張會杰,吳冰清,徐海俠

(江蘇大學(xué)土木工程與力學(xué)學(xué)院,江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

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氣泡墻對垃圾填埋場黏土襯墊中典型VOCs遷移的影響

張會杰,吳冰清,徐海俠

(江蘇大學(xué)土木工程與力學(xué)學(xué)院,江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

為提高垃圾填埋場防滲襯墊對可揮發(fā)性有機污染物(VOCs)的阻擋效果,在對流-擴散-吸附機理的基礎(chǔ)上,考慮了夾氣泡壓實黏土的固結(jié)變形、VOCs固有生物降解和VOCs氣液相轉(zhuǎn)化效應(yīng),建立了VOCs在夾氣泡的填埋場黏土襯墊系統(tǒng)中的傳輸數(shù)學(xué)模型，并針對某工程實例,利用多物理場有限元數(shù)值軟件對數(shù)學(xué)模型進行求解,研究了填埋場黏土襯墊中典型VOCs的傳輸與轉(zhuǎn)化。結(jié)果表明,夾氣泡形成的蒸汽阻滯作用能在一定程度上延緩VOCs的穿透過程;當封閉氣體為氧氣時,氧氣的存在所促發(fā)的固有生物降解能有效阻斷VOCs的傳輸,且在垃圾填埋場現(xiàn)場常見污染物濃度水平下所需氣泡墻厚度相對較薄。

可揮發(fā)性有機污染物;黏土襯墊;夾氣泡;固有生物降解;蒸汽阻滯

隨著全球經(jīng)濟的發(fā)展和城市化進程的加快,城市生活垃圾的產(chǎn)量也在不斷增加,其造成的環(huán)境污染已經(jīng)成為備受人們關(guān)注的熱點問題。衛(wèi)生填埋是當前主要的生活垃圾處理方法,但填埋過程中及封場后產(chǎn)生的滲濾液中揮發(fā)性有機污染物(volatile organic contaminants,VOCs)含量較高[1],會對垃圾填埋場周圍地下水及土壤造成污染[2-3]。填埋場的防滲材料主要有土工膜[4]和低滲透性的壓實黏土(CCL)或人工黏土(GCL)[5]。陳云敏等[6]給出了垃圾填埋場層狀飽和黏土襯墊中污染物的一維擴散遷移模型,得到了模型的解析解。劉建國等[7]對填埋場的不同防滲配置下的滲濾液及污染物泄漏量進行了計算,發(fā)現(xiàn)污染物一旦穿透黏土襯層, 其泄漏量較為可觀。

通常工況下,垃圾場襯墊黏土層都處于固、液、氣三相同時存在的非飽和狀態(tài)[8]。黏土襯墊壓實過程中，地下水位的波動和土壤中微生物的活動都會在黏土襯墊中產(chǎn)生不連通的封閉氣泡[9]。1997年Fry等[10]分別采用了3種方法在粗砂中引入氧氣:直接注入氣體、注入包含氣體的過飽和水、注入過氧化氫(H2O2)水溶液,在粗砂土中注入H2O2水溶液可以使氧氣在孔隙中的體積分數(shù)達到17%～55%。夾氣泡的存在導(dǎo)致土壤的滲透系數(shù)減小,進而阻礙污染物的傳輸。Marinas等[9]研究發(fā)現(xiàn),土壤中小體積的氣泡能嚴重影響孔隙水壓對外部荷載的響應(yīng);孔隙水壓的變化又會影響孔隙水的流動和溶質(zhì)的對流，同時,當上部垃圾體的自重和地下水位變化時,黏土層孔隙水壓會發(fā)生變化,使其中的封閉氣泡產(chǎn)生壓縮或膨脹。

Zhang等[11]研究了VOCs溶質(zhì)在高飽和壓實黏土襯墊中的對流-擴散、縱向彌散,采用數(shù)學(xué)模型模擬了黏土的壓縮變形對VOCs遷移的影響；為了考慮變形的幾何非線性和黏土滲透、擴散系數(shù)的非線性變化對污染物穿透防滲層移動的影響,擴展得到有限變形數(shù)學(xué)模型[12]。2015年,Zhang等[13]在上述基礎(chǔ)上探討了夾氣泡襯墊中VOCs溶質(zhì)揮發(fā)進入氣泡而形成的蒸汽阻滯(vapor retardation)對VOCs傳輸?shù)挠绊?發(fā)現(xiàn)夾氣泡能有效攔阻黏土襯墊中憎水性VOCs的傳輸,但對親水性VOCs通過襯層的擊穿時間改變不大。同時,填埋場加載引起夾氣泡體積的變化對VOCs的遷移影響甚微,可以忽略。

除對流、彌散、擴散、吸附外,VOCs在黏土中的遷移和演化也會受到其降解的影響[14-15]。Fan等[16]的試驗證實200余種細菌、酵母菌和真菌存在于黏土中，當有足夠氧氣供應(yīng)時,土壤中的多種VOCs可以發(fā)生有氧降解,即固有生物降解(intrinsic biodegradation)。de Vaull[17]研究發(fā)現(xiàn)當氧氣在土壤中的體積分數(shù)水平高于4%時,就足以維持固有生物降解。Laubacher等[18]研究指出建筑物基礎(chǔ)下方土壤中的苯系物濃度隨著氧氣濃度升高而降低,表明固有生物降解與氧氣濃度密切相關(guān)。

筆者在前人研究的基礎(chǔ)上,提出在垃圾填埋場底層黏土襯墊中注入氧氣氣泡,并研究其促發(fā)的固有生物降解對5種典型的VOCs(二氯甲烷(DCM)、1,2-二氯乙烷(DCA)、三氯乙烯(TCE)、苯和甲苯)遷移和轉(zhuǎn)化的影響,并探討氧氣泡墻在垃圾填埋場黏土襯墊中應(yīng)用的可行性。

1 數(shù)學(xué)模型

1.1 概念模型和假設(shè)

在未含封閉氣泡的多孔介質(zhì)中,對流和擴散是溶質(zhì)傳輸?shù)闹饕緩?。黏土中引入封閉夾氣泡后,孔隙水和溶質(zhì)的流動路徑增長、污染物遷移受到阻礙(圖1)。當溶解在孔隙水中的揮發(fā)性有機污染物流經(jīng)夾氣泡時,將會揮發(fā)并進入到氣泡中。揮發(fā)過程持續(xù)進行,直到孔隙水中的污染物濃度和氣體中的污染物濃度達到一定的平衡狀態(tài)。因為氣泡在土層中固定不動,夾氣泡的存在形成對污染物溶質(zhì)遷移的蒸汽阻滯效應(yīng)[19]。

圖1 孔隙尺度下夾氣泡黏土中的滲流概念模型

在建立數(shù)學(xué)模型時,采用小變形假設(shè),認為黏土襯層中可揮發(fā)性有機污染物溶質(zhì)處于常見濃度水平,不會影響土壤和孔隙液體之間的相互作用。鑒于孔隙水的飽和度較高,模型中忽略水-氣界面的蒸汽吸附。考慮到壓實黏土的滲透性較低,假定污染物的吸附和揮發(fā)過程遠快于黏土襯層的固結(jié)過程。相應(yīng)解釋詳見文獻[13]。

1.2 模型公式

考慮夾氣泡構(gòu)成的非飽和性，襯層固結(jié)引起的孔隙水流動、擴散、縱向機械彌散、土顆粒對污染物溶質(zhì)的吸附、蒸汽阻滯和降解反應(yīng)時,黏土襯層中VOCs溶質(zhì)傳輸與演化的一維數(shù)學(xué)模型[13]為

式中:n為土壤孔隙率;ρs為土顆粒的密度;Kd為污染物分散系數(shù);Sr為孔隙水的飽和度;H為溶解的污染物的無量綱形式亨利系數(shù);cl為污染物組分在液體中的濃度;Dm為機械彌散系數(shù);αL為縱向彌散系數(shù);K為滲透系數(shù);ρw為孔隙水初始密度;pe為超孔隙水壓力;n0為初始孔隙率;λ為與污染物半衰期有關(guān)的系數(shù);g為重力加速度;t為時間;z為深度;u為土壤位移。

VOCs的降解在本研究中采用一階模型[20]來表達:

(2)

式中:cg為污染物組分在氣體中的濃度;k1為VOCs在垃圾填埋場襯墊中的一階降解率。需要指出的是,一階降解模型僅僅適用于氧氣供應(yīng)足夠的情形[20]。

襯墊的固結(jié)可以用孔隙水質(zhì)量守恒方程與多孔介質(zhì)動量守恒方程[11]來表示:

(3)

(4)

式中:β為孔隙液體壓縮系數(shù);ν為泊松比;G為土體的剪切模量。

垃圾填埋過程中,黏土襯層的孔隙率隨黏土襯層的固結(jié)而減小,可表達為[11]

(5)

式中n0為初始孔隙率。

滲透系數(shù)與含水量存在冪級數(shù)關(guān)系[12]:

(6)

式中:Ks為飽和土壤中的滲透系數(shù);a為冪指數(shù),對于黏性土壤,a的范圍為2.68～2.78[21]。

2 實例分析

2.1 問題描述

垃圾填埋場壓實黏土復(fù)合襯墊系統(tǒng)主要由滲濾液收集系統(tǒng)(PLCS)、土工膜、壓實黏土層及下方的二次滲濾液收集系統(tǒng)(SLCS)組成(圖2)。選取1 m厚壓實黏土防滲層進行分析,豎向坐標軸的原點位于壓實黏土層頂部,以向下為正。

圖2 垃圾填埋場壓實黏土復(fù)合襯墊防滲系統(tǒng)示意圖

假定垃圾填埋的速度恒定直到達到容量限值。在黏土襯層頂部因設(shè)置有不透水的土工膜,孔隙水流量為零,因此有:

(7)

(8)

式中Q為垃圾載荷加載應(yīng)力。

VOCs溶質(zhì)擴散通過土工膜，在土工膜的上邊界,擴散通量近似為

(9)

式中:DG為土工膜質(zhì)量傳遞系數(shù);cl、cg分別為污染物組分在液體、固體中的濃度;h為土工膜厚度;c0為頂部污染物初始濃度。

在土工膜-黏土交界面,擴散通量為

(10)

式中D為水力擴散系數(shù)。

f(0-,t)與f(0+,t)應(yīng)該相等,所以

(11)

因壓實黏土底部與二次滲濾液收集系統(tǒng)相連,所以底部的超孔隙水壓力和土顆粒位移視為不變,污染物濃度梯度為零,即

(12)

式中L為壓實黏土層厚度。

初始狀態(tài)下,認為黏土襯層內(nèi)超孔隙水壓力、土顆粒位移和污染物濃度為零,即

(13)

采用多物理場耦合有限元軟件COMSOL求解VOCs污染物傳輸方程(1)、襯層固結(jié)方程(3)(4)和邊界與初始條件方程(7)～(13),孔隙度和滲透系數(shù)的變化使用軟件內(nèi)置的函數(shù)功能表達。有限元空間離散時,使用非結(jié)構(gòu)化拉格朗日線性單元。最大的全局單元尺寸為1 cm,并在邊界處進行加密,加密單元的最大尺寸為0.01 cm。時間步長設(shè)定為0.01 a。在數(shù)值試驗時發(fā)現(xiàn)上述離散方法能夠保證計算結(jié)果的精度。

2.2 參數(shù)設(shè)置

假設(shè)垃圾填埋引起的豎向荷載為線性加載,速率為200 kPa/a,加載期t=2 a，其他參數(shù)取值為：土工膜厚度h=1.5 mm,VOCs在土工膜中的擴散系數(shù)DG=1 cm2/a,壓實黏土剪切模量G=1 MPa,黏土滲透系數(shù)K=10-9m/s,黏土初始孔隙率n0=0.4,重力加速度g=9.8 m/s2,孔隙水初始密度ρw=1 000 kg/m3,土顆粒密度ρs=2 600 kg/m3。設(shè)土工膜頂部污染物質(zhì)量濃度c0恒定為10 mg/L。在飽和度為0.8的襯層中,單位體積土壤中氧氣濃度水平約為5.7%,大于4%。由氧氣與VOCs如苯的化學(xué)反應(yīng)數(shù)知,氧氣可以降解18 mg/L質(zhì)量濃度水平的苯(環(huán)境溫度為20℃)。所以針對本實例選取的污染物初始質(zhì)量濃度為10 mg/L的情況,氧氣足夠,一階降解方程適用。

生活垃圾填埋場5種典型VOCs DCM、DCA、TCE、苯(benzene)和甲苯(toluene)有許多相似點,如都有一定的溶解度,在土壤中遷移的能力強,有一定的毒性[22]，其特征參數(shù)見表1,其中分配系數(shù)和擴散系數(shù)來源于相應(yīng)測試地點的表層非飽和深度范圍內(nèi)的實測或?qū)崪y推算數(shù)據(jù),在用于本例中的壓實黏土?xí)r需要作一定的調(diào)整。除了低滲透系數(shù)和次優(yōu)的pH值,Chapelle等[23]認為壓實黏土孔徑小(<0.05 μm)、有效孔隙度低都能大幅度地降低固有生物降解率;Wiedemeier等[24]研究發(fā)現(xiàn),污染物在深層地下土中的一階降解率k1比在淺層土中低大約2到4個數(shù)量級；Hrapovic等[25]在試驗中發(fā)現(xiàn),土壤中固有生物降解對可揮發(fā)性脂肪酸的一階反應(yīng)率為0.019 2 h-1，因此,假設(shè)黏土襯墊固有生物一階降解率是表1中相應(yīng)的淺層土實測降解率的1/10 000。

表1 5種典型VOCs的特征參數(shù)

注:①數(shù)據(jù)來自美國威斯康星州麥迪遜市(Madison)的一個垃圾填埋場[26];②數(shù)據(jù)來自加拿大一個石油化工廠廠區(qū)檢測結(jié)果[20];③其他數(shù)據(jù)都來自于文獻[27]。

2.3 模擬結(jié)果與討論

采用VOCs穿透襯墊的時間為指標來衡量襯墊防滲效果。穿透時間定義為當襯層底部污染物溶質(zhì)濃度c達到某一水平(常取為土工膜頂部濃度c0的1/10)所需要的時間。圖3～5為不同遷移條件下,5種典型VOCs在襯墊底部的濃度隨時間的變化。

圖3 不同的初始飽和度Sr0對DCM、DCA、TCE在含夾氣泡襯層中傳輸?shù)挠绊?/p>

圖4 蒸汽阻滯和固有生物降解作用對苯、甲苯在襯層中傳輸?shù)挠绊?/p>

圖5 不同氣泡墻厚度對苯、甲苯在低氧氣降解率襯層中傳輸?shù)挠绊?/p>

圖3為當夾氣泡不是氧氣時,不考慮黏土中的固有生物降解時DCM、DCA、TCE 3種典型VOCs在初始飽和度分別為0.8和1.0時的傳輸變化進程。由圖3可知,夾氣泡(反應(yīng)為初始飽和度小于1.0)的存在能延緩污染物的穿透,與之前Zhang等[11]的研究一致。在飽和度和分配系數(shù)相同,DCM的亨利系數(shù)比DCA大1個量級,但擴散系數(shù)小于DCA(但仍然處于同一個量級)時,DCM在襯墊底部的濃度比DCA大。這說明擴散系數(shù)對穿透時間的影響要比蒸汽阻滯效應(yīng)明顯。TCE與其他兩種物質(zhì)相比有較大的分配系數(shù)和較小的擴散系數(shù),盡管亨利系數(shù)是DCM的4倍,穿透時間卻更長。與吸附和擴散相比,夾氣泡所引起的蒸汽阻滯效應(yīng)對阻斷效果的影響甚微。

進一步研究苯和甲苯這兩種污染物,在初始飽和度0.8和1.0的情況下不考慮降解,以及在初始飽和度為0.8時考慮夾氧氣泡所所引起的固有生物降解,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,即使不考慮降解作用,在夾氣泡的初始飽和度為0.8時,夾氣泡的存在對苯和甲苯的傳輸有明顯的減緩作用,與圖3的結(jié)果一致。當夾氧氣泡時,氧氣的存在引發(fā)固有生物降解,使污染物在襯層底部的相對濃度遠低于0.1,表明夾氧氣泡能有效地阻止污染物的遷移。

考慮到實際施工過程中注入氣泡可能在頂層和底層的逃逸,夾氣泡只能存在于局部區(qū)域,構(gòu)成氣泡墻。假定氣泡墻以襯層中部為中心,圖5顯示了氣泡墻厚度分別為25 cm和50 cm時苯和甲苯在黏土襯層底部的濃度變化。由圖5可知,氣泡墻厚度越大,對污染物的阻擋作用越明顯。即使將苯和甲苯的固有生物降解率縮小為表層土實測值的1/10 000,當氣泡墻厚度達到50 cm時,也足以使襯墊底部的污染物相對濃度不超過原頂部濃度的1/10。

假設(shè)在黏土層中間L/2處,存在一層0.5 m厚的氣泡墻,則氣泡墻位置介于深度為0.25～0.75 m之間。圖6為初始飽和度為0.8時,苯在填埋場黏土襯墊中1 a、5 a、30 a的相對濃度分布。由圖6可知,t=5 a和t=30 a的污染物濃度沿深度的分布曲線重合,表明濃度在第5年時基本達到穩(wěn)定;在氣泡墻的下半部,相對濃度已經(jīng)遠低于1/10,可以認為0.5 m厚的反應(yīng)性氣泡墻已經(jīng)有效限制了苯的穿透。

圖6 苯在不同深度上的濃度水平

3 結(jié) 論

a. 不同黏土襯層孔隙水的初始飽和度對污染物在防滲襯墊中的傳輸過程有影響,即使不考慮VOCs的固有生物降解,氣泡的存在也能阻礙污染物在襯墊底部的穿透。

b. 污染物在壓實黏土中的傳輸和變化過程中,土壤顆粒的吸附對VOCs的阻斷作用比夾氣泡所引起的蒸汽阻滯效果更明顯。

c. 當防滲襯墊中引入氧氣氣泡時,所引發(fā)的固有生物降解作用可以有效降解襯層中的VOCs。若壓實黏土固有生物降解反應(yīng)率為表層土實測降解率的1/10 000,50 cm厚的氣泡墻可使底部穿透的污染物相對濃度在1/10以內(nèi),表明反應(yīng)性氣泡墻在改善垃圾填埋場服役性能方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

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Effects of bubble wall on migration of representative VOCs through clay liners of landfill

//ZHANG Huijie, WU Bingqing, XU Haixia

(FacultyofCivilEngineeringandMechanics,JiangsuUniversity,Zhenjiang212013,China)

To improve the performance of a clay liner in blocking the volatile organic contaminants (VOCs) at the bottom of a landfill, a mathematical model intended to study the migration of VOCs through the clay liner with bubbles was established based on the convection-diffusion-adsorption mechanism.Other mechanisms, including consolidation deformation of the clay liner with disconnected bubbles, intrinsic biodegradation of VOCs, and transferring of VOCs between the liquid and solid phases, were integrated in the newly proposed model. Using an actual project as an example, the mathematical model was solved with a finite element software for multiple physical fields, and the transfer and transformation of representative VOCs through the clay liner were investigated. The results show that the retardation effect of vapor formed by the trapped bubbles can impede the break of typical VOCs through the clay liner to some extent. In particular, when the gas in the bubbles is oxygen, significant intrinsic biodegradation of VOCs due to the presence of oxygen can efficiently block the VOCs, and the bubble wall layer is relatively thin under common concentration conditions of pollutants in landfills.

volatile organic contaminants; clay liner; trapped gas bubbles; intrinsic biodegradation; vapor retardation

10.3880/j.issn.1006-7647.2016.06.014

國家自然科學(xué)基金(51308259);江蘇省高校自然科學(xué)研究項目(13KJB610004);江蘇大學(xué)高級人才基金(14JDG023)

張會杰(1980—),男,副教授,博士,主要從事滲流力學(xué)與環(huán)境土工研究。E-mail:frank071@163.com

TV443

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1006-7647(2016)06-0075-05

2015-10-13 編輯：鄭孝宇)