陳文杰，邵波，劉勇，李鑫，鄭妙潔 (長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，湖北 武漢 430100)田磊 (長(zhǎng)江大學(xué)石油工程學(xué)院，湖北 武漢 430100)賀美 (長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，湖北 武漢 430100)

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雙子表面活性劑在油氣田開(kāi)發(fā)中的應(yīng)用研究

陳文杰，邵波，劉勇，李鑫，鄭妙潔 (長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，湖北 武漢 430100)田磊 (長(zhǎng)江大學(xué)石油工程學(xué)院，湖北 武漢 430100)賀美 (長(zhǎng)江大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，湖北 武漢 430100)

雙子表面活性劑因具有良好的界面活性及獨(dú)特的流變性，在油氣田開(kāi)發(fā)中受到廣泛關(guān)注。從雙子表面活性劑的結(jié)構(gòu)特征出發(fā)，對(duì)雙子表面活性劑的優(yōu)異性能、在壓裂液和三次采油中的應(yīng)用進(jìn)行綜合評(píng)述，提出運(yùn)用廉價(jià)原料降低雙子表面活性劑成本、開(kāi)發(fā)新型雙子表面活性劑以及加強(qiáng)表面活性劑的復(fù)配研究和在油氣田開(kāi)發(fā)中的工業(yè)應(yīng)用。

雙子表面活性劑；結(jié)構(gòu)特征；性能；壓裂液；三次采油；油氣田開(kāi)發(fā)

隨著我國(guó)工業(yè)化水平的提高，對(duì)能源的需求增長(zhǎng)迅猛，尤其是對(duì)常規(guī)能源的需求。目前，我國(guó)低滲、特低滲油氣藏普遍進(jìn)入中后期，開(kāi)采難度加大，油氣田產(chǎn)量快速遞減，因此通過(guò)提高油氣藏采收率來(lái)緩解我國(guó)石油壓力，顯得尤為緊迫。近幾年來(lái)，雙子表面活性劑引起獨(dú)特的化學(xué)結(jié)果，在溶液中易聚集形成膠團(tuán)，尤其在低濃度下顯示出良好的黏彈性和抗溫、抗鹽性，成為研究者們研究的熱點(diǎn)[1]，在油氣田開(kāi)發(fā)中具有良好的應(yīng)用前景。

1 雙子表面活性劑的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和分類(lèi)

雙子表面活性劑含有2個(gè)親水基團(tuán)和2個(gè)(或3個(gè))疏水基團(tuán)，通過(guò)聯(lián)結(jié)基團(tuán)將2個(gè)單基表面活性劑在親水頭基處或緊靠親水頭基處連接起來(lái)[2]，如圖1所示。

圖1 雙子表面活性劑的分子結(jié)構(gòu)

從分子結(jié)構(gòu)上來(lái)看，可以將雙子表面活性劑當(dāng)成2個(gè)單鏈表面活性劑分子的聚結(jié)。根據(jù)不同類(lèi)型的電荷和電荷的親水基團(tuán)，可以分為陰離子型、陽(yáng)離子型、非離子型和兩性型表面活性劑。陰離子表面活性劑就是具有陰離子親水基團(tuán)的表面活性劑，如磺酸鹽型和磷酸酯鹽型；陽(yáng)離子表面活性劑就是親水性基團(tuán)為陽(yáng)離子的表面活性劑，如季銨鹽型、季鏻鹽型；非離子表面活性劑就是一種在水溶液中不電離的表面活性劑，其親水性基團(tuán)主要由一定數(shù)量像醚基和羥基的含氧基團(tuán)組成，如聚氧乙烯型和多糖類(lèi)；兩性表面活性劑具有不同親水基團(tuán)，根據(jù)疏水鏈種類(lèi)的不同，也呈現(xiàn)多元化，從等長(zhǎng)飽和烴鏈型開(kāi)始，然后部分氟取代的烴鏈型，最后是不飽和烴鏈型、醚基型、脂基型、芳香型和2個(gè)碳鏈不等長(zhǎng)的不對(duì)稱型表面活性劑。而根據(jù)不同的偶聯(lián)基團(tuán)，雙子表面活性劑的分類(lèi)也有所不同，包括親水、疏水、長(zhǎng)鏈、短鏈、柔性、剛性。偶聯(lián)基團(tuán)的類(lèi)型多種多樣，可以根據(jù)需要，設(shè)計(jì)不同的偶聯(lián)基團(tuán)。

2 雙子表面活性劑的優(yōu)異性能

2.1 高表面活性

分離傾向的單鏈單烷基鏈表面活性劑離子由于其傳統(tǒng)的頭部電荷排斥或水化，所以在接口或分子聚集體難以緊密，不定量的亞甲基(但不是碳鏈甲基端)占據(jù)的地區(qū)偏向一側(cè)的空氣[3](因CH2基團(tuán)的表面能高于CH3基團(tuán))，因此表面活性偏低。雙子表面活性劑通過(guò)兩離子頭基以化學(xué)鍵連接間隔，由于化學(xué)鍵強(qiáng)度互斥被大大削弱，烴鏈的相互作用產(chǎn)生更強(qiáng)的疏水烴鏈間的結(jié)合力也加強(qiáng)，因此，雙子表面活性劑具有更緊湊的結(jié)構(gòu)、更低的表面能和很高的表面活性[4]。

2.2 低臨界膠束濃度CMC

相比于單鏈表面活性劑，雙子表面活性劑更容易在水溶液中較低曲率處聚集。偶聯(lián)基團(tuán)制約了親水基團(tuán)之間的靜電斥力傾向，促使疏水鏈排列更為緊密，從而具備了較高的表面吸附和膠束化能力。同時(shí)，暴露在最外層的CH3基團(tuán)數(shù)量是常規(guī)表面活性劑的2倍，導(dǎo)致表面能大量減少和低臨界膠束濃度CMC急劇減少[5]。

2.3 良好的水溶性

表面活性劑的親水性與其分子(離子)的總親水性的程度呈現(xiàn)正相關(guān)的線性關(guān)系。Ionic雙子表面活性劑的Krafft點(diǎn)通常低于0℃，水溶性好，有些鹽類(lèi)即使在硬水中依舊具有良好的溶解性。這主要?dú)w因于分子中的2個(gè)親水基團(tuán)、不易在晶格中堆積的特殊分子結(jié)構(gòu)[6]和偶聯(lián)基團(tuán)中醚氧鍵的親水性。

2.4 優(yōu)良的潤(rùn)濕性

含有2個(gè)離子頭基的雙子表面活性劑與非水溶性的表面活性劑之間發(fā)生更為強(qiáng)烈的相互作用，導(dǎo)致其混合體系的潤(rùn)濕時(shí)間急劇縮減。如當(dāng)十二烷基聚氧乙烯醚(C12EO3)和烷基二苯醚二磺酸鹽(C10DADS)獨(dú)處時(shí)，其潤(rùn)濕時(shí)間為129s和431s，而含有20%C10DADS的C12EO3-C10DADS體系的潤(rùn)濕時(shí)間卻下降至14.5s[5]。

2.5 獨(dú)特的流變特性

雙子表面活性劑的水溶液在低濃度時(shí)就具有較高的黏度。具有獨(dú)特的流變性能的雙子表面活性劑水溶液往往是因?yàn)槠浜幸恍┒痰呐悸?lián)基團(tuán)[7]，其水溶液的濃度與溶液黏度呈現(xiàn)正相關(guān)的線性關(guān)系，其線性系數(shù)是6個(gè)數(shù)量級(jí)。如7g/cm3濃度的C12-3-12·2Br-水溶液的零切黏度(η0)達(dá)到105mPa·s，0.1g/dm3的C16-2-16·2Br-水溶液45℃時(shí)的η0也達(dá)到150mPa·s。但是雙子表面活性劑的水溶液濃度與溶液黏度并不是固定呈現(xiàn)正相關(guān)的線性關(guān)系：最初由于水溶液中形成的線性膠束形成了一個(gè)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其黏度會(huì)隨著水溶液濃度的增大而變大；但隨著水溶液濃度的進(jìn)一步增大，則會(huì)形成分支的線性膠束，線性膠束的有效長(zhǎng)度變短，網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)遭到破壞，其水溶液的黏度變小[8]。

2.6 高增溶能力

高于CMC以上的水溶液才會(huì)有增溶效果，而雙子表面活性劑的CMC比常規(guī)表面活性劑低，因此其分子在水溶液中更容易締合形成膠束，其增溶性更強(qiáng)。早在1998年，Rosen[1]就發(fā)現(xiàn)Cationic gemini surfactant對(duì)烷烴類(lèi)的增溶效果是常規(guī)表面活性劑的好幾倍，如C12-s-12·2Br-(2RenQ)增溶甲苯時(shí)，甲苯/2RenQ=3.8，而CTAB增溶甲苯時(shí)，甲苯/CTAB僅為0.78。一般而言，碳鏈長(zhǎng)度與增溶能力呈正相關(guān)的線性關(guān)系，碳鏈長(zhǎng)度等同的時(shí)候，3種不同類(lèi)型的雙子表面活性劑在水溶液中締合形成的膠束增溶能力的強(qiáng)弱依次為非離子、陽(yáng)離子、陰離子。

2.7 優(yōu)異的協(xié)同效應(yīng)

由于離子頭基之間的靜電引力，表面活性劑分子之間才會(huì)相互發(fā)生作用[9]。由此可預(yù)見(jiàn)，與常規(guī)表面活性劑之間的協(xié)同效應(yīng)相比，含雙離子基團(tuán)的雙子表面活性劑比常規(guī)表面活性劑的協(xié)同效應(yīng)強(qiáng)得多[10]。含不同類(lèi)型表面活性劑的混合體系，協(xié)同效應(yīng)不僅取決于兩者之間相互發(fā)生作用的強(qiáng)度，還取決于2種表面活性劑的相關(guān)性質(zhì)[11]。一定要有相互吸引作用，且2種表面活性劑之間的相關(guān)性質(zhì)差異不大，才會(huì)發(fā)生協(xié)同效應(yīng)[12]。

3 雙子表面活性劑在壓裂液中的應(yīng)用

壓裂技術(shù)是低滲油氣藏提高油氣藏采注量的主要措施，作為壓裂技術(shù)的重要組成部分的壓裂液，決定著壓裂的成敗。1997年，斯倫貝謝公司在不添加交聯(lián)劑和破膠劑的情況下，以黏彈性表面活性劑為主劑，成功研制出一種流動(dòng)摩阻小的壓裂液[13～15]。其流動(dòng)摩阻不到清水摩阻的1/4～2/5和胍膠壓裂液摩阻的30%，在地層中遇原油可自行破膠，破膠后基本不產(chǎn)生殘?jiān)?，?duì)地層傷害小，故而被稱為“清潔壓裂液”。早期的清潔壓裂液大多使用單鏈表面活性劑，隨著研究的不斷深入，雙子表面活性劑的獨(dú)特性能不斷顯現(xiàn)，近10年來(lái)開(kāi)始逐漸應(yīng)用到清潔壓裂液的研制中。

2006年，賈振福等[16]首先通過(guò)十八醇和氯化亞砜合成初產(chǎn)物氯代十八烷，然后使用二乙醇胺、氯代十八烷、碳酸氫鈉、苯甲醇和1，2-二溴乙烷合成雙子季銨鹽表面活性劑N，N-雙十八烷基-N，N，N，N-四醇乙基-二溴乙二銨(雙子-OHAB)。在反離子水楊酸鈉和氯化鉀的作用下，其表面活性劑具有良好的黏彈性。在該體系中，當(dāng)表面活性劑與反離子的質(zhì)量比為5∶1、KCl的質(zhì)量濃度為2%時(shí)，該體系清潔壓裂液粘度效果最佳，其抗溫上限可以達(dá)到125℃；在碳?xì)浠衔锖退募尤牒?，該體系迅速破膠，失去了黏彈性能和懸砂的作用，具有良好的應(yīng)用前景。

2010年，婁平均等[17]采用季銨鹽陽(yáng)離子雙子表面活性劑NGA-乙烯撐基雙和氯化鈉配制成一種VES清潔壓裂液，并通過(guò)控制應(yīng)力流變儀測(cè)定了VES 清潔壓裂液的性能。結(jié)果表明，按2%NGA+4%NaCl配制的清潔壓裂液體系抗溫上限可達(dá)到 95 ℃，遭遇原油后迅速破膠；在45℃下，靜止120min，該體系黏度下降至3.5mPa·s，攻克了傳統(tǒng)季銨鹽類(lèi)的清潔壓裂液體系添加量高和耐溫性能差的缺點(diǎn)，具有良好的應(yīng)用前景。

2011年，陳洪等[18]研究了清潔壓裂液主劑雙子表面活性劑的流變性。試驗(yàn)結(jié)果表明，陽(yáng)離子雙子表面活性劑C18-4-C18·2Br-溶液的黏度與其質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈現(xiàn)出正相關(guān)的線性關(guān)系；當(dāng)溫度超過(guò)40℃后，體系黏度急劇下降；水楊酸鈉的加入可明顯提高C18-4-C18·2Br-溶液的抗溫上限；隨著反離子質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，該體系水溶液的黏度和黏彈性呈現(xiàn)出先增加后下降的現(xiàn)象。此外，掃描電鏡結(jié)果表明，適量的反離子能夠促進(jìn)該體系C18-4-C18·2Br-的水溶液中形成的膠束由球形向蠕蟲(chóng)狀轉(zhuǎn)變，而過(guò)量的反離子會(huì)使其由蠕蟲(chóng)狀膠束向囊泡轉(zhuǎn)變。

2011年，朱紅軍等[19]在堿性條件下使用硬脂酸與N，N-二甲氨基丙胺按合成中間產(chǎn)物硬脂酰胺丙基二甲基叔胺，最后和1，3-二氯-2-丙醇在70～80℃的溫度下合成陽(yáng)離子雙子表面活性劑。選用該表面活性劑和15%的鹽酸配置成酸化清潔壓裂液，室內(nèi)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示溫度為100℃時(shí)，該體系黏度能保持60mPa·s，通過(guò)與大理石反應(yīng)10h后，仍然具有高的酸含量和良好的緩速性能。

2013年，鐘靜等[20]使用甜菜堿、路易斯堿、有機(jī)胺、植物酸、脂肪酸等合成了新型雙子表面活性劑。該表面活性劑是由增添不同比例的穩(wěn)定助劑和激活助劑研制而成的耐高溫清潔壓裂液，其耐溫性能好，在120℃溫度下，剪切80min后黏度可在50mPa·s穩(wěn)定；遇到油或地層水自動(dòng)破膠，其破膠黏度低于5mPa·s；對(duì)地層傷害小，巖心傷害率為12.5%。

綜合所述，應(yīng)用到壓裂液中的雙子表面活性劑耐溫性能好，在低濃度下具有較高的黏彈性；可形成穩(wěn)定的膠束結(jié)構(gòu)，其黏度在高剪切速率下隨著時(shí)間的延長(zhǎng)波動(dòng)不大；破膠性能優(yōu)異，在遇到地層水或者原油時(shí)自動(dòng)破膠，且破膠后的黏度低于5mPa·s，不會(huì)對(duì)產(chǎn)層造成損害。但目前雙子表面活性劑在壓裂液的應(yīng)用研究仍在起步階段，實(shí)驗(yàn)室研究居多，且研制出的壓裂液的經(jīng)濟(jì)成本較高，所以在現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用較少。

4 雙子表面活性劑在三次采油中的應(yīng)用

從20世紀(jì)80年代到現(xiàn)在，國(guó)內(nèi)外在三次采油技術(shù)中應(yīng)用的化學(xué)驅(qū)主要有表面活性劑驅(qū)、聚合物驅(qū)、堿驅(qū)和以上3種方式的排列組合驅(qū)，且已經(jīng)在多個(gè)油田的現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用中取得了顯著的效果[21]。各種化學(xué)驅(qū)油技術(shù)都具有顯著的特點(diǎn)和優(yōu)勢(shì)，但也存在一些局限性，因此尋找新型的高效驅(qū)油劑及驅(qū)油體系已成為三次采油乃至四次采油中實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。從目前研究現(xiàn)狀來(lái)看，在較低的濃度下，雙子表面活性劑具備非常高表面活性的優(yōu)異性能，可以在加入量較低的情況下使油水界面張力明顯降低，同時(shí)通過(guò)改變其離子頭基增強(qiáng)其抗溫、抗鹽性能[22]，因此成為三次采油中的研究熱點(diǎn)。

2005年，朱森等[23～26]在堿性條件下以壬基酚、二鹵代烴、氯磺酸等原料制備出磺酸鹽型陰離子雙子表面活性劑。且通過(guò)試驗(yàn)測(cè)得該表面活性劑僅0.1%的加入量就能使油水界面的張力達(dá)到極低，其優(yōu)異的油水界面張力降低能力，作為驅(qū)油助劑中的活性劑組分，極大的提高了原油的采收率。

2006年，楊揚(yáng)等[27]在堿性條件下,以壬基酚與甲醛為原料,通過(guò)橋聯(lián)、氯磺酸磺化合成出一種新型的磺酸鹽型雙基表面活性劑雙子-A。與常規(guī)的單基表面活性劑相比表明，雙子-A具備更低的CMC、表面張力、良好的潤(rùn)濕性和較高的表面活性，同時(shí),有很高的增溶能力，符合三次采油的要求。

2007年，唐善法等[28]通過(guò)試驗(yàn)測(cè)量了雙子表面活性劑 (C12-2-12·2Br-)在不同濃度下的驅(qū)油效果，結(jié)果表明，其驅(qū)油效率與濃度呈現(xiàn)正相關(guān)的線性關(guān)系，濃度為500mg/L的(C12-2-12·2Br-)可提高采收率6. 45%，與傳統(tǒng)單鏈表面活性劑-DTAB相比，其效果明顯。對(duì)于中、低滲透率油藏水驅(qū)采收率的提高更為合適。

2012年，張新民等[32]按照辛基酚基聚氧乙烯醚TX100與磺酸鹽型雙子表面活性劑1∶4的質(zhì)量比配制出一種表面活性劑，然后使用該表面活性劑與疏水締合聚合物組合成SP二元復(fù)合驅(qū)體系。在渤海綏中361海上油藏條件下，進(jìn)行了表面活性劑濃度不同的6 個(gè)室內(nèi)驅(qū)油試驗(yàn)，考察研究該體系的抗溫性、耐鹽性、吸附性和老化穩(wěn)定性。試驗(yàn)結(jié)果表明，按照3000mg/L 表面活性劑和1750mg/L 聚合物的配方配制出的SP二元復(fù)合驅(qū)油體系的上述4個(gè)性能均為良好，其提高采收率35%以上。

同年，胡小東等[33]將硫酸酯雙子表面活性劑 GA12-4-12 與十二烷基硫酸鈉的油水動(dòng)態(tài)界面張力及驅(qū)油效果進(jìn)行了對(duì)比，研究了在不同滲透率和不同礦化度條件下非離子表面活性劑 ANT1、ANT2 復(fù)配體系與GA12-4-12的驅(qū)油性能。結(jié)果表明，與單鏈表面活性劑相比，GA12-4-12表現(xiàn)出更為優(yōu)良的界面活性和較高的采收率，使用質(zhì)量濃度為 800mg/L 時(shí)，在水驅(qū)(65.38%)基礎(chǔ)上提高采收率11.67%。GA12-4-12適用于中、低滲油藏，其提高采收率的能力與礦化度的呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)線性關(guān)系。

雙子表面活性劑在三次采油中的應(yīng)用，盡管存在原料來(lái)源昂貴、合成步驟復(fù)雜以及分離提純困難等問(wèn)題，但去驅(qū)替效果確實(shí)明顯，未來(lái)的工業(yè)化應(yīng)用前景依然非常廣闊，其研究重點(diǎn)將多集中在新品種的開(kāi)發(fā)、物化性能及與其他試劑復(fù)配提高驅(qū)油效率的研究。

5 發(fā)展趨勢(shì)及應(yīng)用前景

在油氣田開(kāi)發(fā)中，雙子表面活性劑雖然目前還處于研究開(kāi)發(fā)階段，但是已經(jīng)顯現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景，因此，深入研究雙子表面活性劑可以從以下幾個(gè)方面繼續(xù)。

5.1 應(yīng)用廉價(jià)的原料，降低成本

雙子表面活性劑因?yàn)榫哂懈弑砻婊钚?、水溶性和流變性等?yōu)點(diǎn)而成為性能卓越的新型表面活性劑。在油氣田開(kāi)發(fā)研究中變現(xiàn)優(yōu)異，但雙子表面活性劑價(jià)格昂貴，合成步驟復(fù)雜，分離提純困難，因此，優(yōu)化現(xiàn)有的合成工藝，降低生產(chǎn)成本，是普及其在油氣田開(kāi)發(fā)中的研究應(yīng)用和技術(shù)漸向成熟的關(guān)鍵。

5.2 特殊結(jié)構(gòu)和相關(guān)功能的新型雙子表面活性劑的開(kāi)發(fā)研究

盡管目前已經(jīng)研制出的雙子表面活性劑品種繁多，但是由于其結(jié)構(gòu)和性能與油田氣田開(kāi)發(fā)應(yīng)用所需的匹配性差，能夠在油氣田開(kāi)發(fā)中應(yīng)用的還很少，因此開(kāi)發(fā)符合油氣田開(kāi)發(fā)、具有特殊結(jié)構(gòu)的雙子表面活性劑是重要的研究方向。

5.3 增強(qiáng)表面活性劑的復(fù)合配制研究

由于只使用一種表面活性劑時(shí)的效果不理想，復(fù)合配制使用多種表面活性劑成為表面活性劑的使用原則。進(jìn)行常規(guī)表面活性劑的排列組合配制研究已有很多，但將雙子表面活性劑加入到排列組合復(fù)合配制的研究還很少，尚不具備成熟的理論體系，因此，表面活性劑的復(fù)合配制研究是今后的發(fā)展趨勢(shì)。

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[編輯] 張濤

2016-09-28

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41472124)；中國(guó)石油科技創(chuàng)新基金研究項(xiàng)目(2015D-5006-0210)；長(zhǎng)江大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(2016008)。

陳文杰(1986-)，男，碩士生，現(xiàn)主要從事水環(huán)境生態(tài)修復(fù)方面的學(xué)習(xí)與研究工作；通信作者：賀美，hemei-521@163.com。

TQ423

A

1673-1409(2016)34-0066-05

[引著格式]陳文杰，邵波，劉勇，等.雙子表面活性劑在油氣田開(kāi)發(fā)中的應(yīng)用研究[J].長(zhǎng)江大學(xué)學(xué)報(bào)(自科版)，2016,13(34)：66～70.