 g·cm-3，沼液濃度1∶4，入滲水頭4 cm的各處理，滲出液開始出流所需時(shí)間分別為26 min，48 min和62 min，沼液入滲量分別為270 mL，316 mL和384 mL。同時(shí)吸附達(dá)平衡所需時(shí)間及累計(jì)入滲量增加(如表3所示)，且自初始階段至吸附平衡滲出液中硝態(tài)氮的含量呈1.35 g·cm-3組>1.30 g·cm-3組>1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化，說明隨土壤容重的增加，單位體積土壤達(dá)到飽和至滲出液出流，所需水分、養(yǎng)分及對(duì)沼液中硝態(tài)氮的容納及吸持能力逐漸增強(qiáng)； 4)1∶1和1∶2濃度處理下4 cm水頭初始階段下降幅度較2 cm水頭大，但2 cm水頭條件下土壤吸附達(dá)到平衡時(shí)所需時(shí)間大于4 cm。

圖2 土壤容重為1.25 g·cm-3時(shí)不同沼液濃度及水頭土壤吸附曲線

圖3 土壤容重為1.30 g·cm-3時(shí)不同沼液濃度及水頭土壤吸附曲線

圖4 土壤容重為1.35 g·cm-3時(shí)不同沼液濃度及水頭土壤吸附曲線

土壤容重(g·cm-3)沼液濃度水頭cm吸附平衡時(shí)間min累計(jì)入滲量mL1．251∶147206291．251∶129006601．251∶244555471．251∶225105861．251∶442404661．251∶423605131．301∶149906631．301∶1211706761．301∶246005841．301∶227206001．301∶444805201．301∶425605561．351∶1414286911．351∶1216037321．351∶249006321．351∶2212956751．351∶447605601．351∶42840598

2.2 沼液濃度變化對(duì)硝態(tài)氮吸附特性的影響

土柱截獲量H是反應(yīng)溶質(zhì)運(yùn)移特征性的參數(shù)。土柱截獲量H的計(jì)算式[22]：

(1)

式中：C為滲出液中硝態(tài)氮的濃度，C0為入流液中硝態(tài)氮濃度，∞為入滲結(jié)束時(shí)間。由定義可知，H為流入土柱的溶質(zhì)在土柱中截獲的總量。試驗(yàn)中當(dāng)滲出液電導(dǎo)率與入滲液電導(dǎo)率基本達(dá)到相等時(shí)，試驗(yàn)結(jié)束，t為土壤對(duì)氮元素吸附達(dá)到飽和時(shí)對(duì)應(yīng)時(shí)間，因此文章中用時(shí)間t來代換∞。則本試驗(yàn)土柱截獲量H的計(jì)算式為：

(2)

由圖5～圖10可知: 1)不同濃度條件下沼液中硝態(tài)氮吸附曲線隨時(shí)間變化趨勢(shì)基本一致，隨沼液濃度的增加，吸附曲線逐漸向下且向右偏移； 2)隨沼液中硝態(tài)氮濃度的增加，自初始階段至吸附達(dá)平衡滲出液相對(duì)濃度均呈現(xiàn)出1∶4溶液滲出液相對(duì)濃度最大，1∶1濃度滲出液的相對(duì)濃度最小，由土柱截獲量公式及圖5～圖10所呈現(xiàn)的變化規(guī)律可得，1∶1濃度條件下被截獲在土壤中的硝態(tài)氮含量最多，1∶4條件下的最少，但在1∶4濃度處理下，吸附曲線出現(xiàn)輕微的尾托現(xiàn)象。初步分析產(chǎn)生上述規(guī)律的主要原因?yàn)椋?1)試驗(yàn)所采用土壤為粉質(zhì)壤土，粉粒含量較高，粉粒的礦物組成和物理性質(zhì)一般與砂粒相似，但顆粒相對(duì)較小，具有更大的外表面積和較小的顆粒內(nèi)擴(kuò)散距離，粉粒含量多會(huì)使得結(jié)合水膜變厚，土體中孔隙減小[23]，從而降低了沼液在土壤中的流動(dòng)性和土壤的滲透性； 2)隨沼液濃度的增加，沼液中硝態(tài)氮的含量及沼液粘度依次增加(見表2)，較高的液體粘度使得沼液在土壤中的流動(dòng)性降低，土壤對(duì)沼液中水分及硝態(tài)氮的吸持能力逐漸增加，造成1∶1濃度處理被截獲在土壤中的硝態(tài)氮含量最多。

圖5 土壤容重1.25 g·cm-3水頭4 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

圖6 土壤容重1.25 g·cm-3水頭2 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

圖7 土壤容重1.30 g·cm-3水頭4 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

圖8 土壤容重1.30 g·cm-3水頭2 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

2.3 土壤中硝態(tài)氮吸附曲線擬合參數(shù)的分析

分析一維非飽和垂直流動(dòng)條件下的土壤溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律及參數(shù)，可以從機(jī)制方面了解溶質(zhì)運(yùn)移的機(jī)理，利用CXTFIT2.0軟件可以更好的分析不同條件下土壤溶質(zhì)的運(yùn)移參數(shù)。CXTFIT2.0軟件是基于土壤溶質(zhì)運(yùn)移的對(duì)流-彌散方程(CDE)及其初始和邊界值，利用線性最小二乘擬合原理，求解包括線性平衡吸附、非線性平衡吸附，2點(diǎn)/2區(qū)等考慮諸多因素的土壤溶質(zhì)運(yùn)移的解析模型[24-25]。本文采用線性數(shù)學(xué)模型對(duì)硝態(tài)氮的吸附曲線進(jìn)行擬合，線性數(shù)學(xué)模型的控制方程表達(dá)式為：

圖9 土壤容重1.35 g·cm-3水頭4 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

圖10 土壤容重1.35g·cm-3水頭2 cm時(shí)不同沼液濃度硝態(tài)氮吸附曲線

(2)

(3)

(4)

式中：R為延遲因子； u為平均孔隙水流速，cm·h-1； c為滲出液濃度，mg·L-1； c0為入滲液的初始濃度，mg·L-1； x為距離，cm； D為水動(dòng)力彌散度，cm2·h-1。

根據(jù)試驗(yàn)的初始值和邊界條件，選用傳統(tǒng)的對(duì)流彌散模型及CXTFIT程序求解運(yùn)移參數(shù)，即用實(shí)測(cè)的吸附曲線數(shù)據(jù)代入選定模型，計(jì)算硝態(tài)氮運(yùn)移吸附曲線，再與實(shí)測(cè)吸附曲線進(jìn)行對(duì)比，利用非線性最小二乘擬法逼近，獲得各運(yùn)移參數(shù)最佳擬合值。擬合參數(shù)結(jié)果見表4，表中，V為平均孔隙水流速，D為水動(dòng)力彌散系數(shù)，SSQ值為擬合值與實(shí)測(cè)值的剩余平方和，其值越小，說明擬合程度越高。

表4 不同處理硝態(tài)氮運(yùn)移參數(shù)

由表4可知，擬合的SSQ值均遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于1，說明擬合的結(jié)果可靠； 相同容重及水頭條件下，隨沼液濃度的增加，平均孔隙水流速(V)減小，水動(dòng)力彌散度(D)減??； 相同沼液濃度及容重條件下，4 cm水頭的平均孔隙水流速(V)及水動(dòng)力彌散度(D)均大于2 cm； 相同沼液濃度及水頭下，平均孔隙水流速(V)呈1.35 g·cm-3組< 1.30 g·cm-3組< 1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化，而水動(dòng)力彌散度(D)也呈1.35 g·cm-3組>1.30 g·cm-3組>1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化。

3 結(jié)論

筆者通過對(duì)非飽和均質(zhì)土柱進(jìn)行室內(nèi)一維吸附試驗(yàn)，對(duì)不同沼液濃度、土壤容重及水頭條件下沼液中硝態(tài)氮的吸附特性變化規(guī)律進(jìn)行分析研究，初步獲得以下結(jié)論：

(1)除容重為1.35 g·cm-3，濃度1∶1，4 cm水頭下土壤吸附達(dá)平衡時(shí)硝態(tài)氮含量為12.62 mg·L-1超出國家標(biāo)準(zhǔn)值(10 mg·L-1)，不同處理?xiàng)l件下土壤對(duì)1∶1，1∶2及1∶4沼液濃度吸附達(dá)到平衡時(shí)滲出液中硝態(tài)氮的含量均小于國家標(biāo)準(zhǔn)值。

(2)不同容重及水頭條件下，沼液中硝態(tài)氮吸附曲線均呈現(xiàn)：滲出液濃度開始較大，隨后劇烈下降再緩慢下降最終趨于平衡； 相同濃度及水頭處理，隨土壤容重的增加，初始階段土體對(duì)沼液中的水分吸收達(dá)飽和，滲出液開始出流所需時(shí)間及沼液量逐漸增加，同時(shí)吸附達(dá)平衡所需時(shí)間及累計(jì)入滲量增加，且自初始階段至吸附平衡滲出液中硝態(tài)氮的含量呈1.35 g·cm-3組>1.30 g·cm-3組>1.25 g·cm-3組的趨勢(shì)變化； 相同容重及水頭條件下，隨沼液濃度的增加，吸附曲線逐漸向下、向右偏移，吸附達(dá)到平衡所需時(shí)間及被截獲在土柱中的硝態(tài)氮含量也隨之增加，而滲出液相對(duì)濃度(C/C0)減小。

(3)采用CXTFIT2.0軟件模擬沼液中硝態(tài)氮所得吸附曲線與實(shí)測(cè)吸附曲線具有較好的一致性； 隨沼液濃度的增加，平均孔隙水流速(V)及水動(dòng)力彌散度(D)均減?。?2 cm水頭的平均孔隙水流速(V)及水動(dòng)力彌散度(D)均小于4 cm水頭； 隨土壤容重增加平均孔隙水流速(V)逐漸降低，而水動(dòng)力彌散度(D)逐漸增大。

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Characteristics of Biogas Slurry Nitrate-N Adsorption of Unsaturated Homogeneous Soil /

ZHENG jian1, 2, 3, SUN Yu-xin1, 2, 3, WANG Yan2, ZHANG En-ji1, 2, 3/

(1.China Western Research Center of Energy & Environment, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China; 2.Gansu Key Laboratory of Complementary Energy System of Biomass and Solar Energy, Lanzhou 730050, China; 3.Collaborative Innovation Center of Key Technology for Northwest Low Carbon Urbanization, Lanzhou 730050, China)

Adsorption characteristics of nitrate-N in biogas slurry was experimented with unsaturated homogeneous soil column under the condition of constant room temperature in order to find suitable slurry irrigation amount and concentration for avoiding the nitrate-N pollution of underground water. The fitting analysis of the adsorption curves was made adopting the convection-dispersion solute transport model and CXTFIT2.0 software. Results showed that all of the experiment group reached percolate nitrate-N content less than 10 mg·L-1(the national standard) during the adsorption equilibrium except for the treating group of soil bulk density 1.35 g·cm-3, 1∶1concentration and 4 cm head water, for which nitrate-N content was 12.62 mg·L-1， exceeding the national standard. With the increase of soil bulk density, the initial percolate discharging time, the nitrate-N adsorption equilibrium time, and the amount of biogas slurry infiltration, all gradually increased. At the same time, the nitrate-N content of adsorption equilibrium in the percolate tend to varying with different soil bulk density in order of 1.35 g·cm-3>1.30 g·cm-3>1.25 g·cm-3. With the increase of biogas slurry concentration, the adsorption curves gradually moved downward and rightward, and the adsorbed nitrate-N in soil column increased, but the relative nitrate-N concentration of percolate (C/C0), the average pore-water velocity (V) and hydrodynamic dispersion coefficient (D) decreased. Under the condition of 2cm headwater, the average pore-water velocity and hydrodynamic dispersion coefficient were less than those under condition of 4cm headwater. The average pore-water velocity were changing with fifferent soil bulk density in order of 1.35 g·cm-3<1.30 g·cm-3<1.25 g·cm-3, but hydrodynamic dispersion coefficient were changing with the soil bulk density of 1.35 g·cm-3>1.30 g·cm-3>1.25 g·cm-3.

biogas slurry； nitrate nitrogen； unsaturated homogeneous soil； adsorption curves； CXTFIT 2.0

2015-11-19

2015-11-26

項(xiàng)目來源： 國家自然基金項(xiàng)目(51369014； 51509122)； 甘肅省教育廳科研項(xiàng)目(2013A-038)； 蘭州理工大學(xué)紅柳青年教師培養(yǎng)計(jì)劃(Q201413)

鄭 健(1981- )，男，副教授，主要從事適宜的沼液灌溉技術(shù)對(duì)作物產(chǎn)量品質(zhì)和土壤環(huán)境的影響機(jī)理的研究工作，E-mail:zhj16822@126.com

S216.4

A

1000-1166(2016)06-0051-07