李陸星，胡楠，袁希鋼

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水吸收CO2過程界面對流的激光誘導(dǎo)熒光觀測

李陸星，胡楠，袁希鋼

（天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

建立了采用激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)觀測水吸收CO2過程中界面對流現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)裝置，利用熒光素鈉作為熒光劑，通過標(biāo)定獲得了CO2在水中溶解濃度與熒光強(qiáng)度的關(guān)系，進(jìn)而獲得了定量測量水中CO2濃度分布的實(shí)驗(yàn)方法。通過建立的實(shí)驗(yàn)裝置和方法，測量了水吸收CO2過程中液體近界面Rayleigh對流發(fā)生時的濃度分布演化過程。利用實(shí)驗(yàn)結(jié)果對文獻(xiàn)中報(bào)道的臨界Rayleigh數(shù)進(jìn)行了驗(yàn)證；并對上述吸收體系的界面?zhèn)髻|(zhì)由分子擴(kuò)散主導(dǎo)逐步轉(zhuǎn)變?yōu)閷α鱾髻|(zhì)主導(dǎo)的過程，以及Rayleigh對流對吸收過程界面?zhèn)髻|(zhì)的強(qiáng)化進(jìn)行了定量分析。

水吸收CO2；激光誘導(dǎo)熒光；界面Rayleigh對流；濃度分布；傳質(zhì)增強(qiáng)

引 言

氣液相際傳質(zhì)過程中由于物質(zhì)傳遞會引起相界面處密度或表面張力發(fā)生變化，產(chǎn)生密度梯度或表面張力梯度，從而使近界面處流體發(fā)生流動，該現(xiàn)象稱為界面對流[1]。大量研究表明，界面對流對相際傳質(zhì)過程有重要影響[2-4]。因此，研究界面對流對強(qiáng)化吸收、精餾、萃取等化工過程具有重要意義。

研究者針對界面對流進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)觀測。Okhotsimskii等[5]利用紋影技術(shù)觀察了CO2在16種溶劑吸收和解吸過程中垂直于界面方向的對流現(xiàn)象，得到了不同對流類型的典型特征結(jié)構(gòu)；王勇等[6-7]利用激光紋影技術(shù)觀察了乙醇、異丙醇等有機(jī)溶劑吸收CO2時平行于界面方向的對流結(jié)構(gòu)，并定義了傳質(zhì)增強(qiáng)因子，通過宏觀傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)研究了界面對流對吸收過程的增強(qiáng)效應(yīng)；沙勇等[8]利用放大投影法觀察到有機(jī)溶質(zhì)揮發(fā)過程中的胞狀及羽狀對流結(jié)構(gòu)，認(rèn)為界面對流主要發(fā)生在近界面處。由于受到方法的限制，過去大多數(shù)界面對流實(shí)驗(yàn)僅停留在定性觀察階段，雖然Guo等[9]和于海路等[10]分別利用激光全息干涉和定量紋影技術(shù)對有機(jī)溶劑吸收和解吸CO2過程中近界面處的濃度場進(jìn)行了定量觀測，嘗試將問題轉(zhuǎn)化為定量分析，但是激光全息干涉得到的為干涉條紋，并不能直觀反映流場濃度信息，需要對其進(jìn)行二次處理。而對界面對流濃度場的定量觀測還較少見于文獻(xiàn)，因此尋找一種能夠簡單、有效、準(zhǔn)確測量界面對流的新實(shí)驗(yàn)方法具有重要研究意義。

激光誘導(dǎo)熒光（laser induced fluorescence，LIF）是自20世紀(jì)60～70年代發(fā)展起來的一種新型流場測量技術(shù)，目前已廣泛應(yīng)用在液液混合、溫度場測量、氣液傳質(zhì)等研究領(lǐng)域[11-13]。

本文以水吸收CO2過程為研究對象，建立采用激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)（LIF）觀測界面對流現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)分析方法，定量獲得了觀測區(qū)域內(nèi)的CO2濃度分布，進(jìn)而分析了相關(guān)物理量，并與文獻(xiàn)結(jié)果做比較，驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)方法的有效性，同時考察了界面對流對本吸收過程的影響。

1 定量測量原理

1.1 激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)

激光誘導(dǎo)熒光的工作原理主要為：流場中的熒光物質(zhì)分子受特定頻率的激光照射時會吸收其能量并躍遷至激發(fā)態(tài)，從激發(fā)態(tài)再次躍遷回基態(tài)時會釋放出熒光光子，熒光信號可由CCD相機(jī)拍攝捕獲。當(dāng)熒光劑濃度較低時，其熒光強(qiáng)度可表示為[14]

式中，為熒光強(qiáng)度；為與實(shí)驗(yàn)條件相關(guān)的常數(shù)；L為激光強(qiáng)度；為吸收系數(shù)；F為熒光劑的濃度；為液膜厚度。

本實(shí)驗(yàn)所采用的熒光劑為熒光素鈉（C20H10Na2O5），易溶于水，其吸收系數(shù)在一定范圍內(nèi)隨pH呈線性變化（pH=5.0～9.0）[15]。由式（1）可知，當(dāng)F、均為常數(shù)時，熒光強(qiáng)度應(yīng)隨pH變化并呈線性關(guān)系，利用此關(guān)系可以得到流場內(nèi)的pH分布。

1.2 CO2濃度分布的測量

CO2在水中吸收溶解時會增大水中的H+濃度從而改變pH，因而可利用LIF技術(shù)獲得液相pH分布，進(jìn)而獲得CO2的濃度分布。CO2濃度可根據(jù)其在水中的溶解及電離平衡計(jì)算[16]

式中，h為CO2的水合平衡常數(shù)；1和2分別為CO2的一級和二級電離平衡常數(shù)；w為水的離子積。均為25℃下的值[17]。

利用式(2)～式(5)，可得到CO2濃度和H+濃度之間的關(guān)系，表示為

根據(jù)pH的定義，溶液中H+濃度與pH的關(guān)系如下

由此利用式（6）、式（7）可以由溶液pH計(jì)算得到CO2濃度。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)試劑

實(shí)驗(yàn)所用的熒光素鈉、無水乙醇（分析純，≥99.7%）、去離子水均由天津市光復(fù)精細(xì)化工研究所提供；N2和CO2由天津市六方工業(yè)氣體有限公司提供，純度≥99.9%。

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

水吸收CO2過程的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，由LIF系統(tǒng)和氣液傳質(zhì)系統(tǒng)組成。

LIF系統(tǒng)采用的激光光源為北京鐳寶光電有限公司的雙脈沖Nd:YAG激光器，輸出波長532 nm，雙脈沖輸出間隔1～98000 μs，最大脈沖能量200 mJ，經(jīng)片光整形系統(tǒng)形成平面光源切過某一截面，片光最大厚度不超過1 mm；LIF照片采用德國LaVision公司的CCD相機(jī)采集，曝光時間50 μs，分辨率1376×1040 pixels，相機(jī)鏡頭前配備波長為550 nm的長通濾光片濾掉激光信號，只采集熒光信號以提高測量精度；激光器和CCD相機(jī)由德國LaVision的DaVis7.2軟件同步控制。

實(shí)驗(yàn)所用氣液傳質(zhì)裝置材質(zhì)為有機(jī)玻璃，圖2（a）、（b）分別為其主視圖和左視圖，由液體槽和氣體通道兩部分組成。液體槽內(nèi)部尺寸為90 mm×90 mm×2 mm（長×高×寬），實(shí)驗(yàn)時液體填充高度87 mm；氣體通道內(nèi)部尺寸為260 mm×90 mm×10 mm（長×寬×高），氣體從4個氣體進(jìn)口同時進(jìn)氣，同時在距離氣液接觸30～80 mm區(qū)域內(nèi)填充θ環(huán)填料以保證氣體分布均勻；氣液接觸口的尺寸為90 mm×2 mm，在其上方放置一塊100 mm×10 mm×4 mm的移動有機(jī)玻璃片用來控制氣液接觸口的關(guān)閉或打開。圖3為實(shí)驗(yàn)裝置照片。

實(shí)驗(yàn)所用氣相色譜儀由美國安捷倫公司生產(chǎn)，型號7890A。pH計(jì)由上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司生產(chǎn)，型號PHSJ-4F，測量精度±0.001。

2.3 實(shí)驗(yàn)操作

采用N2作為氣相的空白實(shí)驗(yàn)表明當(dāng)氣體流量小于500 ml·min-1時氣流不會對氣液界面造成影響。因此實(shí)驗(yàn)所用氣體流量為400 ml·min-1，采用兩個轉(zhuǎn)子流量計(jì)串聯(lián)精確控制；為了防止液體揮發(fā)造成的干擾，氣體預(yù)先通過預(yù)飽和罐處理；同時為了消除由于氣液溫度不同而引發(fā)的界面對流，氣體采用PID溫度控制，精度±0.1℃。實(shí)驗(yàn)在25℃、常壓下進(jìn)行。

實(shí)驗(yàn)所用的熒光素鈉溶液濃度為0.05 g·L-1，在此濃度下可保證熒光強(qiáng)度如式（1）所述[18]。CCD相機(jī)的采集頻率為1 Hz，即每秒1張，實(shí)驗(yàn)時間為500 s。

3 LIF照片后處理

3.1 背景噪聲的消除

由于電流的影響，CCD相機(jī)拍攝得到的LIF原始照片包含了背景噪聲，因此應(yīng)對其進(jìn)行修正，表示為

式中，為真實(shí)熒光強(qiáng)度；為初始熒光強(qiáng)度；back為背景噪聲。

3.2 激光沿程衰減的校正

激光在穿過熒光物質(zhì)時沿其傳播方向會發(fā)生衰減[19]，根據(jù)Lambert-Beer定律，其透射光強(qiáng)度與入射光強(qiáng)度關(guān)系可表示為

式中，為透射比；L,0為未穿過液體時的激光強(qiáng)度；L,l為液體距離為處的激光強(qiáng)度；為比例系數(shù)；為激光已穿過的液層距離。

由式（1）和式（9）可推得

式中，I為液體距離為處的熒光強(qiáng)度；0為=0處的熒光強(qiáng)度。

由式（10）可看出，隨著透過距離的增加，LIF照片的熒光強(qiáng)度會不斷減小，如圖4所示。為反映真實(shí)的熒光強(qiáng)度，有必要對其進(jìn)行修正。

定義=F為激光衰減系數(shù)，表示單位長度的激光衰減程度，則通過式（10）可推得

因此，經(jīng)修正后的熒光強(qiáng)度可表示為

式中，I,ture為校正后液體距離為處的真實(shí)熒光強(qiáng)度；I'為校正前液體距離為處的熒光強(qiáng)度。

圖5為校正前后熒光強(qiáng)度的對比，可以看出，修正后的熒光強(qiáng)度消除了激光沿程衰減造成的影響。

4 熒光強(qiáng)度和pH的關(guān)系

通過測定不同濃度CO2水溶液pH和LIF熒光強(qiáng)度，即可得到其對應(yīng)關(guān)系。為消除由于激光輸出能量波動造成的干擾，本實(shí)驗(yàn)采用相對熒光強(qiáng)度r進(jìn)行標(biāo)定

式中，true為修正后的真實(shí)熒光強(qiáng)度；true,ref為參比pH（pH=6.786）下修正后的真實(shí)熒光強(qiáng)度。

圖6為本實(shí)驗(yàn)的標(biāo)定曲線。

5 結(jié)果與討論

水吸收CO2過程的相關(guān)物性參數(shù)見表1，Δ和Δ分別為飽和CO2水溶液與純水間的密度差和表面張力差，sat為飽和CO2水溶液的濃度，為CO2在水中的擴(kuò)散系數(shù)，為水的黏度。

表1 水-CO2體系在298.15 K、101.325 kPa下的物性參數(shù)

隨著吸收過程的進(jìn)行，CO2不斷溶解，近界面處CO2濃度提高，而液相密度隨CO2濃度增大而增大，表面張力隨CO2濃度增大而減小，因此水吸收CO2過程為Rayleigh不穩(wěn)定、Marangoni穩(wěn)定體系[5]。

由于液體槽寬度方向尺寸遠(yuǎn)小于長、高方向（圖2），因此本實(shí)驗(yàn)的吸收過程可看作在二維方向上進(jìn)行。

5.1 濃度分布

利用標(biāo)定曲線和式（7）可以由LIF熒光強(qiáng)度值計(jì)算得到濃度場。取氣液界面下20 mm×70 mm的區(qū)域作為定量分析區(qū)域。圖7為吸收過程不同時刻CO2的濃度分布。

圖7中上界為氣液相界面，顏色代表CO2濃度，橫坐標(biāo)為液體橫向距離，縱坐標(biāo)為液層深度。從圖7可看出水吸收CO2過程大致分為兩個階段：（1）在氣液兩相開始接觸的一段時間內(nèi)，近界面附近沒有對流現(xiàn)象產(chǎn)生，CO2向水中的傳質(zhì)完全由分子擴(kuò)散主導(dǎo)，且傳質(zhì)進(jìn)行較慢，液層同一深度處CO2濃度保持均一；（2）隨著吸收的不斷進(jìn)行，當(dāng)傳質(zhì)進(jìn)行到180 s左右時，界面開始失穩(wěn)，液相CO2分布開始不均勻并逐漸形成向下發(fā)展的對流結(jié)構(gòu)，這是由于CO2的不斷溶解增大了近界面處的液相密度，從而產(chǎn)生了界面處和液相主體間的密度梯度，在重力的作用下引導(dǎo)界面處高密度液體向液相主體流動，同時液相主體受擠壓又流向液體表面，即產(chǎn)生了Rayleigh對流，實(shí)驗(yàn)觀察到的現(xiàn)象與文獻(xiàn)中的羽狀結(jié)構(gòu)非常類似[5]。由圖7(d)、(e)、(f)和(a)對比可看出，Rayleigh對流的出現(xiàn)大大增加了CO2溶解的最大距離，這是Rayleigh對流增強(qiáng)傳質(zhì)的一個間接證據(jù)。

圖8為不同時刻不同截面處CO2平均濃度的分布，可看出在Rayleigh對流發(fā)生之前（=100, 150 s），CO2在相界面下0～3 mm的區(qū)域內(nèi)迅速降低，超過這個區(qū)域幾乎沒有CO2分布；Rayleigh對流發(fā)生之后（=200, 250, 300 s）CO2傳質(zhì)距離大幅增大，同一截面處平均濃度不斷升高，甚至出現(xiàn)拐點(diǎn)，這是由于近界面處溶解有高濃度CO2的液體受重力作用向下運(yùn)動所導(dǎo)致。

圖9表示了液相平均濃度C隨吸收時間的變化，可以看出Rayleigh對流的產(chǎn)生使液相平均濃度的增長速率明顯加快，說明Rayleigh對流降低了傳質(zhì)過程的阻力，促進(jìn)了傳質(zhì)。

5.2 臨界Rayleigh數(shù)及對流開始時間

Tan等[22]根據(jù)線性分析理論定義了Rayleigh數(shù)()，表示為

式中，為重力加速度。

通常情況下Δ與Δ呈線性關(guān)系，所以令=ΔΔ。則有

利用實(shí)驗(yàn)得到的濃度分布和式（15）可得到任意時刻的分布。

若溶質(zhì)行為符合滲透理論，將其濃度分布代入式（15）可得到的理論值，表示為[22]

式中，I為界面處的溶質(zhì)濃度。當(dāng)max大于臨界值c時，Rayleigh對流開始發(fā)生。

圖10為用式（15）計(jì)算得到的實(shí)驗(yàn)分布，圖11為實(shí)驗(yàn)得到的max與理論值[式（17）]的對比?？梢钥闯?180 s時，隨增大呈先增大后減小的趨勢（圖10），并與滲透理論符合良好，且max隨時間不斷增大（圖11）；在=180 s時，max=1048，此時界面失穩(wěn)，Rayleigh對流開始發(fā)生，此后溶質(zhì)不再符合滲透理論，Rayleigh對流的出現(xiàn)加快了傳質(zhì)速率，使顯著增大。

同時，Tan等[22]認(rèn)為傳質(zhì)過程的c應(yīng)與傳熱過程基本相當(dāng)，對難溶氣體的吸收過程（如水吸收CO2），其邊界條件近似為固定濃度邊界，此時對應(yīng)的c約為1100，由此可計(jì)算界面對流的開始時間c（同時也是滲透理論的最大持續(xù)時間），表示為[22]

利用式（18）計(jì)算得到的c=184.3 s，與實(shí)驗(yàn)吻合良好。

與c的計(jì)算結(jié)果驗(yàn)證了水吸收CO2過程由兩個階段構(gòu)成：分子擴(kuò)散單獨(dú)作用階段及界面對流與分子擴(kuò)散聯(lián)合作用階段，同時也驗(yàn)證了LIF方法觀測界面對流的有效性。

5.3 總吸收量、傳質(zhì)通量及傳質(zhì)系數(shù)

利用濃度分布可進(jìn)一步計(jì)算吸收過程的相關(guān)物理量。

時間內(nèi)單位面積CO2的總吸收量t可表示為

瞬時傳質(zhì)通量ins,t可表示為

瞬時傳質(zhì)系數(shù)ins,t可表示為

式中，0為液相主體濃度；為液相體積；I為相界面積；為液相高度。

圖12(a)～(c)分別為總吸收量、瞬時傳質(zhì)通量及瞬時傳質(zhì)系數(shù)與溶質(zhì)滲透理論的對比。在吸收過程的初始階段（0～180 s），三者與理論吻合良好，說明此時的傳質(zhì)過程由分子擴(kuò)散主導(dǎo)，系統(tǒng)中沒有界面對流產(chǎn)生，傳質(zhì)進(jìn)行較慢；隨著CO2的溶解，界面與液相主體間的密度梯度不斷增大，當(dāng)能夠克服流體的黏性阻力后，表面高密度液體在重力作用下開始向下流動（180 s之后），同時擠壓液相主體補(bǔ)充向液體表面，Rayleigh對流的出現(xiàn)促進(jìn)了液體的表面更新，加快了傳質(zhì)，表現(xiàn)為總吸收量、瞬時傳質(zhì)通量和瞬時傳質(zhì)系數(shù)的顯著增大。

5.4 傳質(zhì)增強(qiáng)因子

王勇等[6-7]定義了瞬時傳質(zhì)增強(qiáng)因子ins,t來表征界面對流對傳質(zhì)過程的影響，表示為

式中，0ins,t為無界面對流時的瞬時傳質(zhì)系數(shù)，利用溶質(zhì)滲透理論計(jì)算。

水-CO2吸收過程ins,t隨時間的變化如圖13所示?？梢钥闯鑫者^程中界面對流對傳質(zhì)有著重要影響，界面對流的出現(xiàn)使傳質(zhì)過程由分子擴(kuò)散逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閷α鱾髻|(zhì)主導(dǎo)。針對水吸收CO2這一特定過程，界面對流可使傳質(zhì)速度加快10倍以上。

6 結(jié) 論

提出采用一種新的光學(xué)觀測手段——LIF技術(shù)來研究氣液傳質(zhì)過程中的界面Rayleigh對流現(xiàn)象，得到了吸收過程的液相濃度分布，表明了實(shí)驗(yàn)測量方法的有效性。

利用建立的LIF方法對水吸收CO2的界面?zhèn)髻|(zhì)過程觀測實(shí)驗(yàn)表明：（1）本吸收過程中CO2的溶解會增大液相表面處的密度，密度梯度的出現(xiàn)會引發(fā)Rayleigh對流，羽狀對流為其主要結(jié)構(gòu)。（2）利用實(shí)驗(yàn)觀測結(jié)果計(jì)算得到的、max及c值與文獻(xiàn)吻合良好，驗(yàn)證了LIF觀測的準(zhǔn)確性。（3）本文界面吸收過程由兩個階段構(gòu)成，即分子擴(kuò)散主導(dǎo)階段及Rayleigh對流傳質(zhì)主導(dǎo)階段；Rayleigh對流的出現(xiàn)可促進(jìn)液體的表面更新，降低氣液傳質(zhì)阻力，加快吸收的進(jìn)行，使總吸收量、傳質(zhì)系數(shù)均相應(yīng)增大。

符 號 說 明

A——激光衰減系數(shù) AI——?dú)庖合嘟缑娣e C——液相CO2濃度，mmol·L?1 CF——熒光劑濃度，g·L?1 CI——相界面CO2濃度，mmol·L?1 Csat——水中CO2飽和濃度，mmol·L?1 Ct——t時刻液相平均濃度，mmol·L?1 C0——液相主體濃度，mmol·L?1 D——CO2在水中的擴(kuò)散系數(shù)，m2·s?1 Fins,t——瞬時傳質(zhì)增強(qiáng)因子 g——重力加速度，m·s?2 H——液層高度，m I——熒光強(qiáng)度 I'——真實(shí)熒光強(qiáng)度 I'l——校正前液體距離為l處的熒光強(qiáng)度 Iback——背景噪聲 IL——激光強(qiáng)度 IL,l——穿過液層距離為l的激光強(qiáng)度 IL,0——未穿過液層時激光強(qiáng)度 Il,true——校正后液體距離為l處的真實(shí)熒光強(qiáng)度 Iture——校正后真實(shí)熒光強(qiáng)度 Itrue,ref——參比pH校正后真實(shí)熒光強(qiáng)度 I0——l=0處熒光強(qiáng)度 K——比例系數(shù) Kh——CO2水合平衡常數(shù) Kw——水的離子積 K1——CO2一級電離常數(shù) K2——CO2二級電離常數(shù) kins,t——瞬時傳質(zhì)系數(shù)，m·s?1 k0ins,t——理論預(yù)測瞬時傳質(zhì)系數(shù)，m·s?1 l——激光穿過液層距離，mm Nins,t——瞬時傳質(zhì)通量，mmol·m?2·s?1 Nt——CO2總吸收量，mmol Qg——?dú)怏w流量，ml·min?1 T——透射比 t——時間，s tc——臨界開始時間，s Δt——時間間隔，s V——液相體積，m3 y——液層縱向距離，mm β——密度隨濃度的變化率，kg·mol?1 δ——液膜厚度，m ε——吸收系數(shù) μ——黏度，Pa·s Δρ——飽和CO2水溶液與純水的密度差，kg·m?3 Δσ——飽和CO2水溶液與純水的表面張力差，N·m

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Measurement using laser induced fluorescence techniquefor interfacial convection during water-CO2absorption process

LI Luxing, HU Nan, YUAN Xigang

(State Key Laboratory of Chemical Engineering, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

An experimental apparatus based on laser induced fluorescence (LIF) technique for measuring interfacial Rayleigh convection in process of water-CO2absorption was established. By fluorescein sodium and a calibration process, the correlation between the fluorescent light intensity and the concentration of CO2in water was obtained, and thus an LIF method of quantitative measurement of CO2concentration in water was established. By established installation and method, the concentration distribution evolution for the Rayleigh convection developed near the surface of water in the water-CO2absorption process was investigated. Validation of the measurement results was made by checking with the critical value of Rayleigh number reported in literature. The experimental results were also used to analyze the transition mass transfer regime from molecular diffusion to convective diffusion, and the enhancement effect of the interfacial Rayleigh convection on the mass transfer process.

water-CO2absorption; laser induced fluorescence; interfacial Rayleigh convection; concentration distribution; mass transfer enhancement

2016-04-08.

Prof. YUAN Xigang, yuanxg@tju.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20160455

TQ 021.4

A

0438—1157（2016）10—4055—09

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（91434204）。

2016-04-08收到初稿，2016-05-30收到修改稿。

聯(lián)系人：袁希鋼。第一作者：李陸星（1990—），男，碩士研究生。

supported by the National Natural Science Foundation of China (91434204).