葛燕燕，李　升，馮　碩

(新疆大學地質(zhì)與礦業(yè)工程學院，新疆 烏魯木齊 830046)

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基于不同溫壓條件等溫吸附實驗的低煤級儲層吸附氣含量估算方法

葛燕燕，李升，馮碩

(新疆大學地質(zhì)與礦業(yè)工程學院，新疆 烏魯木齊 830046)

為系統(tǒng)分析低煤級煤儲層原位吸附氣含量，收集了8個樣品在25℃和45℃平衡水條件下的等溫吸附資料，開展了2個低煤級煤樣平衡水條件下等溫吸附實驗，提出了基于不同溫壓等溫吸附實驗的低煤級儲層原位吸附氣含量預測方法。結(jié)果顯示：低煤級煤吸附氣含量隨溫度增大而減小，甲烷吸附遞減量隨壓力增加呈指數(shù)變化而非線性變化，基于預測方法對海拉爾盆地4煤樣和準噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井鉆遇層位原位條件下的吸附氣含量進行了估算，結(jié)果顯示低煤級儲層吸附氣含量隨埋深增加而增加，但增加趨勢不明顯，與中-高煤級儲層吸附氣含量隨埋深增大變化趨勢不同，同時預測結(jié)果為F1井實測含氣量所驗證。本論文成果有助于低煤級儲層煤層氣的勘探與開發(fā)。

等溫吸附；含氣量；低煤級；煤層氣

低煤級煤為煤化作用初級階段產(chǎn)物，主要包括褐煤和長焰煤。我國低煤級煤層氣資源占我國總資源量54.2%，主要分布于西北侏羅系含煤盆地、東北中生代斷陷盆地等[1-2]。為降低低煤級儲層煤層氣勘探風險，儲層原位含氣量的精確估算極為重要。甲烷主要以吸附、溶解及游離等狀態(tài)賦存于儲層孔裂隙之中[3-5]，其中吸附氣含量占據(jù)較大比例[6]，含氣量通常由原位溫壓條件下的解吸過程來估計，同時根據(jù)數(shù)學方法估計損失氣含量，根據(jù)室內(nèi)實驗計算殘留氣含量[7-8]。我國東北及西北低煤級儲層大中孔隙及裂隙較為發(fā)育[9-10]，巖芯提升過程可能會逸散相當部分吸附氣及游離氣，造成含氣量難以精確估算。因此，準確估計低煤級儲層含氣量仍然是困擾煤層氣開發(fā)的難題[11]。相應研究有部分進展[12-13]，但是常規(guī)巖心含氣量測試難以滿足原位儲層埋深條件下和區(qū)域儲層含氣量的估計。相對于直接解吸法，本文收集了8組煤樣25℃和45℃下不同壓力下的等溫吸附數(shù)據(jù)，開展了2煤樣不同溫壓下等溫吸附實驗，提出了基于不同溫壓條件下平衡水等溫吸附實驗的間接方法來估算低煤級儲層原位吸附氣含量，以期能為我國低煤級儲層煤層氣勘探開發(fā)提供指導。

1　等溫吸附實驗

為擬合儲層條件，采用美國材料實驗協(xié)會(ASTM)所推薦的方法[14]，在儲層溫度和平衡水含量條件下進行氣體吸附實驗。平衡水分含量的確定方法[15]：首先將樣品破碎到小于60 目(0.25mm)，稱重100g，精確到0.2mg，把預濕煤樣或自然煤樣放入裝有過飽和K2SO4溶液的恒溫箱中(30℃)，該溶液可以使相對濕度保持在96%～97%之間。48h后煤樣即被全部濕潤，間隔一定時間稱重一次，直到恒重為止。平衡水分含量等于工業(yè)分析中空氣干燥基水分(Mad)含量與測試煤樣水平衡時吸附水分含量之和。采用美國TerraTek公司生產(chǎn)的IS-300等溫吸附儀對準噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井及F2井煤樣分別在29℃和36℃開展不同壓力下等溫吸附實驗，同時對海拉爾盆地4個煤樣開展了25℃下不同壓力下等溫吸附實驗(用于估算海拉爾盆地相應采樣深度吸附氣含量)，本次等溫吸附壓力可達16MPa，儀器壓力誤差小于3.51kPa，溫度誤差小于0.2℃。另為建立模型需要，搜集4組樣品在25℃和45℃條件下開展的平衡水等溫吸附實驗[16]?？傻脤嶒灲Y(jié)果及樣品概況(表1)。

表1　測試及搜集樣品煤巖學性質(zhì)及不同溫度平衡水條件下的等溫吸附特征

注：* 為據(jù)傅小康[16]搜集數(shù)據(jù)；#為本次實驗樣品數(shù)據(jù)；Ro，max：鏡質(zhì)組最大反射率，%；T：實驗溫度，℃；Me：平衡水分含量，%；VL，daf：空氣干燥干基條件下朗氏體積m3/t；PL，daf：空氣干燥干基條件下朗氏壓力，MPa；V：鏡質(zhì)組含量，%；I：惰質(zhì)組含量，%；E：殼質(zhì)組含量，% (V+I+L=100%)；Mad：空氣干燥干基水分含量，%；Ad：空氣干燥干基灰分含量，%。

2　儲層原位吸附氣含量估算模型

2.1估算方法

煤樣的吸附能力以朗氏方程表示，見式(1)[18]。

(1)

式中：V：煤樣在壓力P下的吸附量，m3/t；VL：朗氏體積，即煤樣的最大吸附量，m3/t；PL：朗氏壓力，吸附曲線上最大吸附量一半值對應的壓力，MPa。

儲層原位吸附量可按式(2)計算。

(2)

式中：VT，daf：測試溫度下甲烷吸附量，m3/t；TR：儲層原位溫度，℃；TT：測試溫度℃；ΔV′：單位溫度變化引起的甲烷吸附遞減量m3/(t·℃)，本文定義為吸附遞減率，注意ΔV′受儲層溫度和壓力的分布的影響，將會在隨后討論。

空氣干燥基吸附氣含量可由式(3)計算。

(3)

式中：Mad為空氣干燥干基水分含量，%； Aad為空氣干燥干基灰分含量，%。

2.2估算實例

收集的4組褐煤樣品(ZT-01，HD-01，ZGR-02，YL-01)在平衡水條件下于25℃ 和 45℃ 測試的等溫吸附量隨溫度增加而減小(圖1)。樣品HD-01和ZT-01 吸附量在4MPa以上趨于穩(wěn)定。與樣品HD-01和ZT-01不同，樣品ZGR-02，YL-01則在收集資料測試條件下表現(xiàn)出了較好的吸附性能。

圖1　低煤級煤樣不同溫度下的等溫吸附曲線

定義同一壓力下在25℃和45℃下的吸附量之差為吸附遞減量ΔV，其與吸附遞減率ΔV′兩參數(shù)共同反映了溫度對低煤級煤吸附量的影響。各樣品吸附遞減量隨壓力增大變化趨勢不同：樣品ZT-01的吸附遞減量隨壓力增加變化不大；樣品HD-01吸附遞減量隨壓力增加趨于減??；而ZGR-02、YL-01兩樣品吸附遞減量隨壓力增大增大顯著，低壓階段尤甚。由此可見，吸附遞減量隨溫度變化而變化，同時隨壓力增加，吸附遞減量的變化趨于穩(wěn)定(圖2)。

圖2　不同煤樣吸附遞減量隨壓力的變化

總體上，吸附遞減量與壓力的關(guān)系非線性，以對數(shù)形式擬合為最佳，見式(4)。

ΔV=aln(P)+b

(4)

式中：ΔV為吸附遞減量，m3/t；P為壓力，MPa；a、b 為常數(shù)，據(jù)圖2及式(4)由最小二乘法擬合得出。

對ZT-01，HD-01，ZGR-02，YL-01的吸附遞減量按式(4)進行擬合，發(fā)現(xiàn)常數(shù)a式(5)和b式(6)與四組煤樣的最大鏡質(zhì)組反射率有較好的線性關(guān)系(圖3，圖4)。

a=0.440，Ro，max-0.152，r= 0.84 (5)

b=-0.497Ro，max+0.260，r= 0.85 (6)

圖3　參數(shù)a與最大鏡質(zhì)組反射率的關(guān)系

圖4　參數(shù)b與最大鏡質(zhì)組反射率的關(guān)系

由此可知，據(jù)最大鏡質(zhì)組反射率可推倒不同壓力下吸附遞減量，再根據(jù)儲層地溫梯度、儲層壓力系數(shù)等參數(shù)確定儲層原位溫壓條件，再基于特定溫度下的等溫吸附實驗，可間接估計儲層原位溫壓條件下吸附氣含量。以HLR-02樣品為例，其最大鏡質(zhì)組反射率為0.26%，計算出參數(shù)a、b，其吸附遞減量隨溫度的變化見式(7)。

ΔV=-0.037ln(P)+0.131，Ro，max=0.26%

(7)

然后將吸附遞減量ΔV除以吸附實驗溫差，即可得吸附遞減率ΔV′大小，據(jù)式(2)、式(3)估算儲層原位溫壓條件下甲烷吸附量。

2.3估算結(jié)果

以海拉爾盆地的4煤樣吸附試驗數(shù)據(jù)為例估算其采集地儲層含氣量，該地區(qū)恒溫帶埋深約40m，溫度15℃，地溫梯度為2℃/100m，儲層壓力梯度為0.8MPa/100m。該地區(qū)儲層溫度和壓力可由式(8)、式(9)估算。

T=15+(H-40)×2/100，

(8)

P=0.8×H/100

(9)

式中：T為儲層溫度，℃；H為儲層埋深，m；P為儲層壓力，MPa。

自埋深600m增大到1400m，儲層溫度由26.2℃增加至42.2℃，儲層壓力由4.8MPa增加至11.2MPa(表2)。溫度區(qū)間25℃至45℃，覆蓋了埋深由600m至1400m區(qū)域。因此利用方程(4)計算含氣量遞減率ΔV’，HLR-02樣品吸附遞減率由0.0020m3/(t·℃)變化至0.0036m3/(t·℃)；HLR-05、HLR-06和HLR-07鏡質(zhì)組反射率均為0.42%，其吸附遞減率隨埋深由0.0051m3/(t·℃)變化至0.0065m3/(t·℃)。然后將計算得的吸附遞減率代入方程(2)和(3)，可估算得原位儲層吸附氣含量(表2)。結(jié)果顯示煤樣吸附氣含量自1.32m3/t至5.40m3/t變化(空氣干燥基)，HLR-02吸附氣含量隨埋深增加由1.32m3/t增大至1.46m3/t，HLR-05、HLR-06及HLR-07鏡質(zhì)組反射率均為0.42%，大于HLR-02，吸附氣含量隨埋深由2.31m3/t增加至5.40m3/t。其中HLR-05吸附氣含量最大，隨埋深增大由4.67m3/t增大至5.40m3/t。HLR-05和HLR-07的吸附氣含量隨埋深增大而增大，HLR-02和HLR-06隨埋深增加吸附氣含量增加不明顯(圖5)。

表2　不同埋深低煤級煤儲層原位吸附氣含量

3　低煤級儲層吸附氣含量討論

3.1低煤級儲層原位吸附氣含量-對比中高煤級儲層

埋深增大，低煤級儲層吸附氣含量增大不明顯(圖5)?？赏茢嚯S埋深增加，溫度對吸附量的負效應與壓力對吸附量的正效應相互抵消。對于中高煤級儲層而言，吸附氣含量隨埋深增大初期由于壓力正效應較溫度負效應更明顯，先增大，后由于溫度負效應更明顯，吸附氣含量隨埋深增大而減小[19](圖6)。因此，隨埋深增大，不同階段主導吸附氣含量變化趨勢的因素不同。中-高煤級儲層含氣量變化趨勢轉(zhuǎn)換深度約1000m，即我國煤層氣資源儲量規(guī)范DZ/T0216-2010認為的深部儲層與淺部儲層轉(zhuǎn)換的臨界埋深[20]。然而低煤級儲層吸附氣含量隨埋深變化趨勢較中高煤級儲層不同，再加上深部低煤級儲層含相當量的游離氣和水溶氣[6]，深部煤層氣開發(fā)臨界深度定位應有別于中-高煤級儲層，不能一概而論。

圖5　吸附氣含量與埋深的關(guān)系

圖6　鄂爾多斯盆地東部深部儲層甲烷最大吸附量(據(jù)申建(2011)修改)

3.2估算方法的驗證

基于上述低煤階儲層原位吸附氣含量估算方法，本文對新疆準噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井長焰煤(0.5

圖7　F1井實測吸附氣含量與估算吸附氣含量

4　結(jié)　論

1)低煤級煤吸附氣含量隨溫度增大而減小，甲烷吸附遞減量隨壓力增加呈指數(shù)變化而非線性變化。

2)基于不同溫壓、平衡水條件下的等溫吸附實驗的吸附氣量估算方法可準確估算儲層原位吸附氣含量。

3)低煤級儲層原位吸附氣含量隨埋深增加而增加，增加趨勢不明顯，有別于中-高煤級儲層隨埋深增加吸附氣含量先增加后減小的變化趨勢。

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A calculating method of indirelt absorbedgas content of Low-rank Couls based on isothermal adsorption experiments under different temperatures and pressures

GEYan-yan，LISheng，F(xiàn)ENGShuo

(InstituteofGeologicalandMiningEngineering，XinjiangUniversity，Urumqi830047，China)

Inordertosystematicallyanalyzethesorptiongascontentoflow-rankcoals，methaneisothermaladsorptionexperimentsonmoisture-equilibratedcoalswereperformedunderdifferenttemperatures.Intotal8low-rankcoalsamples’methaneadsorptionexperimentdataon25℃and45℃werecollectedandanalyzedwhile2ofthosewereconducted，basedonwhichaindirectadsorbedgascontentcalculatingmethodwasproposed.Theresultsshowedthatadsorbedgascontentinlow-rankcoalsdecreasedastemperatureincreased.Therelationshipbetweenmethaneadsorptiondecrementandpressurewasnotlinearoverawiderange，butwasbetterdescribedbyalogarithmicform.Basedonthecalculatingmethod，fourlow-rankcoalsamplesofHailarBasininInnerMongoliaanddrilledcoalseamofF1wellinFukangminingareaofsourthernJunggarBasinwereevaluatedunderin-situconditionsofreservoirtemperatureandpressure.Theresultsshowedthattheadsorbedgascontentintheselow-rankcoalreservoirincreasesbutnotobviouslywithincreasingburialdepthfrom600to1400m.ThesecharacteristicsarequitedifferentfromthatofmiddleorhighrankcoalreservoirandthecalculatingmethodwasvalidatedtobecorrectbythecomparativeanalysisbetweencalculatingresultsandactualtestresultsofF1well.Findingsinthisworkarehelpfultofurtherunderstandtheadsorbedgascontentandimproveevaluationofthecoalbedmethanereserveoflow-rankcoalreservoirs.

isothermaladsorption；gascontent；low-rankcoal；coalbedmethane

2016-01-30

新疆維吾爾自治區(qū)青年自然科學基金項目資助(編號：2013211B09)

葛燕燕(1981-)，女，新疆烏魯木齊人，實驗師，2015年畢業(yè)于中國礦業(yè)大學，博士，從事煤層氣勘探開發(fā)工作。E-mail：gyyxjdxgbc@163.com。

李升(1980-)，男，新疆庫爾勒人，副教授，2008年畢業(yè)于吉林大學，博士，從事煤層氣勘探開發(fā)工作。E-mail：lisheng2997@163.com。

P618.13

A

1004-4051(2016)08-0161-05