趙婷然，李鑫，王永坤，朱兆友，王英龍

（青島科技大學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266042）

帶有中間儲(chǔ)罐的間歇精餾工藝動(dòng)態(tài)控制模擬優(yōu)化

趙婷然，李鑫，王永坤，朱兆友，王英龍

（青島科技大學(xué)化工學(xué)院，山東 青島 266042）

甲酸甲酯-甲醇-水是化工生產(chǎn)過(guò)程中最常見(jiàn)的三元混合物之一。目前，間歇精餾工藝分離該三元混合物的研究較少，在動(dòng)態(tài)控制方面也少有報(bào)道。本文研究了分離甲酸甲酯-甲醇-水的帶有中間儲(chǔ)罐的間歇精餾工藝動(dòng)態(tài)控制模擬優(yōu)化。利用Aspen Plus和Aspen Plus Dynamics軟件，在穩(wěn)態(tài)模擬的基礎(chǔ)上，分別考察了液位控制結(jié)構(gòu)和組分控制結(jié)構(gòu)兩種控制方案。結(jié)果表明，液位控制結(jié)構(gòu)控制性能較差,達(dá)到穩(wěn)定后甲醇和水的純度較低。組分控制結(jié)構(gòu)雖能提高產(chǎn)品純度，但出現(xiàn)了較為嚴(yán)重的振蕩現(xiàn)象。根據(jù)對(duì)組分控制結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析，本文提出了一種改進(jìn)的組分控制結(jié)構(gòu)，該控制結(jié)構(gòu)能實(shí)現(xiàn)帶有中間儲(chǔ)罐的間歇精餾工藝的穩(wěn)健控制，使各產(chǎn)品純度得到提高。

間歇精餾；動(dòng)態(tài)控制；優(yōu)化

間歇精餾廣泛應(yīng)用于制藥、精細(xì)化工等行業(yè)，與連續(xù)精餾相比，其優(yōu)勢(shì)在于可以利用單一塔設(shè)備實(shí)現(xiàn)多元混合物的高純度分離［1-4］。根據(jù)塔的構(gòu)造不同，間歇精餾塔主要分為傳統(tǒng)間歇精餾塔、反置式間歇精餾塔、帶有中間儲(chǔ)罐間歇精餾塔和多儲(chǔ)罐間歇精餾塔四類［5］。其中，帶有中間儲(chǔ)罐間歇精餾（middle vessel batch distillation，簡(jiǎn)稱MVB）工藝已經(jīng)引起研究者的興趣。LEIPOLD等［6］針對(duì)MVB工藝開發(fā)出一種新的優(yōu)化算法，采用該算法得出的結(jié)果能大幅度降低工藝成本。BABU等［7］將熱泵系統(tǒng)與MVB工藝相結(jié)合，提高了能量利用率，使年度總成本減少了約8000美元。MVB工藝的最大優(yōu)點(diǎn)在于能同時(shí)對(duì)三元混合物中的3種產(chǎn)品實(shí)現(xiàn)回收與純化。為了保證工藝過(guò)程穩(wěn)定運(yùn)行，需對(duì)該工藝采取合理的控制方案。GRUETZMANN等［8］通過(guò)模擬和實(shí)驗(yàn)，考察了組分純度與溫度聯(lián)合控制方案對(duì)MVB工藝的控制效果，結(jié)果表明該控制方案能很好地處理工藝擾動(dòng)。FANAEI等［9］研究了液位控制結(jié)構(gòu)與溫度控制結(jié)構(gòu)對(duì)MVB工藝分離正己醇-正辛醇-正癸醇三元體系的控制性能，結(jié)果表明兩種控制結(jié)構(gòu)均能使產(chǎn)品純度達(dá)到99%。LUYBEN［10］借助Aspen Plus和Aspen Plus Dynamics模擬平臺(tái)，研究了分離苯-甲苯-二甲苯三元混合物的MVB工藝，并對(duì)該工藝考察了組分控制結(jié)構(gòu)與溫度控制結(jié)構(gòu)的控制性能，結(jié)果證實(shí)這兩種控制結(jié)構(gòu)對(duì)該三元體系的分離過(guò)程具有很好的控制效果。

在動(dòng)態(tài)控制研究中，組分控制結(jié)構(gòu)在控制產(chǎn)品純度和處理擾動(dòng)方面有著較大的優(yōu)勢(shì)［11-15］，已成為研究熱點(diǎn)。DAI等［11］研究了隔壁塔萃取苯的工藝，通過(guò)對(duì)兩種控制方案控制效果的分析來(lái)確定最佳控制方案，結(jié)果表明組分控制結(jié)構(gòu)能夠使產(chǎn)品純度達(dá)到設(shè)定值。李群生等［12］在對(duì)乙酸乙烯精餾四塔控制結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與模擬的研究中使用組分控制器來(lái)處理進(jìn)料組分?jǐn)_動(dòng)難以克服的問(wèn)題，使產(chǎn)品純度得到較好控制。

本文利用Aspen Plus和Aspen Plus Dynamics軟件模擬了分離甲酸甲酯-甲醇-水三元混合物的MVB工藝，考察了液位控制結(jié)構(gòu)和傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)的控制效果，開發(fā)了一種控制性能穩(wěn)健的改進(jìn)組分控制結(jié)構(gòu)。

1　MVB工藝過(guò)程穩(wěn)態(tài)模擬

利用Aspen Plus模擬軟件，以NRTL為物性方法模擬MVB分離甲酸甲酯-甲醇-水三元混合物的工藝。甲酸甲酯-甲醇-水的NRTL模型參數(shù)如表1所示，流程圖如圖1所示。

表1　NRTL模型參數(shù)

圖1　穩(wěn)態(tài)模擬流程圖

在模擬中，整個(gè)塔體分上下兩個(gè)塔段，US塔有20塊板，LS塔有10塊板。MVB工藝為常壓操作，甲酸甲酯-甲醇-水在LS塔的塔底進(jìn)料，進(jìn)料量為1000kmol/h，其中含甲酸甲酯30%、甲醇30%、水40%（摩爾分?jǐn)?shù)，下同）。US塔的回流罐作為甲酸甲酯的產(chǎn)品罐，其體積設(shè)置為19m3；中間儲(chǔ)罐作為甲醇的產(chǎn)品罐，其體積設(shè)置為12.5m3；LS塔的塔釜罐作為進(jìn)料罐和水的產(chǎn)品罐，其體積設(shè)置為38m3。LS塔頂氣相出口物流為US塔釜的進(jìn)料物流，在穩(wěn)態(tài)模擬中其進(jìn)料量為100kmol/h，其中含甲酸甲酯99%、甲醇1%。US和LS均采用Radfrac模塊，前者有冷凝器無(wú)再沸器，后者有再沸器無(wú)冷凝器，中間儲(chǔ)罐采用Flash 2模塊。MVB工藝分離甲酸甲酯-甲醇-水三元混合物的穩(wěn)態(tài)模擬結(jié)果如表2所示。

表2中物流“D”、“B”、“R”分別反映出US回流罐中產(chǎn)品甲酸甲酯的純度、LS塔釜罐中產(chǎn)品水的純度、中間儲(chǔ)罐中產(chǎn)品甲醇的純度。由表2可知，回流罐中甲酸甲酯的摩爾含量為1，雜質(zhì)含量可忽略不計(jì)；中間儲(chǔ)罐中雜質(zhì)甲酸甲酯的摩爾含量達(dá)到了99%，而產(chǎn)品甲醇的含量卻只有1%；塔釜罐中3種物質(zhì)均大量存在，產(chǎn)品水的摩爾含量?jī)H為40%。由以上分析可知僅依靠穩(wěn)態(tài)模擬不能實(shí)現(xiàn)混合物有效地分離，因此，必須通過(guò)更接近實(shí)際生產(chǎn)的動(dòng)態(tài)模擬，對(duì)工藝的動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析并添加準(zhǔn)確的控制結(jié)構(gòu)達(dá)到該三元體系的分離要求。

表2　MVB工藝穩(wěn)態(tài)模擬物流結(jié)果

2　動(dòng)態(tài)控制結(jié)構(gòu)

2.1液位控制結(jié)構(gòu)及其動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析

將穩(wěn)態(tài)模擬導(dǎo)成動(dòng)態(tài)后，將系統(tǒng)默認(rèn)的控制器刪除并連接LS出口物流“9”和US進(jìn)口物流“3”。流程圖如圖2所示，各儲(chǔ)罐中的物料及含量如表3所示。圖3和圖4分別表示了液位控制結(jié)構(gòu)下3種產(chǎn)品和相應(yīng)雜質(zhì)在各自儲(chǔ)罐中的摩爾分?jǐn)?shù)變化情況。將閥門VD、VB、VE、VF關(guān)閉，使整個(gè)系統(tǒng)處于封閉狀態(tài)。添加如圖2所示的3個(gè)液位控制器。其中，LC1通過(guò)調(diào)節(jié)回流物流的閥門開度來(lái)控制回流罐液位；LC2通過(guò)調(diào)節(jié)流出US塔釜的物流閥門開度來(lái)控制塔釜液位；LC3通過(guò)調(diào)節(jié)回流至LS塔的物流閥門開度來(lái)控制液位。

由表3可知，導(dǎo)入動(dòng)態(tài)后US塔回流罐中持液量為16.84kmol，幾乎全部為產(chǎn)品甲酸甲酯；中間儲(chǔ)罐的持液量為15.85kmol，主要物質(zhì)為甲酸甲酯，產(chǎn)品甲醇的含量極少；LS塔塔釜罐作為進(jìn)料罐和水的產(chǎn)品罐持液量為772.38kmol，3種物質(zhì)均大量存在。

圖2　液位控制結(jié)構(gòu)流程圖

表3　各儲(chǔ)罐中物料及含量

由圖3（a）可知，在US塔的回流罐中，甲酸甲酯含量自出現(xiàn)波動(dòng)一直處于下降趨勢(shì)，最終在第7h開始趨于穩(wěn)定，10h后穩(wěn)定在99.76%?；亓鞴拗屑状甲兓厔?shì)與甲酸甲酯相反，在第7h開始趨于穩(wěn)定，10h后穩(wěn)定在0.24%［圖4（a）］。綜合考慮圖3（a）和圖4（a），該控制結(jié)構(gòu)可以獲得高純度的甲酸甲酯，并且10h后甲酸甲酯和甲醇的摩爾分?jǐn)?shù)之和接近于100%。甲酸甲酯與甲醇在US塔實(shí)現(xiàn)一定的分離，在中間儲(chǔ)罐中，甲醇的含量不斷上升，最終于11h后穩(wěn)定在57.6%［圖3（b）］，雜質(zhì)甲酸甲酯在11h后穩(wěn)定在42.4%［圖4（b）］。分析圖3（c），在LS塔的塔釜罐中，產(chǎn)品水的摩爾分?jǐn)?shù)不斷上升，在10h后穩(wěn)定在66.4%。塔釜罐中甲醇的摩爾分?jǐn)?shù)開始出現(xiàn)波動(dòng)，在第4h達(dá)到峰值38.0%，13h后穩(wěn)定在33.6%［圖4（c）］。通過(guò)對(duì)上述液位控制的動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析可知，液位控制結(jié)構(gòu)對(duì)產(chǎn)品的組成控制效果不佳，不能滿足產(chǎn)品純度的要求。

2.2組分控制結(jié)構(gòu)及其動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析

2.2.1傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)

通常，組分控制器在提高產(chǎn)品純度方面比液位控制器有更好的效果［16-17］。圖5表示加入兩個(gè)傳統(tǒng)組分控制器的流程圖。

圖3　液位控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)產(chǎn)品的摩爾分?jǐn)?shù)

圖4　液位控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)雜質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù)

圖5　傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)流程圖

對(duì)組成控制器“CC1”和“CC2”分別運(yùn)用Task指令：當(dāng)“D”物流中甲醇的摩爾分?jǐn)?shù)＞1.0%，積分時(shí)間會(huì)在0.1h內(nèi)變成50h；當(dāng)“R”物流中水的摩爾分?jǐn)?shù)＞1.0%，積分時(shí)間會(huì)在0.1h內(nèi)變成50h。

對(duì)組分控制器“CC1”，以回流至US塔頂物流中甲醇的摩爾分?jǐn)?shù)作為輸入信號(hào)，當(dāng)甲醇超過(guò)1.0%，其流率會(huì)迅速增加，從而保證回流罐中甲酸甲酯的含量能夠維持在99%。對(duì)組分控制器“CC2”，以物流“R”中水的摩爾分?jǐn)?shù)作為輸入信號(hào)，當(dāng)水超過(guò)1.0%，其流率會(huì)迅速增加，從而保證中間儲(chǔ)罐中甲醇的含量能夠維持在99%。

圖6和圖7分別表示了在傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)下3種產(chǎn)品和相應(yīng)雜質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù)變化情況。由圖6可知，與液位控制結(jié)構(gòu)相比，傳統(tǒng)的組分控制結(jié)構(gòu)使中間儲(chǔ)罐中甲醇的純度和LS塔釜罐中水的純度都有較大幅度的提高，但3種產(chǎn)品的含量均出現(xiàn)震蕩，得不到穩(wěn)定的控制。分析圖7，甲醇作為US塔的回流罐和LS塔釜罐中的主要雜質(zhì)同樣出現(xiàn)震蕩，對(duì)甲酸甲酯和水的純度有著嚴(yán)重影響，在中間儲(chǔ)罐中，雜質(zhì)水的波動(dòng)對(duì)提高甲醇純度又有著主要影響。通過(guò)對(duì)上述組分控制的動(dòng)態(tài)響應(yīng)分析可知：該組分控制結(jié)構(gòu)雖在提高產(chǎn)品純度方面有了很大的改善，但并不能將3種產(chǎn)品的含量維持在99%。

圖6　傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)產(chǎn)品的摩爾分?jǐn)?shù)

圖7　傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)雜質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù)

2.2.2改進(jìn)的組分控制結(jié)構(gòu)

如上所述，為提高產(chǎn)品純度，控制好中間儲(chǔ)罐中水的含量顯得至關(guān)重要。圖8表示物流“6”、“9”、“5”中甲醇和水的流量變化情況。分析圖8（a）和圖8（b），物流“6”中水的流率隨甲醇流率的增大而增大。當(dāng)物流“R”中水的含量超過(guò)1%，物流“6”的流率（等同于物流“R”）就會(huì)迅速增加，從而使甲醇將更多的水帶至LS塔。然而，由圖8（c）和圖8（d）可知，回流至LS塔的甲醇流量不能持續(xù)降低進(jìn)入U(xiǎn)S塔物流“9”中水的含量。此外，US塔的出口物流“5”中的甲醇又?jǐn)y帶一定數(shù)量的水進(jìn)入中間儲(chǔ)罐（圖8（e）和圖8（f））。物流“5”中甲醇與水流量的震蕩導(dǎo)致中間儲(chǔ)罐中組成的變化，從而使物流“R”中組分發(fā)生震蕩。

通過(guò)上述分析，物流“6”、“9”、“5”中的組成變化相互影響，以物流“R”（等同于物流“6”）中水的摩爾分?jǐn)?shù)作為組成控制器“CC2”的輸入信號(hào)并不能及時(shí)有效的控制整個(gè)循環(huán)中水的含量，從而不能提高產(chǎn)品純度。在改進(jìn)的組分控制結(jié)構(gòu)中，將物流“5”中水的含量作為“CC2”的輸入信號(hào)，流程圖如圖9所示。當(dāng)物流“5”中水含量＞1%，物流“6”的流量就會(huì)增加，此時(shí)物流“6”中水的含量遠(yuǎn)低于1%，當(dāng)其回流至LS塔時(shí)能有效減少?gòu)腖S塔進(jìn)入U(xiǎn)S塔的水的含量。整個(gè)系統(tǒng)趨于穩(wěn)定，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品高純度分離，且該組分控制結(jié)構(gòu)以水的含量作為輸入信號(hào)，工業(yè)中水分測(cè)定技術(shù)已相當(dāng)成熟，通過(guò)添加水分測(cè)定儀，結(jié)合自動(dòng)控制系統(tǒng)，可以實(shí)現(xiàn)該組分控制結(jié)構(gòu)在工業(yè)上的應(yīng)用。

圖8　傳統(tǒng)組分控制結(jié)構(gòu)下物流“6”、“9”、“5”中甲醇、水的摩爾流量

圖9　改進(jìn)組分控制結(jié)構(gòu)流程圖

圖10　改進(jìn)組分控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)產(chǎn)品的摩爾分?jǐn)?shù)

圖11　改進(jìn)組分控制結(jié)構(gòu)下產(chǎn)品罐中相應(yīng)產(chǎn)品的持液量

最終，改進(jìn)組分控制結(jié)構(gòu)的模擬結(jié)果如圖10、圖11所示。圖10（a）表示US回流罐中甲酸甲酯含量的變化情況，由99.9%開始下降，在第2h逐漸趨于穩(wěn)定，在第6h時(shí)有微小波動(dòng)，最終在第10h恢復(fù)并維持在99%。在中間儲(chǔ)罐中，甲醇的含量由開始的1%逐漸上升，在第11h穩(wěn)定在99%（圖10（b））。圖10（c）的變化趨勢(shì)與圖10（b）相似，最終LS塔釜罐中水的含量穩(wěn)定在99%。由圖11可知，在3個(gè)產(chǎn)品罐中相應(yīng)產(chǎn)品均實(shí)現(xiàn)了較高的持液量，分別為277.4kmol、213.2kmol和304.2kmol。

3　結(jié) 論

本文研究了分離甲酸甲酯-甲醇-水三元混合物的帶有中間儲(chǔ)罐的間歇精餾工藝動(dòng)態(tài)控制模擬優(yōu)化。結(jié)果表明：液位控制結(jié)構(gòu)不能有效地分離該三元混合物，甲醇和水的純度均遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于99%；傳統(tǒng)的組分控制結(jié)構(gòu)雖大幅度提高了產(chǎn)品純度，但由于水含量無(wú)法得到穩(wěn)定控制，導(dǎo)致整個(gè)系統(tǒng)的震蕩；改進(jìn)的組分控制結(jié)構(gòu)通過(guò)調(diào)整組分控制器的輸入信號(hào)，實(shí)現(xiàn)了組分純度的精確控制，對(duì)工業(yè)中甲酸甲酯、甲醇高純度回收具有重要意義。

［1］ 李春利，張明祿，方靜，等. 間歇共沸精餾分離乙二醇單甲醚-水物系［J］. 化工進(jìn)展，2012，31（6）：1220-1223.

［2］ 張鸞，朱宏吉，白鵬. 共沸精餾分離乙醇-異丙醇［J］. 化工進(jìn)展，2012，31（10）：2187-2190.

［3］ 劉育良，翟建，李魯閩，等. 萃取精餾分離苯/環(huán)己烷共沸體系的控制策略［J］. 化工學(xué)報(bào)，2015，66（9）：3618-3632.

［4］ 葉青，熊曉娟，秦繼偉. 熱集成變壓精餾分離異丙醇-異丙醚混合物的動(dòng)態(tài)控制［J］. 現(xiàn)代化工，2014（2）：156-159.

［5］ PISTIKOPOULOS E N，GEORGIADIS M C，KOKOSSIS A C.Comparison of extractive and pressure-swing batch distillation for acetone-methanol separation［C］//21st European Symposium on Computer Aided Process Engineering. Elsevier，2011，29：382.

［6］ LEIPOLD M，GRUETZMANN S，F(xiàn)IEG G. An evolutionary approach for multi-objective dynamic optimization applied to middlevessel batch distillation［J］. Computers & Chemical Engineering，2009，33（4）：857-870.

［7］ BABU G U B，ADITYA R，JANA A K. Economic feasibility of a novel energy efficient middle vessel batch distillation to reduce energy use［J］. Energy，2012，45（1）：626-633.

［8］ GRUETZMANN S，F(xiàn)IEG G. Startup operation of middle-vessel batch distillation column： modeling and simulation［J］. Industrial &Engineering Chemistry Research，2008，47（3）：813-824.

［9］ FANAEI MA，DEHGHANI H，NADI S. Comparing and controlling of three batch distillation column configurations for separating tertiary zeotropic mixtures［J］. Scientia Iranica，2012，19（6）：1672-1681.

［10］ LUYBEN W L. Aspen Dynamics simulation of a middle-vessel batch distillation process［J］. Journal of Process Control，2015，33：49-59.

［11］ DAI X，YE Q，QIN J，et al. Energy-saving dividing-wall column design and control for benzene extraction distillation via mixed entrainer［J］. Chemical Engineering and Processing：Process Intensification，2016，100：49-64.

［12］ 李群生，孫璐，吳遠(yuǎn)友，等. 醋酸乙烯精餾四塔控制結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與模擬［J］. 北京化工大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2014（6）：23-28.

［13］ BAO Z，ZHANG W，CUI X，et al. Design，optimization and control of extractive distillation for the separation of trimethyl borate-methanol［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research，2014，53（38）：14802-14814.

［14］ WANG Y，CUI P，ZHANG Z. Heat-integrated pressure-swing-distillation process for separation of tetrahydrofuran/methanol with different feed compositions［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research，2014，53（17）：7186-7194.

［15］ SUN L，WANG Q，LI L，et al. Design and control of extractive dividing wall column for separating benzene/cyclohexane mixtures［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research， 2014，53（19）：8120-8131.

［16］ BAROLO M，BERTO F. Composition control in batch distillation：binary and multicomponent mixtures［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research，1998，37（12）：4689-4698.

［17］ 李洪，孟瑩，李鑫鋼，等. 乙酸戊酯酯化反應(yīng)精餾過(guò)程系統(tǒng)控制模擬及分析［J］. 化工進(jìn)展，2015，34（12）：4165-4171.

Simulation and optimization of dynamic control on the middle vessel batch distillation process

ZHAO Tingran，LI Xin，WANG Yongkun，ZHU Zhaoyou，WANG Yinglong
（College of Chemical Engineering, Qingdao University of Science and Technology, Qingdao 266042, Shandong，China）

The methyl formate/methanol/water is one of the most common ternary systems in chemical processes. There are few studies on the separation of the methyl formate/methanol/water using batch distillation process and the dynamic control strategies are rarely reported. In this paper, the batch distillation process of this ternary system with a middle vessel was studied and the dynamic control strategies for this process were optimized. Dynamic control strategies were studied by adding the level control structure and the composition control structure based on the steady-state results using Aspen Plus and Aspen Dynamics. The results showed that the level control structure performed poorly with low methanol and water purities after the steady state was reached. Though the composition control structure improved the product purities, the abnormal oscillations occurred. A modified composition control structure was developed after analyzing the results from the composition control structure. The results indicated that the new control structure yielded a robust control of the middle vessel batch distillation process and improved all the product purities.

batch distillation；dynamic control；optimization

TQ 018

A

1000-6613（2016）11-3470-08

10.16085/j.issn.1000-6613.2016.11.013

2016-04-15；修改稿日期：2016-05-30。

趙婷然（1992—），女，碩士研究生，研究方向?yàn)榛み^(guò)程模擬。E-mail 374996602@qq.com。聯(lián)系人：王英龍，教授，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)檫^(guò)程系統(tǒng)工程。E-mail yinglongw@126.com。