張愛軍，韓杰勝，馬文林，孟軍虎

(1中國科學(xué)院 蘭州化學(xué)物理研究所 固體潤滑國家重點實驗室，蘭州 730000；2中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

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Nb-Si超高溫材料的放電等離子燒結(jié)(SPS)工藝研究

張愛軍1,2，韓杰勝1，馬文林1，孟軍虎1

(1中國科學(xué)院 蘭州化學(xué)物理研究所 固體潤滑國家重點實驗室，蘭州 730000；2中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

以Nb，Si粉末為原料，采用放電等離子燒結(jié)(SPS)技術(shù)制備了二元Nb-Si超高溫材料，研究了燒結(jié)溫度、保溫時間、加熱速率和冷卻速率等工藝參數(shù)對材料物相組成、微觀組織和室溫力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明：燒結(jié)溫度在1300℃以上時，材料主要由Nbss(鈮基固溶體)和α-Nb5Si3兩相組成，材料的致密度和室溫力學(xué)性能隨著燒結(jié)溫度的升高而不斷提高，在1600℃制備的材料力學(xué)性能最好；在1600℃時，隨著保溫時間的延長，材料的物相組成和微觀組織基本沒有變化，而其力學(xué)性能有小幅度提高；較慢的加熱速率和燒結(jié)完成后較快的冷卻速率均有利于提高材料的室溫力學(xué)性能。應(yīng)用優(yōu)化后的SPS工藝，制備出了室溫綜合力學(xué)性能優(yōu)異的Nb-Si超高溫材料。

Nb-Si超高溫材料；SPS工藝；力學(xué)性能；微觀組織

Nb-Si基超高溫材料具有較高的熔點、適中的密度和優(yōu)良的高溫強度，是最有希望代替鎳基高溫合金的新一代高溫結(jié)構(gòu)材料，目前得到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[1-3]。Nb-Si基超高溫材料主要由金屬間化合物Nb5Si3和Nb基固溶體(Nbss)兩相組成，利用高熔點、高強度的金屬間化合物Nb5Si3相保證材料的高溫強度，而Nbss相可提高材料的室溫韌性[3,4]。并且根據(jù)Nb-Si二元相圖，Nbss和Nb5Si3能在較寬的成分范圍和較大的溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定共存，因此可通過調(diào)控材料中Nbss和Nb5Si3兩相的相對含量及分布形態(tài)，使其達到恰當(dāng)?shù)慕M合，從而獲得具有優(yōu)異的高溫和低溫綜合力學(xué)性能的Nb-Si基超高溫材料[2-6]。真空電弧熔煉、定向凝固、熱壓燒結(jié)及放電等離子燒結(jié)技術(shù)是Nb-Si基超高溫材料最為常用的制備方法[3,6]。而放電等離子燒結(jié)(Spark Plasma Sintering，SPS)技術(shù)集等離子活化、電阻加熱、熱壓燒結(jié)為一體，能夠在較低的燒結(jié)溫度和較短的燒結(jié)時間內(nèi)制備出致密度高、微觀組織均勻、綜合力學(xué)性能較好的Nb-Si基超高溫材料，并且可以消除成分偏析、抑制亞穩(wěn)相Nb3Si的形成，從而避免長時間的高溫?zé)崽幚恚?jié)約了能源和成本[7-16]。SPS技術(shù)的燒結(jié)溫度、保溫時間、加熱速率和冷卻速率等工藝參數(shù)對Nb-Si基超高溫材料的微觀組織、物相組成和力學(xué)性能等均有重要的影響，但到目前為止，這方面較為系統(tǒng)的研究還較少。

基于此，本工作以純Nb，Si粉末為原料，采用SPS技術(shù)制備了二元Nb-Si超高溫材料，研究了燒結(jié)溫度、保溫時間、加熱速率和冷卻速率等工藝參數(shù)對材料的致密度、硬度、室溫抗壓強度和斷裂韌度等力學(xué)性能的影響，并結(jié)合不同工藝下制備的材料物相組成、微觀組織及斷口形貌，探討了各工藝參數(shù)對材料室溫力學(xué)性能的影響機理，為通過進一步優(yōu)化SPS制備工藝，制備出綜合力學(xué)性能較好的多元Nb-Si基超高溫材料提供了參考。

1　實驗材料與方法

實驗所用的Nb粉由株洲硬質(zhì)合金有限公司生產(chǎn)，粒度325目，純度99.9%。Si粉由國藥集團化學(xué)試劑有限公司生產(chǎn)，粒度250目，純度99.5%。將粉末原料按照Nb-16%Si(原子分數(shù)，下同)的比例量取，混料24h后裝入石墨模具中在上海晨華電爐有限公司生產(chǎn)的SPS快速燒結(jié)設(shè)備中進行真空反應(yīng)熱壓燒結(jié)。燒結(jié)時軸向壓力40MPa，其他工藝參數(shù)如表1所示。表1中制定了9種SPS燒結(jié)工藝，主要研究燒結(jié)溫度、保溫時間和升溫/降溫速率等工藝參數(shù)對材料性能的影響。

制備出的Nb-Si超高溫材料樣品表面經(jīng)打磨拋光后采用D/Max-2400型X射線衍射儀(XRD)分析其物相組成。材料拋光表面經(jīng)過HF ∶HNO3∶H2O=1 ∶3 ∶5溶液的腐蝕后采用JSM-5600LV型掃描電子顯微鏡(SEM)的二次電子像研究其微觀組織，并應(yīng)用SEM配備的X-MaxN型EDS探頭分析材料中各物相的成分。

應(yīng)用阿基米德排水法測試材料的密度，測量3次取平均值，并根據(jù)理論密度計算其致密度。用HBRV-187.5型布洛維硬度計測試材料的洛氏硬度，測量5次取平均值。采用MH-5型顯微硬度計測試材料微觀組織中不同物相的顯微維氏硬度，測試時載荷0.098N，保荷15s，測量10次取平均值。將材料加工成φ5mm×10mm的壓縮試樣，在CMT5205型萬能材料試驗機上測試其室溫抗壓強度，測試時加載速率為0.1mm/min，測量3個試樣取平均值。按照GB/T4161—2007，采用單邊切口三點彎曲試樣測定材料的室溫斷裂韌度，試樣尺寸為2.5mm×5mm×24mm，用直徑0.18mm的鉬絲預(yù)制出深度為2.5mm的切口，沒有預(yù)制疲勞裂紋，測試時跨距20mm，加載速率0.05mm/min，加載至裂紋失穩(wěn)擴展，每種工藝制備的材料樣品測量3次斷裂韌度后取平均值，并應(yīng)用SEM分析其斷口。

表1　Nb-Si超高溫材料的SPS制備工藝

2　結(jié)果與分析

2.1SPS燒結(jié)溫度對Nb-Si超高溫材料性能的影響

表1中1,2,3,4號工藝主要研究SPS燒結(jié)溫度對Nb-Si超高溫材料組織和性能的影響，通過這4種工藝制備的材料的XRD圖譜如圖1所示。可見不同的燒結(jié)溫度下制備的材料均由Nb和α-Nb5Si3兩相組成，燒結(jié)溫度對其物相組成幾乎沒有影響。即使在1300℃的較低燒結(jié)溫度下制備的材料中也不存在Si的衍射峰，這可能是由于燒結(jié)過程中采用了30～40℃/min的較慢的升溫速率，而Si與Nb在760℃左右時就開始反應(yīng)[9,14]，故可能絕大部分的Si在升溫至1300℃的過程中已經(jīng)與Nb反應(yīng)生成Nb5Si3。

圖2為不同燒結(jié)溫度下制備的材料的微觀組織，應(yīng)用EDS對其中的兩種不同分布形態(tài)的物相進行了微區(qū)成分分析，發(fā)現(xiàn)呈塊狀分布的物相中Nb含量大于97%，而呈網(wǎng)狀分布的物相中的Nb和Si的原子比接近5 ∶3，結(jié)合XRD的分析結(jié)果，可以確定呈塊狀分布的物相為Nbss，而呈網(wǎng)狀分布的為α-Nb5Si3(如圖2所示)。由圖中可見在1300℃制備的材料中Nb5Si3相不致密，存在較多的孔隙等缺陷。隨著燒結(jié)溫度的升高，材料組織中Nb5Si3的孔隙等缺陷逐漸減少，材料逐漸致密，在1500℃和1600℃制備的材料組織中Nb5Si3已經(jīng)形成致密的、呈網(wǎng)狀分布的基體，Nbss呈塊狀分布于其中。

圖1　不同燒結(jié)溫度下制備的Nb-Si超高溫材料的XRD圖譜Fig.1　XRD patterns of Nb-Si ultra-high temperature materials at different sintering temperatures

圖4是1300℃和1600℃制備的Nb-Si超高溫材料斷裂韌度測試后的斷口形貌，可見在1300℃制備的材料斷口中存在許多孔隙等缺陷，裂紋穿過Nbss顆粒發(fā)生解理斷裂而形成的河流狀花樣較少。這是由于燒結(jié)溫度過低，Nbss顆粒之間形成的Nb5Si3相不致密且與Nbss顆粒的結(jié)合強度較低，斷裂時裂紋多會繞過Nbss顆粒而在Nb5Si3相中擴展或沿著Nbss/Nb5Si3界面擴展，因此材料的斷裂韌度較低。而在1600℃制備的材料中Nbss顆粒之間已經(jīng)形成了致密的Nb5Si3相，且 Nbss/Nb5Si3界面結(jié)合強度較高，斷裂時裂紋不易沿著Nbss/Nb5Si3界面擴展，而較易穿過Nbss擴展，因此形成了大量的呈河流狀花樣的解理斷口形貌。由于Nbss顆粒具有較好的塑性和韌性，可吸收和耗散裂紋擴展的能量[17]，因此在1600℃燒結(jié)的材料斷裂韌度較高。

圖3　燒結(jié)溫度對Nb-Si超高溫材料致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度的影響　(a)致密度和硬度；(b)抗壓強度和斷裂韌度Fig.3　Effect of sintering temperature on relative density, hardness, compressive strength and fracture toughness of Nb-Siultra-high temperature materials　(a)relative density and hardness;(b)compressive strength and fracture toughness

圖4　不同燒結(jié)溫度下制備的Nb-Si超高溫材料的斷口形貌　(a)1300℃；(b)1600℃Fig.4　Fracture surface morphologies of Nb-Si ultra-high temperature materials sintered at different sintering temperatures　(a)1300℃；(b)1600℃

由此可知，當(dāng)燒結(jié)溫度在1300℃以上時，原料中大部分的Si已經(jīng)形成Nb5Si3，材料主要由Nbss和Nb5Si3兩相組成，提高燒結(jié)溫度對其物相影響不明顯。但提高燒結(jié)溫度可以減少材料中Nb5Si3相中的孔隙等缺陷，促進了材料致密化，提高了材料的硬度、抗壓強度和斷裂韌度等力學(xué)性能。因此，燒結(jié)溫度越高，材料的力學(xué)性能越好。但提高燒結(jié)溫度到1670℃左右時，材料被燒熔化而擠出模具，文獻[10]中也有類似的報道。

2.2保溫時間對Nb-Si超高溫材料性能的影響

表1中4，5，6號工藝主要研究在1600℃燒結(jié)時保溫時間對Nb-Si超高溫材料組織和性能的影響。圖6是保溫時間為5，20min的材料的XRD圖譜，可見延長保溫時間不會促進新物相的形成和Nb5Si3晶體結(jié)構(gòu)的改變，材料仍然由Nbss和α-Nb5Si3兩相構(gòu)成。圖7是在1600℃保溫5，20min的Nb-Si超高溫材料的微觀組織，可見延長保溫時間對材料的微觀組織影響不大。這可能是由于采用較慢的加熱速率升溫過程中， Si在760℃左右時已經(jīng)開始與Nb反應(yīng)[9,14]，當(dāng)溫度升高到1600℃時，絕大部分的Si已經(jīng)形成Nb5Si3，材料接近完全致密，因此在保溫階段材料的物相組成和微觀組織變化不明顯。

在1600℃燒結(jié)時材料的致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度隨保溫時間的變化如圖8所示，可見隨著保溫時間的延長，材料的室溫力學(xué)性能均有所提高，但提高的程度較小。這是由于在保溫階段，SPS脈沖電流產(chǎn)生的焦耳熱促進原子擴散，使剩余的少量Si繼續(xù)與Nb在接觸界面反應(yīng)形成Nb5Si3，同時不斷地促進部分Si原子擴散進入未反應(yīng)的Nb顆粒中形成Nbss。表2是對不同保溫時間制備的材料中Nbss相和Nb5Si3相進行EDS微區(qū)成分分析及顯微維氏硬度測試的結(jié)果，可見隨著保溫時間的延長，Nb5Si3相中各元素含量和顯微硬度基本沒有變化， 但Nbss中Si的含量逐漸增加，顯微硬度值不斷上升，這表明Si原子擴散進入Nbss相起到了固溶強化作用，因此材料的硬度、抗壓強度和斷裂韌性隨著保溫時間的延長均有較小程度的提高。但根據(jù)Nb-Si二元相圖，Si在Nb中的溶解度非常小[3,12,19]，故延長保溫時間雖然可以促進Si擴散進入Nb中而起固溶強化作用，但強化作用有限。因此，延長保溫時間可以提高Nb-Si超高溫材料的室溫力學(xué)性能，但作用不顯著。

圖6　在1600℃不同保溫時間下制備的Nb-Si超高溫材料的XRD圖譜Fig.6　XRD pattern of Nb-Si ultra-high temperature materials with different holding time at 1600℃

圖7　在1600℃不同保溫時間下制備的Nb-Si超高溫材料的微觀組織　(a)5min；(b)20minFig.7　Microstructures of Nb-Si ultra-high temperature materials with different holding time at 1600℃　(a)5min；(b)20min

圖8　保溫時間對Nb-Si超高溫材料致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度的影響　(a)致密度和硬度；(b)抗壓強度和斷裂韌度Fig.8　Effect of holding time on relative density, hardness, compressive strength and fracture toughness of Nb-Si ultra-high temperature materials　(a)relative density and hardness;(b)compressive strength and fracture toughness

NoHoldingtime/minNbssNb5Si3Atomfraction/%SiNbMicrohardness(HV)Atomfraction/%SiNbMicro-hardness(HV)450.82±0.2899.18±1.17515±1335.73±1.7564.27±2.131614±325101.35±0.2398.65±1.25554±1536.17±2.1163.83±2.321627±346202.13±0.3197.87±1.36596±1835.51±1.9564.49±2.191608±27

2.3加熱速率和冷卻速率對Nb-Si超高溫材料性能的影響

表1中4，7，8號工藝主要研究SPS加熱速率和冷卻速率對材料性能的影響，這3種工藝制備出的Nb-Si超高溫材料的XRD圖譜如圖9所示，可見加熱速率和冷卻速率對材料的物相影響較小。圖10(a-1)，(a-2)分別為7號工藝制備的材料的典型微觀組織和斷口形貌，可見其微觀組織不均勻，并且在微觀組織和斷口中均存在許多孔隙等缺陷。應(yīng)用不同加熱速率和冷卻速率制備的Nb-Si超高溫材料的致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度如表3所示。與4號工藝相比，采用了快速加熱(160～180℃/min)的7號工藝制備的材料致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度均有明顯下降。這可能是由于加熱速率過快，在升溫過程中Si與Nb反應(yīng)消耗的較少，而吸附在粉末表面的氣體也沒有及時排除，當(dāng)溫度升高至Si的熔點以上時，未反應(yīng)完的Si生成大量的液相封閉了粉末顆粒之間氣體排除的通道，因而在材料中形成許多孔隙等缺陷，造成材料室溫力學(xué)性能變差。

圖9　不同加熱和冷卻速率制備的Nb-Si超高溫材料的XRD圖譜Fig.9　XRD pattern of Nb-Si ultra-high temperature materials with different heating and cooling rates

圖10　不同的加熱速率和冷卻速率制備的Nb-Si超高溫材料的微觀組織(1)和斷口形貌(2)　(a)7號;(b)8號Fig.10　Microstructures (1) and fracture surface morphologies (2) of Nb-Si ultra-high temperature materials fabricated by SPS in different heating and cooling rates　(a)No.7;(b)No.8

與4號工藝相比，采用了快速冷卻(180～200℃/min)的8號工藝制備的Nb-Si超高溫材料室溫力學(xué)性能明顯提高。圖10(b-1)為8號工藝制備的材料的微觀組織，可見其微觀組織均勻致密，且沒有發(fā)現(xiàn)因冷卻速率過快而產(chǎn)生的裂紋。對其中的Nbss進行微區(qū)成分分析時發(fā)現(xiàn)其Si含量高達2.36%(原子分數(shù))，其顯微硬度平均值為619HV，硬度比4號工藝制備的合金高出約20%，這可能是快速冷卻抑制了高溫下形成的Nbss中Si原子的析出，過飽和的Si固溶強化了Nbss，提高了材料的室溫力學(xué)性能。圖10(b-2)為其斷口形貌，可見斷口中裂紋穿過Nbss而形成的河流狀花紋較多，這可能是快速冷卻抑制了Nbss中Si或其他雜質(zhì)在Nbss/Nb5Si3界面的偏聚，提高了界面的結(jié)合強度，使裂紋不易沿著Nbss/Nb5Si3界面擴展，從而提高了材料的斷裂韌度等力學(xué)性能。

表3　加熱速率和冷卻速率對Nb-Si超高溫材料致密度、硬度、抗壓強度和斷裂韌度的影響

2.4Nb-Si超高溫材料SPS制備工藝的優(yōu)化

綜上所述，較高的燒結(jié)溫度，較長的保溫時間，較慢的加熱速率和較快的冷卻速率均有利于提高Nb-Si超高溫材料的室溫力學(xué)性能，表1中的9號工藝是在上述8種工藝的基礎(chǔ)上優(yōu)化出的一套較為合理的SPS制備工藝。應(yīng)用該工藝制備出的Nb-Si超高溫材料樣品的致密度、硬度、室溫抗壓強度和斷裂韌度如表4所示，可見材料的室溫綜合力學(xué)性能優(yōu)異。

表4　應(yīng)用優(yōu)化后的SPS工藝制備的Nb-Si超高溫材料的室溫力學(xué)性能

3　結(jié)論

(1)應(yīng)用SPS在1300℃以上制備的Nb-Si超高溫材料主要由Nb和α-Nb5Si3兩相組成，隨著燒結(jié)溫度的提高，材料逐漸致密，其硬度、抗壓強度和斷裂韌度等室溫力學(xué)性能不斷提高，在1600℃制備的材料具有較好的室溫力學(xué)性能。

(2)在1600℃燒結(jié)時，隨著保溫時間的延長，Nb-Si超高溫材料的物相組成和微觀組織基本沒有變化，但材料的室溫力學(xué)性能有較小程度的提高。

(3)較慢的加熱速率和較快的冷卻速率對Nb-Si超高溫材料的物相組成和微觀組織影響較小，并且均有利于提高材料的力學(xué)性能。

(4)應(yīng)用30～40℃/min加熱速率升溫至1600℃，在1600℃保溫20min，然后以180～200℃/min快速冷卻的SPS工藝制備出的材料具有良好的綜合力學(xué)性能。

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Spark Plasma Sintering Process for Nb-Si Ultra-high Temperature Materials

ZHANG Ai-jun1,2, HAN Jie-sheng1, MA Wen-lin1, MENG Jun-hu1

(1 State Key Laboratory of Solid Lubrication,Lanzhou Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Lanzhou 730000,China;2 University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

Nb-Si ultra-high temperature material was prepared by sparking plasma sintering (SPS) technology using the mixed powders of niobium and silicon. The effect of process parameters, such as sintering temperature, holding time, heating and cooling rates in the sintering process, on the phase composition, microstructure and room temperature mechanical properties of the material was investigated. The results show that the material mainly consists of two phases of Nbss(Nb based solid solution) and α-Nb5Si3as sintered above 1300℃. The relative density and mechanical properties of the material are enhanced continuously with increasing sintering temperature. The material prepared at 1600℃ has the optimum mechanical performance. The phase composition and the microstructure remain unchanged with increasing the holding time at 1600℃, while the mechanical properties of the material are improved slightly. The slow heating rate and the rapid cooling rate after sintering are favorable for improving the room temperature mechanical properties. With the application of an optimized SPS process, Nb-Si ultra-high temperature material with superior comprehensive room temperature mechanical properties can be prepared.

Nb-Si ultra-high temperature material；SPS process；mechanical property;microstructure

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.03.001

TG146.4+16

A

1001-4381(2016)03-0001-08

中國科學(xué)院“百人計劃”項目(孟軍虎)；國家自然科學(xué)基金(51105351)

2014-07-08；

2015-01-20

孟軍虎(1975—)，男，研究員，博士生導(dǎo)師，研究方向：粉末冶金，高溫自潤滑材料，微成形技術(shù)等，聯(lián)系地址：甘肅省蘭州市天水中路18號中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所固體潤滑國家重點實驗室(730000)，E-mail:jhmeng@licp.cas.cn