王永文， 冷　偉

(東南大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院， 南京 210096)

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環(huán)保技術(shù)

濕法脫硫塔動(dòng)態(tài)特性仿真建模

王永文， 冷偉

(東南大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院， 南京 210096)

通過研究分析不同煙氣脫硫系統(tǒng)中脫硫塔的工藝設(shè)計(jì)與反應(yīng)過程，建立了濕氨法和石灰石-石膏濕法煙氣脫硫塔動(dòng)態(tài)特性通用數(shù)學(xué)模型。模型采用基于控制體的模塊化建模方法，模擬脫硫塔動(dòng)態(tài)運(yùn)行全過程，計(jì)算控制體內(nèi)溫度、壓力、pH值、SO2質(zhì)量濃度、脫硫率等動(dòng)態(tài)參數(shù)。以某熱力發(fā)電廠脫硫塔為仿真對象，對模型進(jìn)行了多次動(dòng)態(tài)仿真試驗(yàn)。仿真運(yùn)行結(jié)果正確模擬了對象的動(dòng)態(tài)特性，證明了模型的正確性和通用性。

濕法脫硫； 脫硫塔； 動(dòng)態(tài)仿真； 通用建模

電廠由于燃煤而產(chǎn)生的煤煙型污染是我國二氧化硫、氮氧化物和粉塵產(chǎn)生的第一大污染源，因此燃煤電站是脫硫的重點(diǎn)和領(lǐng)軍行業(yè)[1]。現(xiàn)在的火電機(jī)組普遍安裝脫硫系統(tǒng)，以滿足國家對火電機(jī)組SO2排放標(biāo)準(zhǔn)的要求。脫硫塔作為整個(gè)脫硫系統(tǒng)運(yùn)行過程中最為重要的吸收裝置，其運(yùn)行狀態(tài)正常與否直接影響脫硫系統(tǒng)出口SO2質(zhì)量濃度能否達(dá)標(biāo)。

筆者建立了濕法煙氣脫硫塔動(dòng)態(tài)數(shù)學(xué)模型，模擬脫硫塔的實(shí)際運(yùn)行過程。模型包括了濕氨法和石灰石-石膏濕法兩種煙氣脫硫方法，并以通用模塊的形式，嵌入電廠仿真支撐平臺。該模型可以用于對仿真對象變工況運(yùn)行及事故處理演練過程的動(dòng)態(tài)模擬，提高現(xiàn)場人員的運(yùn)行水平，并且為改善脫硫系統(tǒng)的運(yùn)行性能以及對異常工況分析提供參考。

1　脫硫塔模型說明

為實(shí)現(xiàn)所建模型對脫硫塔動(dòng)態(tài)特性的正確模擬，需要對脫硫塔的結(jié)構(gòu)、內(nèi)部氣液兩相流動(dòng)、傳熱傳質(zhì)和吸收反應(yīng)過程等進(jìn)行建模。為此，在模塊設(shè)計(jì)過程中，需要充分考慮脫硫塔結(jié)構(gòu)參數(shù)、氣液流動(dòng)、傳質(zhì)傳熱、運(yùn)行環(huán)境等因素的差異性及其對運(yùn)行特性的影響，以便能夠設(shè)計(jì)合理的模型邊界條件和影響因素比較全面的數(shù)學(xué)模型，實(shí)現(xiàn)模型的仿真通用化。

1.1 脫硫塔結(jié)構(gòu)分析

脫硫塔從上到下不同高度的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、流體物性、流動(dòng)、傳熱傳質(zhì)、組分濃度、反應(yīng)機(jī)理等存在明顯的差異[2]，針對這種結(jié)構(gòu)和運(yùn)行特點(diǎn)，脫硫塔模塊采用分段建模。分段的作用一是實(shí)現(xiàn)對脫硫塔從上而下各段內(nèi)參數(shù)計(jì)算，可獲得脫硫塔動(dòng)態(tài)運(yùn)行過程中不同部位的運(yùn)行參數(shù)；二是滿足通用化設(shè)計(jì)，各個(gè)分段內(nèi)可以修改模型內(nèi)結(jié)構(gòu)參數(shù)以及加入工質(zhì)接口實(shí)現(xiàn)不同部位可能的工質(zhì)流入或流出。

脫硫塔分段見圖1。建模時(shí)將脫硫塔自下而上分為反應(yīng)產(chǎn)物循環(huán)氧化及排出段、原煙氣入口段、氣液兩相流動(dòng)及化學(xué)反應(yīng)段、除霧器及噴淋裝置段、凈煙氣排出段等部分。各段再細(xì)分為多個(gè)控制體，以提高計(jì)算精度；各分段內(nèi)設(shè)計(jì)多個(gè)接口，滿足煙氣、吸收劑工質(zhì)、工藝水和其他物質(zhì)的進(jìn)入與排出，接口可根據(jù)仿真對象的工藝設(shè)計(jì)進(jìn)行刪減或增添。

1.2 模型參數(shù)

為實(shí)現(xiàn)模塊通用化，設(shè)計(jì)模型參數(shù)時(shí)需考慮不同對象下脫硫塔的正確仿真模擬。為此，將參數(shù)設(shè)置為結(jié)構(gòu)類參數(shù)、基本系數(shù)和運(yùn)行參數(shù)三大類(見表1)?？梢酝ㄟ^考慮其他因素來適當(dāng)增添參數(shù)以完善脫硫塔模塊的通用性。對不同對象相應(yīng)設(shè)置、修改相關(guān)參數(shù)，可實(shí)現(xiàn)脫硫塔模塊運(yùn)行特性與實(shí)際對象相吻合。

表1　模型參數(shù)

1.3 模型通用化說明

模型通用化是為實(shí)現(xiàn)對較多不同對象的仿真模擬。為此，該模型使用以下方法實(shí)現(xiàn)通用化：

(1) 脫硫塔模型中使用濕氨法和石灰石-石膏濕法兩種煙氣脫硫兩種常用脫硫工藝，可以用于較多脫硫系統(tǒng)的仿真模擬。

(2) 模型中脫硫塔分為多段，每一區(qū)段內(nèi)的結(jié)構(gòu)、接口和基本系數(shù)等參數(shù)均可根據(jù)仿真對象進(jìn)行修改設(shè)置。脫硫塔模型以模塊形式加入仿真平臺后，在仿真系統(tǒng)運(yùn)行調(diào)試過程中，可根據(jù)所仿真對象特性直接修改模塊內(nèi)的部分參數(shù)。

2　數(shù)學(xué)模型的建立

2.1 模型假設(shè)

為便于計(jì)算，綜合脫硫塔的運(yùn)行過程和理論分析，對數(shù)學(xué)模型進(jìn)行以下假設(shè)：煙氣中SO2與吸收液的傳質(zhì)速率由氣膜和液膜控制；整個(gè)化學(xué)反應(yīng)在液膜內(nèi)完成；脫硫塔任一界面上液滴分布均勻，大小相同，液滴下落過程中均保持為球形；脫硫塔內(nèi)氣液兩相均為一維流動(dòng)；液滴及脫硫塔液位下的物質(zhì)電離瞬間完成；液位下物質(zhì)的混合瞬間完成[3-4]。

2.2 動(dòng)態(tài)建模

2.2.1 脫硫塔吸收反應(yīng)模型

脫硫過程要經(jīng)過一系列復(fù)雜的中間反應(yīng)步驟，兩種脫硫方法基本化學(xué)反應(yīng)式為：

(1) 氨法：

SO2+H2O+(NH4)2SO3→2NH4HSO3

(1)

NH3+NH4HSO3→(NH4)2SO3

(2)

(2) 石灰石-石膏：

CaSO4·2H2O+CO2

(3)

SO2在液膜內(nèi)進(jìn)行吸收反應(yīng)，在液相主體中由于吸收反應(yīng)為快速反應(yīng)，SO2易溶于水，可認(rèn)為在吸收液側(cè)SO2的濃度為零，吸收未反應(yīng)的SO2全部與水轉(zhuǎn)化為H2SO3，從氣側(cè)吸收SO2為慢反應(yīng)，其速率由傳質(zhì)方程控制[5]：

NSO2=kG·αA·(pSO2-HSO2·CSO2)

(4)

式中：NSO2為SO2的吸收速率，mol/(m3·s)；pSO2為氣相中SO2分壓，Pa；CSO2為液相中SO2濃度，mol/m3；HSO2為SO2的亨利系數(shù)，(Pa·m3)/ mol；αA為脫硫塔的氣液比表面積，m2/m3；kG為SO2的氣相傳質(zhì)系數(shù)，mol/(m2·s·Pa)。

石灰石-石膏中需考慮CO2的吸收速率，其傳質(zhì)方程為[6]：

(5)

式中：NCO2為CO2的吸收速率，mol/(m3·s)；HCO2為CO2的亨利系數(shù)，(Pa·m3)/mol；pCO2為氣相中CO2分壓，Pa；CCO2為液相中CO2濃度，mol/m3；kL為CO2的氣相傳質(zhì)系數(shù)，mol/(m2·s·Pa)。

反應(yīng)過程中對任一物質(zhì)組分作物料平衡計(jì)算[7]：

(6)

式中：Ci表示i組分的濃度，mol/m3；∑Ni是該組分中的濃度生成或消耗速率，mol/(m3·s)。

2.2.2 液滴內(nèi)組分及pH計(jì)算模型

物質(zhì)在反應(yīng)過程中以分子或離子狀態(tài)進(jìn)行均可，但本質(zhì)是離子在互相結(jié)合反應(yīng)，因此模型中，溶液中對各個(gè)離子構(gòu)建微分方程以計(jì)算離子濃度，再根據(jù)電離關(guān)系式計(jì)算溶液中各物質(zhì)濃度[8]。在給定對象的初始參數(shù)下，可用微分方程求解動(dòng)態(tài)運(yùn)行過程各時(shí)刻的離子濃度及pH值。

溶液中SO2吸收微分方程為：

(7)

式中：CH2SO3為溶液中H2SO3的濃度，mol/m3。

離子微分方程通用式可表述為[9]：

(8)

物質(zhì)或離子團(tuán)λ電離為正離子λ+和負(fù)離子λ-,C為離子濃度，mol/m3；Kλ表示λ的電離常數(shù)，mol/m3。

以HSO3-離子為例微分方程可寫為:

(9)

實(shí)時(shí)pH值使用該時(shí)刻H+濃度直接計(jì)算[10]：

(10)

2.2.3 氧化、結(jié)晶計(jì)算模型

對于氨法和石灰石-石膏脫硫，其液位下的氧化主要是對HSO3-及SO32-的氧化，將這兩種離子轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的SO42-離子，其氧化速率為[4,11]：

ROX=KOX·(CHSO3-+CSO32-)1.5

(11)

式中：ROX為氧化速率，mol/(m3·s)；KOX為氧化速率常數(shù)，m-1.5/( mol0.5·s)。

使用石灰石-石膏，還需考慮液位下石膏的結(jié)晶及排出；而使用氨法時(shí)因硫酸氫銨的高溶解性不考慮結(jié)晶[11-12]。石膏的結(jié)晶速率:

Rgy=Kgy·(RSgy-1)

(12)

Kgy=1.1×10-4Agy

式中：Rgy為石膏結(jié)晶速率，mol/(m3·s)；Kgy為石膏結(jié)晶速率常數(shù)，mol/(m3·s)；RSgy表示石膏相對飽和度；Lgy為石膏溶解平衡常數(shù)，Lgy=20.33 mol2/m6；Agy表示單位體積溶液中石膏顆粒表面積，m2/m3。

2.2.4 脫硫塔質(zhì)量與能量建模

脫硫塔內(nèi)的質(zhì)量及能量計(jì)算分為兩步：第一步，計(jì)算各段的質(zhì)量及能量，分段計(jì)算為提高運(yùn)算精度以及獲得各區(qū)段內(nèi)參數(shù)；第二步，在所有區(qū)段計(jì)算結(jié)束后對整個(gè)脫硫塔進(jìn)行質(zhì)量與能量平衡計(jì)算，以計(jì)算脫硫塔內(nèi)整體平均溫度、壓力等相關(guān)參數(shù)。

區(qū)段間物質(zhì)質(zhì)量計(jì)算中考慮每一區(qū)段中反應(yīng)物質(zhì)的生成或消耗,以及液滴表面水分的蒸發(fā)，計(jì)算微分方程：

(13)式中：下標(biāo)i為某物質(zhì)組分；下標(biāo)j為物質(zhì)所在區(qū)段；M為該段內(nèi)某物質(zhì)組分的質(zhì)量，kg；Mri為某物質(zhì)的摩爾質(zhì)量，kg/mol；Q為體積流量，m3/s；C為物質(zhì)的濃度，mol/m3；τ為計(jì)算時(shí)間步長，s；vi,j為該組分i在區(qū)段j內(nèi)反應(yīng)生成或消耗的速率，若沒有參與反應(yīng)則等于零，kg/s；Li,j為該區(qū)段內(nèi)水滴的蒸發(fā)速率，i僅當(dāng)計(jì)算的組分是H2O時(shí)出現(xiàn)，kg/s。

區(qū)段間能量計(jì)算微分方程：

Li,j(r+cp·Δt)+ki,j·αD(Tj+1-Tj)

(14)

式中：H為該段內(nèi)某物質(zhì)組分的能量，kJ；W為區(qū)段間的質(zhì)量流量，kg/s；hi,j為區(qū)段內(nèi)某物質(zhì)的比焓，kJ/kg；Ei,j為反應(yīng)生成熱，kJ/kg；cp為物質(zhì)比定壓熱容，kJ/(kg·K)；r為水的汽化潛熱，kJ;αD表示脫硫塔的區(qū)段間接觸面積，m2；Δt為該區(qū)段內(nèi)的液滴蒸發(fā)溫差，K；ki,j為區(qū)段間的傳熱系數(shù)， kW/(m2·K)；Tj為區(qū)段的平均溫度，K。

區(qū)段間質(zhì)量、能量計(jì)算后，需對整個(gè)脫硫塔進(jìn)行質(zhì)量與能量的平衡計(jì)算，以獲取脫硫塔整體氣液兩側(cè)溫度、壓力等相關(guān)參數(shù)。以整個(gè)脫硫塔為研究對象，氣相和液相側(cè)質(zhì)量平衡計(jì)算方程為：

(15)

(16)

式中：下標(biāo)g為煙氣側(cè)參數(shù)；下標(biāo)l為吸收液側(cè)參數(shù)；Lwater為吸收液側(cè)水分蒸發(fā)的質(zhì)量流量，kg/s；Wair為氧化空氣質(zhì)量流量，kg/s；Wl,new為補(bǔ)充的新鮮吸收工質(zhì)流量，kg/s；Wfw為工藝水流量，kg/s。

在脫硫塔中整體能量變化為輸入脫硫塔能量-脫硫塔輸出能量=脫硫塔內(nèi)部能量，以此氣相和液相兩側(cè)的能量計(jì)算方程分別為：

(r+cp·Δt)-Wg,out·cp,g2·tg2-ΔEloss1

(17)

cp,l2·tl2-Lwater·(r+cp·Δt)-ΔEloss2

(18)

式中：下標(biāo)g為煙氣側(cè)參數(shù)；下標(biāo)l為吸收液側(cè)參數(shù)；下標(biāo)in、out分別為進(jìn)口、出口參數(shù)；下標(biāo)fw為工藝水；tg1、tg2、tl1、tl2分別為煙氣側(cè)、吸收液側(cè)進(jìn)出口溫度， ℃；ΔEloss1、ΔEloss2分別為煙氣側(cè)、吸收液側(cè)對外散熱，kJ/s。

ΔEloss=ΔEloss1+ΔEloss2=

(19)

3　動(dòng)態(tài)仿真測試及模型驗(yàn)證

3.1 仿真對象初始參數(shù)

模型的初始參數(shù)參考某熱電廠135 MW機(jī)組設(shè)計(jì)參數(shù)，該機(jī)組使用濕氨法工藝進(jìn)行煙氣脫硫。初始參數(shù)見表2。

表2　模型初始參數(shù)

3.2 仿真試驗(yàn)及分析

模型仿真測試包括兩方面：一是脫硫塔啟動(dòng)過程動(dòng)態(tài)特性測試；二是測試不同預(yù)設(shè)條件下的脫硫塔動(dòng)態(tài)運(yùn)行過程。

3.2.1 啟動(dòng)過程動(dòng)態(tài)測試

脫硫塔在啟動(dòng)前，內(nèi)部為空氣壓力與外界環(huán)境相同，在啟動(dòng)過程中，煙氣進(jìn)入脫硫塔內(nèi)，與噴淋而下的吸收液接觸反應(yīng)。脫硫塔內(nèi)煙氣側(cè)進(jìn)出口流量動(dòng)態(tài)運(yùn)行曲線見圖2。進(jìn)口煙氣流量在整個(gè)啟動(dòng)過程中由于部分操作，導(dǎo)致了較小幅度地緩慢上升。動(dòng)態(tài)運(yùn)行開始后，脫硫塔煙氣側(cè)進(jìn)口流量大于出口流量，脫硫塔內(nèi)煙氣質(zhì)量增加，壓力隨之增加，出口煙氣流量上升，最后脫硫塔煙氣側(cè)達(dá)到平衡狀態(tài)。

脫硫塔內(nèi)煙氣與吸收液逆向流動(dòng)，液滴與煙氣相互接觸進(jìn)行吸收反應(yīng)，同時(shí)兩相間進(jìn)行傳質(zhì)、傳熱(見圖3)，由于兩相對流換熱，煙氣溫度逐漸下降，吸收液側(cè)溫度逐漸上升，最終兩側(cè)溫度分別達(dá)到平衡狀態(tài)，由于傳熱過程中經(jīng)過氣膜與液膜產(chǎn)生一定熱阻，平衡后煙氣側(cè)溫度仍大于吸收液側(cè)。

脫硫塔主要性能指標(biāo)之一為出口煙氣中SO2質(zhì)量濃度或脫硫率。在脫硫塔啟動(dòng)過程中，煙氣中的SO2質(zhì)量濃度動(dòng)態(tài)曲線見圖4。煙氣中SO2的脫除與吸收液的pH值緊密聯(lián)系。由圖4可見：開始時(shí)由于SO2質(zhì)量濃度較高，吸收工質(zhì)為新鮮氨水，pH值較高，此時(shí)脫硫效率最高，SO2質(zhì)量濃度和pH值下降速度相對較快。氨水吸收SO2為酸堿中和反應(yīng)，吸收反應(yīng)的進(jìn)行過程中吸收液pH值逐漸下降，吸收能力也隨之下降。隨著煙氣中SO2被吸收，吸收液pH值由中性或弱堿性下降為弱酸性，吸收速率逐步降低，最后達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)。

3.2.2 動(dòng)態(tài)運(yùn)行測試

(1) 較大的液氣比會給SO2的吸收提供相對較大的傳質(zhì)比表面積，所以液氣比的增加有利于促進(jìn)SO2的吸收。圖5為不同液氣比下煙氣出口SO2質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化曲線。從圖5中可看出：在穩(wěn)定后，不同液氣比下煙氣中的SO2質(zhì)量濃度隨著液氣比增加而降低，且吸收開始階段，大液氣比下煙氣SO2脫除速率也相對較快。

(2) 在運(yùn)行穩(wěn)定后，分別在1 300 s和1 500 s時(shí)刻加入少量新鮮氨水，兩次氨水加入持續(xù)時(shí)間分別為60 s和120 s，對動(dòng)態(tài)過程產(chǎn)生擾動(dòng)，其他條件不變。動(dòng)態(tài)運(yùn)行過程曲線見圖6。在穩(wěn)定運(yùn)行后，出口煙氣中的SO2質(zhì)量濃度維持在較低水平，加入新鮮氨水后，由于吸收液中氨含量增加，pH值降低，可以吸收煙氣中更多的SO2，但新鮮氨水停止供應(yīng)后，隨著吸收液循環(huán)，吸收液工質(zhì)的pH值回歸擾動(dòng)前水平，曲線平衡后與穩(wěn)定時(shí)基本一致。

3.3 石灰石-石膏濕法脫硫仿真測試

在使用濕氨法進(jìn)行仿真測試后，使用模塊中的石灰石-石膏濕法脫硫(WFGD)模型對該對象進(jìn)行仿真測試。模型的初始參數(shù)仍參考某熱電廠135 MW機(jī)組設(shè)計(jì)參數(shù)，部分參數(shù)做以下修改：設(shè)計(jì)脫硫效率η=95%，吸收工質(zhì)初始pH=7.0，設(shè)計(jì)液氣比為12 L/m3。

(1) 隨著脫硫過程進(jìn)行，煙氣中SO2質(zhì)量濃度逐漸降低，脫硫效率隨之上升，最后達(dá)到平衡狀態(tài)，同時(shí)吸收液的pH值隨著脫硫效率的升高而減小。

當(dāng)pH 值大于6.0時(shí)，繼續(xù)增大pH值，脫硫效率增加量非常??；當(dāng)pH值小于6.0時(shí)，隨著pH值的降低，脫硫效率下降明顯。WFGD模型下pH與SO2質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化曲線見圖7。由圖7可見：高pH值的漿液環(huán)境有利于SO2的吸收，脫硫效率增大；而低pH值，氫離子的增多會抑制脫硫反應(yīng)的進(jìn)行。過高的pH值會降低脫硫劑活性，石灰石利用率降低，所以脫硫效率不會增大很多；相反，pH 值過低，有助于石灰石的溶解及其較高鈣利用率的實(shí)現(xiàn)，但系統(tǒng)脫硫率低。

(2) 圖8為WFGD模型下不同液氣比下煙氣出口SO2質(zhì)量濃度隨時(shí)間變化曲線。由圖8可見：液氣比小于12時(shí)，脫硫率對循環(huán)漿液的流量較為敏感，該值越小，對脫硫效率的影響越大；而液氣比大于12后再繼續(xù)增大，脫硫效率增加非常小。產(chǎn)生該現(xiàn)象的原因?yàn)椋合到y(tǒng)的脫硫效率隨著循環(huán)漿液流量的增加而增加，煙氣在通過脫硫塔過程中能被霧化的液滴所吸收，洗滌下來的 SO2也相對越多，因而系統(tǒng)的脫硫效率越高。但液滴停留時(shí)間隨液氣比的增大而減小，減弱了脫硫效率增長的速度。因此液氣比達(dá)到一定程度時(shí)，脫硫效率的增長速率減緩，同時(shí)因提高液氣比而帶來的運(yùn)行費(fèi)用增加，經(jīng)濟(jì)性下降。

4　結(jié)語

以濕法煙氣脫硫塔為研究對象，根據(jù)其物理、化學(xué)機(jī)理建立了動(dòng)態(tài)數(shù)學(xué)模型，并實(shí)現(xiàn)了氨法及石灰石-石膏兩種脫硫方式集于一個(gè)模塊。建立了煙氣脫硫系統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)過程模型、氣液兩相流動(dòng)模型、pH計(jì)算模型，通過模塊化建模方法，使得仿真算法具有更強(qiáng)的通用性，提高了其在系統(tǒng)建模中的使用率。通過動(dòng)態(tài)仿真試驗(yàn)分析，驗(yàn)證了該模型的正確性。此模型的建立，為濕法煙氣脫硫系統(tǒng)的仿真開發(fā)提供了參考價(jià)值。

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Simulation and Modeling on Dynamic Characteristics of a Wet Desulfurization Tower

Wang Yongwen, Leng Wei

(School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China)

A general mathematical model was set up to study the dynamic characteristics of a wet desulfurization tower respectively by wet ammonia method and wet limestone-gypsum method, based on analysis of the technological design and reaction process of the tower in different flue gas desulfurization systems, using lumped parameter modeling method and modular modeling method, with which the dynamic process of desulfurization tower in the whole operation process can be simulated, while the real-time dynamic operation data within control objects can be calculated, such as the temperature, pressure, pH value, SO2mass concentration and the desulfurization efficiency, etc. Taking the desulfurization tower in a thermal power plant as an object of study, dynamic simulations were repeatedly conducted on the tower, and the simulation results conformed to the design requirements on dynamic characteristics of the tower, proving the model to be correct and universal.

wet desulfurization; desulfurization tower; dynamic simulation; general modeling

2016-02-23

王永文(1990—)，男，在讀碩士研究生，研究方向?yàn)殄仩t系統(tǒng)動(dòng)態(tài)特性仿真建模。

E-mail: wangyongwen717@163.com

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1671-086X(2016)05-0319-06