浙江大洋水庫沉積物重金屬、營養(yǎng)鹽生態(tài)風(fēng)險評價

為評價大洋水庫有機污染和重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險，于2013年3、6、9月對其沉積物Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg 7種重金屬和碳、氮、磷的空間分布進行了研究。結(jié)果表明：沉積物Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg含量分別為19.50、86.19、0.41、2.44、126.7、3.46、0.36 mg/kg，有機碳 （TOC）、總氮 （TN）和總磷 （TP）含量分別為7.30%、0.27%和0.099%，各種重金屬和營養(yǎng)鹽含量無空間差異；大洋水庫重金屬污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險兩種背景值評價方法間無差異或僅相差一個等級；以金衢盆地重金屬背景值為參比，發(fā)現(xiàn)大洋水庫沉積物處于中度重金屬污染水平 （Cd=10.53），7種重金屬處于低污染到較高污染程度之間，其中Hg污染程度最高，Cr和As污染程度較低；大洋水庫沉積物潛在重金屬生態(tài)風(fēng)險指數(shù) （RI）平均值為181.63，具有中等生態(tài)危害；各種重金屬離子潛在生態(tài)風(fēng)險由高到低依次為Hg、Cd、Pb、As、Cu、Zn、Cr，其中Hg具有中等到較高的生態(tài)風(fēng)險，Cd為中等風(fēng)險，其他重金屬為低風(fēng)險。研究表明，該水庫存在嚴重的有機污染和較嚴重的有機氮污染。

底泥；重金屬；營養(yǎng)鹽；潛在生態(tài)風(fēng)險；污染評價

中國是世界上水庫數(shù)量最多的國家，水庫在許多省份是重要的供水來源，為城鄉(xiāng)居民飲用水提供安全屏障［1］。近年來，中國主要水庫水質(zhì)狀況下降明顯，約1/3的重要供水水庫已經(jīng)富營養(yǎng)化［1］，浙江省庫容大于 1000萬 m3的 90座水庫中，81.1%的水庫處于富營養(yǎng)及重度富營養(yǎng)水平，且無一座屬于貧營養(yǎng)類型［2］。因此，中、小型水庫作為水源地的重要性也日益提升。

沉積物是水生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，為重金屬、有機污染物和營養(yǎng)物的重要貯存庫。沉積物營養(yǎng)鹽 （如磷）對上覆水的 “匯-源”效應(yīng)影響整個水體的物質(zhì)循環(huán)［3-4］。重金屬難降解并在沉積物中積累，使其污染具有持久性；當(dāng)環(huán)境地球化學(xué)條件如pH值、氧化還原電位和鹽度等發(fā)生改變時，沉積物中的重金屬會被釋放到水體中，沿著食物鏈的生物富集與放大進一步危害水生態(tài)系統(tǒng)乃至人類的健康，造成水環(huán)境的 “二次污染”［3，5-7］。因此，沉積物能間接反映水庫作為水源地的安全程度［8］，其重金屬及營養(yǎng)鹽含量已成為環(huán)境監(jiān)測中的重要指標(biāo)，故對這些元素的研究也受到了廣泛地關(guān)注。

國內(nèi)有關(guān)沉積物重金屬和營養(yǎng)鹽污染程度與生態(tài)風(fēng)險評價的研究多集中于海洋、河流和湖泊等水體，而對于水庫沉積物重金屬及碳、氮、磷的研究較少［3，9］。浙江省有3800多座水庫，其中中、小型水庫數(shù)量約占99.2%，目前，除對該省大型水庫沉積物有個別研究［10］外，對中、小型水庫沉積物的研究尚未見報道。大洋水庫為浙江省內(nèi)一中型水庫，當(dāng)前正大力發(fā)展旅游業(yè)，而此類社會經(jīng)濟活動會導(dǎo)致某些重金屬含量的增加［11］。本研究中，對大洋水庫沉積物7種重金屬Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As、Hg和碳、氮、磷的空間分布進行了測定，分析了沉積物碳、氮、磷和重金屬污染的特征及潛在生態(tài)風(fēng)險，以期為大洋水庫的水質(zhì)管理、環(huán)境監(jiān)測和水環(huán)境保護提供參考。

1　研究區(qū)概況及研究方法

1.1研究區(qū)概況

大洋水庫位于長江中下游地區(qū)的浙江省麗水市縉云縣大洋鎮(zhèn)（北緯28°25′～28°57′、東經(jīng)119°52′～120°25′），是一座以防洪、發(fā)電為主，兼顧灌溉、供水等綜合利用的水利工程。大洋水庫面積為0.767 km2，平均水深為46 m，庫容為1520萬m3。自投運以來，2002—2009年年均降雨量為1 817.25 mm，年入庫徑流量為5 452.737萬m3，水庫年平均供水量為4752萬m3。水庫所在區(qū)域?qū)賮啛釒Ъ撅L(fēng)氣候，四季分明、溫暖濕潤、日照充足。降雨具有明顯的季節(jié)性變化，年平均氣溫為17.2℃，極端最高氣溫為41.7℃，極端最低氣溫為-13.1℃。

1.2方法

1.2.1沉積物的采集 于2013年3月 （非汛期）、6月 （梅汛期）、9月 （臺汛期）在大洋水庫設(shè)置4個站點 （圖1），采用彼得森采泥器采集水體表層沉積物樣品，裝入四氟乙烯袋中帶回實驗室。沉積物經(jīng)離心、風(fēng)干、研磨、過100目篩后，置于干燥器中保存?zhèn)溆谩?/p>

圖1　大洋水庫沉積物采樣點Fig.1 Sampling sites of sediments in Dayang Reservoir

1.2.2重金屬、碳、氮、磷的測定 分別采用重鉻酸鉀氧化-分光光度法、硒粉-硫酸銅-硫酸消化法、高氯酸-硫酸酸溶-鉬銻抗比色法測定有機碳（TOC）、總氮 （TN）、總磷 （TP）含量，采用石墨爐原子吸收分光光度法測定銅、鉛、鎘、鉻含量，采用火焰原子吸收分光光度法測定鋅含量，采用原子熒光法測定砷和汞含量［12］。每個樣品設(shè)置兩個平行并取其平均值，兩次平行分析的誤差控制在5%范圍內(nèi)。

1.2.3污染程度及生態(tài)風(fēng)險評價

1）重金屬污染程度及生態(tài)風(fēng)險的評價。

采用H?kanson［13］的潛在生態(tài)風(fēng)險評價方法對大洋水庫沉積物重金屬污染程度及生態(tài)風(fēng)險等級進行評價。參考劉成等［14］、馬德毅等［15］和馬建華等［16］所提出的方法對單一污染元素的潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù) （Er）、多種元素的沉積物污染程度 （Cd）和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù) （RI）的分級標(biāo)準進行調(diào)整。

（1）單一元素污染參數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)

A.單一元素污染參數(shù) （Cf）的計算公式為Cf=C/Cn，式中Cn為沉積物中元素的參照值。參照值一是采用工業(yè)化以前沉積物中重金屬的最高背景值，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和Hg的參照值分別 為50、70、1.0、90、175、15、0.25 mg/kg［13］；二是采用距離大洋水庫較近的浙江金衢盆地重金屬元素背景含量，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和 Hg的參照值分別為17.68、33.75、0.16、45.37、62.63、7.68、0.135 mg/kg［17］，兩者相結(jié)合可較好地反映湖泊的重金屬污染程度和沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險。Cf的污染程度劃分標(biāo)準為：Cf＜1，低污染；1≤Cf＜3，中等污染；3≤Cf＜6，較高污染；Cf≥6，很高污染［13］。

B.單一污染元素潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù) （Er）的計算公式為Er=Tr×Cf，式中Tr為單個污染元素的毒性響應(yīng)參數(shù)，Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As和 Hg的毒性響應(yīng)參數(shù)分別為5、5、30、2、1、10和40［13］。不同Er值所對應(yīng)的潛在生態(tài)風(fēng)險劃分標(biāo)準為：Er＜40，低風(fēng)險；40≤Er＜80，中等風(fēng)險；80≤Er＜160，較高風(fēng)險；160≤Er＜320，高風(fēng)險；Er≥320，很高風(fēng)險。

（2）多種污染元素的綜合評價

2）沉積物有機污染評價

（1）有機指數(shù)評價。有機指數(shù) （OI）=有機碳（%）×有機氮 （%），式中有機氮 （%）=總氮（%）×0.95。不同OI值對應(yīng)的有機污染類型與等級劃分標(biāo)準為：OI＜0.05，清潔，Ⅰ級；0.05≤OI＜0.20，較清潔，Ⅱ級；0.02≤OI＜0.05，尚清潔，Ⅲ級；OI≥0.05，有機污染，Ⅳ級［18］。

（2）有機氮指數(shù)評價。有機氮指數(shù) （ON）=總氮 （%）×0.95。不同ON值對應(yīng)的有機污染類型與等級劃分標(biāo)準為：ON＜0.033%，清潔，Ⅰ級；0.033%≤ON＜0.066%，較清潔，Ⅱ級；0.066%≤ON＜0.133%，尚清潔，Ⅲ級；ON≥0.133%，有機氮污染，Ⅳ級［18］。

2　結(jié)果與分析

2.1重金屬及碳、氮、磷含量

大洋水庫沉積物重金屬含量的大小依次為Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cr＞Cd＞Hg，其中 Zn含量最高，為（126.71±13.5）mg/kg，Hg含量最低，為 （0.36± 0.23）mg/kg（表1）。

沉積物TOC含量最高，為 （7.30±1.77）%，TN含量次之，為 （0.27±0.12）%，TP含量最低，為 （0.099±0.021）%（表2）。

表1　大洋水庫沉積物重金屬水平Tab.1 Concentrations of heavy metals in sediments from Dayang Reservoir　mg/kg

表2 大洋水庫沉積物中碳、氮、磷含量及其比值Tab.2 Concentrations and ratio of TOC，TN and TP in sediments from Dayang Reservoir

2.2重金屬及碳、氮、磷的空間變化

大洋水庫沉積物重金屬及碳、氮、磷含量站點間差異較小，單因素方差分析表明，所有重金屬元素、有機碳、總氮和總磷均無顯著性差異 （P＞0.05，表1、表2）。C∶N、C∶P和N∶P平均值分別為33.9、193.0和6.1，C∶N值從站點1到站點4依次下降，N∶P值則依次上升，站點3和2的C∶P值相對較高，站點4最低 （表2）。單因素方差分析表明，3個比值在各站點間均無顯著性差異（P＞0.05）。

2.3重金屬污染現(xiàn)狀分析

2.3.1單一元素的污染現(xiàn)狀分析 以工業(yè)化前最高背景值為參照值，計算得到的Cf值依次為Hg＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr＞Cd＞As，其中Hg和Pb為中等污染，其他5種重金屬元素均為低污染。污染等級除Hg存在細微的空間差異外，其他均無明顯差異 （表3）。以金衢盆地背景值為參照值，計算得到的Cf值依次為Hg＞Pb＞Zn＞Cd＞Cu＞As＞Cr，Hg存在中等污染、較高污染兩種污染等級，Pb、Zn、Cd為中等污染，Cu存在低污染、中等污染兩種污染等級，As和Cr為低污染。與前一種背景值結(jié)果相比，各單一元素Cf值均有不同程度的增加，Hg、Zn、Cd 和Cu均提高1個污染等級，但Hg、Pb、Zn的Cf值排序無變化，仍分別處于第1、2和3位 （表3）。

2.3.2多元素污染現(xiàn)狀分析 從表3可見：以H?kanson背景值計算得到的Cd平均值為4.30，說明該水庫沉積物處在低污染水平，而以金衢盆地背景值計算得到的Cd平均值為10.53（污染程度較前者高一個等級），表明沉積物為中等污染水平，且兩者均無明顯空間變化。

2.4重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價

2.4.1單一元素潛在生態(tài)風(fēng)險評價 從表4可見：基于H?kanson背景值計算得到的Er值顯示，僅Hg 的Er平均值大于40，其他元素的 Er值均遠低于40，說明大洋水庫存在低、中等兩種潛在的Hg生態(tài)風(fēng)險，其他單一元素的生態(tài)風(fēng)險均較低，且僅Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險等級存在細微的空間差別；基于金衢盆地背景值計算得到的Er值顯示，Hg存在中等、較高兩種級別的潛在生態(tài)風(fēng)險，Cd存在中等潛在生態(tài)風(fēng)險，其他元素的生態(tài)風(fēng)險均較低且級別無明顯的空間變化。兩種方法比較而言，后者的單一元素Er值比前者均有不同程度的增加，各重金屬元素的潛在生態(tài)風(fēng)險排序無大的變化，從高到低依次為 Hg、Cd、Pb、As、Cu、Zn和 Cr，Hg、Cd和Pb均處在前3位，Zn和Cr處在后2位，且后一種方法中的Hg和Cd潛在生態(tài)風(fēng)險均較前一種方法提高1個等級。

2.4.2多元素潛在生態(tài)風(fēng)險評價 從表4還可見：以H?kanson背景值計算得到不同站點的RI值為56.71～92.88，RI平均值為76.42，顯示該水庫沉積物的潛在生態(tài)風(fēng)險較低；而以金衢盆地背景值計算得到的不同站點的RI值為138.34～209.58，RI平均值為181.63，比前者高1個等級，表明沉積物存在中等潛在生態(tài)風(fēng)險。

表3　單一元素污染參數(shù)和多種元素污染程度Tab.3 Contamination parameters calculated using single element and the pollution degree based on multi-elements

表4 大洋水庫沉積物重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)和風(fēng)險指數(shù)Tab. 4 Potential ecological risk parameter （Er ） and risk index （RI） of sedimentary heavy metals in Dayang Reservoir

2.5沉積物有機污染評價

有機污染評價結(jié)果表明：大洋水庫沉積物存在嚴重的有機污染，處在第Ⅳ污染級別；有機氮指數(shù)評價結(jié)果為尚清潔，處在第Ⅲ污染級別；有機指數(shù)和有機氮指數(shù)評價結(jié)果各站點間均無明顯差異（表5）。

表5　沉積物有機污染評價Tab.5 Organic pollution assessment of sediments in Dayang Reservoir

3　討論

3.1H?kanson評價方法對本研究的適用性

H?kanson［13］提出，利用潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（RI）進行沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價時，需要考慮4個前提條件，即重金屬的含量、種類、毒性系數(shù)和水生態(tài)系統(tǒng)對重金屬污染的敏感性，并認為大型湖泊至少布設(shè)5個站點才能真實反映某一水體重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險。大洋水庫雖為中型水庫，但水體面積較小，不足1 km2，且各重金屬含量無明顯的空間差異，本研究中在大洋水庫設(shè)置4個站點，能較為真實地反映該水庫重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險［3］。瑞典國家環(huán)境保護局曾提出，計算 RI指數(shù)須包含毒性系數(shù)差異較大的重金屬元素，本研究中也對Hg、Cd、Pb、Cu和Zn進行了測定，滿足了重金屬種類要求。由于中國的沉積物重金屬測試中一般不包括PCB，且測試的重金屬種類可能也與H?kanson［13］提出的 8種不一致，因此，劉成等［14］建議，根據(jù)污染物種類和數(shù)量對Er、Cd和RI的分級標(biāo)準進行調(diào)整。本研究中僅未測定PCB，其他7種元素均與H?kanson［13］測試的完全一致，故參考相關(guān)文獻［14-16］對Cd、Er和RI的分級標(biāo)準進行調(diào)整后開展了評價，以便能更真實地反映該水庫的重金屬污染程度和生態(tài)風(fēng)險。盡管劉成等［14］提出以上建議，但仍有不少研究未進行調(diào)整便開展了污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險評價，這極有可能造成人為誤差，因此，強烈建議根據(jù)測定的重金屬污染狀況對Er、Cd和RI進行調(diào)整。

3.2 大洋水庫沉積物重金屬污染原因探析

張華俊等［3］采用工業(yè)化前沉積物中重金屬含量的最高背景值［13］和廣東省土壤重金屬背景值作參比，綜合評價了鶴地水庫沉積物的重金屬污染情況，由于廣東省土壤中Cd的環(huán)境背景值遠小于工業(yè)化前的沉積物最高背景值，從而導(dǎo)致Cd的污染程度由中等提高到很強。本研究中發(fā)現(xiàn)，以金衢盆地為背景值計算得到Cd的風(fēng)險等級比以H?kanson為背景值計算得到的提高了一個等級，同樣是因為Cd的金衢盆地背景值小于H?kanson背景值。孟紅明等［19］同時采用H?kanson背景值和地區(qū)土壤背景值評價石梁河水庫沉積物重金屬污染情況，但由于兩背景值相差不大，所以危害程度也呈現(xiàn)一致。以工業(yè)化前重金屬最高背景值為參照值能反映沉積物的實際污染程度，以當(dāng)?shù)氐貐^(qū)土壤背景值為參照值能反映水體沉積物的相對污染程度，二者相結(jié)合則能更好地反映沉積物潛在的生態(tài)危害程度。在多元素潛在生態(tài)風(fēng)險評價中，大洋水庫RI值較低，與胡國成等［5］在對廣東長潭水庫的研究中得到的潛在RI值接近，均為低風(fēng)險，這可能與該水庫地處山區(qū)，與發(fā)達地區(qū)相比污染較輕有關(guān)。

本研究中，以兩種背景值計算得到Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險最高，Cd其次。Cd和Hg為滴水湖、高升橋水庫和大伙房水庫的最主要重金屬污染元素，具有極高的生態(tài)風(fēng)險［9，20-21］；在未研究Hg的水體中，Cd為生態(tài)危害最強的重金屬元素，如大伙房水庫、丹江口水庫、東昌湖［9，22-23］，廣東大部分地區(qū)的大、中型水庫底泥重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險主要由于Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)過高造成［24］；在未對Cd進行檢測的水體中，Hg的潛在生態(tài)危害最大，如廣東長潭水庫［5］，一方面可能與Hg、Cd的毒性系數(shù)較大有關(guān)，另一方面，農(nóng)業(yè)活動如農(nóng)藥化肥和有機肥 （如雞糞）的施用會導(dǎo)致土壤Hg和Cd污染［25-28］。中國水庫沉積物Cd含量較高，可能與水庫主要坐落于市郊及農(nóng)村，農(nóng)藥化肥使用普遍有很大關(guān)系［22］，大洋水庫亦地處山區(qū)，農(nóng)業(yè)活動可能是該水庫Hg和Cd生態(tài)風(fēng)險較高的主要原因。另外，重慶長壽湖中部湖區(qū)Cd和Hg污染主要與旅游船舶污染有關(guān)［8］，大洋水庫為發(fā)展旅游業(yè)，創(chuàng)辦了度假村，因此，船舶污染也可能是導(dǎo)致Hg、Cd生態(tài)風(fēng)險較高的原因之一。Zn的污染來源與庫區(qū)游船、汽車尾氣排放和水利工程防腐設(shè)施有關(guān)［5，9，29］，農(nóng)藥化肥等農(nóng)業(yè)活動亦會導(dǎo)致Zn含量增加，阿哈水庫［29］、大伙房水庫［9］和廣東長潭水庫［5］Zn含量在沉積物各種重金屬含量中均為最高，大洋水庫Zn含量居高的原因可能也是如此。

3.3大洋水庫沉積物有機質(zhì)來源分析

判斷有機質(zhì)來源的重要依據(jù)是水體沉積物C∶N值［30］。研究表明，高等植物的主要成分是木質(zhì)素和纖維素，含氮量通常較低，陸生高等植物C∶N值范圍一般大于20，而低等植物如藻類有機氮含量高，因此，湖泊浮游生物的C∶N值較低，一般為4～10［31-32］，C∶N值越大，說明陸源輸入的有機成分越多。大洋水庫C∶N值范圍為25.3～41.1，由此推斷，有機質(zhì)主要來源于該流域的陸源輸入，這可能與以下兩個方面的原因有關(guān)：一方面，大洋水庫為中小型水庫，主要用于防洪發(fā)電，水體更新較快，從而導(dǎo)致陸源輸入的有機質(zhì)較多；另一方面，該水庫坐落于山區(qū)，水體營養(yǎng)鹽水平較低，從而導(dǎo)致水層藻類生產(chǎn)力較低。

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JIA Xi-xi1，JIANG Yu-qiang2，YUAN Gang3，PENG Zi-ran1，LIU Qi-gen1，HU Zhong-jun1

（1.Key Laboratory of Aquatic Genetic Resources and Utilization，Ministry of Agriculture，Shanghai Ocean University，Shanghai 201306，China；2.Project Management Office of Dayang Reservoir，Jinyun 321400，China；3.Science and Technology Promotion Centre of Water Resources in Zhejiang Province，Hangzhou 310012，China）

Ecological risk assessment of heavy metals and nutrients in surface sediment of Dayang Reservoir，Zhejiang Province

The spatial distribution of heavy metals Cu，Pb，Cd，Cr，Zn，As and Hg and nutrients carbon，nitrogen，and phosphorus in sediments were investigated in Dayang Reservoir in March，June and September in 2013 to evaluate their potential ecological risk（PER）and organic pollution.The results showed that the concentrations of the heavy metals was 19.50 mg/kg in Cu，86.19 mg/kg in Pb，0.41 mg/kg in Cd，2.44 mg/kg in Cr，126.7 mg/kg in Zn，3.46 mg/kg in As and 0.36 mg/kg in Hg，and 7.30%in total organic carbon（TOC），0.27%in nitrogen（TN）and 0.099%in phosphorus（TP），without significantly spatial differences in the concentrations of the heavy metals and nutrients.There was no significant differences in PER and pollution degree of heavy metals between two background reference systems or only one grade differences.Compared with the background values of the Jinqu Basin nearby Dayang Reservoir，the sediment of the reservoir was found to be moderately polluted，with pollution parameter（Cd）of 10.53.The pollution made by the 7 heavy metals ranged from low level to relatively high level，the maximal pollution degree by Hg and the minimal by Cr and As，with an average PER index（RI）of 181.63，indicating that the reservoir sediment was within the real moderate risk.The order of the PER of the 7 heavy metals was ranged as Hg，Cd，Pb，As，Cu，Zn and Cr，with moderate to relatively high PER for Hg，moderate PER for Cd and low PER for the other five heavy metals.The organic matter index（OI）and organic nitrogen index（ON）analysis revealed that the reservoir was seriously polluted by organic materials and organic nitrogen.

sediment；heavy metal；nutrient；potential ecological risk；pollution assessment

X826

A

10.16535/j.cnki.dlhyxb.2016.04.011

2095-1388（2016）04-0410-06

2015-10-15

國家公益性行業(yè) （農(nóng)業(yè)）科研專項 （201303056-4）；上海高校知識服務(wù)平臺 （ZF1206）

賈茜茜 （1988—），女，碩士研究生。E-mail：jiaxixi1017@163.com

胡忠軍 （1975—），男，博士，副教授。E-mail：zjhu@shou.edu.cn