程富強(qiáng)，洪延姬，張博洋，唐文帥

（1. 中國人民解放軍63783部隊(duì)，喀什 844000；2. 裝備學(xué)院 激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 101416）

溫差發(fā)電模塊面積比功率實(shí)驗(yàn)優(yōu)化研究

程富強(qiáng)1，2，洪延姬2，張博洋1，2，唐文帥1

（1. 中國人民解放軍63783部隊(duì)，喀什 844000；2. 裝備學(xué)院 激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 101416）

同位素溫差發(fā)電器是目前深空探測航天器廣泛采用的電源裝置。為優(yōu)選溫差發(fā)電模塊構(gòu)型、提高模塊的輸出功率和面積比功率，制備了具有不同熱電元件截面積的碲化鉍基溫差發(fā)電模塊。通過建立的實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)，測量了多種溫差條件下發(fā)電模塊的輸出功率隨負(fù)載的變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：當(dāng)模塊包含的熱電元件（p-n結(jié)）對數(shù)一定時(shí)，熱電元件的截面積越大、模塊占空比越高，則模塊輸出功率越高、匹配負(fù)載越?。辉跓嵩礈囟?50K、熱沉溫度300K的條件下，測得熱電元件截面積為1.6mm×1.6mm、占空比為0.406的發(fā)電模塊的最大面積比功率約為0.282W·cm-2。最后，對理想與實(shí)際情況下，占空比為1時(shí)的模塊面積比功率進(jìn)行了分析。

深空探測；溫差發(fā)電；輸出功率；面積比功率；碲化鉍

0 引言

放射性同位素溫差發(fā)電器（radioisotope thermoelectric generator， RTG）是一種將放射性同位素的衰變熱轉(zhuǎn)化為電能的電源裝置，具有體積小、重量輕、可靠性高、無轉(zhuǎn)動部件等優(yōu)點(diǎn)。它能夠?yàn)楹教炱魈峁┒虅t幾年、長則數(shù)十年的不間斷穩(wěn)定電源，因而在深空探測活動中具有廣泛應(yīng)用背景［1-3］。溫差發(fā)電模塊（thermoelectric module）作為RTG的核心部件，是利用半導(dǎo)體熱電材料的塞貝克效應(yīng)，將熱能直接轉(zhuǎn)化為電能的基本裝置，主要包含半導(dǎo)體p-n熱電元件、電極和陶瓷基底等部件。輸出功率和面積比功率作為溫差發(fā)電模塊的重要性能指標(biāo)，主要受熱電材料物理參數(shù)［4］、熱電元件構(gòu)型［5］、熱/電接觸特性［6］、負(fù)載和工作溫差［7］等因素的影響。

目前，中低溫?zé)犭姴牧闲阅茌^高、工程應(yīng)用廣泛，以方鈷礦、碲化鉛（PbTe）基和碲化鉍（Bi2Te3）基材料等為主。將熱電材料制備成實(shí)用的溫差發(fā)電模塊面臨著很多需要解決的技術(shù)難題，比如熱電材料和電極之間的熱膨脹匹配、耐高溫電極材料的選擇、防止材料擴(kuò)散的阻擋層設(shè)計(jì)［8］，以及高溫帶來的材料熱穩(wěn)定性、氧化問題等。2010年，美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室（PNNL）聯(lián)合密歇根大學(xué)（MSU）開展了LAST/Bi2Te3功能梯度材料的研制，廣泛用于發(fā)動機(jī)的廢熱回收，其溫差發(fā)電模塊包含了47對熱電元件，面積比功率約0.317W·cm-2［9-10］。2011年，MSU與美國噴氣推進(jìn)實(shí)驗(yàn)室（JPL）開發(fā)了方鈷礦/Bi2Te3基熱電堆用于制作未來深空探測航天器的RTG，其溫差發(fā)電模塊包含了1對熱電元件，面積比功率達(dá)到約 1.36W·cm-2［11］。表 1總結(jié)了近幾年國外在中低溫應(yīng)用中的典型溫差發(fā)電模塊的性能。國內(nèi)方面，溫差發(fā)電器以碲化鉍基溫差發(fā)電模塊為主［12-13］，輸出性能較低，模塊構(gòu)型單一、未得到有效優(yōu)化。

表1　國外典型溫差發(fā)電模塊的性能Table 1 Performance of typical thermoelectric modules

溫差發(fā)電模塊的輸出性能由模塊占空比和熱電元件截面積所決定，深入研究這兩種構(gòu)型參數(shù)的影響規(guī)律對于提高溫差發(fā)電模塊的面積比功率具有重要意義。本研究制備了具有不同熱電元件截面積、熱電元件對數(shù)和模塊占空比的碲化鉍基溫差發(fā)電模塊；然后基于建立的實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)，研究不同溫度條件下熱電元件截面積對溫差發(fā)電模塊輸出功率和面積比功率的影響，并在實(shí)驗(yàn)結(jié)果基礎(chǔ)上分析模塊占空比為 1時(shí)熱電元件截面積對模塊面積比功率的影響。

1 基本物理模型［17］

溫差發(fā)電中1個(gè)單元模塊的結(jié)構(gòu)如圖1所示，由1對p-n熱電元件通過導(dǎo)電片串聯(lián)而成，熱電元件均為長方體。熱源和熱沉溫度分別為T1和T0，熱電元件的冷、熱端溫度分別為Tc和Th，qh為從熱源流向元件熱端的熱流，qc為從元件冷端流向熱沉的熱流，記ΔT=T1-T0和ΔTg=Th-Tc。當(dāng)Th＞Tc時(shí)，在p-n元件兩端連接負(fù)載RL便會產(chǎn)生電流I。p型和n型熱電元件的厚度與截面積相等，分別記為le和Ae。更高的輸出功率可由這樣的單元模塊串聯(lián)得到。熱電元件熱端和冷端存在帕爾貼吸熱和放熱。此外，熱源和熱沉與熱電元件之間存在由導(dǎo)電片和導(dǎo)熱基底等結(jié)構(gòu)引起的熱阻Λh與Λc。理想狀況下，認(rèn)為ΔT=ΔTg，即Λh=Λc=0［18］。熱電元件熱阻記為Λg。

圖1　溫差發(fā)電單元模塊中的熱流示意Fig. 1 Schematic diagram of heat flows in a thermoelectric module

根據(jù)非平衡熱力學(xué)理論，通過求解包含以上熱電效應(yīng)的一維方程組，可得到熱電元件兩端的溫度Th、Tc，詳細(xì)的理論模型和求解方法見文獻(xiàn)［18-19］。記1對熱電元件的塞貝克系數(shù)為αnp，V·K-1，對于由 m對熱電元件組成的發(fā)電模塊，當(dāng)熱電元件兩端溫差為ΔTg時(shí)，在回路中產(chǎn)生的總電壓為

設(shè)模塊內(nèi)阻為Rg，則回路中的電流為

可得輸出功率為

不難看出，當(dāng)RL=Rg時(shí)，輸出功率P達(dá)到最大，記為Pmax；此時(shí)的RL稱為匹配負(fù)載，記為RL，m。

2 碲化鉍基材料性能與溫差發(fā)電模塊

Bi2Te3基材料是目前中低溫應(yīng)用中性能最佳的材料［20］。Bi2Te3與Sb2Te3形成合金后，呈現(xiàn)較強(qiáng)p型特性，記為Bi2-xSbxTe3；Bi2Te3與Bi2Se3形成合金后，呈現(xiàn)較強(qiáng)n型特性，記為Bi2Se3-yTey。本研究采用區(qū)域熔煉法（ZMT）制備了采用單晶碲化鉍基熱電元件的多種構(gòu)型的模塊。所制備的p型和n型材料的塞貝克系數(shù)、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率以及熱電優(yōu)值如表2所示。其中，塞貝克系數(shù)和電阻率采用華中科技大學(xué)模具技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自行研制的HGTE-II型半導(dǎo)體熱電材料性能測試系統(tǒng)測量得到，測試溫度可到800℃，相對誤差≤6%，樣品尺寸為4mm×4mm×12mm；熱導(dǎo)率采用激光微擾法（用Ulvac riko公司的TC-7000型測試儀器）測量得到，樣品尺寸為φ8mm×2mm；表達(dá)式由擬合實(shí)驗(yàn)測試數(shù)據(jù)得到。在所研究的溫度范圍內(nèi)，熱電材料的塞貝克系數(shù)在1.70×10-4～2.20×10-4V·K-1，隨溫度的升高而減?。浑娮杪试?.3×10-6～2.0×10-5Ω·m，隨溫度升高而增大；熱導(dǎo)率在1.4～2.1W·m-1·K-1，隨溫度升高而增大。

表2　碲化鉍基熱電材料物理參數(shù)（275K＜T＜525K）Table 2 Thermoelectric parameters of the Bi2Te3-based materials （275K＜T＜525K）

圖2所示為所制備的碲化鉍基溫差發(fā)電模塊結(jié)構(gòu)示意，主要包含了熱電元件、銅電極和陶瓷基底。圖中只包含了12對p-n結(jié)。為了對比不同熱電元件截面積對模塊輸出性能的影響，制備了4種構(gòu)型的模塊，模塊中熱電元件厚度均為le=2.0mm，元件截面積Ae=we2，元件寬度we和發(fā)電模塊面積Am如表3所示。模塊的占空比rocc定義為模塊內(nèi)所有熱電元件截面積的總和與模塊面積之比，即對于Am為4cm×4cm、包含了127對截面積為1.4mm× 1.4mm 熱電元件的模塊而言，rocc=（254×1.96）/ （40×40）≈0.311。

圖2　碲化鉍基溫差發(fā)電模塊結(jié)構(gòu)示意（12對p-n結(jié)）Fig. 2 Schematic diagram of the thermoelectric module structure （12 pairs of p-n conjunctions）

表3　實(shí)驗(yàn)中使用的溫差發(fā)電模塊構(gòu)型Table 3 Thermoelectric module geometries used in the experiment

3 溫差發(fā)電模塊輸出功率測試系統(tǒng)

建立了溫差發(fā)電模塊的輸出性能測試系統(tǒng)，主要包含PID（proportion-integration-differentiation，比例-積分-微分）控制的電加熱板、可調(diào)負(fù)載、循環(huán)冷卻單元、熱成像裝置、溫度數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)、電壓數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)和連接線路等，基本結(jié)構(gòu)如圖3所示。PID控制的電加熱板用于模擬熱源，控制精度±0.1K，溫度范圍為室溫～773K。冷卻系統(tǒng)包括水冷頭、儲水箱、流量計(jì)和流量閥等，采用冷卻水作冷卻劑，水冷頭與溫差發(fā)電模塊貼裝在一起，起到熱沉的作用；控制冷卻水流量可以在一定程度上控制熱沉的溫度。為保證溫度的均勻性，電加熱板和水冷頭采用具有高熱導(dǎo)率的紫銅制作。為了減小發(fā)電模塊與熱源和熱沉之間的接觸熱阻，需要施以高導(dǎo)熱率的納米硅膠作為導(dǎo)熱填充物，并施加一定壓力保證黏合效果?；芈分械碾娏魍ㄟ^測量精密電阻（金屬膜電阻，阻值0.2Ω，精度1%）兩端的電壓獲得。

電壓和溫度信號的采集分別采用 NI公司的9207和9214采集卡，精度±0.5%。需要采集的數(shù)據(jù)包括：1）電加熱板和水冷頭（即熱源和熱沉）的溫度；2）冷卻水進(jìn)/出水冷頭的溫度和儲水箱內(nèi)水溫；3）負(fù)載和精密電阻兩端電壓。熱源和熱沉中插入直徑1mm的K型熱電偶測溫。實(shí)際上，盡管電加熱板采用了PID控制，在負(fù)載電阻的變化過程中，熱源溫度還是會有一定波動。為消除這種瞬態(tài)效應(yīng)的影響，需要在熱源和熱沉溫度比較穩(wěn)定后，方可采集數(shù)據(jù)。

圖3　溫差發(fā)電模塊實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)結(jié)構(gòu)Fig. 3 Configuration of the thermoelectric module testing system

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

4.1模塊的輸出功率與面積比功率

圖4所示為熱源溫度 T1=450K、熱沉溫度T0=300K的條件下，實(shí)驗(yàn)測得的4種模塊的輸出功率P隨負(fù)載RL的變化，數(shù)據(jù)點(diǎn)表征采用公式

其中，參數(shù)a表征了模塊所能產(chǎn)生的總電動勢，參數(shù)b表征了模塊最大輸出功率對應(yīng)的匹配負(fù)載。表4列出了4種模塊的輸出功率擬合曲線參數(shù)。從表中可見，模塊的Ae越大，則參數(shù)a越小，說明模塊所產(chǎn)生的總電壓越小。這是由于，Ae越大、熱電元件熱阻 Λg越小，會導(dǎo)致熱電元件冷熱端溫差ΔTg的減小。從參數(shù)的b的變化可以看出，模塊的Ae越大則匹配負(fù)載越小，TE-3模塊的匹配負(fù)載要遠(yuǎn)小于其他3種。

圖4　不同熱電元件截面積的發(fā)電模塊輸出功率隨負(fù)載變化（T1=450K，T0=300K）Fig. 4 Experimental result of output power vs. load resistance for different thermoelement cross-areas （T1=450K，T0=300K）

表4　輸出功率擬合曲線參數(shù)（T1=450K，T0=300K）Table 4 Parameters of the fitting curve of the output power （T1=450K， T0=300K）

對于TE-1、TE-2和TE-3這3種模塊，它們的p-n結(jié)對數(shù)均為127，從圖4中可見，如果Ae越大、rocc越高，則輸出功率越高，三者的最大輸出功率分別為 1.94、4.51、4.58W。這是由于 Ae越大，熱電元件的熱阻 Λg越小，通過模塊的熱流會增加，更多的熱流向電能轉(zhuǎn)化。TE-4模塊的Ae要遠(yuǎn)高于其他3種，因此其最大輸出功率也顯著高于其他3種，為5.16W。

在負(fù)載RL較小時(shí)，Ae較大的模塊的輸出功率要顯著高于Ae較小的模塊；但在RL較大時(shí)，Ae較大的模塊的輸出功率增加幅度較小。這是由于：熱電元件厚度le一定時(shí)，Ae越小，熱阻Λg和內(nèi)阻Rg越大；在相同的溫差條件ΔT下，Rg越大，回路中的電流I會越小，導(dǎo)致模塊冷熱端引起的帕爾貼熱減小，并且 Λg越大，模塊冷熱端帕爾貼效應(yīng)的影響也會越弱；帕爾貼效應(yīng)的減弱會使得熱電元件冷熱端溫差ΔTg和模塊總電壓 U0變化較??；最終，Ae越小、Rg越大，RL對P的影響會越弱。

Ae的增加會帶來模塊面積的增加，因此對面積比功率 Pa的分析十分重要。面積比功率定義為模塊的輸出功率與模塊的面積之比，即Pa=P/Am。一個(gè)模塊的最大面積比功率記為Pa，max。圖5所示為4種模塊的Pa，max隨ΔT的變化，熱沉冷端溫度固定，為T0=300K。由圖可見，與輸出功率的結(jié)果有所不同，對于最大面積比功率而言，TE-4模塊的熱電元件截面積Ae和占空比rocc最大，但其值卻是最低的。TE-2和TE-3模塊的面積相同，但后者的Ae和 rocc更大，因此其面積比功率要更高，溫差ΔT=150K時(shí) TE-3模塊最大面積比功率約為0.282W·cm-2。而TE-1模塊的Ae和rocc雖然最小，但是其模塊面積同時(shí)也是最小的，因此其最大面積比功率要高于TE-4模塊的，與TE-2模塊的非常接近。

圖5　不同熱電元件截面積的發(fā)電模塊的最大面積比功率隨溫差的變化（T0=300K）Fig. 5 Experimental result of maximum area-specific output powers vs. the temperature differences for different thermoelement cross-areas （T0=300K）

4.2模塊占空比為1時(shí)熱電元件截面積對面積比功率的影響

從圖5的結(jié)果可以看出，占空比和熱電元件截面積大的模塊，其面積比功率并不一定高，反而有可能更低，因?yàn)檫@還與模塊本身的面積有關(guān)。對于一個(gè)面積固定的溫差發(fā)電模塊而言，以 TE-2和TE-3模塊的結(jié)果為例，熱電元件截面積的增大自然提升了模塊的占空比，必然會導(dǎo)致模塊的輸出功率和面積比功率的增加。而如果熱電元件不同的模塊的占空比同為rocc=1時(shí)，它們的面積比功率是否會有所不同？

考慮由1對p-n熱電元件組成的發(fā)電模塊的面積為2Ae0，rocc=1時(shí)，p型和n型熱電元件的截面積相等，均為Ae0，模塊內(nèi)阻為Rge；同理，考慮由m對 p-n熱電元件組成的發(fā)電模塊的面積同樣為2Ae0，rocc同樣為1時(shí)，熱電元件的截面積為Ae0/m，模塊的內(nèi)阻為m2Rge。在理想情況下，熱電元件與熱源和熱沉之間的熱阻Λc、Λh為0，即ΔTg=ΔT。1 對p-n元件的塞貝克系數(shù)為α，則對于上述2種模塊而言，前者的開路電壓為 αΔTg，短路電流為（αΔTg）/Rge，最大輸出功率Pmax為（αΔTg）2/（4Rge），最大面積比功率Pa，max為（αΔTg）2/（8Ae0Rge）；后者的開路電壓為 mαΔTg，短路電流為（αΔTg）/（mRge），Pmax和 Pa，max與前者相同，分別為（αΔTg）2/（4Rge）和（αΔTg）2/（8Ae0Rge）?？梢?，在理想情況下，模塊占空比rocc=1時(shí)，熱電元件截面積對最大面積比功率是沒有影響的；同時(shí)如果模塊的面積相同，那么輸出功率也將相同，區(qū)別在于，前者的短路電流大、開路電壓低，而后者恰好相反。

圖6　理想情況下不同熱電元件截面積的模塊示意與電流-電壓特征（rocc=1）Fig. 6 Schematic diagram of the thermoelectric modules of different thermoelemt cross-areas and the characteristics of the current vs. voltage under ideal condition （rocc=1）

但實(shí)際中，模塊的rocc=1時(shí)，熱電元件截面積不同的模塊的最大面積比功率是否還會相同，則需要利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)加以分析?？紤]4種均由1對p-n元件組成的單元模塊，元件截面積Ae分別為1.0mm× 1.0mm、1.4mm×1.4mm、1.6mm×1.6mm和4.5mm× 4.5mm，且rocc=1，則模塊的面積為2Ae。利用圖5中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，可得單元模塊的最大面積比功率隨溫差的變化如圖7所示。

圖7　實(shí)驗(yàn)測得的熱電元件截面積不同的單元模塊最大面積比功率（rocc=1）Fig. 7 Experimental result of the maximum area-specific output powers vs. the cross-areas of thermoelements （rocc=1）

可見，Ae越大，則Pa，max會越小。這與圖6中理想情況下的結(jié)果不同。這是由于：Ae越大，模塊的內(nèi)阻越小，回路中的電流會越大，引起的帕爾貼效應(yīng)更強(qiáng)；非理想狀態(tài)下（Λc、Λh不為0時(shí)），熱電元件兩端的溫差ΔTg會變小，從而模塊的塞貝克電動勢（總電壓U0）要更小。

5 結(jié)論

為優(yōu)化溫差發(fā)電模塊構(gòu)型，提升模塊的面積比功率，制備了具有不同熱電元件截面積的溫差發(fā)電模塊；并通過建立的實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)，實(shí)驗(yàn)研究了不同溫差條件下熱電元件截面積對溫差發(fā)電模塊輸出功率、面積比功率和匹配負(fù)載的影響。在所研究的熱電元件截面積范圍內(nèi)，結(jié)果表明：

1）當(dāng)模塊包含的p-n結(jié)對數(shù)一定時(shí)，熱電元件的截面積越大、占空比越高，則模塊輸出功率越高、匹配負(fù)載越小。熱電元件厚度為2.0mm時(shí)，在熱源溫度450K、熱沉溫度300K的條件下，測得元件截面積為1.6mm×1.6mm、rocc=0.406的模塊的最大面積比輸出功率達(dá)到約0.282W·cm-2。

2）理想狀況下，忽略熱電元件冷熱端熱阻的影響時(shí)，如果模塊的rocc=1，那么熱電元件截面積對模塊的面積比功率沒有影響。

3）實(shí)際情況下，當(dāng)模塊的 rocc=1時(shí)，熱電元件截面積越小的模塊，其面積比功率越高。

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（編輯：許京媛）

Experimental optimization of the area-specific power for thermoelectric modules

CHENG Fuqiang1，2， HONG Yanji2， ZHANG Boyang1，2， TANG Wenshuai1
（1. PLA Unit 63783， Kashgar 844000， China；2. State Key Laboratory of Laser Propulsion & Application， Equipment Academy， Beijing 101416， China）

Radioisotope thermoelectric generators （RTG） are widely applied in spacecraft for the deep space exploration. In order to enhance the output power and the area-specific power of the thermoelectric modules， Bi2Te3-based thermoelectric modules with different thermoelement cross-areas are prepared. An experiment setup is built to measure the output power of the thermoelectric modules as well as the load resistances under conditions of different temperature differences. According to the test results， when the number of p-n junctions is specified， higher thermoelement cross-areas and higher occupancy ratios result in higher output powers and lower matched loads. With a module with a thermoelement cross-area of 1.6mm×1.6mm and an occupancy ratio of 0.406， the maximum area-specific power around 0.282W·cm-2is reached when the temperatures of the heat source and the heat sink are 450K and 300K， respectively. In ideal and practical cases， the area-specific powers of the modules with occupancy ratio of 1 are analyzed.

deep space exploration； thermoelectric generator； output power； area-specific power； Bi2Te3

TN377； TM913

A

1673-1379（2016）04-0421-07

10.3969/j.issn.1673-1379.2016.04.015

2015-11-26；

2016-05-25

科學(xué)技術(shù)部激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題

程富強(qiáng)（1986—），男，博士學(xué)位，研究方向?yàn)榭臻g能源技術(shù)；E-mail:chengfq101@aliyun.com。通信作者：洪延姬（1963—），女，博士學(xué)位，研究員，主要研究方向?yàn)橄冗M(jìn)推進(jìn)技術(shù)；E-mail:nazis76@163.com。