徐靜安　彭東輝

技術講壇

第六講均勻設計應用案例解讀

徐靜安彭東輝

案例取自《正交與試驗設計》2001版。在專業(yè)知識指導下，選定考察的變量因子及其范圍，那么如何合理選擇均勻設計表？如何安排變量水平？如何正確控制、記錄實驗條件？......如何進行中心化變換回歸建模？如何追加、拓展實驗？

自2013年以來，筆者有幸對吳向陽、彭東輝兩位教授帶教的在讀研究生的研究課題以及該專業(yè)組從事的超導基帶表面電化學精飾研究、甲醇汽油防腐蝕研究有過長期的接觸，幾乎每周都有討論、溝通。彭東輝教授及其專業(yè)組成員積極學習、應用均勻設計等數(shù)理統(tǒng)計知識及數(shù)據(jù)處理技術，在研發(fā)工作中已經(jīng)取得了初步成績，涉及該案例的若干知識點，也得到了有效的應用。為此，我們合作進行本案例的解讀。

案例：在某化工的合成工藝中，為了提高產(chǎn)量，試驗者選了3個因素：原料配比(x1)，某有機物的吡啶量(x2)和反應時間（x3），每個因素均選取了7個水平：

原料配比(%)：1.0，1.4，1.8，2.2，2.6，3.0，3.4

吡啶量(mL)：10，13，16，19，23，,25，28

反應時間(h)：0.5，I.0，1.5，2.0，2.5，3．0，3.5

選用均勻設計U7(73)見表1，實驗結果見表2。

表1　 U7(73)

在作回歸建模時，將自變量中心化。

表2　化工試驗方案和相應收率

考慮二次模型

運用篩選變量的回歸技術，得

統(tǒng)計模型的方差分析見表3。

y的極大值不難求得，當x1=3.4，x3=3.5時，y=91. 87%達到極大值。在x1=3.4，x2=19，x3=3.5追加了3次試驗，相應的收率分別為91.05%，92.11%，91.53%，其均值91.56%與預報值相距很近，因此模型比較符合實際情形。

1　關于變量水平值的排列

變量水平值應該按單調(diào)增或單調(diào)減排列。該案例水平值采用單調(diào)增排列，如原料配比%，水平值1.0，1.4，1.8，......3.4。不能隨意地1.0，1.8，1.4，...... 3.4，把1.8作為2水平放在1水平1.0和3水平1.4之間。這樣安排將增加均勻設計表的不均勻性D值，影響模型的穩(wěn)定性。

2　關于變量水平間的步長

變量水平間可以采用等步長，也可以采用不等步長。在專業(yè)知識及探索試驗指導下，變化劇烈的區(qū)域步長小，平穩(wěn)區(qū)域步長大，對建模更有利。

表3　化工試驗的方差分析表(SAS輸出)

3　關于水平值的設定和實際操作的偏差

均勻設計變量的每個水平只做一次實驗，所以具體實驗時要如實記錄實驗時的水平值。如表2第3號實驗x3設計反應時間為3．0 h，由于種種原因它只要在前后步長的1/2范圍內(nèi)波動，就如實記錄。即實際操作是3．1 h，記錄并用于統(tǒng)計建模，反而能減少誤差。這對反應溫度、壓力、微量滴加等難以控制的場合很有實際應用意義。

4　關于均勻設計表的選擇

由于該案例應用在20世紀90年代，均勻設計法還處于不斷完善階段。按現(xiàn)在的觀點，盡量選用帶*號的均勻設計表。見表4～7。

表4　 U7（74）

表5 U7（74）的使用表

因素數(shù)列號D 2 1 3 0 . 2 3 9 8 3 1 2 3 0 . 3 7 2 1 4 1 2 3 4 0 . 4 7 6 0

每張均勻設計表都配有相應的使用表。從表4的U7(74)安排考察3個因素。不均勻性D=0．372 1；表6的(74)考察3個因素。不均勻性D=0．213 2。我們應選用帶*號、且D≤0．3的均勻設計表。

表6　（74）

表6?。?4）

1 2 3 4 1 1 3 5 7 2 2 6 2 6 3 3 1 7 5 4 4 4 4 4 5 5 7 1 3 6 6 2 6 2 7 7 5 3 1

表7?。?4）的使用表

表7?。?4）的使用表

因素數(shù)列號D 2 1 3 0 . 1 5 8 2 3 1 2 3 0 . 2 1 3 2

5　關于均勻設計表實驗次數(shù)的選擇

在試驗設計時，需考察的變量因子相對剛性，而水平數(shù)通過改變間隔步長則相對彈性。由于受變量范圍及儀表控制精度限制，各變量水平數(shù)不同的混合均勻設計，另行討論。

本文案例是變量等水平的案例。因為均勻設計的變量水平數(shù)決定了實驗次數(shù)，針對案例考察了3個變量可供選擇的均勻設計方案，有(64)表、(74)表以及(85)表等，表8～9為(85)及其使用表。

筆者推廣應用的體會：

（1）如果新的研究領域、新的實驗平臺、選試驗次數(shù)大一些的均勻表，不致于某一次實驗誤差，對統(tǒng)計建模影響的太大；

（2）做過單因素考察的探索實驗，可選用小一些的均勻表；

（3）本文案例考察變量數(shù)m=3，用二次多項式擬合建模：

表8?。?5）

表8?。?5）

1 2 3 4 5 1 1 2 4 7 8 2 2 4 8 5 7 3 3 6 3 3 6 4 4 8 7 1 5 5 5 1 2 8 4 6 6 3 6 6 3 7 7 5 1 4 2 8 8 7 5 2 1

表9?。?5）的使用表

表9　（85）的使用表

因素數(shù)列號D 2 1 3 0 . 1 4 4 5 3 1 3 4 0 . 2 0 0 0 4 1 2 3 5 0 . 2 7 0 9

回歸方程可能形成9項變量，一般估計通過逐步回歸有1/3～1/2顯著變量項進入模型，即模型顯著變量項可能占有自由度的3～5。大家知道，F(xiàn)檢驗誤差自由度為1是不敏感的，希望誤差自由度≥2～3。這樣就要求選用的均勻設計表有5～8個自由度。而均勻設計表的自由度是f=實驗次數(shù)N－1。所以要選用實驗次數(shù)大一些的均勻表。綜上分析，從應用角度建議選擇均勻表實驗次數(shù)N=2～2．5m。

6　關于隨機化方法決定實驗次序

由于化工實驗可能存在時間周期長，隨著時間延續(xù)，環(huán)境溫度、濕度升高或降低；高壓氣體鋼瓶使用中氣體含H2O量增加；實驗原料輕度氧化；配制溶液少量沉淀；陳化時間拉長；菌種有可能退化．．．．．．。

均勻設計表中往往有第一列變量因子水平排列和序號是一致的，有的表還有最后一列的排列是完全相反的。如本文案例表2，按試驗的自然序號進行實驗，自然序號與x1水平序號相同，上述討論的“隨著時間延續(xù)，環(huán)境溫度、濕度升高或降低；高壓氣體鋼瓶使用中氣體含H2O量增加；實驗原料輕度氧化；配制溶液少量沉淀；陳化時間拉長；菌種有可能退化．．．．．．”都會混雜到x1變量因子中去，因此使分析失真。

表10　(94)

表10　(94)

1 2 3 4 1 1 3 7 9 2 2 6 4 8 3 3 9 1 7 4 4 2 8 6 5 5 5 5 5 6 6 8 2 4 7 7 1 9 3 8 8 4 6 2 9 9 7 3 1

表11　(94)的使用表

表11　(94)的使用表

因素數(shù)列號D 2 1 3 0 . 1 5 8 2 3 1 2 3 0 . 2 1 3 2

7　關于直觀分析實驗結果

本案例表2以第4號實驗收率y=81．95%為最高。由于均勻設計在研究考察的多維空間范圍內(nèi)，代表性地均勻布點，一般會出現(xiàn)接近研究期望的“好點”。再通過回歸分析處理數(shù)據(jù)，尋求優(yōu)化點。如果沒有出現(xiàn)接近研究期望的“好點”，就要從專業(yè)上重新審查所選變量因子及其范圍的合理性。

8　關于回歸分析

均勻設計的數(shù)據(jù)處理需要采用回歸分析。回歸分析時，為什么常常采用二次多項式擬合？如何采用逐步回歸篩選變量？如何評價回歸模型統(tǒng)計上的顯著性？由于篇幅關系，在此不再展開，請閱讀本刊2016年第5期刊登的第一講——統(tǒng)計模型的假定和變量水平的設定；2016年第8期刊登的第四講——回歸分析中的變量篩選技術及統(tǒng)計檢驗。

9　關于自變量中心化處理

在二次多項式擬合時，一些著作均提出要對自變量進行中心化處理，但在同一本著作的其他案例中沒有進行中心化處理，亦取得較好的統(tǒng)計建模效果。筆者從應用角度理解，在自變量數(shù)據(jù)中心化處理后有利于提高矩陣運算的計算精度，有利于提高統(tǒng)計模型的預報穩(wěn)定性。針對本文案例，李志剛碩士研究生用DPS軟件進行自變量非中心化、中心化處理的對照計算分析。

（1）非中心化計算

計算用數(shù)據(jù)，見表2。

結果見表12。

表12　非中心化計算結果

（2）中心化計算

計算用數(shù)據(jù)，見表13。

結果見表14。

上述非中心化，中心化計算結果表明，均通過回歸分析各項統(tǒng)計檢驗，具有顯著性意義。也就是說，對同一批研究數(shù)據(jù)，自變量的非中心化、中心化處理回歸模型的擬合效果都不錯，甚至非中心化的某些統(tǒng)計指標稍好些。上述中心化變換案例用SAS軟件計算，本文用DPS軟件計算，結果完全一致。

表13　中心化計算用數(shù)據(jù)

非中心化計算和中心化計算的最大差異，一是統(tǒng)計模型的構成，非中心化計算進入模型的交互作用項為x1x2；中心化進入模型的交互作用項為x1x3。二是由此引起的最高指標時各個因素組合及y有明顯不同，非中心化計算預報優(yōu)化值y=86.57%,而中心化計算預報優(yōu)化值y=91.95%。也就是兩種計算擬合效果均有統(tǒng)計上顯著意義的基礎上，非中心化計算可能丟失預報更優(yōu)的優(yōu)化點信息，值得引起重視。

從回歸分析計算角度，及本案例中心化計算優(yōu)化點預報被驗證實驗驗證說明，二次多項式回歸的自變量中心化變換是科學、合理的。

10　關于回歸模型的殘差診斷

回歸模型的殘差分析現(xiàn)在受到了重視，限于本文篇幅，可查閱相關著作，如《六西格碼管理統(tǒng)計指南——MINITAB使用指導》。

11　關于不顯著變量的分析

原文案例采用自變量中心化變換進行二次多項式統(tǒng)計建模，模型中沒有出現(xiàn)x2，即統(tǒng)計檢驗不顯著。從專業(yè)角度，吡啶是許多有機物的優(yōu)良溶劑，并能溶解許多無機鹽類，是一些有機反應的常用溶劑。但其蒸汽與空氣混合物的爆炸極限為1.8%～12.4%（體積）。x2統(tǒng)計檢驗不顯著，沒有進入y=F（x）的統(tǒng)計模型，并非y和x2無關，而是表示x2在實驗范圍內(nèi)10～28mL內(nèi)，對收率y的影響不顯著，在實驗范圍內(nèi)可隨機取值。

12　關于驗證實驗

對于工程型研究，對選定的“好點”或推薦的優(yōu)化點，進行驗證實驗這是很重要的研究環(huán)節(jié)。原文案例自變量中心化變換統(tǒng)計建模后，推薦預報的優(yōu)化工藝組合，經(jīng)過三次重復驗證實驗，平均值為91.56%。驗證試驗三次比較規(guī)范。

原文案例認為：“其均值91.56%與預報值相距很近，故模型比較符合實際情形”。那么預報值和驗證值二者“相距很近”如何判斷呢？

按數(shù)理統(tǒng)計要求，驗證值在預報值±2.5S范圍內(nèi)，屬于“相距很近”，正常。也有文章報道，按不同專業(yè)的要求，驗證值和預報值相對偏差控制在約5%。

現(xiàn)在問題又轉(zhuǎn)化到如果驗證實驗和預報值“相距甚遠”，不符合“相距很近”又怎么辦呢？重新安排實驗，廢掉已做的實驗，工作量不小?？紤]其他模型又缺乏“好點”方向。

相關資料未作展開討論。按筆者推廣應用中實踐體會，模型具有學習、修正的潛力。具體操作方法是把驗證實驗作為NO.8組實驗和案例(74)7組數(shù)據(jù)一起，進行回歸建模，產(chǎn)生新的優(yōu)化預報值，再進行驗證。序貫進行，修正2～3次就能得到期望的結果，如果仍然“相距甚遠”，則需要從專業(yè)上，實驗平臺、實驗設計及數(shù)據(jù)處理上重新審查研究工作。

由于計算機和數(shù)據(jù)處理軟件的普及，對于預報值和驗證值“相距很近”,驗證通過的案例，筆者建議把驗證實驗作為NO.8組實驗，對原統(tǒng)計模型作進一步完善。DPS軟件計算用數(shù)據(jù)見表15，結果見表16。

表15　 DPS軟件計算用數(shù)據(jù)

表16　 DPS軟件計算結果

計算結果表明，統(tǒng)計模型得到了完善，預報指標穩(wěn)定。

13　關于追加實驗

在一輪試驗設計和數(shù)據(jù)處理后，有多種情況需要追加試驗。本文僅結合案例解讀進行追加實驗的方案。

原文案例通過對統(tǒng)計建模判斷x1、x3優(yōu)化點已在實驗范圍界面，需界面拓展，追加實驗，探索更優(yōu)空間。其實對多因素統(tǒng)計模型預報最高指標時，已給出實驗范圍界面值，由此可作判斷。

原文案例對x1、x3界面拓展，追加試驗，建議選用U4(42)均勻表。一則在均勻設計不能推薦此類小表，不均勻性D值較大。最主要的問題是追加實驗的數(shù)據(jù)不能和原設計U7(73)的數(shù)據(jù)一起統(tǒng)計建模，數(shù)據(jù)利用率不高。

筆者建議在原設計的基礎上，引入序貫設計概念進行界面拓展，追加實驗。結合本案例，設計操作如表17所示。即把x1、x3界面拓展的水平值填入原設計表NO.4、NO.7的空白處，仍保持試驗設計的均勻性。作為追加的實驗條件，所得結果為NO.8、NO. 9，可以和原U7(73)數(shù)據(jù)一起統(tǒng)計建模。

表17　設計操作數(shù)據(jù)

推廣應用的實踐證明，此拓展方法盡管專著中沒有展開討論，但實際應用效率很高，效果很好。