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        花崗巖單一裂隙中Na、Cu、U的遷移試驗(yàn)

        2016-10-20 03:16:02石云峰裴妙榮
        核化學(xué)與放射化學(xué) 2016年2期
        關(guān)鍵詞:研究

        石云峰,李 尋,裴妙榮

        東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西南昌 330013

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        花崗巖單一裂隙中Na、Cu、U的遷移試驗(yàn)

        石云峰,李 尋*,裴妙榮

        東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西南昌 330013

        花崗巖作為高放廢物處置庫的地質(zhì)屏障,其所含裂隙形成大量“通道”為廢物在地下水運(yùn)移提供條件,研究其遷移規(guī)律可為管控高放廢物等問題提供理論數(shù)據(jù)。試驗(yàn)使用自制花崗巖裂隙溶質(zhì)遷移試驗(yàn)設(shè)備,進(jìn)行了以Na、Cu、U為示蹤劑的遷移試驗(yàn),得出以下結(jié)論:(1)裂隙中各示蹤劑隨遷移距離增加,相對(duì)濃度峰值逐漸減小,峰面積逐漸增大,時(shí)間-相對(duì)濃度曲線“縮首”現(xiàn)象減弱且“拖尾”現(xiàn)象明顯;(2)對(duì)比三種示蹤劑遷移曲線發(fā)現(xiàn),曲線“縮首”現(xiàn)象程度U>Na>Cu,曲線“拖尾”現(xiàn)象程度Cu>Na>U;推測出花崗巖對(duì)三種示蹤劑阻滯作用Cu>Na>U;(3)使用配線法分別求出Na、Cu、U的縱向彌散度分別為:0.084 2~0.107 7 m、0.092 1~0.116 2 m、0.095 8~0.133 7 m;橫向彌散度為:0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m。

        花崗巖裂隙:Na;Cu;U;遷移

        核能,作為一種清潔、高效的綠色能源被我國重視,但核工業(yè)的快速發(fā)展也帶來大量的高放廢物,目前,國際上對(duì)高放廢物的處置較為公認(rèn)的是深地質(zhì)處置法[1],而我國傾向于使用花崗巖作為高放廢物處置庫的地質(zhì)屏障,因此研究花崗巖裂隙溶質(zhì)的遷移情況對(duì)處置庫的選址、建設(shè)等有指導(dǎo)意義。此外,地下水污染、海水入侵、裂隙流體對(duì)工程穩(wěn)定性的影響等問題,均使巖體裂隙中的溶質(zhì)遷移成為近幾十年的研究熱點(diǎn)。文獻(xiàn)[2—3]通過研究發(fā)現(xiàn),核廢水中除常見元素外,還有大量重金屬元素(Cr、Cu、Zr等)與放射性元素(U、Th等),本次試驗(yàn)以Na、Cu、U三種代表元素為示蹤劑,對(duì)比研究其在自制花崗巖裂隙裝置中的遷移情況,為本類研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

        目前,針對(duì)花崗巖裂隙溶質(zhì)遷移室內(nèi)試驗(yàn)主要為吸附試驗(yàn),學(xué)者主要研究方向分為花崗巖對(duì)各類型溶質(zhì)吸附程度研究與影響吸附的因素研究。如Palágyi等[4-8]在2009—2014年間開展了大量花崗巖吸附試驗(yàn),獲取了大量吸附數(shù)據(jù)。在影響吸附因素方面,除早期研究如花崗巖礦物性質(zhì)[9]、Eh-p H值[10]外,近幾年對(duì)裂隙充填物、腐殖酸、膠體、微生物[11-13]等因素的研究均有所開展。與吸附試驗(yàn)相比,室內(nèi)動(dòng)態(tài)遷移試驗(yàn)開展較少,國內(nèi)如王錦國等[14]研究了NaCl在自制裂隙上的運(yùn)移,劉君[15]研究了多種核素在花崗巖裂隙遷移,并通過模擬驗(yàn)證其合理性。而國外動(dòng)態(tài)試驗(yàn)主要為野外大型試驗(yàn),這里不再贅述。

        有關(guān)同類實(shí)驗(yàn)存在以下幾點(diǎn)不足:(1)在采樣與實(shí)驗(yàn)過程中,加入大量人為因素(如使用破碎、劈裂制造人為裂隙,產(chǎn)生大量新鮮面);(2)實(shí)驗(yàn)尺度較?。ㄖ皇峭ㄟ^對(duì)比進(jìn)入裂隙前后水樣中各溶質(zhì)含量變化,無法細(xì)致描述在裂隙中溶質(zhì)遷移情況);(3)多為研究縱向遷移情況[7],對(duì)橫向遷移關(guān)注較少?;谝陨显?,本次實(shí)驗(yàn)設(shè)備制造裂隙時(shí),并無增加大量新鮮面,可在不同流速下,研究遷移途徑中各點(diǎn)的遷移情況,并通過橫向觀測孔,較精確地研究橫向擴(kuò)散情況。

        圖1 設(shè)備示意圖Fig.1 Experimental apparatus

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 材料與設(shè)備

        實(shí)驗(yàn)選用的花崗巖類型為青山花崗巖(來自內(nèi)蒙古青山區(qū)),通過排水法與稱重法測定其密度與孔隙度分別為3.31kg/L與0.14%。

        本次試驗(yàn)所采用的示蹤劑部分由試驗(yàn)室自行配制,其中,示蹤劑Na、Cu使用國家環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)樣(zwbf-101Na標(biāo)準(zhǔn)液,北京索萊寶公司;GSBG62023-90 Cu標(biāo)準(zhǔn)液,中國標(biāo)準(zhǔn)網(wǎng)),質(zhì)量濃度分別為100 mg/L和10 mg/L;U使用純度100%的U3O8(湖北省楚盛威化工有限公司)配制,其質(zhì)量濃度為1 mg/L。

        自制花崗巖裂隙溶質(zhì)遷移試驗(yàn)設(shè)備示意圖示于圖1。由圖1所示,設(shè)備分為三個(gè)部分:(1)水位控制部分,由上游進(jìn)水箱、源水箱、下游匯水箱以及出水箱組成;(2)花崗巖裂隙部分,主要由上下兩個(gè)長150 cm、寬50 cm、高分別為2 cm與2.5 cm的花崗巖板組成;(3)供水部分,由大水箱、水泵、1個(gè)大量程流量計(jì)與3個(gè)小量程流量計(jì)等組成。

        1.2 實(shí)驗(yàn)原理

        試驗(yàn)根據(jù)一維穩(wěn)定流二維水動(dòng)力彌散理論進(jìn)行:調(diào)節(jié)并保持上下游水位,待流量穩(wěn)定后瞬時(shí)注入示蹤劑,通過水動(dòng)力彌散理論建立數(shù)學(xué)模型,對(duì)橫向彌散度與縱向彌散度求解。

        1.3 試驗(yàn)步驟與樣品測定方法

        首先,在保證設(shè)備水平、密封的條件下,保持流量(Q)恒定,取少量裂隙水并測定Na、Cu、U的含量作為背景值;在圖1所示A(B)孔中注入示蹤劑Na(在試驗(yàn)結(jié)束后,依次換示蹤劑Cu、U),每隔一定時(shí)間對(duì)A1(B1)孔取樣一次,直到所取樣品無法檢測出示蹤劑為止,取樣結(jié)束后加大流量,沖洗20min。按以上步驟操作,對(duì)剩余孔位A2—A5(B2—B5)水樣依次檢測(注:C孔取樣時(shí),注入孔為A孔);最后,對(duì)各樣品保存,為減少實(shí)驗(yàn)誤差,對(duì)所有樣品在實(shí)驗(yàn)結(jié)束后重新檢測,并按照數(shù)據(jù)繪制遷移曲線。

        對(duì)各示蹤劑測定方法與所用儀器示于表1。

        表1 示蹤劑測定方法Table 1 Tracer determination method

        2 結(jié)果與分析

        2.1 Na、Cu、U遷移曲線

        Na、Cu、U在A、B系列孔位與C孔位時(shí)間與相對(duì)濃度(ρ/ρ0)關(guān)系曲線示于圖2、3、4。通過對(duì)比圖2—4可知:

        (1)從總體看,示蹤劑隨遷移距離增加,相對(duì)濃度峰值逐漸減小,峰面積逐漸增加,“縮首”現(xiàn)象減弱,“拖尾”現(xiàn)象明顯;這是由于示蹤劑在裂隙中遷移時(shí),受到包括分子擴(kuò)散與機(jī)械彌散在內(nèi)的水動(dòng)力彌散作用,一方面,擴(kuò)散作用迫使?jié)舛融呌跍p小(表現(xiàn)為濃度峰值減?。瑪U(kuò)散暈(峰面積)增加;另一方面,示蹤劑受到來自裂隙內(nèi)部與基質(zhì)接觸面的如吸附、沉淀以及離子交換等作用,延緩示蹤劑遷移,造成拖尾現(xiàn)象,隨遷移距離增加,阻滯作用越明顯(表現(xiàn)為拖尾現(xiàn)象越明顯);此外,通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),在相同條件下,側(cè)孔(C孔)示蹤劑相對(duì)濃度峰值,與A、B孔峰值相差較大,分析造成這一現(xiàn)象的原因?yàn)椋褐髁严断秾掃h(yuǎn)大于側(cè)裂隙隙寬,導(dǎo)致示蹤劑較難發(fā)生側(cè)向遷移,同時(shí)隙寬較小也產(chǎn)生較強(qiáng)阻滯作用,使示蹤劑拖尾現(xiàn)象更加明顯;

        圖2 Na的遷移曲線Fig.2 Migration curves of Na

        (2)對(duì)比不同示蹤劑遷移曲線發(fā)現(xiàn),不同示蹤劑在相同孔位處所得曲線所表現(xiàn)出的“縮首”與“拖尾”現(xiàn)象有較大區(qū)別,大體表現(xiàn)為:“縮首”現(xiàn)象程度:U>Na>Cu;拖尾現(xiàn)象程度:Cu>Na>U;分析產(chǎn)生這一現(xiàn)象主要原因?yàn)榉肿訑U(kuò)散與花崗巖阻滯(包括吸附、沉淀以及離子交換等)共同發(fā)生作用:當(dāng)示蹤劑在水中遷移時(shí),隨分子擴(kuò)散速率越大,花崗巖阻滯作用越小,表現(xiàn)為“縮首”程度越小,反之,表現(xiàn)為“縮首”程度越大;而當(dāng)分子擴(kuò)散速率越大,花崗巖阻滯作用越大,表現(xiàn)為“拖尾”程度越大,反之,表現(xiàn)為“拖尾”程度越小;此外,根據(jù)離子性質(zhì)而言,三種示蹤劑在水中的擴(kuò)散速率為Na>Cu>U;因此,根據(jù)圖2—4以及三種離子在水中擴(kuò)散速率定性分析可得:花崗巖對(duì)三種示蹤劑阻滯作用:Cu>Na>U。

        圖3 Cu遷移曲線Fig.3 Migration curves of Cu

        圖4 U遷移曲線Fig.4 Migration curves of U

        2.2 數(shù)學(xué)模型的參數(shù)確定

        根據(jù)本次試驗(yàn)條件,建立數(shù)學(xué)理論模型,通過求得理論模型的遷移曲線方程繪出遷移曲線理論線,把理論曲線與試驗(yàn)所得實(shí)測遷移曲線相匹配后,反向求取理論方程中有關(guān)模型參數(shù)。

        1)數(shù)學(xué)模型的建立

        在一維水流二維水動(dòng)力彌散條件下,若瞬時(shí)投入示蹤劑,且忽略分子擴(kuò)散時(shí)其解為[16]:

        式中:ρ(x,y,t)表示在時(shí)間t、流場中點(diǎn)(x,y)處的示蹤劑濃度值,g/L;m,瞬時(shí)投入示蹤劑的質(zhì)量,kg;M,含水層厚度,m;n,介質(zhì)孔隙度,無量綱;t,示蹤劑投放的時(shí)間,s;DL、DT,介質(zhì)縱向、橫向彌散系數(shù),m2/s;v,地下水實(shí)際流速,m/s。

        忽略分子擴(kuò)散有:

        式中:αL、αT為介質(zhì)縱向、橫向彌散度,m。

        把式(2)代入(1)得:

        若以ρm表示在時(shí)間tm、流場中點(diǎn)(x,y)處示蹤劑濃度最大值,其中tm是式(3)中ρ(x,y,t)取極大值所對(duì)應(yīng)的時(shí)間,即:

        且引入以下無因次變量:

        無量綱徑距:

        將上述各無因次變量引入式(3),經(jīng)變換有:

        其中xi、yi、Ai分別為取樣孔的橫坐標(biāo)、縱坐標(biāo)以及各取樣孔實(shí)測遷移曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合所得A值,其中i表示孔位號(hào)1—5,與設(shè)備示意圖1對(duì)應(yīng)。

        根據(jù)各取樣孔所獲得的彌散曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線(根據(jù)公式(4)用計(jì)算機(jī)繪制)進(jìn)行配線法求水動(dòng)力彌散參數(shù),求得縱向彌散度αL和橫向彌散度αT。

        2)計(jì)算過程

        例如,求Na在A5孔的縱向彌散度時(shí),其實(shí)測曲線與標(biāo)準(zhǔn)曲線配線結(jié)果示于圖5,得A值為12.58,代入公式(5)得出αL5=0.099 3 m。

        橫向彌散求解以示蹤劑Na在C孔為例,配線結(jié)果示于圖6。由圖6所示,得A值為34.08,代入公式(6)解得橫向彌散度為αT=0.000 77 m。

        圖5 示蹤劑Na縱向配線結(jié)果Fig.5 Wiring results of longitudinal disperse coefficient of Na

        圖6 示蹤劑Na橫向配線結(jié)果Fig.6 Wiring results of transverse disperse coefficient of Na

        同理,可求得各示蹤劑在各孔處橫、縱向彌散度,結(jié)果列于表2。

        從表2所得數(shù)據(jù)來看:

        (1)從總體來看,Na、Cu、U的縱向彌散度分別為:0.084 2~0.107 7 m、0.092 1~0.116 2 m、0.095 8~0.133 7 m,橫向彌散度分別為:0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m;

        (2)通過比較各系列孔所得縱向彌散度可以看出,彌散度隨遷移距離的增加整體呈增大的趨勢,這一現(xiàn)象符合多孔介質(zhì)水動(dòng)力彌散尺度效應(yīng)(即:空隙介質(zhì)中彌散度隨著溶質(zhì)運(yùn)移距離增加而增大的現(xiàn)象),當(dāng)然,由于本次研究所得數(shù)據(jù)較少,且各系列孔位所得數(shù)據(jù)并未完全單調(diào)遞增只是整體出現(xiàn)增大趨勢,這里只做理論推測。

        2.3 誤差分析

        分析本次實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生誤差來源有以下幾個(gè)方面:

        (1)由于裂隙中水量很小,每次從孔中取液都會(huì)對(duì)整個(gè)流場產(chǎn)生影響,破壞實(shí)驗(yàn)精度;

        (2)由于測定不同示蹤劑使用不同的方法,而各方法的測量精度、范圍都有較大差別,會(huì)對(duì)實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生影響;

        (3)橫向觀測孔布設(shè)較少,單一孔所測數(shù)據(jù)誤差較大。

        3 結(jié) 論

        (1)裂隙中各示蹤劑隨遷移距離的增加,相對(duì)濃度峰值逐漸減小,峰面積逐漸增大,時(shí)間-相對(duì)濃度曲線“縮首”程度減弱且“拖尾”現(xiàn)象明顯;

        表2 各示蹤劑縱、橫向彌散度Table 2 Results of longitudinal and transverse disperse coefficient

        (2)對(duì)比三種示蹤劑遷移曲線發(fā)現(xiàn):曲線“縮首”現(xiàn)象程度U>Na>Cu,曲線“拖尾”現(xiàn)象程度Cu>Na>U;推測花崗巖對(duì)三種示蹤劑阻滯作用Cu>Na>U;

        (3)使用配線法分別求出Na、Cu、U的縱向彌散度分別為:0.084 2~0.107 7 m、0.092 1~0.116 2 m、0.095 8~0.133 7 m,橫向彌散度分別為:0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m。

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        [3]吳偉民.放射性廢液的處理和處置的現(xiàn)狀與發(fā)展[J].核防護(hù),1975(1):1-35.

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        Na,Cu,U Transport in Granite Rock

        SHI Yun-feng,LI Xun*,PEI Miao-rong
        Water Resources and Environmental Engineering,East China Institute of Technology,Nanchang 330013,China

        High-level radioactive waste would transport into groundwater by a large number of“channels”in the granite fracture.The study of the migration law can provide theoretical data for control of high-level waste.The following experiments were designed and carried out:Na,Cu and U transport experiment in granite rock.The experimental results show that:(1)With increasing distance,the concentration of peak value is decreasing and tailing phenomena is more obvious;(2)The maximum degree of tailing phenomena is curve of Cu and minimum degree of tailing phenomena is curve of U;(3)Longitudinal disperse coefficient for Na,Cu and U in granite rock range from 0.084 2 m to 0.107 7 m,from 0.092 1 m to 0.116 2 m and from 0.095 8 m to 0.133 7 m respectively.Meanwhile,transverse dispersion coefficient for Na,Cu and U respectively is 0.000 77 m,0.000 66 m,0.000 30 m.

        fractured granite;Na;Cu;U;transport

        TL942.21

        A

        0253-9950(2016)02-0123-06

        10.7538/hhx.2016.38.02.0123

        2015-08-28;

        2016-01-09

        國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(D010901);江西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20122BAB206001)

        石云峰(1989—),男,山西榆次人,碩士研究生,水利工程專業(yè)

        *通信聯(lián)系人:李 尋(1974—),女,江西南昌人,博士,副教授,主要從事多孔介質(zhì)中溶質(zhì)運(yùn)移、供水安全等方面的科研與教學(xué)工作,E-mail:xli@ecit.edu.cn

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