周文英，睢雪珍，楊志遠(yuǎn)，董麗娜，王子君， 閻智偉

（1. 西安科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，陜西省西安市 710054；2. 咸陽(yáng)天華電子科技有限公司，陜西省咸陽(yáng)市 712000）

聚合物/氮化硅復(fù)合材料導(dǎo)熱性能研究進(jìn)展

周文英1，睢雪珍1，楊志遠(yuǎn)1，董麗娜1，王子君1， 閻智偉2

（1. 西安科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，陜西省西安市 710054；2. 咸陽(yáng)天華電子科技有限公司，陜西省咸陽(yáng)市 712000）

綜述了聚合物/氮化硅（Si3N4）復(fù)合材料性能最新研究進(jìn)展，重點(diǎn)討論了Si3N4用量、粒徑、表面改性、混雜填充等對(duì)聚合物/Si3N4復(fù)合材料導(dǎo)熱性能及其他性能的影響，以期為制備高導(dǎo)熱聚合物/Si3N4復(fù)合材料提供參考。聚合物/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨Si3N4用量增加而增加；Si3N4在聚合物基體中均勻分布時(shí)，大粒徑Si3N4更有利于提高熱導(dǎo)率，若Si3N4在聚合物基體粒子周圍包覆，形成“核殼”結(jié)構(gòu)時(shí)，則小粒子更有利于提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率；與單一粒徑Si3N4填充相比，混雜填充更有利于提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率。

導(dǎo)熱復(fù)合材料 氮化硅 混雜填充 表面改性

隨著電子集成技術(shù)的高速發(fā)展，電子元器件散熱問(wèn)題顯得尤為突出，若不采取有效散熱措施，其工作效率及精度將嚴(yán)重下降，壽命縮短，甚至被燒毀。目前，傳統(tǒng)的聚合物封裝材料已無(wú)法解決元器件散熱問(wèn)題，因此，高導(dǎo)熱絕緣聚合物電子封裝材料的研究與開發(fā)顯得極為重要。聚合物/無(wú)機(jī)導(dǎo)熱粒子復(fù)合材料因具有熱導(dǎo)率高、價(jià)格低廉、易加工成型及良好力學(xué)性能等優(yōu)點(diǎn)在電子封裝領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。氮化硅（Si3N4）具有高導(dǎo)熱、卓越電絕緣性及力學(xué)性能、價(jià)格適中等優(yōu)點(diǎn)，是制備導(dǎo)熱復(fù)合材料的重要填料。目前，聚合物/Si3N4導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究引起了廣泛關(guān)注，據(jù)報(bào)道：經(jīng)KH-550改性的Si3N4填充聚乙烯，當(dāng)φ（Si3N4）為20%、粒徑為0.2 μm時(shí)，體系熱導(dǎo)率高達(dá)1.800 W/（m·K）；采用粉末混合法制備聚苯乙烯（PS）/Si3N4復(fù)合材料，φ（Si3N4）為20%時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率最高達(dá)3.0 W/（m·K）。Si3N4的用量、粒徑、形態(tài)、表面改性、混雜填充及復(fù)合材料制備方法與成型工藝等因素均影響聚合物/Si3N4復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能及其他物理性能［1］。

本文從以上幾方面討論了聚合物/Si3N4導(dǎo)熱復(fù)合材料的最新研究進(jìn)展。

1 Si3N4結(jié)構(gòu)及性能

Si3N4屬六方晶系，主要有α-Si3N4與β-Si3N4兩種晶體結(jié)構(gòu)（見(jiàn)圖1），基本結(jié)構(gòu)單元均是［Si—N4］四面體，［Si—N4］四面體通過(guò)共頂點(diǎn)連接形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，每個(gè)四面體有兩條邊平行于六方結(jié)構(gòu)的c軸，每個(gè)N原子與直接相連的3個(gè)Si原子共面，這個(gè)［N—Si3］平面則與六方結(jié)構(gòu)底面垂直［2］。兩種晶體結(jié)構(gòu)唯一區(qū)別是沿c軸堆垛順序：α-Si3N4堆垛順序?yàn)锳BCDAB…，β-Si3N4堆垛順序?yàn)锳BABAB…，其中β-Si3N4結(jié)構(gòu)較為穩(wěn)定［3］。Si3N4理論熱導(dǎo)率達(dá)105～450 W/（m·K），電阻率高達(dá)1×10 ?·cm，1 MHz時(shí)介電常數(shù)為6.1，損耗因子為（3～8）×10-4，最高耐熱溫度達(dá)1 500 ℃，膨脹系數(shù)為3.1×10-6K-1，彈性模量為300 GPa，抗彎強(qiáng)度為600～900 MPa［4］。與AlN相比，Si3N4吸濕率低，抗水解性好，價(jià)格較低。因此，Si3N4是制備高導(dǎo)熱絕緣復(fù)合材料的優(yōu)選填料之一。

圖1 α-Si3N4，β-Si3N4，［Si—N4］四面體，Si3N4晶胞的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structures of α-Si3N4，β-Si3N4，［Si—N4］ tetrahedron and Si3N4unit cell

Si3N4熱導(dǎo)率與其結(jié)構(gòu)有關(guān)，結(jié)構(gòu)越致密，熱導(dǎo)率越高。Si粉粒徑和氧含量影響其致密化、聲子散射距離，因此，使用適中粒徑和較低氧含量的Si粉有利于提高燒結(jié)Si3N4的熱導(dǎo)率［5］。Si3N4長(zhǎng)徑比越小，柱狀晶體填充的越致密，晶間相體積越小，熱導(dǎo)率越高。由β-Si3N4粉體制備的Si3N4柱狀晶體平均長(zhǎng)徑比遠(yuǎn)小于用α-Si3N4粉體制備的Si3N4，故由β-Si3N4粉體制備的Si3N4熱導(dǎo)率更高。燒結(jié)過(guò)程中添加稀土氧化物、氟化物及氟氧化物助劑可以除去Si3N4晶體中氧雜質(zhì)，純化晶粒，促進(jìn)晶粒長(zhǎng)大，提高Si3N4致密度，從而提高燒結(jié)Si3N4的熱導(dǎo)率［6-7］。此外，采用合適燒結(jié)法亦有助于改善Si3N4熱導(dǎo)率［8-9］。

2 聚合物/Si3N4復(fù)合材料研究進(jìn)展

2.1 Si3N4用量、粒徑及形態(tài)對(duì)復(fù)合材料性能的影響

聚合物/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨Si3N4用量增加不斷提高。較低用量時(shí)，Si3N4近似于以孤島形式存在于聚合物基體中，彼此沒(méi)有接觸和相互作用，復(fù)合材料熱導(dǎo)率主要取決于基體的熱導(dǎo)率，其對(duì)熱導(dǎo)率影響不大。當(dāng)含量增加到一定程度，Si3N4粒子間彼此開始接觸，形成導(dǎo)熱通路，體系內(nèi)部的相界面熱阻減小，界面聲子散射減弱，聲子傳遞自由程增加，熱導(dǎo)率顯著升高。環(huán)氧樹脂（EP）/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨Si3N4含量增加逐漸提高，φ（Si3N4）為25%時(shí)，EP/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率為0.511 W/（m·K），約為純EP的2.5倍［10］；φ（Si3N4）為30%的EP/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達(dá)0.830 W/（m·K），為純EP的4.0倍多。此外，彎曲應(yīng)力和沖擊強(qiáng)度均隨Si3N4用量的增加先升后降［11］。

Si3N4粒徑對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響取決于其在基體中的分散狀態(tài)。均勻分布于聚合物基體中的大粒徑粒子常比小粒徑粒子更能提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率，原因在于相同用量時(shí)，比表面積大的小粒子被聚合物基體包裹幾率較大，彼此連接幾率較小，不易形成通暢的導(dǎo)熱通路，界面熱阻大。以粒徑為5.0，25.0 μm的Si3N4粒子分別填充硅橡膠，Si3N4粒子均勻分布在基體中，較大粒徑導(dǎo)熱粒子填充的硅橡膠復(fù)合材料的熱導(dǎo)率稍高［12］。然而，若Si3N4粒子圍繞在基體粒子周圍，形成以基體粒子為核心的不規(guī)則表層包覆，則小粒子常比大粒子更能提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率。以粉末混合—熱壓法制備的超高相對(duì)分子質(zhì)量聚乙烯/線型低密度聚乙烯/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨Si3N4粒徑增加而減小。用粒徑為0.2，3.0，35 μm的Si3N4粒子分別填充上述體系，研究發(fā)現(xiàn)，Si3N4粒徑為0.2 μm時(shí)，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最高，φ（Si3N4）為20%時(shí)，熱導(dǎo)率達(dá)1.200 W/（m·K）［13］。這是由于采用粉末混合—熱壓法制備該復(fù)合材料時(shí)，小粒徑粒子易于在大粒徑基體粒子周圍形成較為密實(shí)的包覆，形成相互連接的導(dǎo)熱粒子路徑，極大減少了導(dǎo)熱粒子和基體間的界面熱阻，熱導(dǎo)率提高。

Si3N4長(zhǎng)徑比亦影響聚合物/Si3N4復(fù)合材料的使復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。隨長(zhǎng)徑比增加，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率先增加后減?。?4］。這是兩種競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)的耦合結(jié)果：一方面，粒子間的架橋隨著長(zhǎng)徑比增加而增加，復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨之增加；另一方面，長(zhǎng)徑比越大，Si3N4顆粒越不能呈現(xiàn)球型形態(tài)，加大了基體對(duì)Si3N4顆粒的潤(rùn)濕難度，造成Si3N4顆粒團(tuán)聚和界面熱阻增加，熱導(dǎo)率下降。

與微米Si3N4相比，Si3N4納米線具有極高熱導(dǎo)率及長(zhǎng)徑比，是制備超高導(dǎo)熱復(fù)合材料的重要填料。Kusunose等［15］合成了β-Si3N4納米線，制備了EP/ β-Si3N4納米復(fù)合材料，當(dāng)φ（β-Si3N4）為60%時(shí)，EP/ β-Si3N4復(fù)合材料在垂直和平行于熱壓方向上的熱導(dǎo)率分別達(dá)9.2，5.7 W/（m·K），遠(yuǎn)高于普通EP/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率，歸因于高長(zhǎng)徑比的β-Si3N4納米線間易于相互連接，形成穩(wěn)定的多重導(dǎo)熱通路。

2.2 Si3N4表面改性對(duì)復(fù)合材料性能的影響

對(duì)Si3N4粉體表面進(jìn)行改性利于降低其表面能，消除團(tuán)聚，使其均勻分散在聚合物基體中。強(qiáng)化與聚合物相界面的相容性，是改善復(fù)合材料熱導(dǎo)率及其他物理性能的有效方法與途徑。

表面未改性Si3N4和聚合物基體間由于表面極性差異大，存在很大的界面張力，使Si3N4極易團(tuán)聚，很難在基體中均勻分散，相界面存在空隙、雜質(zhì)以及其他缺陷等。故在相界面處聲子無(wú)法從Si3N4經(jīng)由存在空隙及缺陷的界面進(jìn)行有效傳遞，導(dǎo)致界面聲子散射嚴(yán)重，復(fù)合材料熱導(dǎo)率較低。采用偶聯(lián)劑對(duì)Si3N4改性，偶聯(lián)劑一端的活性基團(tuán)與Si3N4表面的活性基團(tuán)反應(yīng)，脫水生成穩(wěn)定化學(xué)鍵，另一端的基團(tuán)與聚合物基體中活性基團(tuán)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)形成牢固化學(xué)鍵或與聚合物鏈節(jié)發(fā)生物理纏繞，從而將表面極性差異很大的Si3N4與有機(jī)基體界面有效偶聯(lián)起來(lái)，提高了相界面的黏結(jié)強(qiáng)度，使聲子由Si3N4傳遞到相界面時(shí)沿著界面間化學(xué)鍵構(gòu)成的分子鏈傳遞，界面聲子散射得到明顯抑制，復(fù)合材料熱導(dǎo)率及其他性能明顯提高。采用硅烷偶聯(lián)劑KH-550對(duì)β-Si3N4進(jìn)行表面處理，澆注制備EP/Si3N4復(fù)合材料，其導(dǎo)熱性能隨改性Si3N4用量的增加先降低后增加。這是兩種競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)耦合的結(jié)果：經(jīng)表面處理，KH-550在Si3N4表面形成一定的包覆，使Si3N4自身導(dǎo)熱性能下降。同時(shí)，表面處理形成—Si—O—Si—立體網(wǎng)絡(luò)聯(lián)結(jié)點(diǎn)，Si3N4通過(guò)該橋鍵連接到EP的分子鏈上，使Si3N4和EP之間形成良好結(jié)合，有效降低界面熱阻，有利于提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率［11］。當(dāng)Si3N4用量較小時(shí)，Si3N4間無(wú)相互接觸，包覆影響為主，熱導(dǎo)率隨Si3N4用量增加而降低；當(dāng)φ（Si3N4）大于15%，后者的影響起主導(dǎo)作用，熱導(dǎo)率隨Si3N4用量增加而增加。當(dāng)φ（Si3N4）為30%時(shí)，表面改性效果顯著，熱導(dǎo)率比改性前提高了10.6%，且彎曲應(yīng)力和沖擊強(qiáng)度分別提高了20.1%和10.8%。這是由于純EP斷面比較光滑，屬于典型的脆性斷裂，加入改性Si3N4后斷面變成波紋或魚鱗片狀，較純EP斷面產(chǎn)生的微裂紋更多，破壞時(shí)消耗的能量也越多，故力學(xué)性能更好。粒徑為0.2 μm的Si3N4填充聚乙烯，Si3N4體積分?jǐn)?shù)為20%時(shí)，聚乙烯/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率高達(dá)1.200 W/（m·K）。KH-550對(duì)Si3N4表面進(jìn)行處理后，熱導(dǎo)率可達(dá)到1.800 W/（m·K）［13］，歸因于表面改性增強(qiáng)了Si3N4與聚乙烯界面黏接強(qiáng)度并減少了相界面處的空隙，降低了聲子散射，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率提高。對(duì)于硅橡膠/碳化硅晶須（SiCw）/Si3N4復(fù)合材料，SiCw與Si3N4經(jīng)KH-550改性后，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率、拉伸強(qiáng)度均提高。這是由于表面改性改善了SiCw與Si3N4在基體中的分散狀態(tài)，增強(qiáng)了其與橡膠界面間的作用力，SiCw與Si3N4在基體中呈現(xiàn)較好的潤(rùn)濕性和分散性，故復(fù)合材料熱導(dǎo)率和拉伸強(qiáng)度有所提高［12］。對(duì)于EP/Si3N4/玻璃纖維（GF）復(fù)合材料，GF與Si3N4分別經(jīng)偶聯(lián)劑KH-550和KH-560改性后，提高了兩者在EP中的分散性及界面相容性，復(fù)合材料熱導(dǎo)率提高［16］；用KH550改性后的Si3N4填充PS復(fù)合材料的熱導(dǎo)率比未改性前增加了1.0倍多［17］。這是由于未改性Si3N4與PS界面熱阻較大，改性后與PS的界面相容性提高。

2.3 混雜粒子填充對(duì)復(fù)合材料性能的影響

單一粒徑Si3N4用量達(dá)到一定值后，聚合物/ Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率不再明顯增長(zhǎng)，持續(xù)增加Si3N4用量反而使復(fù)合材料力學(xué)性能和加工性能變差。與單一粒徑Si3N4粒子填充相比，將大小粒徑Si3N4粒子按比例混雜填充，較低的填料用量就能獲得更高的熱導(dǎo)率，同時(shí)保持復(fù)合材料力學(xué)性能。以粒徑為15.0，0.6 μm的Si3N4混雜粒子填充硅橡膠，φ（Si3N4）小于65%時(shí)，小粒徑粒子質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%時(shí)，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達(dá)最大值，為1.79 W/（m·K），是粒徑15.0 μm Si3N4單獨(dú)填充復(fù)合材料熱導(dǎo)率的1.26倍；以粒徑為3.0，0.6 μm的Si3N4混雜粒子填充的硅橡膠復(fù)合材料，在小粒徑粒子質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時(shí)，熱導(dǎo)率達(dá)最大值，為1.58W/（m·K），是15 μm Si3N4填充效果的1.11倍［18］。這是因?yàn)樘盍嫌昧恳欢〞r(shí)，大、小粒子混合使用易形成緊密堆積，粒子間產(chǎn)生更多的相互接觸點(diǎn)，導(dǎo)熱通路數(shù)目更多，熱導(dǎo)率提高。

采用兩種填料填充可以在基體中得到更密實(shí)的填充結(jié)構(gòu)，更易形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，從而提高熱導(dǎo)率。粒徑為0.3～3.0 μm的Si3N4與13 nm的Al2O3混雜填充甲基乙烯基硅橡膠［19］，保持填料總體積分?jǐn)?shù)為30%不變，當(dāng)V（Si3N4）∶V（Al2O3）為26∶4時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率達(dá)1.64 W/（m·K），是單一Si3N4填充復(fù)合材料［0.52 W/（m·K）］的3.0倍多。這是因?yàn)榧{米顆粒和微米顆粒搭接更易形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，有利于減少聲子散射，從而降低熱阻，提高熱導(dǎo)率。此外，混雜填充硅橡膠復(fù)合材料的力學(xué)性能隨納米Al2O3含量增加而提高，硬度、拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率均能達(dá)到絕緣力學(xué)性能要求，且電絕緣性能比硅橡膠/Si3N4復(fù)合材料優(yōu)異并且穩(wěn)定性好。采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的SiCw與Si3N4混雜填充硅橡膠，高長(zhǎng)徑比的SiCw能夠貫穿數(shù)個(gè)Si3N4粒子，彼此間接觸幾率顯著增大，構(gòu)成更多的網(wǎng)絡(luò)結(jié)點(diǎn)，在橡膠基體中形成更多的導(dǎo)熱通路，故Si3N4與SiCw混雜填充硅橡膠復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在較低填料用量下優(yōu)于Si3N4粒子單獨(dú)填充效果［12］。此外，隨混雜填料用量增加，熱膨脹系數(shù)及熱穩(wěn)定性均得到提高。多壁碳納米管（MWCNTs）與Si3N4混雜填充EP，m（MWCNTs）∶m（Si3N4）為1∶8，填料質(zhì)量分?jǐn)?shù)為45%時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率高達(dá)2.42 W/（m·K）；m（MWCNTs）∶m（Si3N4）為2∶5，填料總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7%時(shí)，力學(xué)性能最優(yōu)［20］，材料熱穩(wěn)定性優(yōu)于純EP。Si3N4與GF混雜填充EP［16］，當(dāng)填料總體積分?jǐn)?shù)為38%，V（Si3N4）∶V（GF）為15∶4時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率高達(dá)1.412 W/（m·K），是純EP的7.0倍；填料總體積分?jǐn)?shù)為13%，V（Si3N4）∶V（GF）為5∶8時(shí)，彎曲應(yīng)力和沖擊強(qiáng)度最優(yōu)。

為了改善絕緣導(dǎo)熱電子封裝環(huán)氧模塑料（EMCs）的導(dǎo)熱性能及阻燃性能，常常使用Si3N4與Al（OH）3復(fù)合填充EMCs，隨著V（Si3N4）∶V［Al（OH）3］變化，導(dǎo)熱性能與阻燃性能會(huì)產(chǎn)生交叉耦合作用。填料的總體積分?jǐn)?shù)為60%，V（Si3N4）∶V［Al（OH）3］為3∶2時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率達(dá)2.15 W/（m·K），氧指數(shù)為53.5%，垂直燃燒達(dá)到UL-94 V-0級(jí)［21］。

2.4 成型工藝對(duì)復(fù)合材料性能的影響

制備方法及成型工藝決定了填料在基體中的分布與分散狀態(tài)，而填料在基體中的分布狀態(tài)及網(wǎng)絡(luò)的形成影響復(fù)合材料熱導(dǎo)率及其他性能。采用粉末混合法—熱壓成型制備聚合物/Si3N4導(dǎo)熱復(fù)合材料，在粉末混合法中，Si3N4粒子圍繞在基體粒子周圍，形成類似“核殼”結(jié)構(gòu)的復(fù)合粒子［22］，熱壓成型后，該“核殼”結(jié)構(gòu)在較低含量時(shí)就能形成相互連接的導(dǎo)熱粒子路徑，極大減少了導(dǎo)熱粒子和基體間的界面熱阻，復(fù)合材料熱導(dǎo)率、機(jī)械強(qiáng)度及韌性高于用其他方式所制材料的性能。采用粉末混合法—熱壓成型制備EMCs/ Si3N4復(fù)合材料［23］，φ（Si3N4）為20%時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率最高達(dá)2.5 W/（m·K），并維持高電絕緣性和寬頻范圍內(nèi)的低介電常數(shù)和損耗。采用粉末混合法制備PS/Si3N4復(fù)合材料［17］，φ（Si3N4）為20%時(shí)，復(fù)合材料熱導(dǎo)率最高達(dá)3.0 W/（m·K）。增大PS顆粒粒徑，減小填料粒徑以及Si3N4表面改性均利于降低界面熱阻，提高熱導(dǎo)率。采用粉末混合法預(yù)制EP/Si3N4復(fù)合材料［24］，熱壓成型后的材料在φ（Si3N4）為30%，EP粒徑為2 mm時(shí)，熱導(dǎo)率達(dá)1.8 W/（m·K）。這是因?yàn)閷?dǎo)熱粒子環(huán)繞在EP顆粒周圍形成了一種類似“核殼”的特殊結(jié)構(gòu)，降低了形成導(dǎo)熱路徑時(shí)所需的導(dǎo)熱粒子用量，使導(dǎo)熱粒子與基體界面熱阻迅速降低。

3 結(jié)語(yǔ)

Si3N4熱導(dǎo)率與其結(jié)構(gòu)有關(guān)，結(jié)構(gòu)越致密，熱導(dǎo)率越高。聚合物/Si3N4復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨Si3N4用量增加而增加。填料粒徑對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響與其在聚合物基體中的分散方式有關(guān)，在基體中均勻分布時(shí)，大粒徑比小粒徑填料通常更能提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率；而Si3N4以包覆形式圍繞在基體粒子周圍分布，形成類似“核殼”結(jié)構(gòu)時(shí)，在較低填料用量時(shí)可提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率，且熱導(dǎo)率隨Si3N4粒徑增大而減小，隨基體粒子粒徑增大而增大；Si3N4表面改性可提高其在基體的分散性及與基體的相容性，降低界面熱阻，提高復(fù)合材料熱導(dǎo)率；混雜粒徑或混雜粒子填充體系的熱導(dǎo)率優(yōu)于單一粒徑或粒子填充體系的效果。

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Study on thermal conductivity of polymer/Si3N4composites

Zhou Wenying1， Sui Xuezhen1， Yang Zhiyuan1， Dong Lina1， Wang Zijun1， Yan Zhiwei2
（1. School of Chemistry & Chemical Engineering， Xi,an University of Science and Technology， Xi,an 710054， China；2. Xianyang Tianhua Electronic Technology Co.， Ltd.， Xianyang 712000， China）

This paper provides an overview of the latest research progress of thermal conductive Si3N4/ polymer composites and focuses on the dependence of thermal conductivity and other physical properties of Si3N4/ polymer on content， size， and surface modification Si3N4and hybrid filling to provide useful reference for the preparation of high thermal conductive Si3N4/polymer composites. The results show that the thermal conductivity of Si3N4/polymer composite rises with increasing of Si3N4content. Large-size Si3N4helps to improve the thermal conductivity of composites when Si3N4is uniformly distributed in the polymer matrix， while the small-size Si3N4is more effective to improve the thermal conductivity of composites when polymer particles are coated with Si3N4to form a “core-shell”structure. Compared to Si3N4with single size， hybrid filler is more helpful to improve the thermal conductivity of the composites.

thermal conductive polymer； silicon nitride； hybrid filler； surface modification

TQ 322.2

A

1002-1396(2016)01-0084-05

2015-07-28；

2015-10-27。

周文英，男，1971年生，博士，副教授，2007年獲西北工業(yè)大學(xué)材料學(xué)博士學(xué)位，現(xiàn)從事電子功能高分子復(fù)合材料的研究工作。聯(lián)系電話：（029）83856267；E-mail：wyzhou2004@163.com。

陜西省教育廳自然科學(xué)基金（14JK1485），教育部重點(diǎn)科技項(xiàng)目（212175），國(guó)家自然科學(xué)基金（51073180）。