李子文，熊雅婷，張海紅，李宗朋，王健，馮斯雯，熊賢平，尹建軍

1(寧夏大學(xué)　農(nóng)學(xué)院食品科學(xué)系，寧夏 銀川，750021)2(中國(guó)食品發(fā)酵工業(yè)研究院，北京，100015) 3(天地壹號(hào)飲料股份有限公司，廣東 江門(mén)，529000)4(華南理工大學(xué) 輕工與食品學(xué)院，廣東 廣州，510640)

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近紅外光譜技術(shù)結(jié)合遺傳算法用于蘋(píng)果醋總酸定量分析

李子文1,2，熊雅婷2，張海紅1*，李宗朋2，王健2，馮斯雯2，熊賢平3,4，尹建軍2

1(寧夏大學(xué)農(nóng)學(xué)院食品科學(xué)系，寧夏 銀川，750021)2(中國(guó)食品發(fā)酵工業(yè)研究院，北京，100015) 3(天地壹號(hào)飲料股份有限公司，廣東 江門(mén)，529000)4(華南理工大學(xué) 輕工與食品學(xué)院，廣東 廣州，510640)

利用近紅外光譜法對(duì)蘋(píng)果醋中的總酸含量進(jìn)行定量分析，通過(guò)PLS法建立蘋(píng)果醋總酸定量分析模型，同時(shí)采用間隔偏最小二乘法(iPLS)、后向間隔偏最小二乘法(BiPLS)和組合間隔偏最小二乘法(SiPLS)以及遺傳偏最小二乘法(GA-PLS)對(duì)整個(gè)譜區(qū)進(jìn)行光譜特征波段篩選。用決定系數(shù)(R2)、校正標(biāo)準(zhǔn)偏差(RMSEC)、預(yù)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RMSEP)以及最佳主因子數(shù)對(duì)模型進(jìn)行評(píng)價(jià)，確定最佳建模方法。結(jié)果表明：進(jìn)行特征波段篩選能夠?qū)δＰ推鸬絻?yōu)化作用，并提高模型運(yùn)算速度，其中GA-BiPLS及GA-SiPLS優(yōu)化效果最為明顯，在極大減少蘋(píng)果醋總酸建模變量的同時(shí)，模型的R2分別達(dá)到0.989和0.986，RMSEP分別為0.042和0.044，有效地提高了模型的穩(wěn)定性與準(zhǔn)確度，表明了遺傳算法在果醋品質(zhì)分析方面的巨大潛力。

蘋(píng)果醋；近紅外光譜技術(shù)；定量分析；波段篩選；遺傳算法

蘋(píng)果醋是蘋(píng)果深加工的一個(gè)重要方向，它是以蘋(píng)果、蘋(píng)果汁等為原料，經(jīng)酒精發(fā)酵、醋酸發(fā)酵釀制而成的一種營(yíng)養(yǎng)豐富、風(fēng)味優(yōu)良的酸性保健調(diào)味品。因其用途廣泛、功效卓越，已經(jīng)成為果醋家族中的重要一員[1]。但是，目前果醋市場(chǎng)較為混亂，一些不法商家使用所謂的“三精一水”(香精、糖精、醋精)勾兌來(lái)進(jìn)行果醋生產(chǎn)，嚴(yán)重影響了果醋行業(yè)的良性發(fā)展，長(zhǎng)期飲用還會(huì)對(duì)消費(fèi)者的健康造成危害。蘋(píng)果醋品質(zhì)與其內(nèi)部理化指標(biāo)密切相關(guān)，其中總酸含量是衡量蘋(píng)果醋品質(zhì)的重要指標(biāo)之一。目前，國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)所規(guī)定的測(cè)量方法為化學(xué)滴定法，整個(gè)檢測(cè)過(guò)程復(fù)雜耗時(shí)，且對(duì)檢測(cè)人員的技術(shù)水平要求較高，不能滿(mǎn)足蘋(píng)果醋品質(zhì)快速檢測(cè)的要求。

近紅外光譜分析技術(shù)作為一種快速無(wú)損的檢測(cè)技術(shù)，具有無(wú)需樣品前處理，分析效率高，操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)[2]，近年來(lái)在食醋果醋安全檢測(cè)等方面得到了廣泛應(yīng)用：郝勇等[3]采用近紅外光譜分析技術(shù)對(duì)食醋中的總酸和還原糖進(jìn)行快速定量分析，為食醋品質(zhì)的檢測(cè)提供了技術(shù)支持。黃曉瑋等[4]利用不同偏最小二乘法對(duì)食醋中總酸含量進(jìn)行了快速檢測(cè)，且比較了各算法對(duì)模型建立的影響。王莉等[5]應(yīng)用最小二乘支持向量機(jī)分析方法建立了果醋糖度快速檢測(cè)模型。以上研究均表明了近紅外光譜技術(shù)在食醋、果醋品質(zhì)控制，成分分析中的巨大潛力，但目前對(duì)于蘋(píng)果醋總酸指標(biāo)的近紅外分析研究仍較少，且未對(duì)模型進(jìn)行深入優(yōu)化。

本文擬對(duì)蘋(píng)果醋中的重要品質(zhì)指標(biāo)——總酸進(jìn)行快速無(wú)損分析，采用間隔偏最小二乘法(iPLS)、后向間隔偏最小二乘法(BiPLS)和組合間隔偏最小二乘法(SiPLS)，以及遺傳偏最小二乘法(GA-PLS)對(duì)整個(gè)譜區(qū)進(jìn)行光譜波段篩選。比較分析各種光譜波段篩選方法對(duì)蘋(píng)果醋總酸預(yù)測(cè)模型的影響，降低模型的復(fù)雜程度，提高模型精度及運(yùn)算速度。

1　材料與方法

1.1儀器設(shè)備

實(shí)驗(yàn)使用QC-leader傅里葉變換近紅外光譜儀(北京中安信達(dá)科技有限公司)。光譜儀光源為鹵鎢燈，檢測(cè)器為溫控InGaAs，配有固體測(cè)量池及透反射蓋。光譜范圍為10 000～4 000cm-1，分辨率為8cm-1，掃描次數(shù)為32次；利用配套軟件NIRWareOperator采集蘋(píng)果醋樣品的近紅外光譜信息。

1.2材料

本試驗(yàn)所用蘋(píng)果醋樣品共227個(gè)，由廣東天地壹號(hào)飲料有限公司提供，采用透反射方式掃描采集蘋(píng)果醋的近紅外光譜，標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換(SNV)方法對(duì)光譜進(jìn)行預(yù)處理。蘋(píng)果醋總酸值根據(jù)GBT12456—2008《食品中總酸的測(cè)定》，采用NaOH酸堿滴定法測(cè)定。

1.3實(shí)驗(yàn)方法

1.3.1校正集與驗(yàn)證集的劃分

在剔除掉3個(gè)異常點(diǎn)的基礎(chǔ)上，隨機(jī)保留50個(gè)蘋(píng)果醋樣本作為獨(dú)立測(cè)試集，以3∶1的比例對(duì)剩余174個(gè)樣本進(jìn)行樣本集和驗(yàn)證集劃分。本實(shí)驗(yàn)采取Kennard-Stone(K-S)法[6]進(jìn)行樣本集劃分。最終選擇了校正集樣本129個(gè)，驗(yàn)證集樣本45個(gè)。校正集與驗(yàn)證集的總酸值統(tǒng)計(jì)如表1所示。

表1　校正集與驗(yàn)證集統(tǒng)計(jì)結(jié)果

1.3.2光譜變量選擇

遺傳偏最小二乘法GAPLS[7-8]是以生物進(jìn)化論為基礎(chǔ)，模擬生物界物種競(jìng)爭(zhēng)選擇的進(jìn)化機(jī)制而建立的一種優(yōu)化方法，以適應(yīng)度函數(shù)為依據(jù)，通過(guò)對(duì)群體中個(gè)體施加遺傳操作來(lái)實(shí)現(xiàn)群體的迭代優(yōu)化。但當(dāng)變量數(shù)較多時(shí)，運(yùn)行GAPLS可能會(huì)導(dǎo)致過(guò)擬合的風(fēng)險(xiǎn)[9]，因此本實(shí)驗(yàn)先采用iPLS[9-10]、BiPLS[11]及SiPLS[12]法對(duì)全光譜1501個(gè)變量進(jìn)行預(yù)選擇，再結(jié)合GAPLS優(yōu)化建模變量，最終構(gòu)建定量預(yù)測(cè)模型。

1.3.3數(shù)據(jù)處理與分析

IPLS、BiPLS、SiPLS、GaPLS等程序均在MATLAB環(huán)境下運(yùn)行，偏最小二乘計(jì)算應(yīng)用UnscramblerX10.3光譜分析軟件(挪威CAMO公司)實(shí)現(xiàn)，模型的精確度與穩(wěn)定性通過(guò)決定系數(shù)R2、校正標(biāo)準(zhǔn)偏差RMSEC、預(yù)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)偏差RMSEP來(lái)評(píng)價(jià)，R2越接近1，RMSEP越接近0，RMSEC與RMSEP越接近，表明模型效果越好[13]。

2　結(jié)果與討論

2.1光譜波段優(yōu)選

2.1.1間隔偏最小二乘波段選擇法(intervalPLS，iPLS)

考慮到區(qū)間分割數(shù)對(duì)選擇結(jié)果及模型的影響，將蘋(píng)果醋全光譜數(shù)據(jù)共1 501個(gè)波數(shù)點(diǎn)等分為k個(gè)子區(qū)間(k=10～40，間隔5)，在每種分割情況下用間隔偏最小二乘法(iPLS)進(jìn)行處理。當(dāng)分割數(shù)為30時(shí)，iPLS所得RMSECV值最小為0.046，處理結(jié)果如圖1所示。其中，縱坐標(biāo)代表各波段交叉驗(yàn)證均方差(RMSECV)，而虛線(xiàn)則表示全光譜區(qū)建模時(shí)的RMSECV值[14]。從圖1中可以看出第2、3、10和11個(gè)區(qū)間上的偏最小二乘模型的RMSECV值比全譜模型的RMSECV值小，因此本實(shí)驗(yàn)選擇位于虛線(xiàn)以下的此四個(gè)波段進(jìn)行建模，所對(duì)應(yīng)的信息區(qū)間分別是4 196～4 596、5 800～6 196cm-1。

圖1　各區(qū)間模型的RMSECV值與全譜模型的RMSECV值比較圖Fig.1　Comparison of interval model’s and full spectrum’s RMSECV

2.1.2后向間隔偏最小二乘波段選擇法(backwardintervalPLS,BiPLS)

將整條光譜分為k個(gè)子區(qū)間(k=10～40，間隔5)，在每種分割情況下運(yùn)行BiPLS程序，采用留一法來(lái)計(jì)算RMSECV值。當(dāng)分割數(shù)為15時(shí)，BiPLS所得RMSECV值最小為0.040 7，如表2所示。入選子區(qū)間為[2 12 14 13 6]，所對(duì)應(yīng)的信息區(qū)間分別是4 400～4 796cm-1、6 000～6 396cm-1和8 396～9 596cm-1，BiPLS共選擇了500個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)，占全譜的33.3%。

表2　15個(gè)區(qū)間數(shù)的BiPLS優(yōu)化結(jié)果

2.1.3組合間隔偏最小二乘波段選擇法(synergyintervalPLS,BiPLS)

在使用SiPLS法進(jìn)行波段選擇時(shí)，不同的子區(qū)間數(shù)也會(huì)對(duì)選擇結(jié)果造成影響，同時(shí)相同的子區(qū)間數(shù)、不同的組合數(shù)的選擇結(jié)果也不盡相同[15]。因此在本實(shí)驗(yàn)中，同樣將蘋(píng)果醋光譜分為k個(gè)子區(qū)間(k=10～40，間隔5)，在不同分割數(shù)下，分別就不同組合數(shù)(1～4)進(jìn)行計(jì)算。

當(dāng)分割數(shù)為15時(shí)，入選子區(qū)間為[2 11 12 14]，所得RMSECV值最小為0.039 7，所對(duì)應(yīng)的信息區(qū)間分別是4 400～4 796cm-1、8 000～8 796cm-1和9 200～9 596cm-1，SiPLS共選擇了400個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)，占全譜的26.6%，如圖2所示。

圖2　Si-PLS所選擇的最佳子區(qū)間Fig.2　Spectral region selection accomplished by Si-PLS

2.1.4遺傳偏最小二乘波段選擇法(geneticalgorithmsPLS,GAPLS)

本實(shí)驗(yàn)采用GAPLS分別對(duì)iPLS、BiPLS以及SiPLS刪選出的波數(shù)變量進(jìn)行進(jìn)一步篩選。

GAPLS運(yùn)行參數(shù)設(shè)置為：種群數(shù)30，變異概率Pm=0.01，交叉概率Pc=0.5，最大因子數(shù)10，遺傳迭代次數(shù)100次，計(jì)算每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)標(biāo)識(shí)為“1”的概率，以RMSECV值確定出最佳的建模變量。

圖3-a、圖3-b與圖3-c分別顯示了GA-iPLS、GA-BiPLS與GA-SiPLS運(yùn)算過(guò)程中各變量被選用的頻次，分別共選擇了68、126及123個(gè)波長(zhǎng)點(diǎn)，占

全譜的4.5%、8.3%及8.2%。

a-GA-iPLS; b-GA-BiPLS; c-GA-SiPLS圖3　各變量被選用的頻次圖Fig.3　The frequency of each variable by chosen

2.2模型建立與評(píng)價(jià)

在上述各變量篩選方法的基礎(chǔ)上，分別建立蘋(píng)果醋總酸指標(biāo)的全光譜-PLS，iPLS-PLS，BiPLS-PLS，SiPLS-PLS，GA-iPLS，GA-BiPLS以及GA-SiPLS定量模型，并通過(guò)計(jì)算得出最佳主因子數(shù)，同時(shí)對(duì)決定系數(shù)R2、校正標(biāo)準(zhǔn)偏差RMSEC和預(yù)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)偏差RMSEP進(jìn)行比較，以此來(lái)評(píng)價(jià)模型效果，模型計(jì)算結(jié)果如表3所示。

表3　蘋(píng)果醋總酸的不同PLS模型及性能評(píng)價(jià)結(jié)果

從表3可以看出，與全光譜相比，經(jīng)光譜波段選擇之后，變量數(shù)顯著減少， R2相對(duì)增大，而RMSEP值明顯減小，主成分?jǐn)?shù)有不同程度的減少，模型運(yùn)算速度均有不同程度的提高，說(shuō)明波段篩選能夠有效地優(yōu)化模型。

GA-BiPLS與GA-SiPLS是在BiPLS及SiPLS的基礎(chǔ)上進(jìn)一步對(duì)變量進(jìn)行篩選，避免了BiPLS及SiPLS在2個(gè)相鄰波段或是一個(gè)小的區(qū)間中存在的共線(xiàn)變量[18]，使R2進(jìn)一步提高到0.989和0.986，同時(shí)RMSEP也分別減小到0.042和0.044。在保證了模型預(yù)測(cè)精度的同時(shí)，將變量數(shù)極大減少，同時(shí)有效保留了關(guān)鍵特征波長(zhǎng)，降低了模型的復(fù)雜程度，加快了運(yùn)算速度。而GA-iPLS是在iPLS法預(yù)選出的波段上進(jìn)行優(yōu)選，雖然減少了建模變量數(shù)，但RMSEC與RMSEP值并無(wú)十分明顯的變化。可能是由于iPLS法只能分別在1個(gè)子區(qū)間內(nèi)建模的局限性，致使其他區(qū)間有效信息的遺失限制了模型效果的提高。對(duì)于蘋(píng)果醋樣本而言，相對(duì)于其余波段優(yōu)化方法所建模型，GA-BiPLS與GA-SiPLS模型獲得了更好的效果。

2.3模型驗(yàn)證

將50個(gè)未參與建模的樣品光譜分別帶入經(jīng)GA-BiPLS和GA-SiPLS優(yōu)化的模型中進(jìn)行驗(yàn)證，由圖4可以看到，各個(gè)理化指標(biāo)的實(shí)測(cè)值與預(yù)測(cè)值點(diǎn)呈對(duì)角線(xiàn)分布，且經(jīng)成對(duì)t檢驗(yàn)，各項(xiàng)指標(biāo)預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值無(wú)明顯差異(P>0.90)。經(jīng)驗(yàn)證，GA-BiPLS驗(yàn)證模型R2為0.971，RMSEP為0.044；GA-SiPLS驗(yàn)證模型R2為0.965，RMSEP為0.047；說(shuō)明模型預(yù)測(cè)結(jié)果較為準(zhǔn)確。

a-GA-BiPLS； b-GA-SiPLS圖4　蘋(píng)果醋總酸GA-BiPLS和GA-SiPLS模型理化值與預(yù)測(cè)值分布Fig.4　Predicted vs. reference values of total acid in apple cider vinegar by GA-BiPLS and GA-SiPLS model

3　結(jié)論與討論

4種波段優(yōu)化方法所建模型均獲得了較高的模型精度，不僅充分說(shuō)明了近紅外光譜技術(shù)可用于蘋(píng)果醋總酸定量分析，也證明了優(yōu)化波段對(duì)建模分析的重要性。

比較4種波段優(yōu)化方法，BiPLS和SiPLS模型效果優(yōu)于iPLS模型，同時(shí)2種方法所選擇的波長(zhǎng)范圍部分重疊，反映出了這2種方法波段優(yōu)選的一致性及蘋(píng)果醋總酸的特征吸收。而GA-BiPLS和GA-SiPLS模型的穩(wěn)定性及準(zhǔn)確性均高于其余3種方法所建模型，同時(shí)所用變量最少，實(shí)現(xiàn)了波長(zhǎng)選擇的目標(biāo)，表明了遺傳算法在果醋品質(zhì)分析方面的巨大潛力。遺傳算法結(jié)合BiPLS及SiPLS方法所建立的蘋(píng)果醋總酸定量分析模型，具有快速、穩(wěn)定、準(zhǔn)確的特點(diǎn)，可實(shí)現(xiàn)對(duì)蘋(píng)果醋總酸含量的快速無(wú)損檢測(cè)。

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Determinationoftotalacidcontentinapplecidervinegarbynearinfraredspectroscopycombinedwithgeneticalgorithm

LIZi-wen1,2，XIONGYa-ting2，ZHANGhai-hong1*，LIZong-peng2，WANGJian2，F(xiàn)ENGSi-wen2，XIONGXian-ping3,4，YINJian-jun2

1(CollegeofAgriculture,NingxiaUniversity,Yinchuan750021，China) 2(ChinaNationalResearchInstituteofFood&FermentationIndustries,Beijing100015,China) 3(TianDiNo.1BeverageCo.Ltd.，Jiangmen529000,China) 4(CollegeofLightIndustryandFood,SouthChinaUniversityofTechnology，Guangzhou510640,China)

Thetotalacidofapplecidervinegarwasanalyzedquantitativelybynearinfraredspectroscopytechnology,andthequantitativeanalysismodelwasestablishedbypartialleastsquares(PLS).ThecharacteristicwavebandswereselectedfromthewholespectrumareausingiPLS,BiPLS,SiPLSandGA-PLS;themodelswereevaluatedusingR2,RMESC,RMSEPandtheoptimalnumberofmainfactorsindeterminingthebestmodelingmethod.Theresultsshowedthatthecharacteristicwavebandselectionwasvitaltomodeloptimization,andimprovedthemodeloperatingspeed.TheoptimizationeffectofGA-BiPLSandGA-SiPLSwasthemostsignificant.Whilegreatlyreducingthevariables, R2ofGA-BiPLSandGA-SiPLSmodelswere0.989, 0.986respectively,andtheirRMSEPwere0.042, 0.044separately.Thetwomethodseffectivelyimprovedthestabilityandaccuracyofthemodelandrevealedthehugepotentialofthegeneticalgorithminfruitvinegarqualityanalysis.

applecidervinegar;nearinfraredspectroscopy;quantitativeanalysis;bandselection;geneticalgorithm

10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201601036

碩士研究生(張海紅教授為通訊作者，E-mail：nxdwjyxx@126.com)。

2015-07-08，改回日期：2015-08-31