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        高溫下GH3535合金中的氫同位素?cái)U(kuò)散滲透效應(yīng)分析

        2016-12-25 08:53:38張東勛劉文冠
        核科學(xué)與工程 2016年2期
        關(guān)鍵詞:氫同位素激活能熔鹽

        張東勛,劉 衛(wèi),錢(qián) 淵,劉文冠

        (中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所,上海201800)

        高溫下GH3535合金中的氫同位素?cái)U(kuò)散滲透效應(yīng)分析

        張東勛,劉 衛(wèi),錢(qián) 淵,劉文冠

        (中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所,上海201800)

        Flibe具有熔點(diǎn)低、中子性能好、沸點(diǎn)高等特點(diǎn),是未來(lái)大型氟鹽冷卻高溫堆的主要候選氟鹽冷卻劑之一,在堆芯中與中子相互作用后會(huì)導(dǎo)致一定量的副產(chǎn)物氚產(chǎn)生。根據(jù)哈氏N合金的成分,釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(TMSR)發(fā)展了GH3535合金,作為未來(lái)大型熔鹽堆的主要候選結(jié)構(gòu)材料。本實(shí)驗(yàn)中采用GH3535合金為試樣,通過(guò)使用壓力差驅(qū)動(dòng)原理搭建的氫同位素?cái)U(kuò)散滲透裝置,試驗(yàn)測(cè)得了400~800℃的溫度下氫氣、氘氣在該合金中的滲透系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)、Sieverts常數(shù)等主要參數(shù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,氫氣與氘氣在GH3535合金中的擴(kuò)散滲透機(jī)理均屬于基體擴(kuò)散控制過(guò)程,擴(kuò)散滲透過(guò)程中氫氣、氘氣的主要參數(shù)與相應(yīng)溫度關(guān)系均符合阿累尼烏斯公式。對(duì)于不同質(zhì)量數(shù)的氫同位素原子,擬合后滲透系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù)的指前因子之比分別為1.4∶1和1.2∶1,擴(kuò)散和滲透過(guò)程中的激活能也非常接近,符合經(jīng)典擴(kuò)散理論的同位素效應(yīng),可以估算得到氚在GH3535合金中擴(kuò)散滲透時(shí)的主要參數(shù)大約為氫的,并可能用于氚在熔鹽堆中的分布計(jì)算。

        GH3535合金;同位素效應(yīng);滲透系數(shù);滲透系數(shù)

        近年來(lái),美國(guó)提出了新型的大功率氟化物熔鹽冷卻高溫反應(yīng)堆(large output fluoridesalt-cooled high temperature reactors,F(xiàn)HRs)概念,使用低壓的氟化物熔鹽作為冷卻劑和TRISO球包覆燃料,可以達(dá)到較高的運(yùn)行溫度和更高的功率輸出,同時(shí)也提高了熱轉(zhuǎn)化效率以及降低了對(duì)環(huán)境的危害[1-3]。與其他氟化物相比,F(xiàn)LiBe(2LiF+BeF2)具有較好的中子慢化性能、高熱熔(700℃時(shí)4.67 J/cm3K)、低活性、低熔點(diǎn)、高的沸點(diǎn)(1 400℃)等特點(diǎn),被認(rèn)為是最理想的大型熔鹽堆氟化物冷卻劑材料之一[4,5]。在FHRs的堆芯中,中子與冷卻劑中鋰或鈹原子核的相互作用會(huì)產(chǎn)生一定量的副產(chǎn)物氚,在高溫下其原子能快速地透過(guò)合金換熱器并隨著冷卻劑的循環(huán)到達(dá)擁有較大面積的空氣換熱器管道,并最終被氧化成氚化水進(jìn)入環(huán)境中[6]。氚作為氫的一種放射性同位素,進(jìn)入環(huán)境后很容易與水進(jìn)行同位素交換,也可進(jìn)入生物體內(nèi)對(duì)其造成內(nèi)照射傷害。在熔鹽堆正常運(yùn)行且不發(fā)生燃料破損時(shí),作為副產(chǎn)物產(chǎn)生的氚仍會(huì)導(dǎo)致一定量的含氚放射性流出物排放,成為影響未來(lái)大型熔鹽堆長(zhǎng)期安全運(yùn)行的重要問(wèn)題[6]。

        20世紀(jì)60年代,美國(guó)橡樹(shù)嶺實(shí)驗(yàn)室為發(fā)展熔鹽實(shí)驗(yàn)堆實(shí)驗(yàn)裝置(Molten Salt Reactor Experiment,MSRE)研發(fā)了INOR-8合金,即后來(lái)改進(jìn)后得到的Hastelloy N合金,因其在700℃運(yùn)行溫度下具有較高抗氟鹽腐蝕性和結(jié)構(gòu)強(qiáng)度,成為高溫熔鹽堆最主要的候選結(jié)構(gòu)材料之一[2,7-8]。根 據(jù)INOR-8合 金 在 MSRE 中的使用經(jīng)驗(yàn),釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(TMSR)發(fā)展了GH3535合金,作為未來(lái)中國(guó)大型熔鹽堆的國(guó)產(chǎn)候選結(jié)構(gòu)材料[9]。研究氚在熔鹽堆結(jié)構(gòu)材料中擴(kuò)散滲透的過(guò)程與機(jī)理,是TMSR中氚控制和抑制氚排放到大氣環(huán)境中的重要理論依據(jù)[10]。由于氚具有放射性,且與其他同位素物理化學(xué)性質(zhì)非常接近,故本文擴(kuò)散滲透實(shí)驗(yàn)中采用的試驗(yàn)方法與聚變堆中氚在結(jié)構(gòu)材料中擴(kuò)散機(jī)理研究方法相似,即采用其非放射性同位素中的氫氣和氘氣進(jìn)行相關(guān)的模擬擴(kuò)散滲透工藝實(shí)驗(yàn)[11]。

        本試驗(yàn)中,在采用壓力差驅(qū)動(dòng)擴(kuò)散原理搭建的氫同位素?cái)U(kuò)散滲透裝置上,研究氫氣和氘氣在GH3535合金材料中的擴(kuò)散滲透機(jī)理,測(cè)得了氫氣和氘氣在熔鹽堆運(yùn)行溫度范圍下的擴(kuò)散系數(shù)、滲透系數(shù)、Sieverts常數(shù)等主要參數(shù),并根據(jù)經(jīng)典擴(kuò)散理論分析了同位素效應(yīng)和估算出氚在該合金材料中的滲透系數(shù)。

        1 實(shí)驗(yàn)

        1.1 試驗(yàn)過(guò)程

        GH3535板狀材料由撫順特殊鋼股份有限公司提供,其主要合金成分與美國(guó)哈氏N合金相近,如表1所示[9]。將合金試樣切割成直徑20 mm和厚度為1.5 mm左右的圓片,依次采用碳化硅砂紙磨去表面氧化層和氧化鋁拋光粉拋成鏡面,放入丙酮中超聲清洗10 min。清洗后放入樣品測(cè)試管金屬密封圈的中間緊密固定后,連接到氫同位素?cái)U(kuò)散滲透測(cè)試系統(tǒng),依次打開(kāi)試樣兩側(cè)的機(jī)械泵和分子泵抽真空,檢測(cè)無(wú)泄漏后待真空度可達(dá)5×10-6Pa以下進(jìn)行相關(guān)試驗(yàn)。

        表1 GH3535合金與哈氏N合金的成分對(duì)比Table 1 The main compositions of Hastelloy N and GH3535 alloy

        參考D.Levchuk等人的試驗(yàn)裝置,搭建的氫同位素?cái)U(kuò)散滲透測(cè)試裝置主要結(jié)構(gòu)如圖1所示,中間的試樣將整個(gè)裝置分成高壓側(cè)和低壓側(cè)兩個(gè)部分,在試驗(yàn)過(guò)程中可以被加熱到1 000℃[12]。當(dāng)升溫達(dá)到設(shè)定的測(cè)試溫度,且高壓側(cè)和低壓側(cè)的真空度(約10-6Pa)穩(wěn)定后,關(guān)閉高壓側(cè)的閥門(mén)并通過(guò)泄漏閥引入一定壓力的高純氫氣或氘氣。高壓側(cè)引入氣體壓力由量程為0.01~100 kPa的壓力計(jì)測(cè)得,在低壓側(cè)內(nèi)擴(kuò)散透過(guò)試樣的氫氣或氘氣分壓通過(guò)四極質(zhì)譜(QMS)和量程為0~133 Pa的壓力計(jì)來(lái)檢測(cè),其中四極質(zhì)譜主要用來(lái)校準(zhǔn)真空中氫同位素分壓和擴(kuò)散通量的關(guān)系。對(duì)于這兩個(gè)儀器在低壓側(cè)的使用,主要通過(guò)以下兩種方法來(lái)測(cè)試,即分子泵正常工作時(shí)的動(dòng)態(tài)下QMS測(cè)量和閥門(mén)關(guān)閉、停止分子泵時(shí)的靜態(tài)下壓力計(jì)測(cè)量。

        圖1 氫同位素?cái)U(kuò)散滲透裝置簡(jiǎn)圖Fig.1 The sketch for the permeation facility of hydrogen isotopes

        根據(jù)FLiBe的熔點(diǎn)(約459℃)和熔鹽堆的常用運(yùn)行溫度(500~700℃),選定本實(shí)驗(yàn)的試驗(yàn)溫度范圍為400~800℃[5]。在低壓側(cè)使用QMS測(cè)定透過(guò)試樣的氫氣分壓過(guò)程中,高壓側(cè)引入幾百帕壓力的氫氣時(shí),由于高真空中氫分壓的高本底導(dǎo)致QMS測(cè)的氫氣分壓變化并不明顯。因此,為了實(shí)驗(yàn)方便以及測(cè)試過(guò)程一致性,實(shí)驗(yàn)過(guò)程中高壓側(cè)引入氫氣和氘氣的壓力范圍為5~65 k Pa。

        1.2 實(shí)驗(yàn)原理

        一般地,氫同位素通過(guò)金屬材料的擴(kuò)散滲透主要分為三個(gè)過(guò)程,即在合金表面由分子解離成原子的化學(xué)吸附、合金基體中的擴(kuò)散和另一側(cè)合金表面上由原子結(jié)合成分子的再結(jié)合過(guò)程,進(jìn)而可將擴(kuò)散滲透機(jī)理分為基體擴(kuò)散控制過(guò)程和表面吸附控制過(guò)程[13]。如前所述,本實(shí)驗(yàn)整個(gè)試驗(yàn)過(guò)程在高真空環(huán)境中避免了試樣表面被氧化,且高壓側(cè)引入的氫同位素氣體壓力較高,其擴(kuò)散滲透的控制過(guò)程屬于基體擴(kuò)散控制[13]。

        對(duì)于基體擴(kuò)散控制過(guò)程,研究氫同位素通過(guò)合金基體擴(kuò)散,需要測(cè)得的主要參數(shù)有滲透系數(shù)(Ф)、擴(kuò)散系數(shù)(D)和Sieverts常數(shù)(K s)。在擴(kuò)散達(dá)到穩(wěn)定后,低壓側(cè)內(nèi)氫同位素透過(guò)試樣擴(kuò)散而引起的壓力增加由壓力計(jì)測(cè)得,可以得到壓力隨時(shí)間的變化曲線,進(jìn)而根據(jù)理想氣體方程可以由以下公式得到瞬間的擴(kuò)散通量:

        式中:J——擴(kuò)散通量,mol·m-2·s-1;

        V——低壓側(cè)的體積,m3;

        S——試樣的擴(kuò)散面積,m2;

        R——理想氣體常數(shù),8.314 J·mol-1·K-1;

        T——低壓側(cè)的溫度,K;

        p(t)——低壓側(cè)壓力隨時(shí)間變化的曲線,Pa;

        T——擴(kuò)散時(shí)的時(shí)間,s。

        在穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散的情況下,當(dāng)?shù)蛪簜?cè)壓力比高壓側(cè)小得多時(shí),滲透系數(shù)可由以下公式計(jì)算得出[14]:

        式中:φ——滲透系數(shù),mol·m-1·s-1·Pa-1/2;

        P——高壓側(cè)的載氣壓力,Pa;

        d——試樣的厚度,m。

        在低壓側(cè),透過(guò)試樣的氣體引起壓力變化,其曲線穩(wěn)定態(tài)下為一定斜率的直線,延長(zhǎng)相交到時(shí)間軸上,即得到擴(kuò)散時(shí)的時(shí)間滯留(tl,time lag),可以通過(guò)以下公式計(jì)算得出擴(kuò)散系數(shù)[15]:

        式中:tl——時(shí)間軸上的截距,s;

        D——擴(kuò)散系數(shù),m2·s-1;

        d——試樣的厚度,m。

        根據(jù)得到滲透系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù),Sieverts常數(shù)可以由以下公式計(jì)算得出[16]:

        式中:K s——Sieverts常數(shù),mol·m-3·Pa-1/2。

        2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

        2.1 載氣壓力對(duì)擴(kuò)散通量的影響

        在400℃、500℃、600℃、700℃、800℃的不同試驗(yàn)溫度下,高壓側(cè)內(nèi)分別引入5 kPa、10 k Pa、40 k Pa、65 k Pa等不同壓力的氫氣和氘氣,低壓側(cè)內(nèi)采用QMS測(cè)得氫氣和氘氣分壓穩(wěn)定后,即擴(kuò)散達(dá)到穩(wěn)態(tài)后依次關(guān)閉QMS和閥門(mén),使用壓力計(jì)記錄低壓側(cè)內(nèi)的壓力升高過(guò)程。使用公式(1)可以計(jì)算得出在不同壓力和溫度下氫氣和氘氣在GH3535試樣中的穩(wěn)定態(tài)擴(kuò)散通量,其高壓側(cè)內(nèi)不同的氫氣壓力對(duì)其擴(kuò)散通量的影響如圖2所示。

        圖2的試驗(yàn)結(jié)果表明,在相同溫度下氫氣在試樣中的穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散通量隨高壓側(cè)載氣壓力的增大而增大,在采用相近載氣壓力時(shí)隨溫度的升高而增大。在同一溫度下,擴(kuò)散通量與高壓側(cè)載氣壓力(P)有一定的比例關(guān)系即擴(kuò)散通量J∝P n,其中n=0.49~0.62接近0.5,表明氫氣在GH3535合金中擴(kuò)散屬于基體擴(kuò)散控制,其中600℃時(shí)n=0.55與美國(guó)橡樹(shù)嶺實(shí)驗(yàn)室R.A.Strehlow等人測(cè)得605℃的n=0.52±0.02接近[17,18]。在低溫下,載氣壓力的指數(shù)n與0.5的偏差較大,可能的原因在于該溫度下氫氣分子在合金表面吸附解離成原子的過(guò)程較慢,進(jìn)而減緩了整個(gè)擴(kuò)散過(guò)程[19]。在高溫下,氫分子在合金表面吸附后能夠快速解離成原子并進(jìn)入合金基體內(nèi)部擴(kuò)散,這時(shí)基體擴(kuò)散過(guò)程起主導(dǎo)控制作用。

        圖2 不同載氣壓力對(duì)擴(kuò)散通量的影響Fig.2 Influence of the different loading pressures on the flux

        2.2 溫度對(duì)滲透系數(shù)的影響

        根據(jù)在不同溫度和壓力下測(cè)得的擴(kuò)散通量,利用公式(2)計(jì)算得出氫氣和氘氣在GH3535合金試樣中不同溫度下的滲透系數(shù)如圖3所示。從圖3的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,本試驗(yàn)測(cè)得氫氣和氘氣的滲透系數(shù)比美國(guó)橡樹(shù)嶺實(shí)驗(yàn)室R.A.Strehlow、R.W.Webb等人20世紀(jì)六七十年代測(cè)得的實(shí)驗(yàn)結(jié)果略大,可能原因在于試驗(yàn)時(shí)所采用的測(cè)試方法不同[17,18]。圖3的結(jié)果表明,氫氣和氘氣的滲透系數(shù)隨著溫度的升高而升高,與相應(yīng)溫度的關(guān)系符合阿雷尼烏斯公式,可以由以下公式表示[19]:

        式中:φ0——指前因子,mol·m-1·s-1·Pa-1/2;

        Eφ——滲透過(guò)程中的激活能,kJ·mol-1;

        R——理想氣體常數(shù),8.314 J·mol-1·K-1;

        T——測(cè)試時(shí)試樣的絕對(duì)溫度,K。

        圖3 不同溫度對(duì)滲透系數(shù)的影響Fig.3 Influence of the different experimental temperature on the permeability

        由擬合后的滲透系數(shù)與溫度關(guān)系公式(5)和公式(6)可得,氫氣和氘氣對(duì)應(yīng)指前因子的比值接近1.4∶1,和經(jīng)典擴(kuò)散理論中滲透系數(shù)與原子質(zhì)量數(shù)的平方根成反比相一致,即同位素效應(yīng)[20]。由此可以推出,氚在該試樣中擴(kuò)散系數(shù)大約為氫氣的,可用于將來(lái)大型熔鹽堆中氚的分布計(jì)算。

        對(duì)于氫氣和氘氣來(lái)說(shuō),在GH3535合金中擴(kuò)散時(shí)的激活能十分接近,約為60 kJ/mol,與R.W. Webb使用氫氣獲得激活能(57.96 kJ/mol)相近,比在純鎳中擴(kuò)散時(shí)的激活能(約55 kJ/mol)略大,可能原因在于GH3535鎳基合金基體的晶格點(diǎn)陣中合金元素離子對(duì)在基體中擴(kuò)散時(shí)氫同位素原子的捕獲能力與溫度有關(guān),低溫下具有較強(qiáng)的束縛能力而導(dǎo)致滲透系數(shù)降低,高溫下隨著晶格點(diǎn)陣隨熱運(yùn)動(dòng)的加劇減弱了合金元素離子對(duì)氫同位素原子的束縛,促進(jìn)其在晶格點(diǎn)陣中的擴(kuò)散[16,21]。

        2.3 溫度對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響

        在400℃、500℃、600℃、700℃和800℃的不同試驗(yàn)溫度下,高壓側(cè)內(nèi)分別引入40 kPa的氫氣和氘氣,同時(shí)關(guān)閉低壓側(cè)的閥門(mén)開(kāi)始記錄壓力變化過(guò)程,如圖4所示在不同溫度下低壓側(cè)內(nèi)透過(guò)試樣的氫氣壓力變化趨勢(shì)。

        圖4 不同溫度下低壓側(cè)內(nèi)透過(guò)試樣的壓力變化Fig.4 The increasing curves of pressure in the low pressure side at different temperatures

        通過(guò)延伸壓力隨時(shí)間變化的斜率到時(shí)間軸得到擴(kuò)散過(guò)程的延遲時(shí)間,根據(jù)公式(3)可以計(jì)算出氫氣和氘氣在試樣中擴(kuò)散系數(shù)隨溫度變化的結(jié)果如圖5所示,其大小與相應(yīng)溫度的關(guān)系符合阿雷尼烏斯公式,可以由以下公式表示[22]:

        式中:D0——指前因子,m2·s-1;

        E D——滲透過(guò)程中的激活能,kJ·mol-1;

        R——理想氣體常數(shù),8.314 J·mol-1·K-1;

        T——試驗(yàn)時(shí)試樣的絕對(duì)溫度,K。

        由以上公式(7)和公式(8)可得,氫氣和氘氣對(duì)應(yīng)指前因子的比值大約為1.2∶1,和經(jīng)典擴(kuò)散理論中擴(kuò)散系數(shù)與原子質(zhì)量數(shù)的平方根成反比相一致,也符合經(jīng)典理論的同位素效應(yīng)[23]。氫氣和氘氣在合金試樣中擴(kuò)散的激活能非常接近,與在純鎳中擴(kuò)散時(shí)的激活能(約40 kJ/mol)相比略大,表明鎳基合金試樣中添加的合金元素增大了溫度對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響[18]。特別是在低溫下,氫氣和氘氣擴(kuò)散系數(shù)的比值趨向于1.1∶1,可能的原因在于合金表面吸附解離或其他量子效應(yīng)引起的反同位素效應(yīng)[18,22]。

        圖5 不同溫度對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響Fig.5 Influence of the different experimental temperature on the diffusivities

        2.4 溫度對(duì)Sieverts常數(shù)的影響

        由以上不同溫度下得到的滲透系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù),通過(guò)公式(4)可以得到氫氣和氘氣在GH3535合金試樣中擴(kuò)散的Sieverts常數(shù),如圖6所示。在本試驗(yàn)的溫度范圍內(nèi),氫氣和氘氣的Sieverts常數(shù)隨著試驗(yàn)溫度的升高略有增大,與相應(yīng)溫度的關(guān)系符合阿雷尼烏斯公式可以由以下公式表示:

        式中:K S,0——指前因子,mol·m-3·Pa-1/2;

        E k——滲透過(guò)程中的激活能,kJ·mol-1;

        R——理想氣體常數(shù),8.314 J·mol-1·K-1;

        T——試驗(yàn)時(shí)試樣的絕對(duì)溫度,K。

        圖6 不同溫度對(duì)Sieverts常數(shù)的影響Fig.6 Influence of the different experimental temperature on the Sieverts constant

        由以上擬合的公式(9)和公式(10)可以看出,Sieverts常數(shù)隨溫度變化的指前因子比值為1.1∶1,說(shuō)明氫氘在GH3535合金中的固溶度非常接近。同時(shí),對(duì)于不同氫同位素的Sieverts常數(shù)的激活能(約12 kJ/mol)非常接近,說(shuō)明氫氣和氘氣在合金中的固溶度差別較小,這與文獻(xiàn)中實(shí)驗(yàn)測(cè)得氫氣和氘氣在純鎳基體中的固溶度激活能(10~15 kJ/mol)一致[22]。隨著溫度的升高,氫氣和氘氣在合金試樣中的Sieverts常數(shù)都略有升高,其比值更接近1∶1,可能的原因?yàn)楦邷叵職渫凰卦淤|(zhì)量數(shù)對(duì)其在合金基體晶格點(diǎn)陣中的固溶度影響較小。

        3 結(jié)論

        (1)在500℃~800℃和5~65 k Pa載氣壓力的試驗(yàn)條件下,氫氣和氘氣的擴(kuò)散通量(J)均與高壓側(cè)載氣壓力(P)的n次冪成正比,其中n=0.49~0.62接近0.5,表明氫同位素氣體在GH3535合金中擴(kuò)散屬于基體擴(kuò)散控制機(jī)理。

        (2)通過(guò)測(cè)得的擴(kuò)散通量,計(jì)算得到氫氣和氘氣在合金試樣中的滲透系數(shù),與相應(yīng)溫度的關(guān)系均符合阿雷尼烏斯公式,其滲透過(guò)程的激活能(約60 kJ·mol-1)與橡樹(shù)嶺實(shí)驗(yàn)室的結(jié)果非常接近,指前因子的比值大約1.4∶1,符合經(jīng)典擴(kuò)散理論的同位素效應(yīng),可以估算得到氚在該合金中的滲透系數(shù)大約為氫氣的

        (3)在高壓側(cè)引入40 kPa的載氣壓力時(shí),根據(jù)壓力隨時(shí)間變化率延伸到時(shí)間軸而獲得的截距,計(jì)算得到氫氣和氘氣的擴(kuò)散系數(shù)與相應(yīng)溫度的關(guān)系均符合阿雷尼烏斯公式,擴(kuò)散過(guò)程的激活能約為48 kJ·mol-1,指前因子比值為1.2~1.4,符合經(jīng)典擴(kuò)散理論的同位素效應(yīng)。在低溫下比值略小,可能原因在于試樣表面較慢的吸附解離過(guò)程或其他量子效應(yīng)。

        (4)根據(jù)得到不同溫度下的滲透系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù),計(jì)算得到氫氣和氘氣在合金中擴(kuò)散時(shí)的Sieverts常數(shù),與相應(yīng)溫度的關(guān)系符合阿雷尼烏斯公式,指前因子比值大約為1.1∶1,激活能大約為12 kJ·mol-1。

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        Analysis of hydrogen isotope effect during the permeation through GH3535 alloy at high temperature

        ZHANG Dong-xun,LIU Wei,QIAN Yuan,LIU Wen-guan
        (Shanghai Institute of Applied Physics,Chinese Academy of Sciences,Shanghai 201800,China)

        Abstract:FLibe is one of the main candidate coolants which would be used in the large output Fluoride salt cooled High-temperature Reactors(FHRs)because it has good neutron properties,low melting point,high boiling point,and so on.According to the main compositions of Hastelloy N alloy,the thorium based molten salt reactors(TMSRs)have developed the GH3535 alloy,which would be used as the main structural materials of large output molten salt reactors in the future.In this study,thepermeation facility of hydrogen isotopes,which was set up by the methods of gas driven permeation,was used to examine the main transport parameters of hydrogen or deuterium in GH3535 alloy at the temperature of 400~800℃.From the power law relationship between the steady-state hydrogen flux and the loading pressure,the diffusive process of hydrogen and deuterium in the specimen belongs to the surfacelimited regime.For the permeation process of different hydrogen isotopes through GH3535 alloy,the main parameters of permeability,diffusivity and Sieverts’constant all showed an Arrhenius type dependency with temperature,as foreseen in theory.The ratios of permeation and diffusivity for hydrogen and deuterium were about 1.4∶1 and 1.2∶1,respectively.It was shown the consistence with the prediction of the classical diffusion theory known as the “isotope effect”. The main diffusive parameters(permeability or diffusivity)of tritium in GH3535 alloy should beevaluated by a factor ofcompared with hydrogen and would be used to calculate the distribution of tritium in TMSRs.

        GH3535 alloy,Isotopes effect,Permeability,Diffusivity

        TL341

        A

        0258-0918(2016)02-0185-08

        2015-6-17

        中澳合作基金項(xiàng)目(2014DFG60230)

        張東勛(1979—),男,河南鄭州人,副研究員,博士,現(xiàn)主要從事氫同位素在結(jié)構(gòu)材料中的擴(kuò)散試驗(yàn)

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