魏珈，郭衛(wèi)東，王志恒，徐靜，陳能汪，洪華生

（廈門大學濱海濕地生態(tài)系統(tǒng)教育部重點實驗室，福建省海陸界面生態(tài)環(huán)境重點實驗室（廈門大學），廈門　361005）

降雨事件對不同流域背景河流DOM組成及入海通量的影響

魏珈，郭衛(wèi)東*，王志恒，徐靜，陳能汪，洪華生

（廈門大學濱海濕地生態(tài)系統(tǒng)教育部重點實驗室，福建省海陸界面生態(tài)環(huán)境重點實驗室（廈門大學），廈門361005）

通過調查2014用7月“麥德姆”臺風影響期間福建九龍江北溪（流域以林地為主）和西溪（農業(yè)流域和城市背景）下游定點站DOM的時間序列，測定樣品的DOC含量及其吸收光譜和三維熒光光譜，以評估不同流域背景對河流DOM動力學降雨響應的差異性，并為流域-河口系統(tǒng)的一體化管理提供重要參考。降雨期間，兩入河流DOC濃度、吸收系數(shù)aCDOM（350）以及總熒光強度均隨徑流量升高而增大，并在水位下降期持續(xù)增加，且西溪增加量明顯高于北溪，說明受人類活動擾動大的流域河流有機質對暴雨事件的響應更為靈敏；北溪和西溪的SUVA254分別顯示出增大和減小的相反變化趨勢，表明林地背景的流域主要沖刷芳香度高的DOM到河流，農業(yè)和城市背景則相反；降雨期西溪對九龍江DOM入海通量的貢獻率高于北溪，與基流期北溪貢獻率占主導恰巧相反，這種碳通量的逆轉表明暴雨事件會放大人類活動對下游河口生態(tài)環(huán)境的影響。

暴雨事件；流域背景；溶解有機質；吸收光譜；三維熒光光譜；碳通量

魏珈，郭衛(wèi)東，王志恒，等.降雨事件對不同流域背景河流DOM組成及入海通量的影響［J］.農業(yè)環(huán)境科學學報，2016，35（4）：737-744.

WEI Jia，GUO Wei-dong，WANG Zhi-heng，et al.Impacts of storm event on DOM composition and flux in two Jiulong Tributaries with different watershed features［J］.Journal of Agro-Environment Science，2016，35（4）：737-744.

溶解有機物（DOM）廣泛存在于河流、海洋、雨水等自然水體，涵蓋了從可識別的簡單有機物質（如氨基酸、糖類和低分子量有機酸等）到各種結構復雜的高分子量聚合物（蛋白質、木質素、腐殖質、黑碳等）。河流作為連接海洋和陸地這兩個最重要碳庫的紐帶，是陸源物質向海洋輸送的主要途徑，也是全球碳循環(huán)的重要環(huán)節(jié)之一。研究河流DOM的來源和變化不僅有助于探究河流生態(tài)系統(tǒng)的碳循環(huán)過程，而且有助于了解和闡明陸源有機物入海后的生態(tài)環(huán)境效應。

河流DOM的組成及其輸送通量主要受控于流域的土地利用類型、水文過程及河流內部有機質的改造與轉化作用［1］。人類活動對流域自然過程的過度干擾，致使流域內土地利用方式發(fā)生了明顯的轉變，如森林植被破壞、農業(yè)耕種方式改變、城市化、修筑水庫大壩等，直接影響著河流有機質的釋放和遷移轉化過程［2-3］，改變了從流域輸出的土壤有機質以及其他營養(yǎng)物質的通量和化學組成。另一方面，在全球氣候變化影響下流域水循環(huán)過程也發(fā)生著深刻的變化。近用來多頻次臺風暴雨事件的發(fā)生，不僅使流域內陸源物質的濃度和通量在短時間內呈現(xiàn)脈沖式增加［4-5］，而且改變了河流DOM的化學組成及其生物可利用性［6］，間接影響著有機污染物、重金屬、消毒副產物等污染物質的存在形態(tài)、含量及其生物毒性［7-9］，從而產生一系列環(huán)境效應。此外，降雨事件對DOM動力學過程的影響，還與降雨前流域的潮濕狀況以及降雨強度有關［10］。由此可見，流域的土地利用方式及其水循環(huán)過程對河流中碳等生源要素的輸送會產生緊密關聯(lián)的耦合效應［11-12］，但關于上述兩類因素對河流有機碳輸送的耦合影響研究鮮見報道［13］。

九龍江是福建省第二大入海河流，主要由北溪和西溪兩大支流構成。北溪除上游外，主要以林地為主，西溪則由于近用來城市化進程加快，城鎮(zhèn)建設用地、農業(yè)用地比例明顯增加［14］，這兩入支流具有明顯不同的土地利用方式。此外，九龍江流域位于亞熱帶地區(qū)，夏秋季節(jié)臺風暴雨事件頻發(fā)，是研究流域背景-暴雨事件耦合作用對河流有機質組成及通量影響的理想場所。2014用7月23日，臺風“麥德姆”登陸福建東部沿海，直接影響到九龍江流域。因此，本文利用DOC、有色溶解有機物（CDOM）吸收光譜以及三維熒光光譜分析技術，研究了該次事件影響期間九龍江西溪和北溪DOM的動力學變化特征，以期為揭示降雨事件影響下陸源有機質向近海生態(tài)系統(tǒng)的傳遞響應機制提供科學依據(jù)。

1　材料與方法

1.1研究區(qū)域概況

九龍江流域地處福建省經濟發(fā)展迅速的東南沿海，流域面積14 741 km2，平均徑流量為149億m3，流域降雨量季節(jié)變化較為顯著。北溪支流發(fā)源于龍巖梅花山一帶，流域面積9803 km2，多用平均流量（浦南水文站）281.4 m3·s-1，用平均徑流量82.30億m3。西溪支流發(fā)源于南靖和平和縣西部板寮嶺一帶，流域面積3946 km2，多用平均流量（鄭店水文站）117 m3·s-1，用平均徑流量36.8億m3。北溪和西溪匯合于流域下游漳州平原，至浮宮又有南溪匯入，經廈門港入海（圖1）。

圖1　九龍江流域定點采樣站位圖Figure 1　Map of sampling stations in Jiulong River

1.2樣品采集與預來理

在九龍江北溪和西溪下游各設置一個定點站（圖1），采樣時間分別為2014用7月23日15：00至7月25日13：00和2014用7月23日16：00至7月25日14：00，每間隔2 h利用自動采水器采集表層水樣。此外，在降雨前一天，即2014用7月22日18：00，分別在兩定點站采集表層水樣作為基流期參考值。

水樣帶回實驗室后，立即用預先灼燒過的GF/F濾膜過濾，收集30 mL濾液于棕色玻璃瓶中，置于4益入件下冷藏，用于吸收光譜和熒光光譜測定。另收集25 mL濾液用于DOC分析測試，加磷酸調節(jié)pH＜2，冷凍-20益保存待測。

1.3DOC和CDOM分析

DOC濃度采用日本島津TOC-VCPH analyzer進行測定，吸收光譜采用UV-Vis 8000分光光度計（上海，元析）測定。吸收系數(shù)aCDOM（350）表示CDOM的相對含量，以275～295 nm波長范圍計算光譜斜率S275-295（nm-1），表示DOM的相對平均分子量［15］。CDOM在254 nm波長下的吸光度與其DOC含量的比值SUVA254（m2·g-1）可用于表征DOM的芳香度［16］。

1.4三維熒光光譜分析

三維熒光光譜采用Cary Eclipse熒光光譜儀（瓦里安，澳大利亞），激發(fā)波長（Ex）范圍為220～450 nm，發(fā)射波長（Em）范圍為280～600 nm。為避免內過濾效應干擾，高吸光度樣品需要將350 nm處的吸光度A350稀釋至＜0.05再進行熒光光譜測定。利用平行因子分析法對三維熒光光譜進行解譜，可以識別具有不同特征Ex/Em波長的熒光組分［1，7］。本研究共識別出4個熒光組分（圖2），C1（250，315/416 nm）、C2（250，365/488 nm）和C3（260，360/428 nm）分別代表3個類腐殖質組分，C4（280/332 nm）代表類蛋白質組分。

圖2　PARAFAC熒光組分圖Figure 2　Fluorescence components identified by PARAFAC model

2　結果與分析

2.1水文狀況特征

受臺風“麥德姆”事件影響，北溪流域降雨過程發(fā)生在7月23日16：00至7月25日2：00（圖3a），平均降雨量為（81.7依20.1）mm。基流期的徑流量僅為229 m3·s-1，略低于該水文站多用平均徑流水平。降雨期間，徑流量出現(xiàn)兩次高峰，分別達到435、650 m3· s-1，且洪峰徑流量滯后于最大雨量24 h，表明地表徑流需要一定的緩沖時間從陸地流入并輸送至流域下游采樣站位。觀測結束時徑流量尚未完全恢復基流期水平。

西溪流域的平均降雨量明顯高于北溪，約為（119.1依23.9）mm（圖3b）。基流期徑流量為112.7 m3·s-1，與該流域多用平均徑流量水平保持一致。降雨期間西溪徑流量增加趨勢與北溪稍有不同，僅存在單一洪峰，徑流量達579 m3·s-1，略低于北溪的洪峰值，但增加幅度達4.1倍，遠高于北溪。

2.2兩條支流DOC濃度及CDOM吸收的時間變化

受降雨影響，北溪DOC從基流期的0.97 mg·L-1緩慢增加并達到最大值1.24 mg·L-1（圖4a），滯后于峰值徑流4 h。推測這種滯后效應可能與樹干莖流的滯后時間有關，或者是由于上層土壤有機質需要一定的時間透過大孔隙遷移進入流域當中［1，8］。aCDOM（350）變化趨勢與DOC類似，于觀測結束時達到最大值5.5 m-1，與基流期相比增加了45.6%。SUVA254數(shù)值的波動性比較大，但仍略有增加。

西溪DOM的時間變化趨勢則與北溪存在明顯不同。DOC在觀測期間前22 h內一直保持在較低的穩(wěn)定水平，平均含量與北溪峰值徑流濃度相當，隨后DOC快速增加至最大值4.05 mg·L-1，滯后于峰值徑流14 h。aCDOM（350）的變化趨勢與DOC一致（R2=0.91，n=24，P＜0.001），其峰值11.0 m-1明顯高于北溪（圖4b）。SUVA254的時間變化與北溪恰巧相反，降低趨勢明顯（圖4d）。

兩個站位CDOM光譜斜率S275-295值在觀測期間均呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢，并且西溪S275-295值始終低于北溪，反映出不同流域背景下DOM組成上的差異（圖4c，圖4d）。

圖3　九龍江北溪浦南水文站和西溪鄭店水文站徑流量、各自四個縣市平均降雨量的變化趨勢以及定點站采樣時間點Figure 3　Temporal changes in water discharge at Punan and Zhengdian gauges，mean precipitation at four locations in North and West Jiulong River，and sampling time at sampling stations during storm event in July 2014

圖4　九龍江北溪和西溪DOC濃度、aCDOM（350）豐度、S275-295以及SUVA254的變化趨勢Figure 4　Variations in DOC concentration，aCDOM（350）abundance，spectral slope（S275-295）and SUVA254of North and West Jiulong River

2.3兩條支流CDOM熒光的時間變化

降雨期間，九龍江兩入支流的熒光物質以C1組分為主，而其余3個組分熒光強度則相對較低且豐度相近（圖5）。C1組分的熒光強度高于其他3個熒光組分2.6～3.3倍。北溪流域熒光組分強度在徑流量達第一次高峰前無明顯增加趨勢（圖5a），此后，伴隨徑流量急劇上升，4個組分熒光強度也開始緩慢增加，增加比率在23.4%～49.4%范圍內。西溪流域熒光物質的降雨響應變化則稍有不同（圖5b），4個組分的熒光強度與徑流量同時達到各自最大值，并在水位下降期保持相對穩(wěn)定的高豐度值。比較而言，西溪流域4個熒光組分強度始終高于北溪，而且增加比率也更高，達到62.9%～102.3%。

圖5　九龍江北溪和西溪熒光組分C1-C4的變化Figure 5　Temporal changes in fluorescence components C1-C4 for North and West Jiulong River

3　討論

3.1土地利用-降雨事件耦合作用對兩條支流DOM組成的差異性影響

降雨期間九龍江兩入支流DOC濃度均表現(xiàn)出明顯的增加趨勢，但由于能夠提供DOM化學組成信息的光譜參數(shù)如S275-295和SUVA254等變化趨勢不同，反映出降雨沖刷至兩入支流的DOM的來源以及流動路徑可能存在一定的差別。

九龍江北溪除上游龍巖地區(qū)外，沿程主要以林地為主，受人類活動干擾作用小。降雨期間北溪下游SUVA254的增加和S275-295的減小趨勢，表明大量高芳香度的大分子DOM被沖刷入河流。Yang等［19］研究2011用夏季降雨事件對九龍江北溪DOM的影響時，也觀測到上述光譜參數(shù)具有相同的變化趨勢，并且認為表面徑流對河岸帶（包括濕地、居住區(qū)和農田）陸源植物淋溶和土壤有機質的沖刷效率最快，以此來解釋降雨過程中DOM化學組成上的改變。Kang等［20］研究發(fā)現(xiàn)在以林地為主的流域內，豐水期內的降雨過程會沖刷季節(jié)性飽和的河岸帶或濕地中的DOM進入河流，使徑流DOM濃度及其芳香度、分子量增加。因此，對以林地為主的九龍江北溪流域，降雨過程主要是將近表層土壤和植物淋溶液中的天然高芳香度DOM降解產物沖刷進入河流并輸送至下游區(qū)域。

九龍江西溪沿程途經平和縣、南靖縣、漳州市和龍海市，不僅人口密集、城市用地比例大，而且農業(yè)用地（如耕地、水田、果園）比例相對較高，特別是西溪下游為100%農業(yè)用地，是工農業(yè)集約化程度較高的區(qū)域，推測為暴雨徑流DOM提供了可能的來源。與北溪相比，西溪定點站DOM的光譜斜率S275-295和SUVA254同步降低，表明降雨期間相對低芳香度的活潑大分子DOM被沖刷進入西溪流域。低芳香度的C1類富里酸熒光組分，主要來源于微生物現(xiàn)場活動，含量始終高于其余3個組分，并且在西溪這種趨勢更加突出。Williams等［3］在研究土地利用方式和微生物活動對流域DOM形成機制的影響過程中，發(fā)現(xiàn)在人類活動影響顯著的流域，土壤、河水及水底生物帶中細菌生產力會增強，并且由于林地面積的減少，還會使穿透到河水中的太陽輻射強度增加，并導致DOM分子更容易發(fā)生光化學降解作用，因而DOM的分子量會減小。與北溪更為天然的土地利用背景相比，在西溪流域，人類活動對土地利用類型的顯著改造會使該流域內異養(yǎng)微生物活動水平增強，進而導致西溪河水中還原性、低芳香度DOM信號的增強。短時間尺度的降雨事件，無疑放大了這種“改造”效應，兩種因素的耦合影響，不僅會導致河流內部碳循環(huán)過程的改變，還會傳導影響輸送至河口及近岸海域DOM的數(shù)量以及化學組成。

3.2土地利用-降雨事件耦合作用對兩條支流DOM入海通量的影響

由于此次降雨事件的量級有限，北溪DOC濃度的增加幅度較小，但隨著徑流量的迅速增加，DOC通量仍從基流期的0.22 kg·s-1增至0.64 kg·s-1，增加了約1.9倍（圖6a），與熒光物質通量的增加幅度接近（圖6a，圖6c）。事件期間北溪CDOM含量的增加幅度更為顯著，CDOM入海通量的增加比例略高于DOC和熒光物質，從基流期的868 m2·s-1增加至洪峰期的3081 m2·s-1，約為2.5倍（圖6b）。西溪沿程降雨強度大并且時間短促，使得流域內徑流量和DOM物質通量變化劇烈。西溪DOC通量從基流期的0.12 kg·s-1增至洪峰期的1.42 kg·s-1，增加比例高達10.6倍（圖6d），CDOM和FDOM入海通量變化也分別增加了8.6倍和7.9倍（圖6e、圖6f）。在基流期，雖然北溪DOM物質豐度低于西溪10.6%～17.9%，但徑流量高于西溪1倍，因而北溪對入海徑流量、各物質通量百分比貢獻率高達64.3%～67.0%，顯示出其主導地位（圖7a）。由于降雨強度的差異，顯然西溪支流對水文過程的響應更加明顯，導致西溪DOM入海通量高于北溪33.7%～54.5%（圖7b）。與基流期相比，西溪流域徑流量和物質通量百分比貢獻率分別增加了14.1%和24.4%～33.2%，對DOM入海通量起主導貢獻作用（圖7b），顯示出降雨事件對九龍江流域-河口耦合系統(tǒng)產生的DOM碳通量逆轉效應。

圖6　2014年7月九龍江北溪和西溪分別在水文增長期和水文下降期DOC通量、CDOM通量以及總熒光強度通量的時間變化Figure 6　Temporal changes in DOC flux，CDOM flux，and total fluorescence intensity flux of North and West Jiulong River during hygrograph rising limb and falling limb in July，2014

圖7　2014年7月暴雨期間九龍江北溪和西溪在基流期和洪峰期徑流量、DOC通量、CDOM通量以及FDOM通量的百分比貢獻率變化Figure 7　Changes in contribution percentages of discharge，DOC flux，CDOM flux and FDOM flux between North and West Jiulong River at baseflow and peak flow during the storm event in July 2014

在給定徑流量水平下，水文下降期的DOC和CDOM通量高于水文上升期（圖6a、圖6b、圖6d、圖6e），由此構成一個“逆時針”的徑流量-通量滯后曲線圖，西溪尤為顯著，主要因為水文下降期該支流DOC和CDOM含量仍持續(xù)增加。Yang等［19］在九龍江北溪同樣觀測到相似的DOM“逆時針”滯回曲線，表明在水文下降期河流DOM的變化以沖刷效應為主。但是，Buffam等［6］在美國東部的一個小森林流域卻觀測到DOC和DON的“順時針”滯回曲線，其原因是降雨期間DOM主要來自溪流內部或近河岸帶區(qū)域，反映出降雨后期河流DOM的動力學以稀釋效應為主。McGlynn等［21］在研究新西蘭南島西海岸斜坡濕地DOM輸出動力學時，也觀測到DOC和DON存在類似的“順時針”滯回曲線。他們認為，在降雨前期，由于河岸帶徑流比例較大而其之上的斜坡徑流比例小，DOM濃度快速增加；而在降雨后期，則以低濃度DOM的斜坡徑流貢獻為主，因而河岸帶和斜坡來源貢獻的相對時差是河流DOM濃度和通量變化的一階控制因素。

綜上所述，雖然伴隨暴雨徑流DOM濃度及其通量都會增加，但在水文下降期不同研究區(qū)域DOM的來源以及動力學機制存在一定的差異，進一步證明降雨事件對流域DOM的影響究竟是以稀釋效應為主還是以沖刷效應為主需要考慮多方面的因素，包括降雨量級、降雨范圍、土壤類型、土地利用方式、地形地貌特征等。九龍江流域下游河道平緩，推測在水文下降期可能仍然以河岸帶近表層有機土壤層的沖刷為主，導致其“逆時針”徑流量-通量滯后曲線的形成。

4　結論

2014用7月“麥德姆”臺風引起的降雨事件使九龍江北溪和西溪兩入支流的DOM含量和通量均顯著增加，其中受人類活動影響較大的西溪其DOM動力學對暴雨事件的響應更加劇烈，導致降雨期間西溪對九龍江DOM入海通量的貢獻高于北溪。這與基流期河流入海通量以北溪占主導正好相反，表明流域內土地利用類型以及人類活動強度等方面的差異對DOM入海通量的降雨響應具有重要影響。

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Impacts of storm event on DOM composition and flux in two Jiulong Tributaries with different watershed fea原tures

WEI Jia，GUO Wei-dong*，WANG Zhi-heng，XU Jing，CHEN Neng-wang，HONG Hua-sheng
（Key Laboratory of the Ministry of Education for Coastal and Wetland Ecosystems，F(xiàn)ujian Provincial Key Laboratory for Coastal Ecology and Environmental Studies，Xiamen University，Xiamen 361005，China）

Watershed features have great impacts on river DOM composition and flux.In this study，temporal variations in DOM of the North（dominated by forestland）and West（dominated by farmland and urban area）Jiulong River were investigated during the typhoon“Matmo”in July，2014.The DOM was characterized by DOC，absorption spectroscopy，and fluorescence excitation emission matrix spectroscopy（EEMs）analysis.The DOC concentration，absorption coefficient aCDO（350）and total DOM fluorescence intensity of both rivers increased significantly in both rising and falling hydrograph during the storm event.However，DOM abundance in the West River showed a much greater increase than that in the North River，suggesting more sensitivity of river DOM to rainstorm events in the watershed with greater anthropogenic perturbation.The specific absorption coefficient（SUVA254）of CDOM showed different variation tends between the North and West River，indicating that river DOM in forest-dominant watershed had high aromaticity and average molecular weight.The West River showed higher fluxes of DOM than the North River during storm event，which was opposite to that under the base flow condition.This reversion in DOM export flux suggested that storm event could amplify the influence of human activities in the watershed on the receiving estuarine ecosystems. The present findings are of great significance for the integrated management of coupled river-estuary system.

storm event；watershed features；DOM；absorption spectroscopy；fluorescence excitation emission matrix spectroscopy；carbon flux

X522

A

1672-2043（2016）04-0737-08

10.11654/jaes.2016.04.018

2015-11-15

國家自然科學基金項目（41276064，U1305231）

魏珈（1990—），女，天津人，碩士研究生，從事生物地球化學過程研究。E-mail：jiawei19901212@qq.com

郭衛(wèi)東E-mail：wdguo@xmu.edu.cn