馬青清，王博，張責研，曾瑞，周剛，喬飛，雷坤，周斌，安立會,*

1.中國海洋大學海洋生命學院，青島266003

2.中國環(huán)境科學研究院，北京100012

太湖北部表層沉積物重金屬污染及其生物毒性研究

馬青清1,2，王博2，張責研2，曾瑞2，周剛2，喬飛2，雷坤2，周斌1，安立會2,*

1.中國海洋大學海洋生命學院，青島266003

2.中國環(huán)境科學研究院，北京100012

在分析太湖北部梅梁灣、竺山灣和貢湖表層沉積物和野生銅銹環(huán)棱螺體內重金屬殘留水平基礎上，利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法評價了區(qū)域重金屬污染的潛在生態(tài)風險，并利用綜合污染指數(shù)法評價了野生銅銹環(huán)棱螺受重金屬污染的狀況。研究結果表明，3個區(qū)域表層沉積物孔隙水的生物綜合毒性處于低毒到中毒水平，而表層沉積物重金屬污染均處于較低的生態(tài)風險，但3個區(qū)域的野生銅銹環(huán)棱螺體內重金屬的綜合污染指數(shù)處于中度到重度的污染水平。由此可以得出太湖北部沉積物重金屬污染對底棲生物仍具有一定的潛在生態(tài)風險。

太湖；沉積物；重金屬；銅銹環(huán)棱螺；風險

馬青清,王博,張責研,等.太湖北部表層沉積物重金屬污染及其生物毒性研究[J].生態(tài)毒理學報，2016,11(3):204-210

Ma Q Q,Wang B,Zhang Z Y,et al.Study on heavy metals pollution in sediments from North of Taihu Lake and its biological toxicity[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(3):204-210(in Chinese)

沉積物是水環(huán)境-水生態(tài)系統(tǒng)的主要組成單元，也是各類污染物如重金屬進入水體的“匯”[1]。當水環(huán)境條件發(fā)生改變時，重金屬又會從沉積物中持續(xù)釋放出來，造成水體的二次污染，這時沉積物又變成水環(huán)境中各類污染物的“源”[2]。同時，累積在沉積物中的重金屬等有毒有害污染物又很容易被螺等大型底棲動物所攝食利用，并通過生物積累、放大和遷移轉移等方式使重金屬沿食物鏈逐級放大，最終在更高營養(yǎng)級生物體內蓄積，對人群健康產(chǎn)生潛在風險。

太湖是我國第二大淡水湖，其水環(huán)境質量直接關系到太湖流域和長江三角洲地區(qū)經(jīng)濟社會發(fā)展全局。然而，隨著流域經(jīng)濟和人口的快速發(fā)展，污染物排放量不斷增加，導致水體富營養(yǎng)化和藍藻水華持續(xù)爆發(fā)，水生態(tài)環(huán)境退化甚至局部水域失去了生態(tài)功能[3-4]。為改善太湖水環(huán)境質量和修復水生態(tài)功能，太湖流域管理部門自2008年開始啟動清淤計劃，并于2014年于9月30日完成[5]。截止到目前為止，清淤工作對太湖沉積物中重金屬的去除效果尚未開展相關評估。對此，本文在分析了太湖北部表層沉積物和野生銅銹環(huán)棱螺體內重金屬污染特征基礎上，以潛在生態(tài)風險法和綜合污染指數(shù)法對沉積物中重金屬的潛在風險進行初步評價，并利用發(fā)光細菌法對沉積物孔隙水的綜合毒性進行了評估，研究結果以期為相關部門制定管理措施提供科學依據(jù)。

1 材料與方法（Materials and methods）

1.1 樣品采集

2014年8—9月，利用彼得森采泥器(38 cm× 21cm)采集太湖北部梅梁灣(MLW)、竺山灣(ZSW)和貢湖(GH)區(qū)域表層沉積物(<5 cm)(圖1)，并利用拖網(wǎng)采集野生銅銹環(huán)棱螺。在每個區(qū)域挑選規(guī)格相似個體約300個(竺山灣：殼高19.10 mm±2.02 mm，殼寬12.89 mm±1.29 mm，全體重1.92 g±0.54 g；梅梁灣殼高20.75 mm±32.20 mm，殼寬14.20 mm± 1.44 mm，全體重2.55 g±0.72 g；貢湖：殼高19.92 mm±2.05 mm，殼寬13.54 mm±1.65 mm，全體重2.24 g±0.69 g)以用于后期分析。根據(jù)螺厴生長紋判斷可知螺齡為2～3齡。采集的沉積物和銅銹環(huán)棱螺置于采樣袋中，并置于-20℃冰箱中保存用于后續(xù)分析。

1.2 樣品處理與分析

1.2.1 表層沉積物孔隙水綜合毒性測定

將冷凍沉積物低溫解凍，然后用5 000 r·min-1高速離心20 min。小心吸取上清液，并立即經(jīng)0.45 μm醋酸纖維濾膜過濾。過濾后孔隙水用于測定綜合毒性。測定綜合毒性時，以費氏弧菌(Vibrio fischeri)為測試菌，用溫控毒性儀(SDI Microtox Model 500,USA)進行測試[6]，并以Microtox稀釋液(2%的NaCl溶液)作為對照。測定目標樣品與發(fā)光細菌菌液充分反應5 min后發(fā)光細菌的發(fā)光抑制率，每個樣品重復測定3次，并取平均值作為分析值。根據(jù)發(fā)光抑制率劃分毒性級別(表1)。

同時對孔隙水中的氨氮(奈氏比色法)和重金屬進行了分析。

圖1 太湖北部沉積物和野生銅銹環(huán)棱螺采樣點

表1 發(fā)光細菌毒性分級標準［7］Table 1 Standards of toxicity level based on the inhibition ratio ofLuminous bacterium[7]

1.2.2 沉積物、螺組織和表層沉積物孔隙水重金屬分析

取部分解凍沉積物，利用馬爾文激光粒度分析儀(Mastersize 2000,UK)分析沉積物粒度，利用重鉻酸鉀氧化-還原容量法測定沉積物有機碳含量。

將剩余沉積物自然風干，研磨后并經(jīng)100目篩絹網(wǎng)過篩去除礫石等雜物。準確稱取0.1000 g± 0.0010 g粉末狀沉積物，加入5 mL硝酸(HNO3)和3 mL氫氟酸(HF)，進行密閉微波消解(120℃，3 min；150℃，5 min；190℃，20 min)。待冷卻后轉移至坩堝內加熱趕酸至近干，然后加入2 mL HNO3并用超純水定容至100 mL。同樣，取解凍后銅銹環(huán)棱螺并分離內臟團組織和腹足組織，經(jīng)冷凍干燥后進行相似處理。利用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS) (Agilent 7500,USA)測定樣品中Cr、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Ni的含量，并以Sc、Ge、Rh、In、Tb、Lu和Bi作為在線內標(Agilent Part Number:5188-6525)，射頻功率1500 W，采樣深度9.0 mm，載氣流速0.85 L· min-1，蠕動泵速率0.07 r·s-1，輔助氣流速0.15 L· min-1，冷卻氣流速12.0 L·min-1，透鏡1電壓2.0 V，透鏡2電壓-115 V，鎳采樣錐孔徑1.0 mm。將孔隙水經(jīng)0.45 mol·L-1膜過濾后直接用ICP-MS測定。以上實驗所用HNO3和HF均為國產(chǎn)優(yōu)級純，超純水電導率≥18.0 Ω·cm-1，購自中國國藥有限公司。

實驗中同步分析了水系沉積物成分分析標準物質(GBW07309，地球物理地球化學勘查研究所)，元素As、Ni、Cu、Pb、Zn、Cd和Cr的回收率分別為95%、90%、98%、89%、89%、108%和87%，滿足實驗質量要求。目標物質定量線性范圍為0～50 g·L-1，檢出限為0.01～0.03 g·L-1。測定時所有樣品平行樣測定，各種目標重金屬的相對標準偏差均小于5%。

1.3 沉積物潛在風險評價

沉積物潛在生態(tài)風險用Hakanson法[8]進行評價。其中，單一污染元素污染系數(shù)采用公式(1)計算：

Ci為樣品濃度實測值，Cn為沉積物背景參考值。本研究以太湖流域土壤中重金屬的自然本底值作為背景參考值[2,9](表2)。

潛在生態(tài)風險指數(shù)RI采用公式(3)計算:

Hakanson潛在生態(tài)風險評價中使用的是8種污染物。本研究中分析了7種重金屬，因此結合相關研究[10]做了必要的調整。、、RI范圍所對應的污染物污染程度及潛在生態(tài)風險見表3。

同時，本文采用均值型綜合污染指數(shù)法[11]評價了不同區(qū)域銅銹環(huán)棱螺的污染狀況，即取各種重金屬在環(huán)棱螺體內殘留指數(shù)(I)的均值作為綜合污染指數(shù)(Pi)。I值大小可表示某單一重金屬的污染程度，綜合污染指數(shù)均值大小可表示某一區(qū)域各種重金屬的綜合污染程度。I值計算采用公式(4)計算：

式中，Ci表示i類重金屬殘留量即實測值(mg·kg-1)；為i類重金屬的評價標準(mg·kg-1)。其中，As、Cd、Cu和Pb的評價標準分別為0.5、1.0、50和1.0 mg·kg-1[12]。由于水產(chǎn)品質量中沒有Cr、Ni和Zn的標準，因此Cr、Ni和Zn未參與評價。當Pi≤0.2時，表明重金屬質量比位于正常的背景值范圍內，該生物沒有受到污染；若0.2

表2 重金屬元素背景參考值（mg·kg-1）與毒性系數(shù)Table 2 Reference values of heavy metal concentration (mg·kg-1)and their toxicity coefficients

表3 沉積物重金屬污染潛在生態(tài)風險劃分標準Table 3 Standards of the potential ecological risk of heavy metals pollution in sediment

1.4 數(shù)據(jù)處理

利用OriginLab 8.0進行單向方差分析(one-way ANOVA)和Tukey多重比較來檢驗各區(qū)域數(shù)據(jù)的差異性，并設定P<0.05時為差異顯著。所有數(shù)據(jù)和圖表均以平均值±標準偏差表示。

2 結果與討論（Results and discussion）

2.1 重金屬污染水平

太湖北部表層沉積物7種重金屬水平見表4。從表4中可知，各種重金屬以Zn的絕對水平最高，而Cd的絕對水平最低。盡管竺山灣沉積物中各種重金屬元素水平相對較高(除Cd和Pb外)，但3個區(qū)域Zn和Cd濃度水平?jīng)]有明顯差異(P>0.05)。而竺山灣沉積物中的Cr和Ni則顯著高于梅梁灣和貢湖(P<0.05)，Cu顯著高于梅梁灣(P<0.05)，但貢湖沉積物中的Pb則又顯著高于梅梁灣(P<0.05)，并沒有表現(xiàn)出一致性。另外，與沉積物孔隙水中的重金屬水平相比(表4)，沉積物中各種重金屬水平(除Ni和As外)均表現(xiàn)出了明顯升高趨勢，尤其是Cr和Pb。由于沉積物粒度均以粉砂為主(39.82%± 12.22%)、極細沙(17.53%±5.02%)和細沙(12.63% ±3.42%)等較大顆粒成份為輔，而粘土(?<4 μm)只占(5.66%±2.27%)，3個區(qū)域沉積物粒徑?jīng)]有表現(xiàn)出明顯的差異性(P>0.05)。并且，3個區(qū)域沉積物中總有機碳含量也沒有表現(xiàn)出明顯的差異性(P> 0.05)，說明沉積物的粒徑和有機碳對區(qū)域重金屬水平的差異沒有明顯影響。本次調查沉積物中重金屬水平低于焦偉等[8]在2010年調查太湖入湖河流河口表層沉積物、陳春宵等[14]在2011年調查太湖全湖表層沉積物的重金屬水平，但與石浚哲等[2]在2001年的調查結果相比，沉積物中As水平?jīng)]有降低。而蘇曉燕和董錚[15]的調查結果也發(fā)現(xiàn)太湖清淤工程并未有效去除As的污染，認為可能是與宜興地區(qū)持續(xù)高強度排放有關。盡管如此，本研究仍說明管理部門采取的清淤措施對去除太湖底泥中大部分重金屬(除As外)都起到了很好的效果，降低了沉積物中的重金屬污染水平。

表4 太湖北部表層沉積物、沉積物孔隙水和銅銹環(huán)棱螺重金屬含量Table 4 Concentrations of heavy metals in surface sediments,pore water and freshwater snail from North of Taihu Lake

野生銅銹環(huán)棱螺體內7種重金屬元素(見表4)以Zn的絕對濃度最高(腹足：39.63～56.82 mg·kg-1濕重，內臟團：286.74～450.92 mg·kg-1濕重)，而Cd的絕對濃度最低(腹足：0.03～0.11 mg·kg-1濕重，內臟團：0.21～0.60 mg·kg-1濕重)，并且內臟團組織重金屬含量均高于腹足組織，尤其是Zn元素水平相差8.02～8.65倍、Cd相差5.83～7.00倍，其他5種重金屬則沒有表現(xiàn)出明顯差異(P>0.05)。從區(qū)域來看，3個區(qū)域螺組織中Cr、Ni、Cd和Pb元素水平均處于相近水平，但竺山灣Zn元素含量高于梅梁灣和貢湖，梅梁灣Cu元素水平低于竺山灣和貢湖，而As元素水平則高于竺山灣和貢湖，但差異不明顯(P>0.05)。另外，螺組織尤其是內臟團中Cu、Zn和Cd水平(除Pb外)均高于沉積物。從螺對各種重金屬元素的生物富集能力來看，對沉積物中Cu、Zn和Cd的富集系數(shù)分別為69.57(54.05～92.62)、113.25(110.02～115.88)和9.14(7.67～11.48)。與孔隙水重金屬元素水平相比，螺對Cr、Cu、Zn、Pb和Cd均表現(xiàn)出更高的富集能力，富集系數(shù)均超過20，但對Ni和As的富集能力卻不是很強：對Ni元素的富集系數(shù)為2.30(0.96～3.56)，對As元素的富集系數(shù)為0.78(0.55～1.04)，這可能與各種重金屬元素在生物體內的生物動力學差異有關[16]。從對重金屬元素的富集能力來看，各區(qū)域銅銹環(huán)棱螺對沉積物重金屬的富集沒有表現(xiàn)出明顯差別，但對沉積物孔隙水重金屬的富集卻表現(xiàn)出較大差別。貢湖區(qū)域野生螺對Cd、Cu、Pb、Cr的富集系數(shù)均高于梅梁灣和竺山灣，其中對Cr元素的富集系數(shù)是竺山灣的9.47倍，是梅梁灣的2.17倍；對Cu元素的富集系數(shù)是竺山灣的3.73倍，是梅梁灣的1.86倍；對Cr元素的富集系數(shù)是竺山灣的5.21倍，是梅梁灣的2.14倍；對Pb元素的富集系數(shù)是竺山灣的5.38倍，是梅梁灣的2.01倍。梅梁灣區(qū)域螺對Zn元素的富集能力高于竺山灣和貢湖，是竺山灣的3.01倍，是貢湖區(qū)域的2.49倍。而竺山灣區(qū)域環(huán)棱螺對這7種重金屬的富集能力均為最低。對于產(chǎn)生差異的原因，可能與不同區(qū)域的水質條件、餌料豐度等環(huán)境因素以及生物代謝能力有關，具體原因還有待于進一步深入研究。綜合以上結果說明，沉積物和孔隙水是環(huán)境重金屬進入生物體內、并沿食物鏈富集的重要環(huán)境介質，因此沉積物中重金屬污染對底棲生物具有的潛在生態(tài)風險不容忽視。

2.2 綜合生物毒性評價

表5 太湖北部沉積物重金屬污染的生態(tài)危害系數(shù)和風險指數(shù)Table 5 Potential ecological risk index of heavy metals in sediment from North of Taihu Lake

竺山灣、梅梁灣和貢湖表層沉積物孔隙水發(fā)光細菌的平均抑制率分別為20.22%±14.58%，24.88% ±14.58%和30.70%±8.05%。根據(jù)毒性級別的判斷標準，竺山灣和梅梁灣的沉積物孔隙水為低毒水平，而貢湖沉積物孔隙水則呈中度毒性水平。具體來講，只有竺山灣ZSW-2和ZSW-4、梅梁灣MLW-5和MLW-13的發(fā)光抑制率低于10%為無毒水平，其他各點的發(fā)光抑制率均處于10%～50%之間，說明3個區(qū)域表層沉積物孔隙水的綜合生物毒性處于低毒和中毒之間。由于竺山灣表層沉積物孔隙水的氨氮水平(24.20 mg·L-1±22.54 mg·L-1)顯著高于貢湖(6.80 mg·L-1±2.18 mg·L-1)(P<0.05)，但與梅梁灣沒有顯著性差異(8.55 mg·L-1±5.04 mg·L-1)(P>0.05)。而3個區(qū)域孔隙水中各種重金屬元素濃度(表4)也并沒有表現(xiàn)出明顯差異(P>0.05)。在我們的前期研究發(fā)現(xiàn)氨氮(NH4Cl)對發(fā)光細菌具有倒“U”型抑制作用，而氨氮(NH4Cl)與重金屬(ZnSO4)聯(lián)合作用下對發(fā)光細菌具有促進作用，并且隨NH4Cl濃度升高而增強[17]，結果說明本研究中的氨氮并不是引起孔隙水綜合生物毒性的主要因素。另外，經(jīng)對各采樣點之間綜合生物毒性(發(fā)光抑制率)與孔隙水各種重金屬濃度水平之間分析，不同參數(shù)之間并沒有表現(xiàn)出相關性，這說明重金屬也不是導致孔隙水毒性差異的主要因素。這一點與曾毅等[18]認為重金屬是導致太湖部分區(qū)域全沉積物生物毒性主要來源的結論不一致，這可能與實驗對象所處的不同暴露途徑、營養(yǎng)級水平等因素有關。

2.3 重金屬污染綜合評價

基于表層沉積物重金屬濃度水平，得出各調查點表層沉積物重金屬污染具有的潛在生態(tài)危害系數(shù)和風險指數(shù)(表5)。從表5可以看出，3個區(qū)域重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù)均處于較低風險水平(< 62)，這與蘇曉燕和董錚[15]評價太湖沉積物重金屬污染風險的結論一致。另外，本調查結果發(fā)現(xiàn)竺山灣沉積物重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù)略高于梅梁灣和貢湖，這與劉瑩和肖琳[19]認為竺山灣沉積物重金屬污染的生態(tài)風險為中度污染水平，高于其他地區(qū)有所不同。然而，與沉積物重金屬污染具有較低的潛在生態(tài)風險不同，竺山灣和梅梁灣野生銅銹環(huán)棱螺腹足重金屬的綜合污染指數(shù)處于輕度(<0.6)污染，而貢湖區(qū)域為中度(>0.6)污染水平；內臟團重金屬的綜合污染指數(shù)均值則顯著高于腹足，均處于重度(>1.0)污染水平(表6)。如以單一重金屬元素殘留指數(shù)占各種重金屬殘留指數(shù)之和的百分比計算貢獻率，則在各貢獻元素中，以As的貢獻率最大(> 50%)，而Cd的貢獻率最小(<10%)。從這3個區(qū)域來比較，以上結果說明，盡管沉積物重金屬濃度水平較低、潛在生態(tài)風險較小，但棲息在沉積物環(huán)境中的野生銅銹環(huán)棱螺體內重金屬污染卻表現(xiàn)出了較高水平，說明底棲生物的生物富集能力是重金屬污染風險放大的關鍵因子，這在今后研究制定沉積物質量基準和標準中是需要加以考慮的因素之一。另外，銅銹環(huán)棱螺內臟團組織所具有的重金屬綜合污染指數(shù)明顯高于腹足組織，說明重金屬進入生物體主要存留在內臟團各官，只有少部分進入肌肉組織。并且，內臟團中As、Cr和Cu的殘留水平均已超出“無公害食品-水產(chǎn)品中有毒有害物質限量(NY5073-2006)[12]”限值，因此食用銅銹環(huán)棱螺腹足攝入重金屬所產(chǎn)生的健康風險低于食用內臟團所產(chǎn)生的健康風險。

表6 太湖北部野生銅銹環(huán)棱螺重金屬綜合污染指數(shù)Table 6 Comprehensive pollution index of heavy metals in wild freshwater snail from North of Taihu Lake

從以上結果可以看出，通過近年的持續(xù)清淤工程，太湖表層沉積物重金屬污染水平得到明顯降低，重金屬的潛在生態(tài)風險指數(shù)也處于低風險水平，綜合生物毒性亦為低毒到中毒水平，但沉積物重金屬殘余污染仍對底棲生物具有一定的風險。沉積物是底棲生物(如銅銹環(huán)棱螺)生長和繁殖的主要場所，沉積物的環(huán)境質量直接影響著底棲生物存活狀態(tài)，因此在今后的湖泊環(huán)境管理中如何降低潛在生態(tài)風險、確保水生態(tài)安全是環(huán)境領域所面臨的一個環(huán)境科學問題。綜上可知：

(1)太湖北部表層沉積物孔隙水的生物綜合毒性處于低毒到中毒水平；

(2)太湖北部表層沉積物重金屬污染水平較低，潛在生態(tài)風險指數(shù)也處于低水平；

(3)太湖北部野生銅銹環(huán)棱螺腹足和內臟團殘留重金屬的綜合污染指數(shù)處于中度到重度污染水平。

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Study on Heavy Metals Pollution in Sediments from North of Taihu Lake and Its Biological Toxicity

Ma Qingqing1,2,Wang Bo2,Zhang Zeyan2,Zeng Rui2,Zhou Gang2,Qiao Fei2,Lei Kun2,Zhou Bin1,An Lihui2,*

1.College of Marine Life Science,Ocean University of China,Qingdao 266003,China;
2.Chinese Research Academy for Environment Sciences,Beijing 100012,China

1 September 2015 accepted 6 November 2015

Based on the concentrations of heavy metals in sediments and wild freshwater snail(Bellamya aeruginosa)collected from north of Taihu Lake,the present study aimed to assess the potential ecological risk caused by heavy metals using the potential ecological risk index and to evaluate the pollution status in wild snails using the comprehensive pollution index,respectively.The results showed that the biological toxicity in pore water isolated from the sediments was at a low to moderate level,and low potential ecological risk was also found in sediments. However,the comprehensive pollution index of heavy metals was at a moderate level to severe pollution level in wild freshwater snails,indicating that there was some potential ecological risk to benthic organisms caused by the heavy metals pollution in sediments.

Taihu Lake;sediment;heavy metals;Bellamya aeruginosa;risk

2015-09-01 錄用日期：2015-11-06

1673-5897（2016）3-204-07

X171.5

A

10.7524/AJE.1673-5897.20150901001

簡介：安立會(1975—)，男，博士，副研究員，主要研究方向為水生態(tài)毒理學，發(fā)表學術論文40余篇。

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07505-005)

馬青清(1992-)，女，碩士研究生，研究方向為生態(tài)毒理學，E-mail:13146018681@163.com；

*通訊作者（Corresponding author），E-mail:anlhui@163.com