劉天奇, 王嘉駿, 馮連芳

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新結(jié)構(gòu)氣液相并流鼓泡塔式反應(yīng)器流動(dòng)特性與CFD模擬

劉天奇, 王嘉駿, 馮連芳

(化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(浙江大學(xué)),浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院, 浙江杭州 310027)

構(gòu)建了一種新型結(jié)構(gòu)的氣液相并流多級(jí)鼓泡塔式反應(yīng)器，具有單層液相混合均勻、軸向返混小的特點(diǎn)，適用于慢反應(yīng)以及對(duì)傳質(zhì)要求較高的情況。采用基于雙流體歐拉模型的計(jì)算流體力學(xué)方法，能夠準(zhǔn)確模擬反應(yīng)器內(nèi)部的氣液兩相流動(dòng)特性、液相混合特性與停留時(shí)間分布特性，與冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符。此反應(yīng)器在寬泛的操作范圍內(nèi)均能正常運(yùn)作，整塔氣液并行流動(dòng)穩(wěn)定；塔板壓降較低，維持在0.2 KPa左右；多釜串聯(lián)虛擬級(jí)數(shù)在3~3.4。

計(jì)算流體力學(xué)；鼓泡塔；停留時(shí)間分布；流體動(dòng)力學(xué)；多相流

1 前 言

氣液反應(yīng)作為化學(xué)工業(yè)中常見的反應(yīng)體系，常用反應(yīng)器有板式反應(yīng)器、鼓泡反應(yīng)器、噴霧反應(yīng)器、填料塔反應(yīng)器等[1]。其中鼓泡反應(yīng)器具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、持液量大、傳質(zhì)傳熱好、容易操作、床層壓降較小等優(yōu)點(diǎn)，適用于緩慢化學(xué)反應(yīng)和高度放熱的場(chǎng)合[2]，近年在化工領(lǐng)域?qū)ζ涞难芯恳延泻芏郲3~8]。針對(duì)縮聚反應(yīng)，反應(yīng)中小分子能否快速有效脫除對(duì)反應(yīng)效率以及產(chǎn)品性能都有很大影響[9~10]。以最常見的聚酯PET生產(chǎn)為例，經(jīng)典的三釜、五釜工藝流程中，強(qiáng)化傳質(zhì)，提高反應(yīng)效率是其反應(yīng)器設(shè)計(jì)的重要理念[11~14]。但是聚酯生產(chǎn)通常采用的是多個(gè)串聯(lián)的機(jī)械攪拌釜，存在能耗大，維修、投資費(fèi)用高的缺點(diǎn)。針對(duì)傳統(tǒng)工藝的缺陷，杜邦公司率先提出了用多級(jí)靜態(tài)塔式的鼓泡反應(yīng)設(shè)備來降低能耗[15]。但其采用的氣液逆流操作，一方面不可避免的液相返混對(duì)產(chǎn)品分子量分布產(chǎn)生不利影響，另一方面氣速的變動(dòng)可能造成液泛等不正常操作限制了提高氣速以增強(qiáng)攪拌混合及強(qiáng)化傳質(zhì)的效果。

為了克服氣液逆流存在的缺點(diǎn)，強(qiáng)化反應(yīng)器內(nèi)部氣液傳質(zhì)過程。設(shè)計(jì)了一種氣液并流的新結(jié)構(gòu)多級(jí)溢流塔式鼓泡反應(yīng)器，其獨(dú)特的氣體分布器與塔板結(jié)構(gòu)能有效防止液泛等不正常操作狀態(tài)的發(fā)生，適用于縮聚流程中反應(yīng)體系黏度不高的酯化階段。但是現(xiàn)在對(duì)鼓泡塔的研究多是針對(duì)高徑比(/）在5~10的普通鼓泡塔，其氣體分布器對(duì)鼓泡塔內(nèi)流型的影響可以忽略[16~18]。本文設(shè)計(jì)的多級(jí)鼓泡塔式反應(yīng)器中單個(gè)塔盤的高徑比很小，屬于研究較少的淺層鼓泡塔。本文就該新結(jié)構(gòu)反應(yīng)器的流體力學(xué)特性及停留時(shí)間分布等方面進(jìn)行了初步研究，采用冷模實(shí)驗(yàn)與CFD數(shù)值模擬相結(jié)合的方式，為該類反應(yīng)器設(shè)計(jì)放大提供參考。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

采用有機(jī)玻璃加工得到的塔式反應(yīng)器，內(nèi)部由3個(gè)尺寸和結(jié)構(gòu)一樣的淺層鼓泡塔盤串聯(lián)而成，其中反應(yīng)器塔高為600 mm，外筒半徑為180 mm，內(nèi)部圓形塔板半徑為145 mm，每層塔板高度為55 mm，塔板間距為95 mm。為了增強(qiáng)鼓泡對(duì)液相的攪拌作用，強(qiáng)化塔板內(nèi)部液體循環(huán)，采用了多根氣體管道組成的氣體分布器，見圖1。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置及塔板結(jié)構(gòu)

實(shí)驗(yàn)采用自來水作為液體介質(zhì)，經(jīng)過閥門、轉(zhuǎn)子流量計(jì)從塔頂液相入口通入反應(yīng)器，從上到下逐級(jí)溢流?？諝庥蓧嚎s機(jī)經(jīng)減壓閥、緩沖罐并經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)計(jì)量，從塔頂氣相入口進(jìn)入反應(yīng)器，通過每層塔板中多管氣體分布器進(jìn)行鼓泡，從而達(dá)到穩(wěn)定的氣液并行操作。為保證介質(zhì)黏度以及停留時(shí)間分布測(cè)定實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性，實(shí)驗(yàn)介質(zhì)溫度控制在20℃左右。

2.2 停留時(shí)間分布測(cè)定

采用“脈沖注入法”對(duì)停留時(shí)間及分布進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)定。實(shí)驗(yàn)物料采用自來水，自來水溫度在(20±1)℃。實(shí)驗(yàn)的氣速和液速均由入口處安裝的轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制。流動(dòng)穩(wěn)定后，在液相入口處瞬時(shí)注入3 mL已知濃度的KCl水溶液作為示蹤劑，同時(shí)檢測(cè)出口處液相電導(dǎo)率，數(shù)據(jù)記錄間隔為30 s，得到()，換算成()。從而得到停留時(shí)間分布密度函數(shù)()。繼而通過計(jì)算得到離散形式的平均停留時(shí)間，實(shí)驗(yàn)結(jié)果部分采用無因次化的對(duì)比時(shí)間以及無因次時(shí)間分布密度函數(shù)()進(jìn)行討論，同時(shí)通過虛擬級(jí)數(shù)來表征停留時(shí)間特性。可由式(1)得到。

對(duì)于穩(wěn)定流動(dòng)，理論平均停留時(shí)間還可以用式(2)計(jì)算得到。

其中為反應(yīng)器內(nèi)液相體積，m3；0為液相流量，L×h-1；為平均氣含率。

2.3 氣含率和塔板壓降測(cè)定

本實(shí)驗(yàn)采用靜壓差法[19]測(cè)定單層溢流塔板內(nèi)的平均氣含率。待流動(dòng)穩(wěn)定，瞬時(shí)關(guān)閉氣體與液體的入口閥，塔盤內(nèi)液體靜止形成穩(wěn)定易測(cè)量的清液位高度，避免了鼓泡情況下液面不穩(wěn)對(duì)測(cè)量帶來的誤差。采用U型壓差計(jì)來測(cè)量塔內(nèi)不同位置的壓力，由簡(jiǎn)單的數(shù)據(jù)處理得到單層塔板的壓力降。

3 CFD數(shù)值模擬對(duì)象及計(jì)算方法

本文利用商業(yè)CFD軟件FLUENT對(duì)反應(yīng)器中的流場(chǎng)進(jìn)行模擬。根據(jù)反應(yīng)器的幾何對(duì)稱性，選取反應(yīng)器的1/6作為計(jì)算域。經(jīng)過網(wǎng)格無關(guān)性檢驗(yàn)，認(rèn)為當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量為454238時(shí)計(jì)算快且準(zhǔn)確，計(jì)算域以第二層塔板為例，如圖2所示。

圖2 計(jì)算域及網(wǎng)格劃分

對(duì)于文中的多級(jí)鼓泡塔式反應(yīng)器，整個(gè)體系的氣含率較高，用Euler-Euler雙流體模型更加合適[20]。忽略升力、湍流擴(kuò)散力以及虛擬質(zhì)量力。Euler-Euler雙流體模型的基本控制方程見式(3)和(4)：

第相的連續(xù)性方程：

第相的動(dòng)量方程：

關(guān)于湍流模型選擇，有研究表明標(biāo)準(zhǔn)湍流計(jì)算模型計(jì)算出來的結(jié)果與實(shí)際情況較為符合[21]。同時(shí)考慮到標(biāo)準(zhǔn)模型計(jì)算穩(wěn)定性好，因此文中湍流模型也采用該模型。標(biāo)準(zhǔn)模型中的系數(shù)使用Launder和Spalding的推薦值：μ= 0.09，k= 1.00，z= 1.30，z1= 1.44，z2= 1.92[22]。采用FLUENT自帶的標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)對(duì)近壁面進(jìn)行處理[23]。對(duì)于邊界條件，氣體與液體入口均為速度入口，出口為壓力出口，壁面設(shè)定為無滑移邊界。壓力-速度耦合采用SIMPLEC算法。模擬物料為水，其具體參數(shù)為密度998.2 kg×m-3，黏度為0.001 Pa·s。模擬采用瞬態(tài)計(jì)算，時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)置為0.005 s。分散相氣體采用均一氣泡尺寸，由實(shí)驗(yàn)觀測(cè)數(shù)據(jù)，設(shè)置氣泡直徑為0.02 m。

4 結(jié)果與討論

4.1 流動(dòng)特性

以液相流量l= 40 L×h-1，氣相流量g=1 m3×h-1為例，結(jié)合圖3 CFD模擬結(jié)果與冷模實(shí)驗(yàn)觀察，可以得到反應(yīng)器中的流動(dòng)狀況：每層塔板上都積蓄了液體，從每層塔板頂部邊緣溢流出來的液體通過相鄰上下兩層塔板的中間層匯集到位于中心處的液體通道流動(dòng)到下一層塔板內(nèi)，從而達(dá)到相鄰塔板的串聯(lián)。與此同時(shí)氣體通過伸入到塔板內(nèi)部氣相管道進(jìn)行鼓泡，攪動(dòng)塔板內(nèi)部的液體促進(jìn)液相混合。繼而同塔板邊緣溢流出來的液體一樣進(jìn)入兩層塔板中間的氣液分離空間，進(jìn)入貫穿到下層塔板內(nèi)的氣體通道進(jìn)行下一輪鼓泡，最后與液體一同從塔底出口流出，從而完成整個(gè)氣液并行流動(dòng)。

圖3 液相體積分率云圖

從圖4塔板內(nèi)垂直和水平方向液相速度矢量以及流線的剖面圖中可以發(fā)現(xiàn)，液體在塔板內(nèi)部空間里存在水平以及豎直方向的循環(huán)流動(dòng)，這是由于相對(duì)高速度的氣體流動(dòng)鼓泡所引起的。從圖4(a)水平剖面圖中可以清楚地看到整個(gè)塔板上的液體都有循環(huán)流動(dòng)，不存在流動(dòng)死區(qū)。圖4(b)是豎直方向的流線圖，可以發(fā)現(xiàn)氣體管道附近的液體具有較大的速度，這部分液體被氣體直接帶動(dòng)至液面再回流至底部形成強(qiáng)烈循環(huán)流動(dòng)，其他液相區(qū)域受到此強(qiáng)烈液體循環(huán)的誘導(dǎo)，形成了遍布塔板的循環(huán)流動(dòng)區(qū)。

圖4 塔板內(nèi)液相速度矢量及流線圖

對(duì)于高分子縮聚反應(yīng)，為了保證液體在塔板內(nèi)有足夠的反應(yīng)停留時(shí)間，液體反應(yīng)物的流量是比較小的，如果沒有外部刺激，靜態(tài)塔板內(nèi)部的混合很弱，從而影響反應(yīng)效率。此時(shí)適量氣體鼓泡操作能夠強(qiáng)化塔板內(nèi)的液體循環(huán)混合，保證了液相反應(yīng)物在塔板內(nèi)有較高的反應(yīng)效率。

4.2 平均氣含率和塔盤壓降

實(shí)驗(yàn)測(cè)量了不同氣液入口條件下塔盤的平均氣含率，從圖5可以看出隨著氣體流量的增加，塔盤的平均氣含率也隨之上升，這反映了氣體在塔盤內(nèi)的鼓泡攪拌也不斷增強(qiáng)，對(duì)液相的混合效果也會(huì)提高。同一氣速下，當(dāng)液速增加時(shí)，塔盤平均氣含率稍許下降，但增幅不大，這說明氣含率對(duì)液體流速并不敏感。

圖5 通氣量對(duì)塔板平均氣含率的影響

從反應(yīng)器設(shè)計(jì)角度出發(fā)，為避免出現(xiàn)高通氣量時(shí)塔板壓降急劇上升的不良操作狀態(tài)，不使用結(jié)構(gòu)復(fù)雜的鼓泡管道而采用氣體流動(dòng)阻力損失較小的簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)氣體管道，其干板壓降很小。推測(cè)測(cè)量得到的單層塔板壓降主要是氣體克服鼓泡出口至液面這段液體層產(chǎn)生的，由此根據(jù)氣含率數(shù)據(jù)可以計(jì)算得到不同通氣量條件下的理論塔板壓降。從圖6可以看到塔板壓降的測(cè)量值與理論計(jì)算值的變化趨勢(shì)是一致的，塔盤壓降隨著通氣量的增大而有所下降，但總體保持在200 Pa左右。說明該反應(yīng)器在不同氣速下均能保持穩(wěn)定的塔板壓降。

圖6 實(shí)驗(yàn)測(cè)量與理論計(jì)算塔板壓降比較

4.3 停留時(shí)間分布

圖7是不同液速下模擬與實(shí)驗(yàn)得到的RTD曲線的對(duì)比圖，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果匹配，但是表1中模擬得到的平均停留時(shí)間與實(shí)驗(yàn)值略有偏差，這可能是由于示蹤劑加入位置不同造成起始時(shí)間不同造成的。從表1中還可以看出當(dāng)氣速保持1 m3×h-1不變，液速變化時(shí)，平均停留時(shí)間也隨之變化，但是虛擬級(jí)數(shù)能始終維持在3.1~3.4左右。不同氣速下停留時(shí)間分布密度函數(shù)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖8，從圖中可以看出當(dāng)液速保持30 L×h-1，隨著氣速上升，停留時(shí)間分布曲線整體形狀上沒有太大差異，但是RTD 曲線的對(duì)稱性有所減弱，返混程度增強(qiáng)，相對(duì)的更傾向于全混流，虛擬級(jí)數(shù)減小，值見表1。

圖7 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與CFD 模擬RTD 結(jié)果比較

表1 多釜串聯(lián)模型參數(shù)

①-CALwas obtained by formula (2)

圖8 不同氣速下的停留時(shí)間分布曲線

4.4 液相混合

為進(jìn)一步探究塔盤內(nèi)部液相混合狀態(tài)，驗(yàn)證CFD模擬的準(zhǔn)確性，模擬了示蹤劑在塔盤內(nèi)的運(yùn)動(dòng)混合情況，并與實(shí)驗(yàn)拍攝結(jié)果對(duì)比。塔盤液相混合實(shí)驗(yàn)與停留時(shí)間分布測(cè)定方法類似，待流動(dòng)穩(wěn)定后，于示蹤劑加入口注入3 mL羅丹紅B溶液示蹤，用相機(jī)攝錄整個(gè)混合過程。圖9是在液相流量l= 30 L×h-1，氣相流量g= 1 m3×h-1的條件下從加入示蹤劑開始經(jīng)過2、6、8、10 s的照片與相應(yīng)時(shí)刻的模擬結(jié)果對(duì)比。發(fā)現(xiàn)示蹤劑進(jìn)入塔盤后，首先跟隨液相朝徑向運(yùn)動(dòng)一定距離，2 s后隨著液相循環(huán)進(jìn)入到液相主體，直至6 s到達(dá)氣體鼓泡管道附近。之后穿過湍動(dòng)最劇烈的鼓泡區(qū)運(yùn)動(dòng)到塔盤邊緣一共需要10 s左右，塔盤內(nèi)由于氣路強(qiáng)烈湍動(dòng)帶動(dòng)的液相混合情況良好。其運(yùn)動(dòng)軌跡符合圖4速度矢量圖，并在不同時(shí)刻下模擬得到的示蹤劑運(yùn)動(dòng)位置與拍照得到的基本一致。

圖9 混合實(shí)驗(yàn)拍照與CFD 模擬結(jié)果對(duì)比

5 結(jié) 論

對(duì)于酯化、縮聚等具有長(zhǎng)停留時(shí)間、可逆、多級(jí)數(shù)以及對(duì)傳質(zhì)要求比較高的反應(yīng)，由于傳統(tǒng)工藝一般采用多個(gè)機(jī)械攪拌釜串聯(lián)的形式，能耗高，反應(yīng)效率低的缺點(diǎn)不可避免。從概念設(shè)計(jì)與CFD計(jì)算的基礎(chǔ)出發(fā)，構(gòu)建了一體化的多級(jí)氣液相并流塔式反應(yīng)器，適用于反應(yīng)體系黏度較低的情況，具有能耗低，反應(yīng)效率高，無動(dòng)設(shè)備，操作彈性大等優(yōu)點(diǎn)。通過冷模實(shí)驗(yàn)與CFD模擬相結(jié)合的方法，探究了該反應(yīng)器的可行性和可控性。結(jié)論如下：

(1) 在比較寬泛的氣液進(jìn)口流量變化范圍內(nèi)，反應(yīng)器內(nèi)氣液并行從塔頂逐級(jí)流動(dòng)到塔釜，流動(dòng)狀態(tài)穩(wěn)定，操作彈性大。

(2) 在正常操作條件下，塔頂空氣通過氣體管道自上而下于每層塔盤內(nèi)部鼓泡，各個(gè)塔盤由于氣體的劇烈鼓泡而達(dá)到充分混合，由停留時(shí)間分布實(shí)驗(yàn)以及模擬計(jì)算可以得到由3層塔盤串聯(lián)而成的反應(yīng)器整體虛擬級(jí)數(shù)在3~3.4，如果再串聯(lián)更多塔盤，能使流動(dòng)趨向平推流。

(3) 塔盤內(nèi)液相在氣體劇烈的湍動(dòng)鼓泡作用下形成循環(huán)混合，整個(gè)塔盤無流動(dòng)死區(qū)，同時(shí)在氣速變化時(shí)也能維持較低塔板壓降于0.2 kPa左右。

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Hydrodynamics in a Novel Gas-Liquid Cocurrent Bubble Reactor and its CFD Simulation

LIU Tian-qi, WANG Jia-jun, FENG Lian-fang

(State Key Laboratory of Chemical Engineerimg, College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)

A new gas-liquid cocurrent bubble reactor with good liquid mixing in each tray and low axial liquid backmixing was developed for slow reactions and high mass transfer reactions. A computational fluid dynamics method based on a two-fluid model was used to study gas-liquid hydrodynamics, mixing process in liquid phase and residence time distribution in the reactor, which shows consistent results with cold model experiments. The results show that the liquid and gas phases keep steady under cocurrent flow and the tray pressure drop is low (0.2 kPa) under a wide operating range. The residence time distribution results show that the multi-reactor series model numberis between 3 and 3.4.

computational fluid dynamics; bubble column; residence time distribution; hydrodynamics; multiphase flow

1003-9015(2016)05-1088-07

http://www.cnki.net/kcms/detail/33.1141.TQ.20160826.1601.010.html

Q813.11

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.00.030

2016-01-06；

2016-04-07。網(wǎng)絡(luò)出版時(shí)間：2016-08-26 16:01:50

國家自然科學(xué)基金(21276222)；化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題(SKL-ChE-13D01)。

劉天奇(1992-)，男，浙江杭州人，浙江大學(xué)碩士生。通訊聯(lián)系人：王嘉駿，E-mail：jiajunwang@zju.edu.cn