李　川　孫體昌　徐承焱　胡天洋　王曉平　馬友文

(北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院)

?

正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)在直接還原焙燒試驗(yàn)中使用可行性的探討

李川孫體昌徐承焱胡天洋王曉平馬友文

(北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院)

總結(jié)了正交試驗(yàn)在不同領(lǐng)域中因素和水平的選取情況，認(rèn)為正交試驗(yàn)應(yīng)在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)行，因素和水平的選取也應(yīng)以單因素試驗(yàn)的因素和水平為基礎(chǔ)，結(jié)果分析時(shí)不可不進(jìn)行誤差分析。在直接還原焙燒領(lǐng)域，由于試驗(yàn)的流程較長，容易出現(xiàn)試驗(yàn)誤差，因此在應(yīng)用正交試驗(yàn)中若不設(shè)置空白列的情況下不做重復(fù)試驗(yàn)、只做極差分析不做方差分析，以此得到的結(jié)果可靠性低。在前人單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，利用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)對鄂西某鮞狀赤鐵礦進(jìn)行了直接還原焙燒試驗(yàn)，選取焙燒溫度和焙燒時(shí)間為主要的考察因素，進(jìn)行了2因素2水平的正交試驗(yàn)。對試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析表明：若以因素水平相差不大的正交表設(shè)計(jì)正交試驗(yàn)，以品位為指標(biāo)，得到的結(jié)果可能因試驗(yàn)誤差太大而不準(zhǔn)確，因此提出用分離效率作為品位和回收率的綜合指標(biāo)；在影響因素主次上，僅從極差R的大小來判斷因素的主次，不夠準(zhǔn)確，因?yàn)镽值的大小和水平的間隔有關(guān)。

正交試驗(yàn)直接還原鮞狀赤鐵礦可行性

在科學(xué)研究和工業(yè)生產(chǎn)中，有很多因素會(huì)影響研究的結(jié)果和目標(biāo)產(chǎn)品的生產(chǎn)，這就需要研究多個(gè)因素對結(jié)果的影響。若采用多因素完全試驗(yàn)方案，假設(shè)因素?cái)?shù)有n個(gè)，每因素水平數(shù)有m個(gè)，那么需要做mn次試驗(yàn)，雖然多因素完全試驗(yàn)可以全面地研究每個(gè)因素對試驗(yàn)結(jié)果的影響，但隨著因素?cái)?shù)和水平數(shù)的增加，試驗(yàn)的次數(shù)會(huì)急劇增多，這不僅會(huì)增加研究的工作量，還會(huì)造成時(shí)間和資源的嚴(yán)重浪費(fèi)。若采用單因素試驗(yàn)，固定其他因素，改變一種因素，找出該因素的最佳水平，并固定該因素為此水平，變化其他因素，需要的試驗(yàn)次數(shù)是m×n次。相對于多因素完全試驗(yàn)，單因素試驗(yàn)方案的最大優(yōu)點(diǎn)是試驗(yàn)次數(shù)少，但試驗(yàn)的代表性差，并不能完全反映試驗(yàn)條件對結(jié)果的影響；其次，在確定各因素的最佳水平時(shí)，僅把單個(gè)的試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)值上的簡單比較，而試驗(yàn)數(shù)據(jù)受誤差影響，所以單個(gè)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的簡單比較不能剔除誤差的干擾，會(huì)導(dǎo)致結(jié)論的不準(zhǔn)確。而正交試驗(yàn)是通過正交表來安排試驗(yàn)，既能使試驗(yàn)點(diǎn)分布得很均勻，又能減少試驗(yàn)次數(shù)，較好地解決了多因素完全試驗(yàn)和單因素試驗(yàn)的缺點(diǎn)，通過對有代表性的試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析，可以了解試驗(yàn)的全面情況，以實(shí)現(xiàn)工藝的優(yōu)化；并且可以考察因素的主次、交互作用及分析試驗(yàn)誤差等。基于這些優(yōu)點(diǎn)，正交試驗(yàn)已廣泛應(yīng)用于食品制備[1-3]、中藥栽培[4]、生物工程[5-6]、中藥成分分離[7-8]、建材[9-10]、環(huán)境治理[11-12]、機(jī)械制造[13-14]、微生物發(fā)酵[15-17]等眾多領(lǐng)域中。而正交表的設(shè)計(jì)、因素水平的選取、結(jié)果的分析在不同領(lǐng)域應(yīng)用時(shí)又不盡相同。礦物加工領(lǐng)域也有學(xué)者[18]運(yùn)用正交試驗(yàn)進(jìn)行研究，而具體到直接還原焙燒領(lǐng)域相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道較少[19]，且正交試驗(yàn)運(yùn)用的規(guī)范性還有待商榷。因此本研究在總結(jié)各領(lǐng)域中運(yùn)用正交試驗(yàn)異同的情況下，指出正交試驗(yàn)在運(yùn)用中的一般步驟和應(yīng)注意的問題，并結(jié)合直接還原焙燒領(lǐng)域試驗(yàn)設(shè)計(jì)的特點(diǎn)，在前人單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了最基本的2因素2水平正交試驗(yàn)，并進(jìn)行了重復(fù)試驗(yàn)，根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果重點(diǎn)討論了水平間隔以及試驗(yàn)誤差對試驗(yàn)結(jié)果的影響，進(jìn)而探討正交試驗(yàn)在直接還原焙燒領(lǐng)域運(yùn)用的可行性。

1　正交試驗(yàn)在不同領(lǐng)域運(yùn)用概況

在食品科學(xué)領(lǐng)域，研究者在進(jìn)行正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)前會(huì)先做單因素試驗(yàn)，確定各因素的最優(yōu)水平，然后在此基礎(chǔ)上進(jìn)行正交試驗(yàn)的設(shè)計(jì)。以文獻(xiàn)[3]報(bào)道的大豆肽功能飲料加工工藝研究為例，作者分別進(jìn)行了酶的種類、酶解時(shí)間和酶的濃度的單因素試驗(yàn)，確定了各因素水平對大豆肽含量影響的強(qiáng)弱，選取了對試驗(yàn)結(jié)果影響程度最高的各因素的3個(gè)水平，采用L9(33)正交表進(jìn)行試驗(yàn)，并進(jìn)行方差分析和驗(yàn)證試驗(yàn)。而文獻(xiàn)[2]報(bào)道的正交試驗(yàn)優(yōu)化傳統(tǒng)腐竹制作工藝，作者只進(jìn)行了單因素試驗(yàn)，確定了正交試驗(yàn)的因素，并沒有說明水平的間隔怎么選取，作者也進(jìn)行了方差分析和驗(yàn)證試驗(yàn)。在中藥栽培領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[4]為例，作者在綜合單因素試驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，選取每個(gè)因素中對試驗(yàn)結(jié)果影響程度最高的3個(gè)水平進(jìn)行正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)，但作者只進(jìn)行了極差分析，并未進(jìn)行方差分析。在生物工程領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[5]、[6]為例，文中在正交試驗(yàn)的設(shè)計(jì)上并沒有交代因素和水平間隔的選取依據(jù)。在中藥成分分離領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[8]為例，作者在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)行正交試驗(yàn)的設(shè)計(jì)，并沒有說明因素水平的選取依據(jù)，也沒有進(jìn)行方差分析，但對試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證。在建材領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[10]為例，作者為方便正交試驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)，更好地確定微晶玻璃的最優(yōu)熱處理制度，在掃描量熱-熱重分析儀上對基礎(chǔ)玻璃進(jìn)行差熱分析，確定了大概的溫度范圍，但并沒有說明其他因素水平的選取依據(jù)。在微生物發(fā)酵領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[16]為例，研究者在單因子試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，選取合適的因素和水平進(jìn)行正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)，并對結(jié)果進(jìn)行了方差分析。而在直接還原焙燒領(lǐng)域，以文獻(xiàn)[19]為例，研究者并未交代正交試驗(yàn)因素和水平的選取依據(jù)，僅給出一個(gè)正交表，而且只給出了結(jié)果的極差分析，并沒有對結(jié)果進(jìn)行方差分析，沒有討論誤差的來源，可能會(huì)導(dǎo)致結(jié)果的不準(zhǔn)確。

結(jié)合不同領(lǐng)域應(yīng)用正交試驗(yàn)的情況，筆者認(rèn)為正交試驗(yàn)應(yīng)該在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)行，因素和水平應(yīng)選取單因素試驗(yàn)中對結(jié)果影響較大的因素和水平，正交表中要設(shè)置空白列并進(jìn)行方差分析，若不設(shè)置空白列應(yīng)做重復(fù)試驗(yàn)，最后要對最佳條件下的結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

2　正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)

2.1試樣的來源和性質(zhì)

試驗(yàn)用礦石為鄂西某鮞狀赤鐵礦(-2mm)，礦石鐵品位為42.72%，其中97.82%的鐵以赤褐鐵礦形式存在，主要脈石礦物是鮞綠泥石和石英，礦石的其他性質(zhì)見文獻(xiàn)[20]。還原劑是高爐灰，主要組成見文獻(xiàn)[21]。添加劑碳酸鈉、碳酸鈣均為分析純。

2.2試驗(yàn)方法

將原礦、30%的高爐灰、20%的碳酸鈣以及2.5%的碳酸鈉(高爐灰、碳酸鈣、碳酸鈉用量以高爐灰、碳酸鈣、碳酸鈉占原礦質(zhì)量的百分比計(jì))混合均勻，裝入石墨坩堝中，然后將坩堝置于馬弗爐中進(jìn)行直接還原焙燒，焙燒產(chǎn)物經(jīng)過自然冷卻后進(jìn)行磨礦—磁選，得到的磁性產(chǎn)品稱為直接還原鐵粉，具體的試驗(yàn)流程見圖1。從圖1可以看出試驗(yàn)的流程很長，很多步驟都可能產(chǎn)生誤差。例如混勻過程可能混的不均或者造成損失；焙燒過程中溫度和時(shí)間的控制；冷卻后由于熔融嚴(yán)重與坩堝粘的很緊，使得取礦過程困難，會(huì)造成一定的損失；磨礦過程中洗礦可能會(huì)出現(xiàn)損失；磁選過程中沖洗水的控制以及化驗(yàn)誤差等。而這些誤差都會(huì)對試驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生一定的影響，因此在試驗(yàn)過程中應(yīng)盡量避免。

在文獻(xiàn)[21]單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，選取焙燒溫度和焙燒時(shí)間為考察因素，每因素選取對試驗(yàn)結(jié)果影響最高的2個(gè)水平，采用最基礎(chǔ)的2因素2水平安排正交試驗(yàn)，試驗(yàn)選取的因素和水平見表1。

表1　正交試驗(yàn)因素水平

注：A×B指因素A與因素B交互作用。

圖1　試驗(yàn)流程

3　試驗(yàn)結(jié)果及討論

正交試驗(yàn)結(jié)果見表2。

表2　正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案及結(jié)果 %

從表2可以看出：①2次試驗(yàn)結(jié)果的鐵品位差距較大，除了第2組試驗(yàn)，其余相差均大于1個(gè)百分點(diǎn)，第4組試驗(yàn)的鐵品位相差達(dá)到了2.29個(gè)百分點(diǎn)，可見2次試驗(yàn)鐵品位的波動(dòng)較大；②除了第1組試驗(yàn)的鐵回收率相差達(dá)到了2.65個(gè)百分點(diǎn)外，其余幾組相差均小于1個(gè)百分點(diǎn)，以鐵回收率為指標(biāo)，其重復(fù)性還可以；③分離效率的情況和回收率一致，都是第1組試驗(yàn)重復(fù)性不好，其余重復(fù)性尚可。

對表2數(shù)據(jù)進(jìn)行極差分析，結(jié)果見表3、表4。

表3　第1次試驗(yàn)極差分析 %

表4　第2次試驗(yàn)極差分析 %

從表3可以看出，在當(dāng)前的條件下無論是品位、回收率、還是分離效率，因素的主次關(guān)系是B>A，即焙燒時(shí)間是影響試驗(yàn)指標(biāo)的主要因素。但從因素水平表中可以看到，焙燒時(shí)間從30min延長到60min，提高了1倍，而焙燒溫度從1 150 ℃提高到 1 200 ℃僅僅提高了5%左右，所以從極差分析結(jié)果得到的焙燒時(shí)間是主要影響因素可能是不準(zhǔn)確的，因?yàn)橐蛩厮降拈g隔越大，對結(jié)果的影響就越大，得到的極差值就越大。從前言所引用的文獻(xiàn)中，可以得到類似的結(jié)論，即因素水平的間隔或提高率越大，對指標(biāo)的影響就越大。因此，若想確定影響因素的主次，在因素水平的設(shè)計(jì)上要注意水平的間隔，能否設(shè)置同樣的水平間隔，或者將因素水平的提高率或者減少率設(shè)為同樣的，這樣得出結(jié)果就會(huì)更有說服力。從表3的極差列中可以看出，A×B列的極差都是大于A列的極差的，這說明了焙燒溫度和焙燒時(shí)間是有交互作用的，因?yàn)槿羰茿×B列是誤差列，則A列也為誤差列，即焙燒溫度對指標(biāo)沒有影響，這和實(shí)際是不符合的，因此焙燒溫度和焙燒時(shí)間是有交互作用的。因此在做直接還原焙燒試驗(yàn)中要注意因素的交互作用，這樣可能在較少的投入下獲得較好的指標(biāo)。第2次試驗(yàn)的極差分析表和第1次的相似，但以品位為指標(biāo)，表4的A×B列極差與表3區(qū)別很大，只有0.81，小于A列、B列的極差，比B列小了將近3倍，而在第1次試驗(yàn)中，A×B列的極差大于A列的極差和B列的相近，這說明了2次試驗(yàn)結(jié)果品位的波動(dòng)較大。

表5為2次試驗(yàn)產(chǎn)品品位的方差分析表。

表5　以品位為指標(biāo)的偏差平方和結(jié)果

由表5計(jì)算FA：

(1)

查F表，F(xiàn)0.1(1,4)=4.54，F(xiàn)A遠(yuǎn)小于4.54，說明焙燒溫度對品位沒有什么影響，因此可以和第二類偏差合并作為試驗(yàn)誤差。

(2)

(3)

FAB

(4)

(5)

FB

表6　同一樣品鐵品位兩次化驗(yàn)結(jié)果表

根據(jù)公式求得化驗(yàn)誤差的偏差平方和Se=0.5，說明化驗(yàn)的準(zhǔn)確度很高，即化驗(yàn)的誤差影響很小。正交試驗(yàn)誤差主要來自于試驗(yàn)過程中的誤差。

因此，試驗(yàn)誤差對品位的影響要大于各因素的水平變化對結(jié)果的影響。而分離效率綜合考慮了品位和回收率，可以同時(shí)反映選礦的量效率和質(zhì)效率，因此可以當(dāng)作一個(gè)綜合的評價(jià)指標(biāo)。而試驗(yàn)富礦比較小，因此采用第一類分離效率

(6)

式中，ε，γ分別為回收率和產(chǎn)率；α為直接還原鐵的品位。

同理，可以計(jì)算得到回收率和分離效率的F比，具體的方差分析見表7。

表7　回收率和分離效率的方差分析結(jié)果

注：[F臨界=F0.01(1，4)=21.2]。

從表7可以看出，對于回收率和分離效率來說，各因素的F比都大于F0.01(1，4)，也就是說焙燒溫度和焙燒時(shí)間及其交互作用都有著高度顯著性影響，因此，回收率和分離效率的波動(dòng)來源于因素的變化，試驗(yàn)的誤差對其影響很小。

4　結(jié)論和建議

(1)在分析正交試驗(yàn)在各領(lǐng)域應(yīng)用情況的基礎(chǔ)上，認(rèn)為正交試驗(yàn)應(yīng)在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上進(jìn)行，因素和水平應(yīng)在單因素試驗(yàn)上選取對結(jié)果影響較大的，在不設(shè)置空白列的情況下，一定要做重復(fù)試驗(yàn)，并進(jìn)行誤差分析，對結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

(2)在直接還原焙燒過程中，若以因素水平相差不大的正交表設(shè)計(jì)正交試驗(yàn)，以品位為指標(biāo)，得到的結(jié)果可能因試驗(yàn)誤差太大而不準(zhǔn)確，因此在這種情況下，一定要進(jìn)行誤差分析；提出采用分離效率作為品位和回收率的綜合指標(biāo)可降低誤差。

(3)在直接還原焙燒中運(yùn)用正交試驗(yàn)，要注意因素間的交互作用，在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上可以做正交試驗(yàn)，以確定因素的最佳組合及水平。

(4)正交試驗(yàn)因素選取的水平間間隔越大，對結(jié)果的影響程度越高，所以僅從極差R的大小來判斷因素的主次，是不準(zhǔn)確的。

[1]王長遠(yuǎn),姚笛,于長青,等．響應(yīng)面法優(yōu)化低組胺發(fā)酵香腸的工藝條件[J]．中國生物制品學(xué)雜志,2011(1)：102-107．

[2]謝麗燕,林瑩,譚瑤瑤,等．正交試驗(yàn)優(yōu)化傳統(tǒng)腐竹制作工藝[J]．食品科學(xué),2014(2)：36-40．

[3]陳星,吳瓊,韓利蘋．大豆肽功能飲料加工工藝研究[J]．中國糧油學(xué)報(bào),2010(9)：87-91．

[4]徐緋,趙致．不同施肥種類、種植密度和采收期對川芎多糖含量的影響研究[J]．山地農(nóng)業(yè)生物學(xué)報(bào),2011(1)：16-19．

[5]曹海軍,葉生亮,王宗奎,等．正交試驗(yàn)法優(yōu)化凝血酶原復(fù)合物的制備工藝[J]．中國生物制品學(xué)雜志,2012(11)：1538-1542．

[6]LiGuang,YuShuang,YangXiaoshan,etal.Studyonextractiontechnologyforchlorogenicacidfromsweetpotatoleavesbyorthogonaldesign[J].ProcediaEnvironmentalSciences, 2011(8):403-407.

[7]YuRuitao,YuRuixue,ZhangXingwang,etal.Dynamicmicrowave-assistedextractionofarctigeninfromsaussureamedusamaxim[J].Chromatographia, 2010,71(3/4):335-339.

[8]任燕,何興會(huì)．正交試驗(yàn)法優(yōu)選真武湯的微波提取工藝[J]．中國民族民間醫(yī)藥,2015(6)：8-9．

[9]ZhaoYuncai,HaoGaojie,DengChunming,etal.Studyoforthogonaltestofthetribologicalpropertiesofthesurfacetexturingcoating[J].ProcediaEngineering, 2011,24:53-58.

[10]楊淑敏,張偉．利用高爐渣和粉煤灰制備微晶玻璃熱處理制度的優(yōu)化[J]．硅酸鹽通報(bào),2015(3)：776-781．

[11]ZhaoChuanwen,ChenXiaoping,ZhaoChangsui.StudyonCO2captureusingdrypotassium-basedsorbentsthroughorthogonaltestmethod[J].InternationalJournalofGreenhouseGasControl, 2010,4(4):655-658.

[12]XuZhi,FeiQingzhi,ZhongWeilei.Researchonorthogonalcoagulatedsettingandcoagulation-flotationtestoftannerywastewater[J].JEnvironSci, 2009(S):158-S161.

[13]王洪亮,施衛(wèi)東,陸偉剛,等．基于正交試驗(yàn)的深井泵優(yōu)化設(shè)計(jì)[J]．農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報(bào),2010(5)：56-63．

[14]齊立哲,陳磊,王偉,等．基于正交試驗(yàn)法的工業(yè)機(jī)器人定位誤差測量[J]．中國機(jī)械工程,2013(6)：720-723．

[15]范文霞,蔡友華,劉學(xué)銘,等．毛云芝菌產(chǎn)漆酶液體培養(yǎng)條件的優(yōu)化[J]．食品與生物技術(shù)學(xué)報(bào),2008(3)：88-93．

[16]司靜,崔寶凱,賀帥,等．微酸多年臥孔菌產(chǎn)漆酶條件優(yōu)化及其在染料脫色中的應(yīng)用[J]．應(yīng)用與環(huán)境生物學(xué)報(bào),2011(5)：736-741．

[17]遲春萍,隋紅,劉暢,等．構(gòu)建銅鋅超氧化物歧化酶畢赤酵母轉(zhuǎn)化子及其高表達(dá)分析[J]．中國獸醫(yī)學(xué)報(bào),2011(12)：1763-1768．

[18]吳成舟,彭耀麗,夏文成．煤泥浮選參數(shù)優(yōu)化試驗(yàn)研究[J]．煤炭技術(shù),2015(3)：303-305．

[19]何洋,王化軍,原文龍,等．某貧細(xì)鮞狀赤鐵礦直接還原—磁選新工藝[J]．礦冶工程,2011(5)：43-45．

[20]LiYongli,SunTichang,ZouAnhua,etal.Effectofcoallevelsduringdirectreductionroastingofhighphosphorusoolitichematiteoreinatunnelkiln[J].InternationalJournalofMiningScienceandTechnology, 2012,22(3):323-328.

[21]曹允業(yè),孫體昌,寇玨,等．高爐灰與高磷鮞狀赤鐵礦共還原回收鐵的研究[J]．金屬礦山,2015(10)：67-70．

FeasibilityStudyofOrthogonalExperimentDesigninDirectReductionRoastingExperiment

LiChuanSunTichangXuChengyanHuTianyangWangXiaopingMaYouwen

(SchoolofCivilandEnvironmentEngineering,UniversityofScienceandTechnologyBeijing)

Summarizestheselectionoffactorsandlevelsoftheorthogonalexperimentindifferentfields,consideringthattheorthogonalexperimentshouldbecarriedoutonthebasisofsinglefactorexperimentandtheanalysisoftheresultscannotbeperformedwithouterroranalysis.Inthecaseofdirectreductionroastingfield,thetestprocessislong,andexperimentalerrorispronetoexist,sowhenusingorthogonaltest,ifnotrepeatthetestwithoutsettingblankcolumn,andjustdotherangeanalysis,thereliabilityoftheresultsobtainedmaybequestionable.Basedonprevioussingle-factortest,orthogonaldesignfordirectreductionroastingofanoolitichematitefromWesternHubei,theroastingtemperatureandtheroastingtimewasselectedasthemainfactors,andcarriedouttwo-factortwo-levelorthogonaltest.Analysisresultsofthetestsshowthatusingthegradeastheindex,ifthelevelsoffactorschangeslittleintheorthogonalexperiment,theresultsachievedmaybeinaccurateduetogreatexperimentalerrors,andthereforeproposedusingseparationefficiencyasacomprehensiveindex;Intheprimaryandsecondaryfactors,onlyusingtherangeofRtodeterminethesizeoftheprimaryandsecondaryfactorsisnotaccurateenough,becausethesizeofRisrelatedtotheintervaloflevels.

Orthogonaltest，Directreduction，Oolitichematite，F(xiàn)easibility

2016-02-05)

李川(1990—)，男，碩士研究生，100083 北京市學(xué)院路30號(hào)。