李吉君，曹　群，盧雙舫，王偉明，李文浩，顏鑫桐，史穎琳，陰建新

[1.中國石油大學(xué)(華東) 非常規(guī)油氣與新能源研究院，山東 青島 266580；2.東北石油大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，黑龍江 大慶 163318]

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四川盆地樂山-龍女寺古隆起震旦系天然氣成藏史

李吉君1，曹群2，盧雙舫1，王偉明1，李文浩1，顏鑫桐2，史穎琳2，陰建新1

[1.中國石油大學(xué)(華東) 非常規(guī)油氣與新能源研究院，山東 青島 266580；2.東北石油大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，黑龍江 大慶 163318]

應(yīng)用天然氣生成和同位素分餾的化學(xué)動力學(xué)方法對四川盆地樂山-龍女寺古隆起震旦系天然氣成藏史進行研究。結(jié)果表明：①高石梯-磨溪含氣構(gòu)造為繼承性隆起，有利于天然氣的高效聚集，震旦系燈影組主要聚集191 Ma以來所生天然氣，早期所生天然氣未運聚成藏或散失，成藏參與率約為79%；②資陽構(gòu)造圈閉受燕山期構(gòu)造運動影響逐漸演化成威遠構(gòu)造的斜坡，構(gòu)造運動調(diào)整過程中剩余未裂解原油運移至新的構(gòu)造高部位——威遠構(gòu)造繼續(xù)裂解，資陽和威遠氣田分別聚集構(gòu)造調(diào)整前后(106～104 Ma)所生天然氣；③威遠氣田構(gòu)造圈閉由于形成較晚，捕捉到的原油裂解氣有限，成藏參與率約為51%，低于高石梯-磨溪地區(qū)；④資陽-威遠地區(qū)構(gòu)造反轉(zhuǎn)過程中資陽古隆起中天然氣會大量散失，盡管高石梯-磨溪地區(qū)天然氣生成結(jié)束的時間早于資陽-威遠地區(qū)90 Ma，不利于保存，但其氣藏充滿度卻高于資陽-威遠地區(qū)。

同位素動力學(xué)；生烴動力學(xué)；成藏史；樂山-龍女寺古隆起；四川盆地

四川盆地樂山-龍女寺古隆起震旦系-寒武系氣田作為典型的碳酸鹽巖巖溶風(fēng)化殼大氣田，起源于20世紀(jì)60年代威遠氣田的發(fā)現(xiàn)，2011年古隆起軸部高石梯構(gòu)造獲得的高產(chǎn)工業(yè)氣井——高石1井的發(fā)現(xiàn)預(yù)示著樂山-龍女寺古隆起具有巨大的天然氣勘探潛力[1-4]。就目前的勘探現(xiàn)狀而言，高石梯-磨溪地區(qū)最具勘探前景，資陽-威遠地區(qū)次之，這主要受控于該區(qū)構(gòu)造演化。

高石梯-磨溪地區(qū)在演化過程中，一直處于有利的構(gòu)造位置，有利于油氣聚集成藏[5]。資陽古背斜形成于印支期，早期為古油藏，燕山期—喜馬拉雅期背斜規(guī)模逐漸縮小，古背斜油藏受到熱蝕變，液態(tài)烴進入熱裂解成氣階段。由于地殼遭受急劇抬升和強烈的擠壓作用，資陽-威遠地區(qū)發(fā)生構(gòu)造反轉(zhuǎn)，原本處于翼部的威遠地區(qū)崛起形成背斜，而資陽古背斜圈閉萎縮成為威遠背斜的翼部，其間天然氣大量散失[6-8]。威遠背斜由于形成較晚，錯過了源巖的生排烴期，只能捕捉原儲集在古構(gòu)造中的天然氣[6,9]。

上述構(gòu)造演化史分析雖能解釋研究區(qū)勘探現(xiàn)狀，但其時間尺度較大，缺少與其相對應(yīng)的天然氣生成、運聚過程的定量研究，對一些關(guān)鍵地質(zhì)事件的具體時間認識不清，如資陽-威遠地區(qū)發(fā)生構(gòu)造反轉(zhuǎn)在喜馬拉雅期某一時刻，由于那時資陽古油藏已全部裂解為氣，威遠背斜只是接收轉(zhuǎn)移而來的天然氣，則難以解釋威遠地區(qū)發(fā)育大量儲層瀝青的現(xiàn)象。基于上述原因，本次開展了天然氣生成及同位素分餾動力學(xué)的研究。

1　樣品和實驗

對于樂山-龍女寺古隆起震旦系-寒武系天然氣藏的天然氣成因，前人已做過相應(yīng)的研究。結(jié)果顯示，樂山-龍女寺古隆起天然氣主要為下寒武統(tǒng)筇竹寺組底部腐泥型暗色泥巖所生原油下排至燈影組上部儲層后裂解所形成[5-6,10-13]。

樂山-龍女寺古隆起含氣構(gòu)造帶的寒武系烴源巖已處于過成熟階段，所生原油也已裂解為瀝青，不適于熱模擬實驗。本次選用三疊系飛仙關(guān)組源巖所生原油(源巖抽提物)進行了密閉體系下的原油裂解成氣的黃金管實驗[14]。飛仙關(guān)組碳酸鹽有機質(zhì)與下寒武統(tǒng)烴源巖有機質(zhì)類型近似，富腐泥組顯微組分[11,15-16]，且目前正處于成熟晚期階段，其所生原油具有較好的代表性。黃金管實驗壓力為50 MPa，分別以2 ℃/h和20 ℃/h升溫速率從200 ℃升溫至600 ℃以上。在目標(biāo)溫度點(溫度間隔約為25 ℃)關(guān)閉高壓釜連接的截止閥，把該高壓釜從恒溫箱中取出，待冷卻后取出金管。將金管置于特制的氣體收集裝置中刺破，進行氣體組分和同位素分析。實驗過程中油成甲烷、總氣(C1-5)的生烴轉(zhuǎn)化率曲線及油成甲烷的碳同位素值演化曲線如圖1所示。

圖1　樂山-龍女寺古隆起原油樣品裂解成氣轉(zhuǎn)化率 及成甲烷碳同位素值演化

2　模型的選取和標(biāo)定

化學(xué)動力學(xué)模型是生烴史分析的關(guān)鍵，動力學(xué)模型的優(yōu)劣直接影響計算結(jié)果。對于動力學(xué)模型的選取，盧雙舫[17]通過詳細的研究認為，比較而言，平行一級反應(yīng)應(yīng)該具有比較廣泛的適用性。對于天然氣同位素動力學(xué)模型的選取，盧雙舫等[18]針對國內(nèi)外學(xué)者提出了多種分餾模型的優(yōu)缺點，進行了對比研究：最初的靜態(tài)模型是綜合天然氣現(xiàn)今碳同位素值并參考分布區(qū)的地質(zhì)特征而建立起來的一種以統(tǒng)計為基礎(chǔ)的經(jīng)驗?zāi)Ｐ蚚19-25]，無法動態(tài)地再現(xiàn)天然氣的演化歷程，無法預(yù)測天然氣形成過程中的各種復(fù)雜變化；以Rayleigh方程為基礎(chǔ)的碳同位素分餾模型[26-29]，通常只能描述源巖主要演化階段的同位素變化，無法完整地描述復(fù)雜的同位素演化；動力學(xué)同位素模型以生烴動力學(xué)模型為基礎(chǔ)，認識到同位素分餾的本質(zhì)是同位素組分生成速率不同所造成的生成量的差異，可很好地刻畫天然氣生成過程中同位素分餾的過程[30-34]，結(jié)合研究區(qū)地質(zhì)背景可對天然氣的成藏模式和效率等進行研究[31,33-37]，本次研究我們即采用該方法。

圖1繪出了應(yīng)用生烴動力學(xué)模型和動力學(xué)同位素模型分別計算得出的實驗條件下油成甲烷、總氣的生烴轉(zhuǎn)化率曲線和甲烷的碳同位素值演化曲線，可以看出它們對實驗點均有良好的擬合效果，這反映出生烴動力學(xué)模型及同位素動力學(xué)模型的可行性，同時也讓我們有理由相信應(yīng)用這兩個模型可以對實際地質(zhì)條件下的油成氣過程和該過程中的碳同位素分餾情況進行良好的再現(xiàn)。模型標(biāo)定得出的原油裂解成甲烷、總氣的生烴及同位素分餾動力學(xué)參數(shù)如圖2所示。根據(jù)筆者以往工作[38]，本次研究將指前因子統(tǒng)一取為1×1013s-1，而甲烷生氣母質(zhì)碳同位素的比值則根據(jù)累積生成甲烷的碳同位素值確定為-31‰(圖1c)。

3　地質(zhì)應(yīng)用

本文分別以高石梯-磨溪構(gòu)造帶的高石1井、資陽氣田的資1井和威遠氣田的威117井為例，進行樂山-龍女寺古隆起震旦系燈影組原油裂解成氣及其碳同位素分餾的化學(xué)動力學(xué)應(yīng)用，確定天然氣的成藏史。首先，將已求取的原油熱解成甲烷、總氣(C1-5)的化學(xué)動力學(xué)參數(shù)(圖2)分別結(jié)合各井區(qū)沉積埋藏史、熱史可得到對應(yīng)井區(qū)原油裂解成甲烷、總氣的生烴史。將原油裂解成甲烷的碳同位素動力學(xué)參數(shù)(圖2)與各井區(qū)的沉積埋藏史、熱史結(jié)合，可得出地質(zhì)時期原油成12CH4、13CH4的轉(zhuǎn)化率，再結(jié)合各自的生烴潛量便可獲得相應(yīng)的生成量，進而可以求取甲烷的碳同位素值。

地質(zhì)背景的差異決定了天然氣成藏具有以下3種

模式：①天然氣生成時其他成藏條件還未具備，那么只有在具備之后生成的天然氣才能參與成藏，此時氣藏中聚集的天然氣毫無疑問是晚期生成的；②天然氣生成時若其他成藏條件均已具備，且后期沒有大幅度的構(gòu)造調(diào)整，則所生成的天然氣均可參與成藏，不過由于早期生成的天然氣易于散失，現(xiàn)今氣藏中儲集的天然氣也應(yīng)是晚期生成的；③天然氣生成時若其他成藏條件均已具備，但后期發(fā)生大幅度的構(gòu)造調(diào)整，那古構(gòu)造圈閉(構(gòu)造調(diào)整前的圈閉)應(yīng)儲集早期所生天然氣，而新的構(gòu)造圈閉(構(gòu)造調(diào)整后形成的圈閉)則儲集晚期所生天然氣。前兩種模式適用于多數(shù)地質(zhì)背景，以往對于同位素動力學(xué)的應(yīng)用也均針對這兩種情況[31,33-37]。而本次研究的資陽-威遠地區(qū)存在構(gòu)造調(diào)整，這就需要我們進行新的同位素動力學(xué)的探索性應(yīng)用。

3.1高石梯-磨溪構(gòu)造帶

圖3a為高石1井沉積埋藏史和熱史，受其影響原油裂解成氣主要發(fā)生在燕山早、中期(J1—J2)200～159 Ma內(nèi)，目前原油裂解成氣和成甲烷轉(zhuǎn)化率分別達到98%和95%(圖3b，c)。圖3d分別繪出了高石1井不同地質(zhì)時期(橫軸坐標(biāo))之后累積所生天然氣運聚成藏所對應(yīng)的甲烷碳同位素值曲線和油成甲烷的累積碳同位素曲線(即認為所有的天然氣都參與了成藏)。由圖3d可以看出，高石1井天然氣的現(xiàn)今δ13C1約為-32.5‰，該值大致相當(dāng)于191 Ma之后所生天然氣聚集所對應(yīng)的甲烷碳同位素值，而與甲烷的累積碳同位素值曲線沒有交點。191 Ma對應(yīng)油成甲烷轉(zhuǎn)化率為20%，之前所生甲烷可能未運聚成藏或成藏后散失，而油成甲烷的最終轉(zhuǎn)化率為95%，由此可以確定甲烷成藏參與率為79%。由此說明高石梯-磨溪含氣構(gòu)造主要是晚期裂解氣參與成藏，這是由于該區(qū)在演化過程中一直處于古構(gòu)造高部位，是油氣運移指向的有利部位。

圖2　樂山-龍女寺古隆起原油樣品裂解成氣反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)

圖3　樂山-龍女寺古隆起高石1井生烴及同位素動力學(xué)應(yīng)用結(jié)果

3.2資陽構(gòu)造帶

同理，結(jié)合資1井沉積埋藏史和熱史(圖4a)，我們可以計算出該井區(qū)燈影組原油裂解成氣主要發(fā)生在燕山期(J—K)184～70 Ma內(nèi)，目前成氣轉(zhuǎn)化率為98%(圖4b)，成甲烷轉(zhuǎn)化率為96%(圖4c)。圖4d分別繪出了資1井不同地質(zhì)時期(橫軸坐標(biāo))之后累積所生天然氣運聚成藏所對應(yīng)的甲烷碳同位素值曲線和原油裂解成甲烷的累積碳同位素值曲線。資1井天然氣的現(xiàn)今δ13C1約為-37.1‰，從圖中可以看出，甲烷碳同位素值明顯輕于不同地質(zhì)時期至今所生甲烷的碳同位素值，而相當(dāng)于原油裂解成氣至燕山晚期106 Ma所生成天然氣聚集所對應(yīng)甲烷碳同位素值，對應(yīng)油成甲烷轉(zhuǎn)化率為78%，甲烷成藏參與率為81%。上述情況說明與高石梯-磨溪地區(qū)不同，資陽地區(qū)主要聚集早期所生天然氣。這也印證了資陽氣田構(gòu)造圈閉為殘余古隆起，后期構(gòu)造調(diào)整過程中由于逐漸演化成威遠構(gòu)造的斜坡，因而無法聚集晚期所生天然氣。

3.3威遠構(gòu)造帶

圖5a為威117井沉積埋藏史和熱史，燈影組原油裂解成氣主要發(fā)生在燕山期(J—K)196～70 Ma內(nèi)，轉(zhuǎn)化率達90%(圖5b)，裂解成甲烷轉(zhuǎn)化率為78%(圖5c)。威117井天然氣的現(xiàn)今δ13C1約為-32.19‰，從圖5d可以看出，該值大致相當(dāng)于104 Ma之后所生天然氣聚集所對應(yīng)的甲烷碳同位素值，對應(yīng)油成甲烷轉(zhuǎn)化率為51%，之前所生甲烷可能未運聚成藏或成藏后散失，甲烷成藏參與率為32%。與同樣聚集晚期所生天然氣的高石梯-磨溪相比，威遠氣田天然氣成藏參與率明顯較低，這與威遠氣田構(gòu)造圈閉形成較晚，只能捕捉晚期原油裂解氣的地質(zhì)背景相符。

對于高石梯-磨溪、資陽、威遠3個地區(qū)天然氣的生成和聚集成藏史可以得出以下認識。資陽、威遠氣田分別聚集早期和晚期所生天然氣，且二者的時間節(jié)點非常接近，分別為106 Ma和104 Ma，這很好地說明了資陽-威遠地區(qū)在地質(zhì)歷史時期確實發(fā)生了構(gòu)造反轉(zhuǎn)。資陽-威遠構(gòu)造反轉(zhuǎn)的時間應(yīng)在燕山晚期，而非喜馬拉雅期。喜馬拉雅期資陽地區(qū)原油裂解已結(jié)束，此時的構(gòu)造反轉(zhuǎn)只能造成天然氣的重新運聚，這難以解釋威遠地區(qū)儲層中瀝青大量發(fā)育的現(xiàn)象。構(gòu)造反轉(zhuǎn)之后，資陽古構(gòu)造下部剩余未裂解原油轉(zhuǎn)而在威遠地區(qū)聚集發(fā)生進一步的裂解，構(gòu)造反轉(zhuǎn)會造成資陽古隆起中天然氣的散失，且散失天然氣難以運移至威遠地區(qū)聚集。高石梯-磨溪地區(qū)天然氣生成結(jié)束的時間早于資陽-威遠地區(qū)90 Ma，不利于保存，但其氣藏充滿度卻高于資陽-威遠地區(qū)，這主要是由于構(gòu)造反轉(zhuǎn)過程中資陽古隆起中天然氣會大量散失，而高石梯-磨溪地區(qū)為古今構(gòu)造疊合區(qū)，保存期內(nèi)圈閉大小和所處位置相對穩(wěn)定[39]。

圖4　樂山-龍女寺古隆起資1井生烴及同位素動力學(xué)應(yīng)用結(jié)果

圖5　樂山-龍女寺古隆起威117井生烴及同位素動力學(xué)應(yīng)用結(jié)果

4　結(jié)論

1) 高石梯-磨溪地區(qū)原油裂解成氣主要發(fā)生燕山早中期(J1—J2)200～159 Ma內(nèi)。資陽-威遠地區(qū)原油裂解成氣發(fā)生在整個燕山期(J—K)196～70 Ma內(nèi)。

2) 高石梯-磨溪含氣構(gòu)造為繼承性隆起，有利于天然氣的高效聚集成藏，主要聚集191 Ma以來所生天然氣，天然氣成藏參與率約為79%；資陽地區(qū)為古隆起，只能聚集早期原油裂解所生天然氣，燕山晚期構(gòu)造運動調(diào)整過程中剩余未裂解原油會運移至新的構(gòu)造高部位——威遠氣田發(fā)生進一步的裂解，資陽和威遠地區(qū)分別聚集106 Ma之前和104 Ma之后所生天然氣。

3) 資陽-威遠地區(qū)構(gòu)造反轉(zhuǎn)過程中，資陽古隆起中天然氣會大量散失，而高石梯-磨溪繼承性古隆起一直相對穩(wěn)定，由此造成高石梯-磨溪地區(qū)天然氣生成較早，但其氣藏充滿度卻高于資陽-威遠地區(qū)。

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(編輯張玉銀)

History of natural gas accumulation in Leshan-Longnyusi Sinian paleo-uplift, Sichuan Basin

Li Jijun1,Cao Qun2,Lu Shuangfang1,Wang Weiming1,Li Wenhao1,Yan Xintong2,Shi Yinglin2,Yin Jianxin1

[1.ResearchInstituteofUnconventionalOil&GasandRenewableEnergy,ChinaUniversityofPetroleum(EastChina),Qingdao，Shandong266580,China;2.CollegeofEarthSciences,NortheastPetroleumUniversity,Daqing，Heilongjiang163318,China]

History of natural gas accumulation in Leshan-Longnyusi Sinian paleo-uplift in the Sichuan Basin was studied with chemical kinetic methods of gas generation and isotopic fractionation.The results show that:①Gaoshiti-Moxi gas bearing structure is an inherited uplift which is conducive to efficient accumulation of natural gas.The natural gas generated since 191 Ma mainly gathered in the Sinian Dengying Formation,while that generated earlier didn’t accumulate or dissipated after accumulation.The gas accumulation participation rate is about 79%.②The Ziyang structural trap gradually evolved into a tectonic slope of Weiyuan trap during the Yanshan tectonic movement.The remaining non-pyrolysed crude oil migrated to the new structural high—Weiyuan trap and continued to pyrolyse there during the tectonic movement.So Ziyang and Weiyuan gas fields gather the natural gas generated before and after structural adjustment(106-104 Ma),respectively.③Weiyuan structural trap captured limited pyrolysis gas due to its late formation,and its gas accumulation participation rate is about 51%,which is lower than that in Gaoshiti-Moxi area.④Much natural gas in Ziyang paleo-uplift was lost during Ziyang-Weiyuan tectonic inversion.Although the ending of gas generation in Gaoshiti-Moxi area is 90 Ma earlier than that in Ziyang-Weiyuan area,which is not conducive to the preservation,its gas reservoir fullness is higher than the later area.

isotopic fractionation kinetics,hydrocarbon generation kinetics,accumulation history,Leshan-Longnyasi paleo-uplift,Sichuan Basin

2015-09-02;

2015-11-12。

李吉君(1981—)，男,博士、副教授，油氣地質(zhì)與地球化學(xué)。E-mail:lijijuncup@qq.com。

國家自然科學(xué)基金項目(41330313,41002044,41272152)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金項目(14CX02224A,15CX05008A)；黑龍江省高校青年學(xué)術(shù)骨干支持計劃項目(1251G003)。

0253-9985(2016)01-0030-07

10.11743/ogg2016020105

TE122.1

A